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    一維填砂管中天然氣水合物的有效合成

    2021-03-08 11:47:31許姣陽(yáng)關(guān)富佳陳錚王璐瑤余俊韓睿遠(yuǎn)
    科學(xué)與財(cái)富 2021年2期
    關(guān)鍵詞:合成

    許姣陽(yáng) 關(guān)富佳 陳錚 王璐瑤 余俊 韓睿遠(yuǎn)

    摘 要:水合物的原位取心技術(shù)尚未成熟,取心成本較高,因此,利用室內(nèi)人工合成水合物沉積物來(lái)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)開(kāi)采相關(guān)研究。利用一維填砂管來(lái)模擬天然氣水合物在多孔介質(zhì)中的合成,能夠根據(jù)設(shè)計(jì)填砂管尺寸,合成不成規(guī)模的天然氣水合物??梢詾樘烊凰衔镒衢_(kāi)采、置換開(kāi)采、驅(qū)替等開(kāi)采模擬提供高質(zhì)量的水合物基礎(chǔ)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在一維填砂管中,能夠合成不同飽和度且較均勻的天然氣水合物沉積層,天然氣水合物在合成的天然氣水合物與海底實(shí)際天然氣水合物儲(chǔ)層較為接近。

    關(guān)鍵詞:填砂管;天然氣水合物;合成

    1實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)材料

    本次實(shí)驗(yàn)采用自設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)儀裝置,儀器由儲(chǔ)層模擬系統(tǒng)、恒溫控制系統(tǒng)、多元?dú)怏w增壓進(jìn)氣系統(tǒng)、供液系統(tǒng)、回壓控制系統(tǒng)、氣液分離計(jì)量系統(tǒng)和數(shù)據(jù)測(cè)量與采集系統(tǒng)七部分組成。儲(chǔ)層模擬系統(tǒng)的主體為一長(zhǎng)30cm的填砂管,內(nèi)徑2.54cm,有效容積為151.94ml,模擬最大承壓為40MPa。恒溫控制系統(tǒng)通過(guò)恒溫水槽浴來(lái)設(shè)定和自動(dòng)控制,控溫區(qū)間在-20℃~100℃之間,控溫精度為0.1℃,由低溫恒溫水浴外循環(huán)實(shí)現(xiàn)。平流泵注入流速0 mL/min~9mL/min。5個(gè)溫度探針等距分布在一維填砂管的水平軸上,可實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)水合物合成過(guò)程中的溫度變化。

    實(shí)驗(yàn)材料包括:純度99.99%甲烷氣體,純度大于99.9%的蒸餾水,20目石英砂和高純度十二烷基硫酸鈉。

    2 實(shí)驗(yàn)合成步驟

    (1)連接管線,檢查系統(tǒng)密封性,向一維填砂管中填入直徑0.85mm(20目)的干砂,攪動(dòng)使之均勻填充形成孔隙度為37.51%的多孔介質(zhì)體系,記錄填砂質(zhì)量,再次填砂時(shí),填砂質(zhì)量保持不變,使得每次填砂形成的多孔介質(zhì)模型保持一致。

    (2)通過(guò)平流泵以3ml/min速度向一維填砂管中注入質(zhì)量濃度0.36g/L的SDS溶液,直到出口產(chǎn)水速度與注水速度相等,認(rèn)為一維填砂管內(nèi)完全飽和鹽水,記錄注入液體體積(50ml)。

    (3)通過(guò)回壓閥將一維填砂管中的氣體排空,再由真空泵對(duì)整個(gè)系統(tǒng)進(jìn)行抽真空。隨后,從儲(chǔ)氣罐下面的進(jìn)氣口注入8MPa的CH4,關(guān)閉儲(chǔ)氣罐進(jìn)氣口閥門。

    (4)氣驅(qū)水。考慮到水合物膨脹系數(shù)的影響,緩慢打開(kāi)儲(chǔ)氣罐出氣口閥門,將一定的高壓氣體(1MPa左右)釋放到連接管線中,關(guān)閉儲(chǔ)氣罐閥門,通過(guò)管線中的氣壓,驅(qū)出一定體積(5~8mL)SDS溶液。

