利用新型CeBr3探測(cè)器測(cè)量238U活度研究

馮延強(qiáng) 王鐵健 楊龍泉 焦倉(cāng)文 李必紅 趙 丹 王海洋

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院中核集團(tuán)鈾資源勘查與評(píng)價(jià)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京100029）

目前，國(guó)內(nèi)外實(shí)驗(yàn)室天然樣品中238U 活度的測(cè)量一般采用高純鍺（High Purity Germanium，HPGe）譜儀來(lái)完成［1］，其具有較高能量分辨率，在1 332 keV（60Co）的半高峰寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）優(yōu)于2 keV，相對(duì)探測(cè)效率近50%（堪培拉BE5030 HPGe 探測(cè)器），可通過(guò)238U 子體234mPa 的1 001 keV 能峰測(cè)定樣品中的238U 活度［2-3］。但由于HPGe 探測(cè)器需要在低溫液氮環(huán)境（溫度約77 K）下使用才能達(dá)到高分辨率工作水平，這一定程度上增加了應(yīng)用的局限性。雖然，近年來(lái)有電制冷以及小型化HPGe 譜儀出現(xiàn)，如美國(guó)ORTEC公司新一代Detective X，但進(jìn)口設(shè)備技術(shù)封閉、成本較高［4］。

CeBr3探測(cè)器是一種新型閃爍體探測(cè)器，可在室溫條件下工作，在662 keV（137Cs）的FWHM約4.0%，明顯優(yōu)于NaI（Tl）探測(cè)器［5-6］。雖然，相較LaBr3（Ce）探測(cè)器約3.0%（662 keV@137Cs）的分辨率略低，但其探測(cè)器自身無(wú)γ 放射性干擾［7-8］，不存在LaBr3（Ce）探測(cè)器自身138La 及227Ac 影響，在低活度天然樣品Th、U、K 等測(cè)量方面具有優(yōu)勢(shì)，但國(guó)內(nèi)尚無(wú)該方面應(yīng)用的報(bào)道。

利用CeBr3探測(cè)器較高能量分辨率及自身無(wú)γ放射性干擾的特點(diǎn)優(yōu)勢(shì)，研究其利用1 001 keV能量峰測(cè)量天然樣品中238U 活度的可行性，可彌補(bǔ)NaI（Tl）探測(cè)器無(wú)法直接測(cè)量238U 的不足，并相較HPGe 需要液氮低溫的使用條件，為現(xiàn)場(chǎng)在線測(cè)量、低本底環(huán)境樣品分析等提供室溫條件下更低成本的測(cè)量手段。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)采用荷蘭SCIONIX 公司生產(chǎn)的5.1 cm 直徑51B51/2M-CeBr-X 型CeBr3晶體及PMT 耦合單元，采用標(biāo)準(zhǔn)14 針接口。電子收集系統(tǒng)采用CANBERRA公司生產(chǎn)的OSPREY-DTB型數(shù)字化多道采集系統(tǒng)，其可通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)接口與CeBr3探測(cè)器單元組合，數(shù)據(jù)輸出可選用USB/LAN方式。譜數(shù)據(jù)處理采用CANBERRA GENIE2K 軟件程序，可便捷進(jìn)行能量分辨率FWHM、效率刻度及分析報(bào)告等處理。

探測(cè)器屏蔽鉛室采用堪培拉777B 型超低本底鉛室，其外徑為559 mm、內(nèi)徑229 mm，外層采用127 mm厚度的普通低本底鉛屏蔽層，靠近內(nèi)層采用25.4 mm 低210Pb 的屏蔽鉛層，減少210Bi 軔致輻射產(chǎn)生的干擾。另外，屏蔽鉛室的內(nèi)襯采用1 mm 錫和1.5 mm純銅來(lái)降低75～85 keV能量范圍的X射線。

實(shí)驗(yàn)測(cè)量對(duì)比、效率刻度等均采用國(guó)家一級(jí)放射性標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)及其標(biāo)稱(chēng)值，利用低活度的鈾鐳混合粉末源及純鈾粉末源來(lái)模擬天然樣品，進(jìn)行238U 活度測(cè)量及分析。實(shí)驗(yàn)中采用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)具體數(shù)據(jù)如表1所示。

表1 實(shí)驗(yàn)采用的國(guó)家一級(jí)放射性標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)數(shù)據(jù)表Table 1 Data of national first-level radioactive reference materials used in the study

