• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    大激活熵是觸發(fā)非晶合金記憶效應(yīng)的關(guān)鍵*

    2021-02-07 03:56:28宋麗建許巍霍軍濤王軍強(qiáng)
    自然雜志 2021年1期
    關(guān)鍵詞:記憶效應(yīng)激活能非晶

    宋麗建,許巍,霍軍濤,王軍強(qiáng)

    中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所,浙江 寧波 315201

    生活中,人類可以尋找到多種記憶形式,如結(jié)繩記事、文字記載和影像記錄等鮮活永恒的形式,但也有些記憶形式并不容易觸動,如非晶態(tài)材料在能量驅(qū)動下會發(fā)生的自然“老化”過程。然而,1963年美國威斯康星麥迪遜大學(xué)的Kovacs教授[1]發(fā)現(xiàn):非晶態(tài)材料如果經(jīng)過先低溫再高溫兩步退火過程,它的體積或焓不是單調(diào)“老化”,而是先升高再降低。這種反常的焓升高引起的“年輕化”現(xiàn)象被稱為Kovacs記憶效應(yīng)。這種兩步退火方式可以實現(xiàn)鐵基非晶合金軟磁性能的進(jìn)一步優(yōu)化[2]。

    唯象理論模型,如Tool-Narayanaswamy-Moynihan(TNM)模型[3-5],認(rèn)為記憶效應(yīng)起源于玻璃的不均勻性結(jié)構(gòu),通過調(diào)節(jié)模型中玻璃的兩個虛擬溫度之比可以定性地擬合玻璃的記憶效應(yīng)。實驗結(jié)果也表明,記憶效應(yīng)與玻璃動力學(xué)不均勻性具有一定的關(guān)聯(lián)性[6-7]。然而,TNM模型僅可以描述高分子玻璃和氧化物玻璃等各種熱激活體系[8-9],并不適用于褶皺紙團(tuán)、摩擦表面、顆粒材料等非熱激活體系[10-14]。作為一種普適性物理現(xiàn)象,記憶效應(yīng)不受化學(xué)成分、化學(xué)鍵以及相互作用形式等的影響。尋找可以表征記憶效應(yīng)的普適性物理量,對認(rèn)識記憶效應(yīng)演化規(guī)律和機(jī)制,從而改善合金性能和優(yōu)化熱處理工藝具有重要意義。

    1 非晶合金中弛豫動力學(xué)

    熔體快速降溫過程中,原子運(yùn)動能力會在某一溫度處驟減,此時熔體的體積或焓發(fā)生轉(zhuǎn)變,熔體被凍結(jié)成非晶。雖然非晶保留了液體的結(jié)構(gòu)特征,卻不具備液體的各態(tài)遍歷特性,而表現(xiàn)出豐富的弛豫模式。按照特征頻率由低到高,馳豫模式可以分為α弛豫、β弛豫、玻色峰弛豫和雙能級弛豫等。其中,α弛豫被認(rèn)為是多數(shù)原子的大尺度協(xié)同運(yùn)動,弛豫頻率低;β弛豫則是局域的原子重排過程,弛豫頻率高(圖1)[15-16]。

    圖1 非晶材料的動力系弛豫譜[15]

    非晶態(tài)中,α弛豫已經(jīng)被凍結(jié),β弛豫是主要存在模式。β弛豫具有過剩尾、肩膀型和顯著的峰型等多種表現(xiàn)形式[15],這與非晶合金的力學(xué)、磁學(xué)等性質(zhì)具有密切聯(lián)系[17-19]。在工業(yè)應(yīng)用中,人們發(fā)現(xiàn)具有明顯β弛豫峰的材料,其拉拔溫度可以選在β弛豫與α弛豫溫度之間。降低拉拔溫度可節(jié)約能源和成本[20],因此從弛豫動力學(xué)角度理解材料性質(zhì)具有重要意義。

