滇東農(nóng)田土壤鉛污染健康風險評價及基準研究

劉 娟，李 洋，張 敏，張乃明，韓東錦

滇東農(nóng)田土壤鉛污染健康風險評價及基準研究

劉 娟1,3，李 洋2,3，張 敏2,3，張乃明2,3※，韓東錦2,3

（1. 云南農(nóng)業(yè)大學植物保護學院，昆明 650201；2. 云南農(nóng)業(yè)大學資源與環(huán)境學院，昆明 650201； 3. 云南省土壤培肥與污染修復工程實驗室，昆明 650201）

農(nóng)田土壤重金屬污染造成農(nóng)產(chǎn)品中重金屬含量超標進而通過食物鏈對人體健康的風險和隱患不容忽視，滇東農(nóng)田土壤同時受到高地質背景與礦業(yè)活動疊加的雙重影響，鉛污染的問題開始受到廣泛關注。為了掌握滇東地區(qū)土壤-作物系統(tǒng)鉛累積規(guī)律及其健康風險以及農(nóng)田土壤鉛健康風險基準，通過對滇東6個市（州）農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品點位協(xié)同采樣，探討滇東土壤及其種植農(nóng)作物中鉛的累積特征及健康風險狀況，并基于物種敏感分布模型（Log-logistic）反推滇東農(nóng)田土壤鉛安全基準值。結果表明：1）滇東不同市（州）農(nóng)田土壤中鉛含量平均值從大到小依次為紅河州、曲靖市、昭通市、文山州、玉溪市、昆明市，其中，昭通市、曲靖市、文山州和紅河州農(nóng)田土壤均存在輕微程度的鉛超標問題；2）滇東6個市（州）農(nóng)產(chǎn)品總的點位超標率為11.9%；不同類別作物吸收富集鉛的能力不同，豆類的豌豆和花生對鉛具有較高的富集能力，其次是根莖類的萵筍、葉菜類的油菜和谷物類的小麥。3）健康風險評價結果表明，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對居民不存在明顯的非致癌風險和致癌風險，鉛在不同區(qū)域對兒童產(chǎn)生的非致癌風險大于成人，不同暴露途徑非致癌健康風險指數(shù)從大到小依次為手-口攝入、皮膚接觸、呼吸吸入；4）基于物種敏感性分布模型反推滇東農(nóng)田土壤鉛健康風險基準值，種植根莖類、茄果類、葉菜類、豆類、谷物類物時，其臨界值分別為13.0、19.7、35.1、11.3、18.1 mg/kg；其警戒值分別為269.5、481.3、500.7、367.5、560.3 mg/kg。研究結果可為滇東以及類似區(qū)域鉛高背景區(qū)農(nóng)田土壤制定更為精準的地方標準、實現(xiàn)鉛污染土壤安全利用提供科學依據(jù)。

土壤；重金屬；污染；健康風險基準值；物種敏感度分布（SSD）曲線法；鉛；滇東

0 引 言

鉛是植物非必需的金屬元素[1]，同時也是土壤污染較普遍的元素，鉛被植物吸收并累積到一定程度會影響作物的產(chǎn)量和品質[2]，并通過食物鏈、土壤、水和空氣等方式進入人體[3]，低濃度的鉛可使人體的神經(jīng)系統(tǒng)和腎臟等所有系統(tǒng)和器官產(chǎn)生損害，高濃度的鉛可致癌或致人死亡，大量研究證明鉛已成為影響食品安全和人體健康的重要污染物之一[4-5]。根據(jù)環(huán)境保護部和國土資源部聯(lián)合發(fā)布的《全國土壤污染狀況調查公報》，中國土壤環(huán)境狀況總體不容樂觀，耕地土壤點位超標率為19.4%，從污染類別來看，主要以無機污染為主，其中，土壤鉛的點位超標率為1.5%，在“五毒”元素中超標率位列第四。人為鉛污染源主要來自于礦山、冶煉及農(nóng)業(yè)上施用含鉛農(nóng)藥（砷酸鉛）等，而自然狀態(tài)下土壤中鉛元素主要來源于成土母質[6]。云南省地處中國西南，土壤鉛的環(huán)境背景值為40.6 mg/kg，僅次于福建省（41.3 mg/kg），是中國典型的鉛背景區(qū)[7]。同時，云南省素有“有色金屬王國”之稱，是礦產(chǎn)資源開發(fā)活動集中的區(qū)域[1]，鉛高背景疊加礦業(yè)活動、農(nóng)業(yè)耕作活動等因素的影響[8]，使得云南農(nóng)田土壤鉛污染問題更加突出。