    (5)打開(kāi)儲(chǔ)氣罐出口閥門和一維填砂管進(jìn)氣口閥門,注高壓CH4氣體至一維填砂管中,記錄此時(shí)的平衡壓力和溫度。維持一維填砂管系統(tǒng)在一個(gè)穩(wěn)定外部溫度的環(huán)境下12 h,以確保CH4氣體充分溶解到水中。

    (6)將填砂管放入恒溫低溫水浴中,低溫浴溫度為3℃,進(jìn)行等容降溫合成,記錄降溫合成過(guò)程中溫度、壓力變化。

    (7)當(dāng)系統(tǒng)壓力穩(wěn)定后再次注入CH4氣體至一定壓力,重復(fù)步驟(6),進(jìn)行下一輪增量合成。直到注氣增量合成過(guò)程中壓力穩(wěn)定后系統(tǒng)壓降小于0.03MPa時(shí),停止下一輪合成,認(rèn)為水合物合成結(jié)束,此時(shí)系統(tǒng)內(nèi)處于三相平衡狀態(tài)。

    3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    本次實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,通過(guò)等容合成方法合成天然氣水合物。為形成飽和度較高的水合物,采取間歇注氣的方法,反復(fù)注氣幾次,最終形成不同飽和度的水合物樣品,有效合成了飽和度分別為20%、30%、40%的三組不同飽和度水合物樣品,合成水合物飽和度20%的合成溫度、壓力曲線如圖1所示。由于填砂管不便安裝可視化窗口,為觀測(cè)水合物合成進(jìn)程,選擇溫度和壓力兩個(gè)參數(shù)作為觀測(cè)指標(biāo)。一是因?yàn)樗衔锖铣芍幸募淄椋罅亢铣伤衔镞^(guò)程中填砂管內(nèi)壓力會(huì)有明顯下降;二是由于水合物合成反應(yīng)作為放熱反應(yīng),合成中會(huì)放出大量熱量,溫度探針的示數(shù)會(huì)發(fā)生明顯突變。

    從圖1可以觀察到溫度探針1~探針5都顯示同步變化,即在填砂管中,天然氣水合物能夠均勻合成和分布。同時(shí),從壓力變化看,水合物合成分為四個(gè)階段。溶解階段:水溶解于氣-液界面,并圍繞氣體分子定向排列,形成不穩(wěn)定簇,這些不穩(wěn)定簇在水合物生成過(guò)程中起著基塊的作用,為水合物的形成提供了條件。誘導(dǎo)階段:在靜態(tài)系統(tǒng)中,水分子與溶解在水中的氣體分子不斷積聚,直到積聚團(tuán)大小和濃度達(dá)到臨界成核條件,水合物才開(kāi)始生成。成長(zhǎng)階段:多孔介質(zhì)中水分子發(fā)生遷移,導(dǎo)致了影響水合物進(jìn)一步合成的“爬壁現(xiàn)象”,水、水合物以及CH4氣體三相之間發(fā)生傳質(zhì)和傳熱。穩(wěn)定階段:只有當(dāng)客體分子達(dá)到了一定的空隙占有率時(shí)水合物晶體才能穩(wěn)定存在。

    結(jié)論

    在恒溫3℃的實(shí)驗(yàn)條件下,在一維填砂管中合成天然氣水合物樣品,有效合成了啊飽和度分別為20%、30%和40%的水合物樣品,從實(shí)驗(yàn)過(guò)程數(shù)據(jù)可知,天然氣水合物合成分為四個(gè)階段,即溶解階段、誘導(dǎo)階段、成長(zhǎng)階段。同時(shí),溫度探針的同步變化特征表明,一維填砂管中合成的天然氣水合物分布較均勻。

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    第一作者簡(jiǎn)介:許姣陽(yáng)(2000-),女,湖北襄陽(yáng)人,本科在讀,海洋油氣工程專業(yè)。

    通訊作者簡(jiǎn)介:關(guān)富佳(1978-),男,黑龍江省蘭西縣人,副教授,博士.

    基金項(xiàng)目:湖北省高校大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練項(xiàng)目“天然氣水合物N2+CO2混合氣體驅(qū)替置換實(shí)驗(yàn)研究”(Yz2020270)

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