    2 非晶合金退火弛豫轉(zhuǎn)變行為

    由于能量狀態(tài)可調(diào),非晶合金在實際應(yīng)用過程中,一般需要先進(jìn)行退火弛豫處理以改善性能。退火弛豫主要涉及非晶合金的β弛豫和α弛豫等不同弛豫模式。為了明確等溫退火過程中的弛豫演化規(guī)律,我們使用高精度閃速差示掃描量熱儀(Flash DSC 1),以低熔點、抗氧化、玻璃形成能力好的Au基非晶合金Au49Cu26.9Ag5.5Pd2.3Si116.3(原子百分比)為模型,進(jìn)行系統(tǒng)研究。

    單步等溫退火過程:非晶合金樣品先在液相線溫度以上充分熔化,然后以Rc=10 000 K/s的降溫速率迅速降溫至退火溫度(Ta)進(jìn)行不同時間(ta)退火處理;退火完成后仍以Rc=10 000 K/s的降溫速率降至183 K或室溫,最后以Rh=100、200、500、1 000 K/s的升溫速率測量退火后樣品的熱流曲線(圖2)[21]。相比于淬態(tài)非晶合金樣品,非晶合金在Ta=363 K退火ta=0.1 s后,其在升溫過程中會出現(xiàn)一個明顯的吸熱峰(圖2(b))。據(jù)此構(gòu)建的弛豫峰隨溫度和退火時間演化的二維輪廓圖(圖2(c))可以看出,弛豫峰峰值溫度(Tp)隨退火時間的演化不是單一的,而是存在兩個演化階段:在短時間退火階段,Tp迅速增加;隨著退火時間的增加,Tp進(jìn)入緩慢增加階段。

    圖2 (a)非晶合金退火方案示意圖;(b)淬態(tài)和弛豫后非晶合金的DSC熱流曲線(插圖為兩條熱流曲線相減得到的弛豫峰,Rh=500 K/s,Ta=363 K,ta=0.1 s);(c)弛豫峰隨溫度和時間演化的二維等高線圖[21]

    為了明確等溫退火中的弛豫動力學(xué)過程,我們給出樣品弛豫峰隨升溫速率的變化關(guān)系(圖3(a))。可以看出,Tp隨著升溫速率的增加逐漸向高溫方向移動,且這種溫度-升溫速率依賴性符合Kissinger關(guān)系[22-23]。通過Kissinger方法擬合不同退火時間弛豫峰隨升溫速率的變化斜率,并獲得不同弛豫狀態(tài)的激活能E*(圖3(b))。隨著退火時間的增加,擬合斜率逐漸增加并最終趨于定值,說明激活能隨退火時間的變化存在轉(zhuǎn)變過程。圖3(c)給出激活能與退火時間的演化關(guān)系。在初始退火階段,激活能較小且基本保持一個常數(shù)(75~95 kJ/mol);當(dāng)退火時間足夠長時,激活能逐漸增大并最終趨于定值(160~175 kJ/mol)。激活能的轉(zhuǎn)變時間與弛豫峰峰值溫度的轉(zhuǎn)變時間保持一致,證明退火過程中存在兩步弛豫現(xiàn)象。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn),初始退火階段的激活能約為(25.5±2)RTg(R為氣體常數(shù),Tg=401 K是在升溫速率為0.33 K/s時測量得到的玻璃轉(zhuǎn)變起始溫度[24]),與β弛豫激活能(Eβ≈26RTg)相當(dāng)。第二個退火階段的激活能約為(50±2)RTg??紤]到弛豫峰峰值溫度Tp=450 K(Ta=363 K,保溫時間ta=1 000 s,1 000 K/s升溫速率測量)遠(yuǎn)大于玻璃轉(zhuǎn)變溫度(Tg=401 K)以及α弛豫的非Arrhenius特征,第二階段的激活能近似等于α弛豫的激活能。此外,β弛豫向α弛豫的轉(zhuǎn)變時間(tβ-α)具有很強(qiáng)的溫度依賴性,隨著退火溫度的升高而縮短,說明β弛豫向α弛豫的轉(zhuǎn)變過程是一個熱激活過程。激活能演化的三維輪廓圖(圖3(d))可以更好地揭示激活能隨退火溫度和時間的演化,低溫短時間退火經(jīng)歷β弛豫階段,而高溫長時間退火觸發(fā)α弛豫階段[21]。這一結(jié)果為精準(zhǔn)調(diào)控非晶合金的等溫退火過程奠定了理論基礎(chǔ)。

