污泥與園林廢棄物混合堆肥施用量對林地土壤重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)及微生物活性的影響

胡自航，趙 霞，董曉蕓，鄭景明，蔣麗偉

（1. 北京林業(yè)大學(xué) 森林資源生態(tài)系統(tǒng)過程北京市重點(diǎn)實驗室，北京 100083；2. 國家林業(yè)與草原局 調(diào)查規(guī)劃設(shè)計院，北京 100013）

隨著城市化的發(fā)展，如何處置大量增加的污泥已經(jīng)成為一個重要問題，國際上污泥的處置方式主要有焚燒、填埋、土地利用等幾種，其中污泥土地利用被認(rèn)為是可持續(xù)的主要處置方式，被很多國家采納[1]。相對農(nóng)業(yè)土地而言，林地施用污泥更具可行性。第一，林地土壤通常相對貧瘠且較少施肥，而城市污泥含有豐富的植物生長所需養(yǎng)分，可補(bǔ)充林地生態(tài)系統(tǒng)中缺乏的營養(yǎng)元素，改善林地土壤質(zhì)量，促進(jìn)樹木生長[2]；第二，林業(yè)產(chǎn)品不直接進(jìn)入食物鏈，健康風(fēng)險減小[3]；第三，中國是世界上人工林面積最大的國家，污泥產(chǎn)品在林地施用方面有著較好的前景。但污泥含有重金屬等有害物質(zhì)，可能會對植物、土壤動物和微生物造成影響，污泥產(chǎn)品的林地利用存在不確定的風(fēng)險[4]，風(fēng)險大小往往和污泥類型、施用量等有關(guān)[5]。前人大多采用盆栽實驗研究污泥施加對土壤性質(zhì)的影響[6?7]，其結(jié)果對指導(dǎo)林地施肥作用有限。本研究采用高級厭氧消化污泥與園林廢棄物混合堆肥，在北京市平原造林區(qū)的榆樹Ulmus pumila人工林林地進(jìn)行了2 a的野外控制施肥試驗，探討污泥堆肥產(chǎn)品對林地土壤質(zhì)量和安全的影響，以期為污泥堆肥產(chǎn)品的林地應(yīng)用提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 樣地概況

樣地位于北京市大興區(qū)北臧鎮(zhèn)(39°40′N，116°14′E)，為暖溫帶半濕潤大陸季風(fēng)氣候，年平均氣溫為11.6 ℃，年平均降水量556 mm，林分為榆樹人工林，屬于2012年北京市平原造林示范區(qū)，土壤為沖積性砂質(zhì)壤土，通氣透水性好，蓄水保肥能力較差。施肥區(qū)面積約2 hm2，周圍有鐵柵欄圍住。

1.2 供試材料

供試材料為高級厭氧消化污泥與園林廢棄物混合堆肥(簡稱污泥堆肥)，其中污泥來自北京市排水集團(tuán)某污水處理廠，園林廢棄物來自北京市園林綠化局。污泥與園林廢棄物干質(zhì)量比為3∶1，在污泥處置場車間內(nèi)進(jìn)行曝氣好氧堆制[8]。污泥堆肥和林地土壤重金屬情況見表1。

表1 污泥堆肥和樣地土壤指標(biāo)Table 1 Heavy metal content and other characteristics in sewage sludge compost and forest soil for experiment

2017年5?6月進(jìn)行林地施肥。采用隨機(jī)區(qū)組試驗設(shè)計，混合堆肥施用量按其中污泥含量計算，參照《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處置 林地用泥質(zhì)》中的相關(guān)規(guī)定(林地污泥最大施加量為30 t·hm?2·a?1)，共設(shè)4個施肥梯度，施用量分別為0(ck)、15 (T1)、30(T2)、60 t·hm?2(T3) 4個水平，施肥林地每個固定樣方面積為20 m×20 m，樣方之間設(shè)置10 m的緩沖帶，每個處理3個重復(fù)，共計12個樣方?；旌隙逊什捎萌鍪┓绞?，將污泥堆肥均勻在樣方內(nèi)鋪開后，再用旋耕機(jī)將土肥混合均勻，混合深度為表層20 cm。