云南省是中國蔬菜水果等農(nóng)產(chǎn)品的重要生產(chǎn)基地，而滇東又是云南最大的蔬菜、糧食生產(chǎn)地之一。據(jù)統(tǒng)計，2019年，云南省蔬菜和糧食的種植面積分別為12×105和41.7×105hm2，蔬菜和糧食的產(chǎn)量分別為23.04×106和18.70×106t，而昭通市、曲靖市、昆明市、玉溪市、文山州、紅河州6個行政區(qū)蔬菜種植面積和產(chǎn)量分別占全省的65.85%和68.00%，糧食種植面積和產(chǎn)量分別占全省的33.47%和24.24%。根據(jù)《中華人民共和國土壤環(huán)境背景值圖集》[9]，滇東大部分地區(qū)土壤鉛的地球化學背景值范圍為23.9～300 mg/kg，部分滇東土壤鉛的地球化學背景值超過國家了《農(nóng)用地土壤污染風險管控標準》（GB15618—2018）中的污染風險篩選值。近年來，關于耕地-農(nóng)作物中重金屬污染特性及其對人體造成的健康風險問題越來越受到廣大研究者的關注[10-11]。謝團輝等[12]通過健康評價模型-目標危害目標危險系數(shù)（THQ，Target Hazard Quotient）評估福建某礦區(qū)周邊土壤-農(nóng)作物健康風險，發(fā)現(xiàn)礦區(qū)作物THQ表現(xiàn)為：根莖類從大到小依次為Cd、Pb、Cu、Zn、Ni、As、Cr，薯類為Cu、Pb、Ni、Cd、Zn、As、Cr，葉菜類為Cd、Pb、Zn、Cu、Ni、As、Cr，礦區(qū)農(nóng)作存在復合健康風險。馬建華等[13]通過開展污灌區(qū)土壤-作物-人發(fā)系統(tǒng)的累積狀況，發(fā)現(xiàn)污灌區(qū)人發(fā)重金屬累積明顯，隨年齡增長人發(fā)多數(shù)重金屬含量呈增加趨勢，并且男性高于女性。陳鳳等[14]通過潛在生態(tài)風險指數(shù)（RI，Potential Ecological Risk Index）和危險商（HQ，Hazard Quotient）法對貴州省某典型鋅冶煉區(qū)耕地土壤和主要谷類農(nóng)作物（稻米、玉米和小麥）風險進行評價，發(fā)現(xiàn)鋅冶煉區(qū)稻米、玉米和小麥存在Pb、Cd、Zn、Cu超標現(xiàn)象，食用該區(qū)域谷類農(nóng)作物引起復合重金屬污染對成人和兒童均存在健康風險。目前這些研究主要集中在有明確污染來源的區(qū)域如工礦區(qū)、冶煉區(qū)、污灌區(qū)等[15-17]，而關于土壤鉛地球化學背景值高的區(qū)域以及高背景值疊加人類耕作活動影響的區(qū)域，土壤-作物系統(tǒng)鉛累積規(guī)律及健康風險方面的研究目前還沒有報道。滇東既是鉛高背景值區(qū)域，又是云南蔬菜、谷物等種植面積比較大的區(qū)域，在鉛高背景區(qū)土壤種植作物是否也存在健康風險問題尚不可知。

中國現(xiàn)行土壤質量標準《土壤環(huán)境質量農(nóng)用地土壤風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018）規(guī)定了農(nóng)用地土壤中重金屬及類金屬鉛的風險篩選值和管制值，該標準適用于所有農(nóng)用地[18]，但由于中國農(nóng)田土壤環(huán)境質量差異較大，且種植作物種類多，不同作物對鉛的富集能力差異大，采用現(xiàn)行標準對重金屬高背景值區(qū)土壤不同作物種類鉛污染評價并不完全適用，需要針對主栽作物品種制定相應的農(nóng)田土壤安全限量標準[19]。本研究以滇東的昭通市、曲靖市、文山州三個市（州）以及昆明市、玉溪市、紅河州的東部部分縣區(qū)為研究對象，系統(tǒng)地研究了該區(qū)域農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品中鉛的累積狀況，通過人體健康風險評價模型評價了滇東農(nóng)田土壤鉛污染對人體造成的健康風險狀況，并基于物種敏感度分布曲線（SSD, Species Sensitivity Distribution）法研究滇東農(nóng)田土壤鉛的健康風險基準值，這對鉛高背景區(qū)農(nóng)田土壤的安全利用和保障人體健康都具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)域位于云南省東部（102.54°～106.87°E，22.5°～28.34°N），主要包括昭通市、曲靖市、文山州三個市（州）以及昆明市、玉溪市、紅河州東部部分縣區(qū)，覆蓋土地總面積5.51萬km2，滇東屬亞熱帶季風氣候，四季如春，最熱月平均氣溫在19～22 ℃之間，最冷月在6～8 ℃以上，無霜期210～220d，年降雨量在1000 mm以上，雨季多集中在5—10月。滇東為云貴高原的組成部分，地形表現(xiàn)為起伏和緩的低山和丘陵，發(fā)育著各種類型的喀斯特地貌，地帶性土壤類型為紅壤和磚紅壤。滇東同時也是云南省蔬菜、糧食的重要生產(chǎn)地之一，區(qū)域內主栽品種為：葉菜類（青菜、白菜、菠菜等）；茄果類（辣椒、茄子等）；根莖類（蘿卜、生姜、馬鈴薯等）；豆類（花生、豌豆、蠶豆等）；谷物類（小麥和玉米）。