    圖3 (a)熱流弛豫峰隨升溫速率的變化關(guān)系;(b)不同退火時間下峰值溫度Tp的Kissinger關(guān)系;(c)激活能對退火時間的依賴關(guān)系;(d)不同退火溫度和不同退火時間下激活能演化的三維等高線圖[21]

    3 非晶合金的記憶效應(yīng)

    現(xiàn)有研究表明,記憶效應(yīng)是一種具有普適性的現(xiàn)象,與材料的化學(xué)鍵性質(zhì)沒有明顯關(guān)系。在非晶合金中,增加第一步低溫退火時間,可以顯著提高記憶效應(yīng)的強(qiáng)度[6],甚至如果對非晶材料進(jìn)行“訓(xùn)練”,將第二步高溫退火過程分解成多個中間溫度退火,記憶效應(yīng)也會得到顯著增加[25]。目前,有關(guān)非晶合金弛豫狀態(tài)的研究主要集中在焓和激活能上,而對弛豫熵變特征卻少有研究。事實上,熵反映了物質(zhì)的微觀狀態(tài)數(shù),對非晶的玻璃形成能力、磁熱功能特性等其他重要性質(zhì)都有重要影響[26-28]。因此,熵或許可以為理解記憶效應(yīng)提供理論依據(jù)。

    首先,我們對比分析了單步和雙步退火過程中的焓弛豫過程。樣品在Ta=383 K的等溫退火過程中,焓隨著退火時間的增加逐漸降低,并最終進(jìn)入到亞穩(wěn)平衡態(tài)(圖4(a))[29]。同樣地,弛豫峰隨退火時間單調(diào)增加,且弛豫峰峰值溫度向高溫方向移動(圖4(d))。其次,如果樣品先在T1=383 K退火50 s,然后迅速降溫至T2=373 K進(jìn)行等溫退火處理,焓隨時間的演化仍是逐漸降低并最終趨于恒定,而且弛豫峰隨時間的演化也是單調(diào)的(圖4(b、e))。最后,如果樣品先在T1=373 K退火50 s,然后迅速升溫至T2=383 K進(jìn)行等溫退火處理,焓隨時間不再是單調(diào)衰減,而是先隨退火時間增加而增加后隨時間降低至平衡態(tài)。從弛豫峰中也可以看出,弛豫峰強(qiáng)度也存在先降低后增加的趨勢(圖4(c、f ))。也就是說,預(yù)退火處理造成熱歷史的區(qū)別并不一定會激活記憶效應(yīng),還依賴于初始退火溫度。如果第一步預(yù)退火溫度高于第二步退火溫度,則不會出現(xiàn)記憶效應(yīng);如果第一步預(yù)退火溫度低于第二步退火溫度,則出現(xiàn)記憶效應(yīng)。

    圖4 (a)單步等溫退火中焓隨退火時間的變化關(guān)系(Ta=383 K,插圖為退火方案);(b)先高溫后低溫退火中焓隨退火時間的變化關(guān)系(T1=383 K,T2=373 K,t1=50 s,t2=0.1~100 000 s,插圖為退火方案);(c)先低溫后高溫退火中焓隨退火時間的變化關(guān)系(T1=373 K,T2=383 K,t1=50 s,t2=0.1~2 000 s,插圖為退火方案);(d)單步等溫退火中弛豫峰隨時間演化的二維輪廓圖;(e)先高溫后低溫退火中弛豫峰隨時間演化的二維輪廓圖;(f)先低溫后高溫退火中弛豫峰隨時間演化的二維輪廓圖[29]