1.3 取樣與指標(biāo)測定

土壤取樣時間為2019年6月12日。采用五點(diǎn)取樣法采取0～20 cm的表層土，將土樣帶回實驗室，除去砂礫，風(fēng)干后過2.00和0.25 mm篩待測。制備好的土壤樣品首先進(jìn)行硝酸-氟化氫-鹽酸(HNO3-HFHCl)混合酸微波消解(儀器型號為Mars6)，然后采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(儀器型號為ICP-OES)測定重金屬含量。共測量鉻(Cr)、鉛(Pb)、銅(Cu)、鋅(Zn)、鎘(Cd)、鎳(Ni)等6種重金屬總量和形態(tài)。重金屬形態(tài)包括弱酸提取態(tài)(F1)、可還原態(tài)(F2)、可氧化態(tài)(F3)、殘渣態(tài)(F4)，提取方法為BCR連續(xù)提取法[9]。

土壤微生物量碳(MBC)、土壤微生物量氮(MBN)測定采用氯仿熏蒸提取硫酸鉀(K2SO4)法[10]；土壤呼吸采用靜態(tài)堿液吸收法[11]；4種土壤酶活性，其中脲酶活性采用靛酚比色法測定，堿性磷酸酶活性采用磷酸苯二鈉比色法測定，脫氫酶活性采用2,3,5-三苯基氯化四氮唑(TTC)比色法測定，蔗糖酶活性采用3,5-二硝基水楊酸法測定[12]。

為了消除不同因子評價指標(biāo)量綱對土壤酶因子載荷造成的影響，可在測定單個酶活性值的基礎(chǔ)上計算出土壤酶指數(shù)(soil enzymes index，ISE)[13]。

脲酶、磷酸酶指數(shù)為升型分布函數(shù)：

脫氫酶和蔗糖酶為降型分布函數(shù)：

式(1)～(4)中：xi表示土壤酶i的活性值，ximax和ximin分別表示土壤酶i活性最大值和最小值，wi為土壤酶i的加權(quán)系數(shù)，Ci為公因子方差，C為公因子方差之和。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用單因素方差分析(P＜0.05)對不同施肥量水平下各指標(biāo)進(jìn)行統(tǒng)計分析。統(tǒng)計軟件為R 3.5.3，繪圖軟件用Origin 2018。

2 結(jié)果與討論

2.1 施加污泥堆肥對土壤重金屬總量的影響

由表2所示：施肥前土壤重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)從高到低依次為鉻、鋅、銅、鉛、鎳、鎘；施加污泥堆肥2 a后，土壤中各重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施肥量的增加而增加，與對照相比增加了1%～44%。其中鋅、鉛、鉻在各施肥梯度間差異均不顯著(P＞0.05)，鎘、鎳和銅質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施加量的增加變化較大，在T2或T3處理下與對照差異顯著(P＜0.05)。

表2 受試土壤的重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 2 Concentrations of six heavy metals in the soil tested

2.2 施加污泥堆肥對土壤重金屬形態(tài)的影響

由圖1所示：施加污泥堆肥2 a后，6種重金屬的形態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布均不相同，但6種重金屬均以殘渣態(tài)為主，其中鎘和銅的殘渣態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施肥量的增大有增多趨勢但差異不顯著。土壤中各形態(tài)金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施加量變化趨勢也不明顯，其中鋅的弱酸可提取態(tài)(F1)和可還原態(tài)(F2)質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施肥量增大而增多。

圖1 土壤重金屬不同形態(tài)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)Figure 1 Four form content of six heavy metals in experimental plantation soils

2.3 污泥堆肥對4種土壤微生物及酶活性的影響

由表3所示：施加污泥堆肥2 a后，4種酶活性隨施加量增大而表現(xiàn)出不同變化趨勢。其中，脲酶活性隨施肥量增加呈升高趨勢，但各施加量之間差異不顯著，且與土壤氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)的相關(guān)性不顯著(P=0.43)；磷酸酶活性隨施加量增加無顯著變化趨勢，且與土壤磷質(zhì)量分?jǐn)?shù)的相關(guān)性不顯著(P=0.37)；蔗糖酶整體隨施加量增加而減少，但T1處理顯著高于對照組(P＜0.05)，脫氫酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施加量的增加而顯著減少(P＜0.05)；磷酸酶各施加量間差異不顯著(P＞0.05)。土壤酶指數(shù)隨污泥堆肥的施加量增大有所提高，其中T1和T2處理下的土壤酶指數(shù)相等，是對照的1.16倍，而T3處理比對照高，但比T1和T2略低。