1.2 土壤樣品采集

樣品采自云南省滇東的昭通市、曲靖市、文山州三個市（州）以及昆明市、玉溪市、紅河州的東部部分縣區(qū)，2018年8月，按照土壤與作物點對點協(xié)同采集492對。土樣的采集按照“隨機”多點混合采樣的原則，采集耕層土壤樣品，去除土樣中的根茬、動物殘體和石塊等雜物，土壤風干過篩（2 mm）備用。作物的采集既考慮滇東地區(qū)作物的播種面積、產(chǎn)量，又兼顧到栽培方式（裸露栽培和設施栽培），作物種類包括芥藍菜、蘿卜、生姜、馬鈴薯、萵筍、辣椒、小米辣、油辣椒、茄子、白菜、包菜、菠菜、菜心、甘藍、花菜、韭菜、苦菜、蓮花白、牛皮菜、青菜、生菜、蒜苗、小白菜、油菜、西蘭花、油麥菜；豆類：蠶豆、花生、豌豆、小麥、玉米等31種均屬成熟生長階段作物，根據(jù)《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB2762—2017）中食品名稱說明，可以將作物大致分為葉菜類、豆類、根莖類、豆類、茄果類及谷物類，作物樣品具有一定的代表性，符合當?shù)鼐用袢粘Ｐ枨?。農(nóng)作物均采集可食用部分，采回的作物樣品應該沖洗、擦干，105 ℃殺青30 min，75 ℃恒溫烘干至恒質量，打碎研磨并通過0.149 mm尼龍篩后分裝室溫保存?zhèn)溆谩?/p>

1.3 樣品分析方法及數(shù)據(jù)統(tǒng)計

土壤pH值采用酸度計（NY-T 1121.2—2006）測定；土壤中鉛采用石墨爐原子吸收分光光度法（島津AA6880）測定，加入標準物質GBW 07405對整個分析測試過程進行質量控制；植株中鉛含量采用電感耦合等離子體質譜法（GB5009.12—2017）測定。

試驗數(shù)據(jù)采用Microsoft Excel 2007和OriginPro 9.0軟件進行整理和作圖，采用IBM SPSS Statistics 19軟件進行單因素方差分析、相關分析等統(tǒng)計分析，采樣點的空間分布采用ArcGIS10.2作圖。

1.4 模型方法

1.4.1 重金屬人體健康評價方法

土壤重金屬以呼吸、皮膚、口手的接觸途徑進入人體，長時間的累積后會對人體健康造成危害。人體長期暴露于某一污染物是否能對人提帶來不良的健康風險可以通過健康風險值進行評價和預測。本研究采用美國環(huán)境保護署[20-21]提出的健康風險評價模型對滇東地區(qū)農(nóng)田土壤的鉛對居民造成的健康風險，其公式如下：

ADD土壤-口手=(·IR1·CF·EF·ED)/(BW·AT)（1）

ADD土壤-皮膚=(·CF·SA·AF·ABC·EF·ED)/(BW·AT) （2）

ADD土壤-呼吸=(·IR2·EF·ED)/(BW·PEF·AT)（3）

式中ADD土壤-口手、ADD土壤-皮膚、ADD土壤-呼吸為不同暴露途徑的長期日均暴露量，mg/(kg·d)-1；BW為體質量，成人取值70 kg，兒童取值15.9 kg；為重金屬含量，mg/kg；CF為單位轉化因子，取值10-6mg/kg；IR1為土壤顆粒攝入量，成人取值100 mg/d，兒童取值200 mg/d；IR2為呼吸頻率，成人取值20 mg/d，兒童取值7.65 mg/d；ED為土壤暴露持續(xù)時間，成人取值24 a，兒童取值6 a；EF為土壤暴露頻率，取值350 d/a；SA為暴露皮膚面積，成人取值5 700 cm，兒童取值2 800 cm；AF為皮膚的黏附系數(shù)，成人取值0.07 mg/(cm·d)，兒童取值0.2 mg/(cm·d)；ABS為皮膚的吸收因子，成人取值0.003，兒童取值0.001；PEF為灰塵的排放因子，取值1.36×109mg3/kg；AT為平均總的暴露時間，ED×365 d（非致癌），70×365 d（致癌）。