    固定第二步退火溫度(T2=383 K),改變第一步預(yù)退火溫度(T1=348、363、373 K),對比分析預(yù)退火條件對記憶效應(yīng)的影響(圖5(a~c))。在可測量的時間范圍內(nèi),預(yù)退火時間非常短時,弛豫焓隨時間單調(diào)衰減;而當(dāng)預(yù)退火時間足夠長時,可以激活記憶效應(yīng)。此外,對于相同的預(yù)退火時間,比如t1=100 s,焓回復(fù)到最大值所需時間隨預(yù)退火溫度的升高而增加。這說明記憶效應(yīng)不僅依賴于預(yù)退火溫度,還依賴預(yù)退火時間。也就是說,非晶合金先在低溫進(jìn)行預(yù)退火,然后升溫至高溫退火,并不一定激活記憶效應(yīng),只有預(yù)退火達(dá)到一定狀態(tài)時第二步退火才會出現(xiàn)記憶效應(yīng)。并且,記憶效應(yīng)隨著預(yù)退火時間的增加而增強(qiáng),回復(fù)至最大值的時間也會隨之增加。

    TNM模型可以描述非晶合金等溫退火過程中焓和體積隨時間演化的非指數(shù)特征。在單步退火條件下,虛擬溫度隨時間的變化可以表示為[5]:

    其中,Tf為虛擬溫度,β是非指數(shù)參數(shù),A是一個常數(shù),x是非線性參數(shù),τa是弛豫時間,H*是激活焓。TNM模型給出不同預(yù)退火條件下的焓變規(guī)律(擬合參數(shù)H*=164 kJ/mol,A=6×10-22s,=0.6,β=0.43,圖4(c)的擬合曲線也由該參數(shù)獲得的),該模型雖然可以定性描述記憶效應(yīng)的出現(xiàn),但不能很好地描述記憶效應(yīng)的演化規(guī)律。圖5(d)給出了記憶效應(yīng)強(qiáng)度Δhpeak(Δhpeak由峰值焓變減去初始焓變所得)隨預(yù)退火焓變的影響關(guān)系。在預(yù)退火焓變Δh<0.4 kJ/mol時,記憶效應(yīng)會迅速衰減,表明當(dāng)非晶合金焓進(jìn)入深度弛豫階段時,記憶效應(yīng)才可以探測到。

    圖5 兩步退火條件下的焓隨時間的演化關(guān)系:(a)T1=348 K,t1=0.1~100 s;(b)T1=363 K,t1=0.1~100 s;(c)T1=373 K,t1=0.1~100 s;(d)記憶效應(yīng)強(qiáng)度與預(yù)退火焓變關(guān)系(虛線為引導(dǎo)線)[29]

    Cagle等人[30]在1951年引入絕對反應(yīng)速率理論來理解晶態(tài)和非晶態(tài)材料的應(yīng)力退火弛豫過程,進(jìn)一步獲得在差熱分析中的應(yīng)用:

    其中,κ是玻爾茲曼常數(shù),hP是普朗克常數(shù),R是氣體常數(shù),H*和S*分別代表激活焓和激活熵。方程(4)可以很好地描述Tp對升溫速率的依賴關(guān)系,并根據(jù)擬合的斜率和截距獲取不同弛豫狀態(tài)下的激活焓和激活熵。圖6(a)所示,短退火時間階段的激活焓H*約為90 kJ/mol,隨著退火時間的增加逐漸增加到約150 kJ/mol。相比于H*,激活熵S*變化更劇烈,即短時間退火階段的S*接近于0(約15 J·mol-1·K-1),隨著退火時間的增加,S*增加到約150 J·mol-1·K-1(圖6(b))。這一結(jié)果表明,長時間退火伴隨著顯著熵變過程,存在更多跳轉(zhuǎn)初始態(tài)的路徑。