表3 不同處理下的土壤酶活性Table 3 Soil enzyme activity under different treatments

2.4 污泥堆肥對土壤微生物量及土壤呼吸的影響

由表4可見：施加污泥堆肥2 a后，微生物碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施肥量有降低趨勢但處理間差異不顯著，T2處理達(dá)到最高值。微生物氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)和土壤呼吸強(qiáng)度隨施肥量增大也有升高趨勢，但處理間差異不顯著，兩者都在T1達(dá)到最大值(表4)。

表4 不同處理下的土壤微生物碳氮及土壤呼吸Table 4 Soil microbial carbon and nitrogen and soil respiration

3 討論

3.1 施加污泥堆肥對土壤重金屬總量的影響

由于污水中的重金屬經(jīng)過處理后濃縮到污泥中，重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)成為限制污泥土地利用的主要因素。本研究使用的污泥堆肥產(chǎn)品中6種重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)均未超過CJ/T 362?2011《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處置 林地用泥質(zhì)》規(guī)定的參考標(biāo)準(zhǔn)值。施肥2 a后，林地土壤重金屬總量僅鎘超過GB 15618?2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)》中農(nóng)用土地重金屬污染風(fēng)險篩選值(0.6)，但未超過管制風(fēng)險值(4.0)，而且未施肥的對照樣方土壤也同樣鎘超標(biāo)，說明該試驗林地的土壤中原來鎘就較高[8]。由于目前沒有林地土壤重金屬污染控制國家標(biāo)準(zhǔn)，并考慮到林地土壤重金屬參考標(biāo)準(zhǔn)值應(yīng)高于農(nóng)用土地，本研究表明：在0～60 t·hm?2的施加量下，污泥堆肥雖然使土壤中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加了，但整體上增加量較小，對林地土壤造成的重金屬污染風(fēng)險較低。

3.2 施加污泥堆肥對土壤重金屬形態(tài)的影響

施加污泥堆肥2 a后，土壤重金屬4種形態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)在處理間無顯著差異，表明施肥量對土壤中重金屬形態(tài)分布影響不大。BALDWIN等[14]采用DPTA浸提法提取施用污泥堆肥的土壤中的重金屬元素鋅，發(fā)現(xiàn)鋅在低含量和高含量堆肥處理中的提取態(tài)分布無顯著差異；MCGRATH等[15]也得到了相似的結(jié)論。其中應(yīng)當(dāng)注意的是，鋅的弱酸提取態(tài)和可還原態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨施加量有增多的趨勢，殘渣態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)卻沒有顯著變化，說明鋅主要以弱酸提取態(tài)和可還原態(tài)形態(tài)加入土壤，可能在較大施加量下達(dá)到顯著水平，造成較大的生態(tài)風(fēng)險。銅的形態(tài)分布趨勢與鋅相反，銅的殘渣態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)有增多趨勢，但其他形態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)沒有顯著變化。因此，在長期影響下，土壤鋅有可能向可利用態(tài)轉(zhuǎn)化，銅向殘渣態(tài)轉(zhuǎn)化。其他幾種重金屬形態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化與總量變化趨勢相同，各處理間均無顯著差異?？傮w來說，通過污泥產(chǎn)品進(jìn)入土壤中的重金屬主要是以穩(wěn)定的殘渣態(tài)為主，其他形態(tài)較少，對土壤環(huán)境影響較低。

3.3 施加污泥堆肥對土壤酶活性的影響

土壤酶活性不但能反映土壤微生物性能，也可以反映土壤質(zhì)量和肥力狀況[16]。本研究中，施加污泥堆肥引起4種酶的變化各不相同，其中脫氫酶活性可表征土壤微生物活性的高低，也可用于簡單的毒性檢測及作為污染監(jiān)測的指示物。本研究結(jié)果顯示：脫氫酶活性隨施加量的增加而減小，表明污泥堆肥中含有多種重金屬，而土壤復(fù)合重金屬污染可減小脫氫酶活性，與騰應(yīng)等[17]研究結(jié)果一致。蔗糖酶是可以把土壤中高分子量蔗糖分子分解成能夠被植物和土壤微生物吸收利用的葡萄糖和果糖的水解酶，為土壤微生物提供充分能源，其活性反映了土壤有機(jī)碳累積與分解轉(zhuǎn)化的規(guī)律，對土壤的碳循環(huán)起到重要作用。本研究中，蔗糖酶的活性T1顯著大于對照，T2、T3處理與對照差異不顯著?？赡苁荰1污泥堆肥的加入增加了土壤有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)[8]，從而提高了蔗糖酶活性；而T2和T3重金屬對微生物活性的抑制作用大于有機(jī)質(zhì)的促進(jìn)作用，因此蔗糖酶活性降低，體現(xiàn)了污泥混合堆肥對土壤微生物影響的兩面性[18]。脲酶是對土壤有機(jī)氮分解轉(zhuǎn)化起重要作用的酶，主要分解有機(jī)氮轉(zhuǎn)化過程中形成的尿素，使其轉(zhuǎn)化成礦物態(tài)的氮，從而被植物吸收利用。在本研究中，脲酶活性隨污泥堆肥施加量提高有增加趨勢，但與對照差異不顯著，說明施加污泥堆肥2 a后土壤氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)和脲酶活性變化不大，與前人研究結(jié)果一致[8,19]。磷酸酶主要參與將土壤中的有機(jī)磷轉(zhuǎn)化成無機(jī)磷的過程，能加速有機(jī)磷循環(huán)速度。從而提高磷素的有效性。施加污泥堆肥后，磷酸酶活性隨施加量的增加沒有明顯變化，這與秦俊梅等[20]的研究結(jié)果較為一致。