重金屬對人體產(chǎn)生的健康風險可分為致癌風險評價和非致癌健康風險評價兩種模型。計算公式如下：

CR=∑ADISF（5）

式中HI為總非致癌風險指數(shù)；HQ為非致癌重金屬的單因子健康風險指數(shù)；ADD為非致癌重金屬的第種暴露途徑的日均暴露量；RFD為非致癌重金屬的第種暴露途徑的參考劑量；CR為致癌風險；ADI為致癌重金屬的第種暴露途徑日均暴露量；SF為致癌重金屬的第種暴露途徑的斜率系數(shù)；TCR為總致癌風險指數(shù)。

重金屬鉛的RFD參考值和SF參考值如表1所示。

表1 土壤重金屬不同暴露途徑參考劑量和斜率系數(shù)

根據(jù)EPA的綜合風險信息系統(tǒng)（IRIS)與HJ25.3—2014《污染場地污染風險技術守則》中推薦土壤治理標準CR為10-6；風險評價存在閾值，當超過閾值存在一定風險，總體非致癌風險指數(shù)HI與致癌風險值CR見表2。

1.4.2 健康風險基準值推導方法

健康風險基準值推導方法采用敏感性分布曲線法（SSD），物種敏感分布曲線是一系列物種或相同物種的不同品種間對某一種污染物敏感性差異提出來的一種生態(tài)風險評價方法[22]。SSD法通過概率分布函數(shù)將不同物種間的毒理數(shù)據(jù)外推，實現(xiàn)污染物在生物群落甚至生態(tài)系統(tǒng)水平上的風險評估[23]。常用的累積概率分布函數(shù)主要包括有Log-logistic、BurrⅢ和Log-normal等[24-25]。利用SSD法推導作物合理種植土壤的生態(tài)安全閾值，主要包括3個步驟：1）通過對實地采集的作物樣品及其對應土壤中重金屬鉛含量的分析，計算出農(nóng)作物可食用部分的富集系數(shù)（BCF, Biological Concentration Factor）作為概率分布指標；2）采用Log-logistic型分布擬合SSD曲線；3）參照《食品安全國家標準食品中污染物限量》中規(guī)定的各類農(nóng)作物的限值，反推保護各作物種類種植土壤中鉛風險基準值。

表2 土壤重金屬人體健康風險評價分級

注：HI為總非致癌風險指數(shù)；HQ非致癌重金屬的單因子健康風險指數(shù)；CR為致癌風險。

Note: HI represents the total non-carcinogenic risk index; HQI represents single factor health risk index of non-carcinogenic heavy metal; CRrepresents carcinogenic risk.

作物可食用部分的富集系數(shù)（BCF）為每個農(nóng)作物品種與其生態(tài)環(huán)境中污染物總量的濃度比值，其表達式為

BCF=C/（7）

式中C為農(nóng)作物中重金屬鉛含量，mg/kg；表示土壤重金屬含量，mg/kg。富集系數(shù)可以衡量不同農(nóng)作物吸收重金屬能力的強弱。

求取某作物品種對應點位 BCF的平均值，將每個作物品種的BCF求倒數(shù)，得到1/BCF的值，各類作物品種的1/BCF對土壤中重金屬鉛的富集效應的敏感分布遵循“S”型曲線分布，擬合SSD曲線。擬合方程如下

式中為1/BCF；為作物樣品對應的累積概率，、、0為常數(shù)。

通過以上方程反推不同比例各類作物存在超標風險的1/BCF值，公式如下：

根據(jù)《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB2762—2017）中規(guī)定中各類別食品中鉛的標準限值為根莖類0.1 mg/kg；茄果類0.1 mg/kg；葉菜類0.3 mg/kg；豆類0.2 mg/kg；谷物類0.2 mg/kg。以1/BCF計算公式，反推得到農(nóng)田土壤鉛安全基準值

2 結果與分析

2.1 滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛的累積狀況

滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛含量統(tǒng)計特征如表3所示，由表可知，滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛含量范圍為4.90～889.91 mg/kg，紅河州和曲靖市土壤鉛平均值高于滇東全區(qū)水平，分別為176.48和75.64 mg/kg，分別是滇東全區(qū)域鉛均值的4.1倍和1.76倍，而昭通市、昆明市、玉溪市、文山州土壤重金屬鉛平均值分別為36.85、20.91、23.53和31.71 mg/kg，均低于滇東全區(qū)水平。