    圖6 (a)弛豫峰隨升溫速率的變化關(guān)系;(b)激活焓和激活熵與時間的演化規(guī)律[29]

    我們進(jìn)一步給出T=348、363、373、383 K時,等溫退火過程中激活熵S*隨弛豫焓的變化關(guān)系。如圖7(a)所示,圖中粉色箭頭表示引起記憶效應(yīng)的溫度跳變過程,與圖5(a)的粉色數(shù)據(jù)保持一致。這些結(jié)果表明,從低溫跳向高溫時,只有當(dāng)高溫退火階段的激活熵比較大時,才會出現(xiàn)記憶效應(yīng)。激活熵小時,則無法探測到記憶效應(yīng)。大的激活熵意味著材料在弛豫過程中存在更多的演化路徑。在低溫退火弛豫階段,焓隨時間逐漸降低。當(dāng)從低溫跳轉(zhuǎn)到高溫進(jìn)行等溫退火處理時,如果躍遷至小激活熵的弛豫階段,則不會出現(xiàn)記憶效應(yīng)。反之,如果躍遷至大激活熵的弛豫階段,就會出現(xiàn)記憶效應(yīng)(圖7(b))。雖然這些結(jié)果是基于非晶合金這樣的熱激活無序體系發(fā)現(xiàn)的,但由于熵的概念適用于所有無序復(fù)雜系統(tǒng),因此相關(guān)結(jié)論對理解非熱激活體系中的記憶效應(yīng)也有幫助[29]。

    圖7 (a)單步退火中激活熵與焓變的關(guān)系;(b)焓空間中激活記憶效應(yīng)的示意圖[29]

    4 總結(jié)

    非晶合金因其原子結(jié)構(gòu)無序、能量狀態(tài)可調(diào),而具有豐富的弛豫動力學(xué)過程。對等溫退火弛豫規(guī)律的研究一直是人們關(guān)注的前沿科學(xué)問題。以往人們普遍認(rèn)為等溫退火屬于單一動力學(xué)過程,但我們的研究結(jié)果表明等溫退火并不是單一過程,而是存在從β弛豫動力學(xué)向α弛豫動力學(xué)轉(zhuǎn)變的現(xiàn)象。而且,我們進(jìn)一步發(fā)現(xiàn),如果進(jìn)行先低溫再高溫兩步退火時,當(dāng)進(jìn)入深度弛豫狀態(tài)(弛豫焓變足夠大),將會出現(xiàn)記憶效應(yīng),這與深度弛豫α弛豫階段的大激活熵密切相關(guān),說明大激活熵是觸發(fā)記憶效應(yīng)的關(guān)鍵。相關(guān)結(jié)論對改善材料性能、優(yōu)化熱處理工藝以及認(rèn)識非晶態(tài)材料的熱穩(wěn)定性和非晶態(tài)本質(zhì)具有指導(dǎo)意義。