評價土壤肥力和重金屬造成的風(fēng)險應(yīng)整體綜合考慮土壤多種酶活性[4]。土壤酶指數(shù)可綜合評價土壤活性狀況，將土壤酶的實際值均轉(zhuǎn)化為數(shù)值0～1，統(tǒng)一了指數(shù)量綱，解決了依靠單一酶活性來判斷土壤狀況的片面性和局限性，可以較為全面地反映不同處理對酶活性的影響[21]。本研究中施加污泥堆肥可整體提高土壤酶指數(shù)，按照其土壤酶指數(shù)從大到小排序為：T1≈T2、T3、對照。說明經(jīng)過2 a，在污泥堆肥中重金屬和有機(jī)質(zhì)對微生物活性的綜合作用下，不同施肥量下林地的土壤肥力和微生物活性整體上有所提升。應(yīng)當(dāng)指出的是，不能排除在此期間各種酶活性有顯著增高或降低動態(tài)變化。

3.4 施加污泥堆肥對微生物碳氮和土壤呼吸的影響

施加污泥堆肥2 a后微生物碳和微生物氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)、土壤呼吸速率都隨施加量沒有顯著變化。在以往研究中，少量的施加污泥堆肥后，土壤有機(jī)質(zhì)含量、全氮和微生物碳氮有輕微上升趨勢[20]，與本結(jié)果一致。土壤呼吸強(qiáng)度表示土壤微生物對有機(jī)質(zhì)的分解和代謝能力。污泥堆肥的施加改變了土壤有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)，土壤孔隙度，微生物組成等理化性質(zhì)強(qiáng)度，會引起土壤呼吸速率的相應(yīng)變化[22]。本研究污泥堆肥的施加增大了土壤呼吸強(qiáng)度，在T1處理下達(dá)到最大值，而T3土壤呼吸強(qiáng)度與對照基本相等。這可能是由于污泥堆肥對土壤微生物影響的兩面性造成的，但由于本研究僅為施肥2 a后的測定，不能說明在2 a期間土壤呼吸速率指標(biāo)的動態(tài)變化。

4 結(jié)論

林地施用污泥混合堆肥2 a后，土壤中重金屬總量有所增加，但增加量較小，除了鎘之外其他5種重金屬元素總量都沒有超過土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值(GB 15 618?2018)，2 a期間土壤中6種重金屬形態(tài)分布也沒有發(fā)生明顯變化，表明現(xiàn)有施肥水平對林地土壤的重金屬污染風(fēng)險很低。

污泥堆肥的施用能增加林地土壤的有機(jī)質(zhì)，但同時也引入多種重金屬元素，這2種情況都會影響土壤微生物活性和群落組成，從而改變微生物氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)和某些酶活性，體現(xiàn)出混合堆肥對土壤肥力影響的兩面性。施肥2 a后的土壤酶指數(shù)變化表明，施用污泥堆肥整體上提高了土壤微生物活性。

在污泥施用量＜30 t·hm?2的標(biāo)準(zhǔn)推薦值范圍內(nèi)，污泥和園林廢棄物混合堆肥有利于提高林地土壤的肥力；但60 t·hm?2污泥施用量水平下，相應(yīng)微生物指標(biāo)出現(xiàn)下降趨勢，因此，當(dāng)林地污泥產(chǎn)品施用量超過現(xiàn)行相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)的推薦值時，應(yīng)加強(qiáng)施用林地的監(jiān)測和風(fēng)險評估。