根據(jù)土壤環(huán)境質量《農(nóng)用地土壤污染風險管控標準》（GB15618—2018）中對鉛污染風險篩選值的要求，滇東地區(qū)昭通市、曲靖市、文山州和紅河州耕地土壤均存在輕微程度的土壤鉛超標問題，其超標率分別為0.7%、8.5%、5.08%和25.9%，其中紅河州土壤鉛點位超標率高于全區(qū)水平，而昆明市和玉溪市未出現(xiàn)土壤鉛超標情況。

表3 滇東農(nóng)田土壤鉛含量統(tǒng)計特征

2.2 滇東地區(qū)各類作物鉛累積差異及富集情況

滇東地區(qū)各類作物鉛累積差異由表4可知，由表可知，不同作物品種對應作物類別鉛含量范圍分別為根莖類0.005～1.64 mg/kg，茄果類0.004～0.17 mg/kg，葉菜類0.001～1.95 mg/kg，豆類0.018～3.582 mg/kg，谷物類0.002～3.12 mg/kg。其中，根莖類的生姜、馬鈴薯和萵筍，茄果類的油辣椒和茄子，葉菜類的甘藍、韭菜和小白菜，豆類的蠶豆、豌豆和花生以及谷物類的小麥，其點位超標率均高于全區(qū)平均水平。

滇東各類作物對重金屬鉛的富集能力如表4所示，各類作物對鉛吸收累積能力由圖按比例可分為低累積、中累積、較高累積3個級別。低累積級別主要包括根莖類的芥藍、蘿卜、生姜、馬鈴薯，其鉛含量均值為0.170 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.002；茄果類的辣椒、小米辣、油辣椒和茄子，其鉛含量均值為0.046 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.001；葉菜類的白菜、包菜、菠菜、菜心、甘藍、花菜、韭菜、苦菜、蓮花白、牛皮菜、青菜、生菜、蒜苗、小白菜、西蘭花、油麥菜，其鉛含量均值為0.089 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.003；豆類的蠶豆，其鉛含量均值為0.107 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.003；谷物類的玉米，其鉛含量均值為0.140 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.003。中累積級別主要包括根莖類的萵筍，其鉛含量均值為0.187 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.008；葉菜類的油菜，其鉛含量均值為0.155 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.007；谷物類的小麥，其鉛含量均值為0.204 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.006。而較高累積級別主要包括豆類的豌豆和花生，其鉛含量均值為0.450 mg/kg，富集系數(shù)均值為0.018。較高累積級別的作物品種鉛含量高于現(xiàn)行食品污染物限值。

2.3 農(nóng)產(chǎn)品鉛攝入的健康風險評價

2.3.1 非致癌健康風險

利用式（1）～（4）計算出滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛非致癌風險指數(shù)（HQ）如表5所示，由表可知，本文研究的6個市（州）農(nóng)田土壤重金屬鉛的非致癌健康風險單項指數(shù)均小于1，說明滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對居民不存在明顯的非致癌風險；同時還發(fā)現(xiàn)，重金屬鉛對兒童的非致癌健康風險指數(shù)均高于成人，說明在本研究區(qū)，重金屬鉛對兒童的危害更大。

從不同暴露途徑的非致癌風險指數(shù)來看（表5），滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛通過口-手攝入、呼吸攝入和皮膚接觸等3種暴露途徑導致兒童和成人的非致癌健康風險指數(shù)均小于1，說明滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對居民不存在明顯的非致癌風險；不同暴露途徑非致癌健康風險指數(shù)大小表現(xiàn)為手-口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入，說明手-口攝入是農(nóng)田土壤重金屬鉛的主要攝入途徑。

2.3.2 致癌健康風險

滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌風險指數(shù)（HQ）如表6所示，滇東6個城市農(nóng)田土壤中鉛的致癌風險指數(shù)處于1.0177×10-9～8.0364×10-9之間，致癌風險指數(shù)均低于美國環(huán)境保護署推薦的可接受風險閾值10-6～10-4，說明滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌風險較低，作物中鉛在安全范圍內，不會對人體產(chǎn)生明顯的致癌風險。同時還發(fā)現(xiàn)，昭通、曲靖、昆明和紅河4個地區(qū)重金屬鉛對兒童的致癌健康風險指數(shù)要高于成人，而玉溪和文山2個地區(qū)重金屬鉛對兒童的致癌健康風險指數(shù)要低于成人。

表4 滇東各類作物鉛吸收累積與富集系數(shù)比較

注：上述Pb含量均為各類作物鮮樣中的Pb含量。

Note: The above Pb content were the Pb content in fresh samples of various crops.

表5 滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛非致癌健康風險

注：上述數(shù)值為非致癌HQ風險值；HI為總非致癌風險。

Note: The above values were non-carcinogenic HQ risk values; HI was the total non-carcinogenic risk.

表6 滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌健康風險

注：上述數(shù)值為致癌HQ風險值。

Note: The above values are carcinogenic HQ risk values.