2 實(shí)測(cè)譜理論分析

利用新型CeBr3探測(cè)器獲取的γ譜數(shù)據(jù)，首先與傳統(tǒng)NaI（Tl）探測(cè)器、高分辨率HPGe探測(cè)器進(jìn)行了不同探測(cè)器的對(duì)比及性能分析；然后，從利用1 001 keV能峰測(cè)量天然樣品中238U活度時(shí)臨近能峰是否可區(qū)分的角度分別分析了鈾、鐳平衡源γ 譜及鈾、釷粉末源γ 譜，理論闡述了該新型探測(cè)器用于238U活度測(cè)量的可行性。

2.1 不同探測(cè)器對(duì)比

新型CeBr3探測(cè)器在662 keV 能量分辨率FWHM 約4.0%，在1 332 keV 能量FWHM 約2.8%，明顯優(yōu)于在662 keV 能量FWHM 約為8.0%的NaI（Tl）探測(cè)器［9-11］。CeBr3、NaI（Tl）及HPGe 實(shí)測(cè)γ 譜對(duì)比如圖1所示，圖1中三種探測(cè)器的譜圖均為測(cè)量GBW04306a 標(biāo)物γ 譜數(shù)據(jù)，但明顯HPGe（圖1 中實(shí)線）探測(cè)器γ 譜能峰信息較多，尤其在1 001 keV 能峰很明顯，并且附近無(wú)干擾峰出現(xiàn)；NaI（Tl）探測(cè)器γ譜（圖1 中短虛線）在609 keV、1.12 MeV 能峰較明顯，與HPGe相比，在665 keV后的703 keV、719 keV能峰及768 keV 后的785 keV、806 keV、821 keV 能峰均重合疊加，尤其在1 001 keV 能峰受1.12 MeV散射影響，幾乎被平臺(tái)淹沒(méi)，無(wú)明顯特征峰出現(xiàn)；相較NaI（Tl）探測(cè)器，CeBr3探測(cè)器γ譜（圖1中長(zhǎng)虛線）出現(xiàn)能峰信息較多，在665 keV、934 keV 及1.12 MeV 能峰均較明顯，尤其在1 001 keV 有明顯能峰出現(xiàn)（峰康比約0.04:1），雖然無(wú)法與HPGe 相比，但通過(guò)本底扣除、解譜剝譜處理后可獲取1 001 keV能峰峰面積值，可用于238U測(cè)量分析。

圖1 HPGe、CeBr3、NaI(Tl)不同探測(cè)器γ譜圖對(duì)比Fig.1 Comparison of γ spectra of HPGe,CeBr3 and NaI(Tl)detectors

另外，雖然該新型CeBr3探測(cè)器在鈾γ 譜圖中63.3 keV、92.8 keV、185.7 keV 及766 keV 能峰較NaI（Tl）探測(cè)器明顯，但由于高能峰康普頓散射影響、X射線干擾等，低能段63.3 keV、92.8 keV幾乎被淹沒(méi)無(wú)法采用；185.7 keV 由于226Ra 核素186 keV 特征γ 射線存在干擾，766 keV 受214Bi 核素768 keV 特征γ 射線干擾也無(wú)法采用。因此，如將該新型探測(cè)器用于238U 活度測(cè)量時(shí)采用1 001 keV 能峰較為理想。

2.2 鈾鐳γ譜分析

通過(guò)對(duì)比不同探測(cè)器的γ 譜數(shù)據(jù)，CeBr3探測(cè)器在1 001 keV 有能峰出現(xiàn)，但尚需進(jìn)行本底扣除、剝譜、解譜等數(shù)據(jù)處理后方可進(jìn)行效率刻度和活度計(jì)算。通過(guò)CeBr3探測(cè)器實(shí)測(cè)鈾、鐳源γ 譜數(shù)據(jù)（圖2，實(shí)線為鈾鐳源譜圖、虛線為純鈾源譜圖）分析了臨近能峰是否存在干擾，其在1 001 keV能峰能量分辨率FWHM 約3.35%，能峰半高寬為33.50 keV，可與934 keV（214Bi）區(qū)分開(kāi)來(lái)，進(jìn)一步驗(yàn)證了該新型探測(cè)器γ譜在1 001 keV附近不會(huì)與臨近峰產(chǎn)生重疊，可進(jìn)行相應(yīng)的剝譜解譜算法處理。