    猜你喜歡
    記憶效應(yīng)激活能非晶
    新時期下熱縮材料的技術(shù)創(chuàng)新
    海報設(shè)計的記憶效應(yīng)
    一種微合金化鋼的動態(tài)再結(jié)晶行為研究
    非晶Ni-P合金鍍層的制備及應(yīng)力腐蝕研究
    基于金屬磁記憶效應(yīng)的HT300損傷數(shù)值模擬分析
    少量TiB2對Ti-6Al-4V合金β晶粒長大動力學(xué)的影響*
    功能材料(2016年2期)2016-05-17 05:31:04
    Zr57.5Cu27.3Al8.5Ni6.7非晶合金的非等溫和等溫晶化動力學(xué)研究
    非晶硼磷玻璃包覆Li[Li0.2Co0.13Ni0.13Mn0.54]O2正極材料的研究
    群體參照記憶效應(yīng)的元分析
    塊體非晶合金及其應(yīng)用
    在线看三级毛片| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 日本三级黄在线观看| 91九色精品人成在线观看| 黄片播放在线免费| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 少妇熟女aⅴ在线视频| 久久久久久久久中文| 亚洲色图av天堂| 99久久综合精品五月天人人| 国产av一区在线观看免费| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 欧美久久黑人一区二区| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 亚洲一区高清亚洲精品| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产精品乱码一区二三区的特点| 日本免费一区二区三区高清不卡| 欧美乱色亚洲激情| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 两个人免费观看高清视频| 日本熟妇午夜| 男女那种视频在线观看| 91麻豆av在线| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产人伦9x9x在线观看| 又黄又粗又硬又大视频| 午夜福利高清视频| 1024香蕉在线观看| 十八禁网站免费在线| 91麻豆精品激情在线观看国产| 91字幕亚洲| 99国产精品99久久久久| www.熟女人妻精品国产| 久久香蕉激情| 国产三级黄色录像| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 精品一区二区三区四区五区乱码| 欧美日韩一级在线毛片| 精品欧美国产一区二区三| 国产亚洲欧美98| 久久久久久久午夜电影| 日本精品一区二区三区蜜桃| 午夜精品久久久久久毛片777| bbb黄色大片| 十八禁人妻一区二区| 真人一进一出gif抽搐免费| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 两个人免费观看高清视频| 久久久国产欧美日韩av| 久热爱精品视频在线9| 人人妻人人看人人澡| 人人澡人人妻人| 久久草成人影院| 99在线视频只有这里精品首页| www.999成人在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲av美国av| 在线观看免费日韩欧美大片| 精品无人区乱码1区二区| 国产激情久久老熟女| 可以在线观看毛片的网站| 欧美性长视频在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 中文亚洲av片在线观看爽| 在线观看www视频免费| bbb黄色大片| 免费搜索国产男女视频| 久久九九热精品免费| 精品午夜福利视频在线观看一区| 9191精品国产免费久久| 成人国产一区最新在线观看| 性欧美人与动物交配| 亚洲免费av在线视频| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产激情欧美一区二区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 久久国产精品影院| 韩国av一区二区三区四区| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 91成人精品电影| 午夜免费观看网址| 大香蕉久久成人网| 高清毛片免费观看视频网站| 高潮久久久久久久久久久不卡| 少妇 在线观看| 动漫黄色视频在线观看| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲av美国av| av福利片在线| 真人做人爱边吃奶动态| 色哟哟哟哟哟哟| 久久人人精品亚洲av| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 桃红色精品国产亚洲av| 精品日产1卡2卡| 成人一区二区视频在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 99re在线观看精品视频| 国产黄色小视频在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产精品 欧美亚洲| 99久久99久久久精品蜜桃| 老司机深夜福利视频在线观看| 国产一区在线观看成人免费| 两个人视频免费观看高清| 国内精品久久久久久久电影| 成人一区二区视频在线观看| 熟女电影av网| 亚洲精品国产区一区二| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 两性夫妻黄色片| 亚洲五月天丁香| 黄频高清免费视频| 欧美成人性av电影在线观看| 成在线人永久免费视频| 久久久久九九精品影院| 在线播放国产精品三级| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产一区二区三区视频了| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 岛国在线观看网站| 欧美久久黑人一区二区| 日本在线视频免费播放| 99精品在免费线老司机午夜| 妹子高潮喷水视频| 丰满的人妻完整版| 视频区欧美日本亚洲| 在线观看午夜福利视频| 中出人妻视频一区二区| 91老司机精品| 