2.4 作物中鉛的敏感性分布及健康風險基準值

以1/BCF為橫坐標，鉛的累積概率為縱坐標，通過Logistic分布模型擬合結果如圖2所示，由圖可看出，根莖類、茄果類、葉菜類和谷物類的敏感度分布曲線的走向基本一致，豆類數(shù)值點主要集中在0～1 500之間，茄果類在0～4 000范圍內均勻分布，葉菜類數(shù)值點主要集中在0～2 000之間，而谷物類在0～3 000范圍內均勻分布；豆類敏感度曲線比較平緩，數(shù)值點位多分布在0～500之間，說明不同作物類別對鉛的敏感性分布具有明顯差異。如果數(shù)據(jù)點集中于曲線上端，說明作物對鉛的富集能力較弱，較不敏感；如果數(shù)據(jù)點集中于曲線下段，說明作物對鉛富集能力較強，較敏感。

根據(jù)Logistic 分布模型擬合結果，以及《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB2762—2017）中規(guī)定中各類別作物鉛的標準限值，反推計算得出基于保護95%和5%作物類別安全的HC5和HC95值，具體由表7所示。

表7 基于Logistic擬合模型分布對滇東各類農(nóng)田土壤鉛健康風險值劃分

注：臨界值和警戒值分別代表95%和5%作物種植土壤鉛的含量，95%與5%的比例參照現(xiàn)行國標編制說明。

Note: The critical value and alarm value represent 95% and 5% of the lead content in the soil where crops were grown, respectively. The ratios of 95% and 5% were described with reference to the current national standard.

3 討 論

3.1 滇東農(nóng)田土壤重金屬鉛人體健康風險評價

滇東農(nóng)田土壤和作物中鉛的來源廣泛，首先是成土母質來源即在漫長的風化成土過程中帶來重金屬，不同的母質類型、成土過程形成的土壤其重金屬元素地球化學背景值差異很大，而云南省鉛的土壤背景值為40.6 mg/kg，是中國典型的鉛高背景區(qū)[6-7]。同時，滇東有色金屬礦床豐富，開發(fā)利用度高，在采、選、煉的過程中向農(nóng)田土壤中釋放大量鉛。此外，農(nóng)業(yè)上施用含鉛農(nóng)藥（砷酸鉛）和化肥、污水灌溉等人為活動，也是造成農(nóng)田土壤鉛污染的原因。土壤中重金屬鉛可通過植物根系吸收進入到植物體內，并累積在植物不同器官和組織中，如果農(nóng)作物可食部分積累大量重金屬，可通過口-手攝入、呼吸吸入和皮膚接觸等方式進入到人體中，對人體健康造成影響[14,26]。鉛屬于致癌物質，而蔬菜和谷物攝食量在人們的日常飲食結構中所占比重越來越大[4-5]，在鉛高背景區(qū)土壤中種植農(nóng)作物是否會對人體健康造成威脅是公眾關心的問題。在本研究中發(fā)現(xiàn)，滇東農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品均存在Pb超標現(xiàn)象，滇東6個市（州）作物總的點位超標率為11.9%，但健康風險評價結果卻表明，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對居民不存在明顯的非致癌風險和致癌風險，這說明盡管滇東區(qū)域土壤鉛雖然存在輕微程度的土壤鉛超標問題，其中紅河州土壤鉛點位超標率還高于全區(qū)水平，但是在這些區(qū)域種植的農(nóng)作物不會對人體產(chǎn)生明顯的致癌和非致癌風險，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛致癌風險較低，作物中鉛在安全范圍內。同時還發(fā)現(xiàn)，重金屬鉛對兒童的非致癌健康風險指數(shù)均高于成人，表明兒童群體對鉛污染更為敏感。分析其原因，可能是由于兒童身體發(fā)育尚未完全，對污染物排泄能力較差，導致結果存在偏差，因此要特別注意兒童對土壤重金屬的防護工作。

人體對于重金屬的暴露主要包括口-手、呼吸和皮膚3種途徑[27-28]。在本研究中，在口-手攝入、呼吸攝入和皮膚接觸三種暴露途徑中，通過口-手攝入對人體產(chǎn)生的風險大于呼吸和皮膚接觸的風險，這與王世玉等[29]在污灌區(qū)得出的通過口食途徑對人體產(chǎn)生的風險大于通過呼吸和皮膚接觸引起的風險以及任艷軍等[30]研究蔬菜時得出的重金屬經(jīng)口暴露產(chǎn)生的風險占總個人年風險的98.90%的結論一致?？?手攝入成為是人體暴露于土壤重金屬產(chǎn)生健康風險的最主要途徑，主要是由于作物對重金屬鉛的高富集性造成的。