2.3 鈾釷γ譜分析

較鈾鐳γ譜934 keV更靠近1 001 keV的是來(lái)自錒（228Ac）的969 keV能峰，其為232Th衰變鏈γ射線分支，同時(shí)還存在911 keV 能量γ 射線。CeBr3探測(cè)器實(shí)測(cè)鈾釷（GBW04127a）γ 譜圖和鈾（GBW04302a）γ譜圖對(duì)比如圖3 所示，實(shí)測(cè)釷（GBW04308a）γ 譜圖和鈾γ譜圖對(duì)比如圖4所示，首先從釷γ譜線（圖4中實(shí)線）可見(jiàn)該新型探測(cè)器可將911 keV與969 keV區(qū)分開(kāi)來(lái)，相較傳統(tǒng)NaI（Tl）探測(cè)器（圖5中實(shí)線）效果明顯，有利于進(jìn)行969 keV與1 001 keV剝譜等處理；其次，從圖3和圖4數(shù)據(jù)分析CeBr3探測(cè)器1 001 keV能峰約33.50 keV半高寬分析，其能峰中心道值已處于969 keV 能峰右側(cè)平臺(tái)，可利用1 001 keV 右半峰進(jìn)行峰面積計(jì)算及活度分析等。

圖2 CeBr3探測(cè)器鈾鐳γ譜圖Fig.2 U Ra γ spectra of CeBr3detector

圖3 CeBr3探測(cè)器鈾釷γ譜圖Fig.3 U Th γ spectra of CeBr3detector

圖4 CeBr3探測(cè)器鈾釷γ譜圖Fig.4 U Th γ spectra of CeBr3detector

圖5 是NaI（Tl）探測(cè)器實(shí)測(cè)的釷、鈾γ譜圖對(duì)比，一方面受探測(cè)器分辨率影響，難以將911 keV 與969 keV區(qū)分開(kāi)來(lái)，不利于剝譜處理；其次1 001 keV能峰的中心道值處于969 keV 能峰的右半側(cè)，如果釷含量高于鈾含量時(shí)，如圖6所示，1 001 keV難以從969 keV 剝離。但新型CeBr3探測(cè)器即使在釷高、鈾低情況下（圖7），實(shí)測(cè)1 001 keV 能峰對(duì)應(yīng)道址內(nèi)的峰面積鈾釷占比6.53% 時(shí)，對(duì)應(yīng)232Th 活度為4 869.73 Bq、238U活度為2 816.28 Bq時(shí)，其1 001 keV能峰右半側(cè)幾乎不受969 keV 干擾，經(jīng)過(guò)剝譜處理后，可計(jì)算獲取到該能峰面積。

圖5 NaI(Tl)探測(cè)器鈾釷γ譜圖Fig.5 U Th γ spectra of NaI(Tl)detector

圖6 NaI(Tl)探測(cè)器1 001 keV、969 keV能峰譜圖Fig.6 Spectra of 1 001 keV and 969 keV energy peek obtained by NaI(Tl)dtector

圖7 CeBr3探測(cè)器1 001 keV、969 keV能峰譜圖Fig.7 Spectra of 1 001 keV and 969 keV energy peek obtained by CeBr3 detector

綜上，基于該新型CeBr3探測(cè)器實(shí)測(cè)γ 譜，無(wú)論從鈾鐳干擾角度分析，還是鈾釷干擾理論分析，并且在高釷、低鈾情況下，理論上均可從γ譜中剝離解譜得到1 001 keV能峰來(lái)進(jìn)行238U活度計(jì)算。但是，需要說(shuō)明的是該新型探測(cè)器實(shí)際上難以與HPGe探測(cè)器相比直接利用1 001 keV 進(jìn)行效率刻度獲得238U活度，而該新型探測(cè)器必須先開(kāi)展本底扣除、釷、鐳及鉀剝譜處理后方可利用1 001 keV 能峰進(jìn)行效率刻度或者能窗聯(lián)合求解來(lái)獲取238U活度。