亚洲专区国产一区二区| 丰满的人妻完整版| 午夜福利视频1000在线观看| 日韩欧美在线二视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 黄片播放在线免费| 国产视频一区二区在线看| 亚洲国产精品999在线| av有码第一页| 一区二区三区精品91| 在线av久久热| xxxwww97欧美| 国产精品野战在线观看| av天堂在线播放| 亚洲自拍偷在线| 国产精品影院久久| 女性生殖器流出的白浆| 嫁个100分男人电影在线观看| 成人三级做爰电影| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 欧美在线黄色| 亚洲九九香蕉| 精品日产1卡2卡| 亚洲中文日韩欧美视频| 欧美日韩精品网址| 亚洲激情在线av| 夜夜爽天天搞| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 一级黄色大片毛片| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 免费一级毛片在线播放高清视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 精品乱码久久久久久99久播| 午夜免费激情av| 亚洲人成伊人成综合网2020| 久久国产精品人妻蜜桃| 黄色成人免费大全| 日本 av在线| 日韩欧美在线二视频| 在线av久久热| 嫩草影院精品99| 日日干狠狠操夜夜爽| 日韩高清综合在线| 欧美一级毛片孕妇| 看免费av毛片| 激情在线观看视频在线高清| 欧美成人午夜精品| 啦啦啦免费观看视频1| 黄色视频,在线免费观看| 桃红色精品国产亚洲av| 久久草成人影院| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 妹子高潮喷水视频| 精华霜和精华液先用哪个| 国产高清激情床上av| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 中文字幕人妻熟女乱码| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 中文在线观看免费www的网站 | www.www免费av| 99热6这里只有精品| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 香蕉久久夜色| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲 国产 在线| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 波多野结衣av一区二区av| 露出奶头的视频| 99久久精品国产亚洲精品| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 男人的好看免费观看在线视频 | 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 后天国语完整版免费观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 老熟妇仑乱视频hdxx| 成人三级黄色视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 最近最新免费中文字幕在线| 久久 成人 亚洲| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲熟妇熟女久久| 国产成人影院久久av| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 搡老岳熟女国产| 免费人成视频x8x8入口观看| 午夜成年电影在线免费观看| 日本黄色视频三级网站网址| 99热只有精品国产| 最近最新中文字幕大全免费视频| 精品午夜福利视频在线观看一区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 男人操女人黄网站| 色播在线永久视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 大香蕉久久成人网| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲,欧美精品.| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 欧美激情 高清一区二区三区| 成人午夜高清在线视频 | 亚洲天堂国产精品一区在线| 麻豆久久精品国产亚洲av| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产视频内射| 一进一出抽搐gif免费好疼| 亚洲熟妇熟女久久| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲自拍偷在线| 亚洲一码二码三码区别大吗| 日韩大尺度精品在线看网址| 久久人人精品亚洲av| 精品欧美国产一区二区三| 黑人操中国人逼视频| 国产野战对白在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 国产久久久一区二区三区| 在线观看66精品国产| 丰满的人妻完整版| 男人操女人黄网站| 一本大道久久a久久精品| 亚洲美女黄片视频| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 少妇的丰满在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 99久久国产精品久久久| 香蕉久久夜色| 色在线成人网| 国产亚洲精品久久久久5区| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产一区二区激情短视频| 亚洲欧美激情综合另类| 搞女人的毛片| 国产精品九九99| 免费在线观看亚洲国产| 又黄又粗又硬又大视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| av视频在线观看入口| 久久人妻av系列| 12—13女人毛片做爰片一| 丝袜美腿诱惑在线| xxx96com| 国产99久久九九免费精品| 在线观看66精品国产| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 