3.2 農(nóng)田土壤鉛健康風險基準值與現(xiàn)行標準的對比分析及其應用

在本研究中，將保護95%和5%作物類別安全作為劃分農(nóng)田土壤健康風險臨界值和警戒值的依據(jù)[31-32]。根據(jù)本研究的推導方法，將滇東農(nóng)田土壤鉛健康風險基準值與現(xiàn)行的《食品安全國家標準食品污染物限量》（GB2762—2017）進行對比，發(fā)現(xiàn)滇東農(nóng)田土壤鉛推導臨界值均低于農(nóng)用地土壤風險篩選值（Pb:90 mg/kg）；根莖類、茄果類和豆類警戒值低于農(nóng)用地土壤風險管控值（Pb:500 mg/kg），而葉菜類和谷物類警戒值高于農(nóng)用地土壤風險管控值。不同作物健康風險基準值存在差異，一方面可能是由于受到滇東高背景區(qū)土壤中鉛污染程度以及土壤基本理化性質（如pH值、有機質）等因素的影響[33-34]；另一方面也可能是由于不同農(nóng)作物對土壤中鉛的富集能力不同，在本研究中發(fā)現(xiàn)，豆類的豌豆和花生對鉛具有較高的富集能力，其次是根莖類的萵筍、葉菜類的油菜和谷物類的小麥，謝正苗等[35]通過分析全國已報道蔬菜地土壤和蔬菜中重金屬含量的數(shù)據(jù)和相關資料發(fā)現(xiàn)，不同的蔬菜種類富集重金屬能力不同，不同種類蔬菜的鉛富集系數(shù)表現(xiàn)為豆類>葉菜類>根莖類>瓜類>蔥蒜類>茄果類，與研究結論一致。而本研究是基于滇東農(nóng)田土壤調查數(shù)據(jù)，推定結果較為科學，可應用于滇東地區(qū)的農(nóng)田污染防治實踐。

現(xiàn)行《土壤環(huán)境質量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB15618—2018）為保護農(nóng)用地土壤環(huán)境、管控農(nóng)用地土壤污染風險以及保障農(nóng)產(chǎn)品質量安全、農(nóng)作物正常生長和土壤生態(tài)環(huán)境發(fā)揮了重要作用，但由于中國農(nóng)田土壤環(huán)境質量差異較大，不同作物對鉛的富集能力差異大等原因，導致在應用現(xiàn)行標準的過程中，常常出現(xiàn)“土壤重金屬超標而農(nóng)產(chǎn)品不超標”或“農(nóng)產(chǎn)品超標而土壤重金屬不超標”[24]，對于重金屬高背景值區(qū)土壤不同作物種類鉛污染評價并不完全適用。本研究根據(jù)Logistic 分布模型擬合結果，以及《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB2762—2017）中規(guī)定中各類別作物鉛的標準限值，反推計算得出基于保護95%和5%作物類別安全的臨界值和警戒值，大致將滇東地區(qū)農(nóng)田土壤分為3類，第一類為安全生產(chǎn)（土壤鉛總量≤臨界值），農(nóng)田土壤未遭受明顯的鉛污染，土壤污染風險低，可以保護95%作物正常生長，只有5%的作物鉛含量超過食品安全國家標準，盡量避免栽種鉛富集能力較強，較敏感的作物類別；第二類為生產(chǎn)風險（臨界值<土壤鉛總量≤警戒值），農(nóng)田土壤存在一定的風險，原則上應當采取安全利用措施，如在作物品種選擇上應該避免直接種植對土壤鉛吸收富集能力中等或較強的作物；第三類為生產(chǎn)限制（土壤鉛總量>警戒值），農(nóng)田土壤鉛污染風險高，可以保護5%作物正常生長，而95%的作物鉛含量超過食品安全國家標準，在該區(qū)域種植作物會影響作物的正常生長，應該將該區(qū)域劃為生產(chǎn)限制區(qū)，建議改種對鉛的富集能力較弱，較不敏感的作物類別。

4 結 論

1）滇東地區(qū)農(nóng)田土壤中鉛含量范圍為4.90～889.91 mg/kg，不同市（州）土壤中鉛含量平均值大小表現(xiàn)為紅河州>曲靖市>昭通市>文山州>玉溪市>昆明市，滇東地區(qū)昭通市、曲靖市、文山州和紅河州耕地土壤均存在輕微程度的土壤鉛超標問題。

2）不同類型作物可食部位中鉛含量范圍分別為根莖類0.005～1.640 mg/kg，茄果類0.004～0.170 mg/kg，葉菜類0.001～1.950 mg/kg，豆類0.018～3.582 mg/kg，谷物類0.002～3.120 mg/kg，滇東6個市（州）作物總的點位超標率為11.9%；不同類別作物吸收富集鉛的能力不同，豆類的豌豆和花生對鉛具有較高的富集能力，其次是根莖類的萵筍、葉菜類的油菜和谷物類的小麥。