3 樣品驗(yàn)證

在理論分析該新型CeBr3探測(cè)器可利用1 001 keV 能峰進(jìn)行238U 活度測(cè)量基礎(chǔ)上，開(kāi)展了編號(hào)為GBW04114、GBW04306a 和GBW04127a 三種粉末標(biāo)物實(shí)測(cè)驗(yàn)證。首先利用國(guó)家一級(jí)放射性標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末源（表2）進(jìn)行了該新型探測(cè)器的譜數(shù)據(jù)獲取并建立標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫(kù)，數(shù)據(jù)庫(kù)238U、226Ra、232Th 及40K各自扣除本底后譜數(shù)據(jù)如圖8～11 所示。然后利用核工業(yè)北京地質(zhì)研究院自主開(kāi)發(fā)的用于CeBr3探測(cè)器的迭代解譜算法［12］進(jìn)行剝譜處理。以鈾鐳釷混合標(biāo)物為GBW04127a 為例，在解譜過(guò)程中首先剝離232Th，解譜后的譜數(shù)據(jù)如圖12 所示，在圖12 基礎(chǔ)上繼續(xù)剝離226Ra，解譜后的譜數(shù)據(jù)如圖13 所示，即為從鈾鐳釷混合譜數(shù)據(jù)中解譜獲取的238U 譜數(shù)據(jù)。依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)數(shù)據(jù)，樣品中238U 活度計(jì)算具體如式（1）所示。

式中：AUY為待測(cè)樣品的238U活度，Bq；AUS為238U標(biāo)準(zhǔn)源活度，Bq；SUY為待測(cè)樣品解譜后1 001 keV能峰凈面積計(jì)數(shù)率，s-1；SUS為238U 標(biāo)準(zhǔn)源1 001 keV 能峰凈面積計(jì)數(shù)率，s-1；mUY為待測(cè)樣品質(zhì)量，g；mUS為238U標(biāo)準(zhǔn)源質(zhì)量，g。

以實(shí)測(cè)GBW04127a 為例，238U 標(biāo)準(zhǔn)源GBW043 02a 的AUS為15 978.09 Bq，SUS凈計(jì)數(shù)率為10.15 s-1，mUS為300.34 g，SUY為1.688 s-1，mUY為302.50 g，代入式（1）：

表2 CeBr3探測(cè)器實(shí)測(cè)樣品分析結(jié)果Table 2 Analysis results of actual samples using CeBr3 detector

圖8 CeBr3探測(cè)器標(biāo)準(zhǔn)庫(kù)238U譜圖Fig.8 238U spectra of CeBr3 detector in standard library

圖9 CeBr3探測(cè)器標(biāo)準(zhǔn)庫(kù)226Ra譜圖Fig.9 226Ra spectra of CeBr3 detector in standard library

圖10 CeBr3探測(cè)器標(biāo)準(zhǔn)庫(kù)232Th譜圖Fig.10 232Th spectra of CeBr3 detector in standard library

驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)利用粉末標(biāo)物替代不同活度、不同組分（鈾鐳、鈾釷及鈾鐳釷）的天然樣品進(jìn)行238U 測(cè)量分析。依據(jù)譜處理結(jié)果，在低本底環(huán)境下測(cè)量全譜數(shù)據(jù)均可利用1 001 keV進(jìn)行解譜計(jì)算；依據(jù)數(shù)據(jù)結(jié)果，與HPGe分析結(jié)果相對(duì)誤差均在±10%以?xún)?nèi)。

圖11 CeBr3探測(cè)器標(biāo)準(zhǔn)庫(kù)40K譜圖Fig.11 40K spectra of CeBr3 detector in standard library

圖12 解譜剝離232Th前后對(duì)比譜圖Fig.12 Contrast spectra before and after stripping 232Th

圖13 解譜剝離226Ra前后對(duì)比譜圖Fig.13 Contrast spectra before and after stripping 226Ra

4 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)新型CeBr3探測(cè)器實(shí)測(cè)γ譜數(shù)據(jù)，理論對(duì)比分析了利用1 001 keV能峰測(cè)量238U活度的可行性，并實(shí)測(cè)分析不同活度的樣品，驗(yàn)證了該新型探測(cè)器可用于低本底環(huán)境下天然樣品中238U活度的測(cè)量應(yīng)用。相較高純鍺無(wú)需冷卻，可為現(xiàn)場(chǎng)在線測(cè)量、低本底環(huán)境樣品分析等提供室溫條件下、更低成本的有效測(cè)量手段。

文中僅論證了方法的可行性，也僅利用少量標(biāo)物代表樣品分析驗(yàn)證，實(shí)際應(yīng)用及該方法推廣時(shí)尚需進(jìn)一步開(kāi)展不同樣品基體密度、不同環(huán)境條件下的驗(yàn)證工作。另外，研究低本底環(huán)境下該新型探測(cè)器238U活度更優(yōu)解譜算法也是推廣應(yīng)用該新型探測(cè)器及238U活度測(cè)量方法的一項(xiàng)重要工作。