3）健康風險評價結果表明，滇東各區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬鉛對居民不存在明顯的非致癌風險，鉛在不同區(qū)域對兒童產(chǎn)生的風險大于成人，不同暴露途徑非致癌健康風險指數(shù)大小表現(xiàn)為手-口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入；滇東6個市（州）農(nóng)田土壤中鉛的致癌風險指數(shù)處于1.017 7×10-9～8.036 4×10-9之間，農(nóng)產(chǎn)品中鉛在安全范圍內，不會對人體產(chǎn)生明顯的致癌風險。

4）利用物種敏感度分布曲線法推導滇東作物健康風險基準值是基于保護95%及5%的作物品種安全所得的土壤風險值，種植根莖類、茄果類、葉菜類、豆類、谷物類物時，其臨界值分別為13.0、19.7、35.1、11.3、18.1 mg/kg；其警戒值分別為269.5、481.3、500.7、367.5、560.3 mg/kg，這可為精準制定區(qū)域農(nóng)田土壤的地方標準實現(xiàn)鉛污染土壤安全利用提供科學依據(jù)。

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Health risk assessment and benchmark of lead pollution in agricultural soils in East Yunnan, China

Liu Juan1,3, Li Yang2,3, Zhang Min2,3, Zhang Naiming2,3※, Han Dongjin2,3

(1.,,650201,; 2.,,650201,; 3.,650201,)

Heavy metal contamination of agricultural soil has posed risks and potential dangers to human and livestock, due mainly to most heavy metals are toxic in nature that can cause serious health illness, even at very low concentration. Excessive heavy metals, such as lead, enter the ecological system from the agricultural runoff and industrial discharges to agricultural products of food chain. Since both high geological background and mining activities simultaneously determine the agricultural soils in eastern Yunnan, the lead pollution in agricultural soil has drawn much widespread attention recently. In this study, a simultaneous sampling and analysis test was performed on agricultural soils and products in 6 cities (prefectures) in eastern Yunnan, China, aiming to characterize the lead accumulation in agricultural land. A health risk assessment model was used to evaluate the health risks that caused by lead in the agricultural soils in eastern Yunnan to residents. A species-sensitive distribution model (Log-logistic) was used to construct the species sensitivity distribution curve (SSD) of different crop varieties, and to reverse benchmark values of soil lead safety, according to the protection of 95% and 5% of crop categories.The result showed that: 1)The average content of lead in agricultural soils from various cities (prefectures) in eastern Yunnan was from more to less in the order of Honghe Prefecture , Qujing city, Zhaotong city, Wenshan prefecture, Yuxi city,Kunming city. The average lead content of Zhaotong city, Qujing city, Wenshan prefecture, and Honghe prefecture exceeded the screening value of lead pollution risk released by National Standards of China. 2)The total point exceeding rate of agricultural products in the 6 cities (prefectures) of eastern Yunnan was 11.9%, where the various types of crops showed the different ability of absorbing and enriching lead. Specifically, peas and peanuts from beans had higher lead accumulation capacity, followed by lettuce from rhizome, rape from leafy vegetables, and wheat from cereals. 3)The health risk assessment showed that there was no significant non-carcinogenic risk and carcinogenic risk to the residents. The non-carcinogenic risk of lead to children was higher than that of adults in various regions of eastern Yunnan, where the non-carcinogenic health risk index of various exposure routes was ranked from much to less in the order of hand-oral intake, skin exposure, breathing inhalation. 4) In the species sensitivity distribution model (Log-logistic), the benchmark values of soil lead health risk were inversely deduced for agricultural products in eastern Yunnan. When rhizomes, nightshades, planting beans, cereals crops were planted, the critical value of Pb were13.0, 19.7, 35.1, 11.3, 18.1 mg/kg, respectively; and the alarm value of Pb were 269.5, 481.3, 500.7, 367.5, 560.3 mg/kg, respectively. It can provide scientific basis for establishing more accurate local standard and realizing the safe utilization of lead-contaminated soil in agricultural soil in eastern Yunnan and similar regions.

soils; heavy metals; pollution; health risk benchmark; Species Sensitivity Distribution (SSD) curve method; Pb; East Yunnan

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2020-10-11

2020-12-11

云南省重點研發(fā)計劃項目（2018BC003）

劉娟，博士生，主要從事農(nóng)用化學物質與環(huán)境方面的研究。Email：15587214232@163.com

張乃明，博士，教授，主要從事土壤培肥與污染修復方面的研究。

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.01.029

S154.4; X53

A

1002-6819(2021)-01-0241-10