又紧又爽又黄一区二区| 悠悠久久av| 亚洲精品一区av在线观看| 午夜福利免费观看在线| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产精华一区二区三区| 午夜免费激情av| 99久久国产精品久久久| 丁香六月欧美| 不卡一级毛片| 欧美日韩黄片免| 无限看片的www在线观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 91麻豆精品激情在线观看国产| 免费高清在线观看日韩| 免费在线观看黄色视频的| 精品国内亚洲2022精品成人| 日本黄色视频三级网站网址| 深夜精品福利| 满18在线观看网站| 国产精品久久视频播放| 在线观看免费日韩欧美大片| 给我免费播放毛片高清在线观看| 午夜成年电影在线免费观看| 悠悠久久av| 久久人人精品亚洲av| 久久久久久久午夜电影| 视频在线观看一区二区三区| 国产单亲对白刺激| 亚洲一区中文字幕在线| 国产男靠女视频免费网站| 嫩草影院精品99| 国产成人av教育| 淫妇啪啪啪对白视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| av在线播放免费不卡| 国产亚洲欧美在线一区二区| 欧美黑人巨大hd| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产片内射在线| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 久久精品91蜜桃| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 国产黄色小视频在线观看| 人人妻人人澡人人看| 精品欧美国产一区二区三| 校园春色视频在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 欧美丝袜亚洲另类 | 国产av在哪里看| 国产主播在线观看一区二区| 国产精品二区激情视频| 精品免费久久久久久久清纯| 午夜激情福利司机影院| 成年女人毛片免费观看观看9| 美国免费a级毛片| 悠悠久久av| 亚洲成人国产一区在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 超碰成人久久| 亚洲av美国av| 精品午夜福利视频在线观看一区| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 一进一出抽搐动态| 亚洲av电影不卡..在线观看| 脱女人内裤的视频| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 在线看三级毛片| 女人被狂操c到高潮| 亚洲中文日韩欧美视频| xxx96com| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 最好的美女福利视频网| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 欧美性长视频在线观看| 精品电影一区二区在线| 国产精品久久久av美女十八| videosex国产| 麻豆国产av国片精品| 午夜免费鲁丝| 看片在线看免费视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲片人在线观看| 波多野结衣av一区二区av| 国产又色又爽无遮挡免费看| 88av欧美| 国产一区二区激情短视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 老司机福利观看| 久久久久免费精品人妻一区二区 | 久久精品国产亚洲av高清一级| 在线观看免费午夜福利视频| 一本久久中文字幕| 亚洲一区高清亚洲精品| 精品久久蜜臀av无| 亚洲av片天天在线观看| 国语自产精品视频在线第100页| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美在线黄色| 日韩三级视频一区二区三区| 久久精品91无色码中文字幕| 黄色片一级片一级黄色片| 99久久国产精品久久久| 午夜福利成人在线免费观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产99白浆流出| 亚洲美女黄片视频| 欧美+亚洲+日韩+国产| 香蕉av资源在线| 欧美在线一区亚洲| 成人手机av| 亚洲av成人av| 国产成人系列免费观看| 国产亚洲欧美在线一区二区| 日韩有码中文字幕| xxx96com| 老司机在亚洲福利影院| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产成人精品无人区| 国产v大片淫在线免费观看| 日本一本二区三区精品| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 欧美日韩黄片免| 两个人免费观看高清视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 男人操女人黄网站| 亚洲国产中文字幕在线视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲成人精品中文字幕电影| a级毛片a级免费在线| 欧美乱妇无乱码| 十分钟在线观看高清视频www| 看黄色毛片网站| 国产成人欧美| 国产不卡一卡二| 欧美日韩乱码在线| 中文字幕精品亚洲无线码一区 | 久久99热这里只有精品18| 99在线人妻在线中文字幕| 极品教师在线免费播放| bbb黄色大片| 一级毛片精品| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 此物有八面人人有两片| 亚洲激情在线av| 制服丝袜大香蕉在线| 又大又爽又粗| 精品久久久久久久久久久久久 | 观看免费一级毛片| 国产精品一区二区精品视频观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 视频区欧美日本亚洲| 99久久国产精品久久久| 超碰成人久久| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 丝袜人妻中文字幕| 精品第一国产精品| 身体一侧抽搐| 亚洲性夜色夜夜综合| 欧美另类亚洲清纯唯美| 一级a爱视频在线免费观看| 日韩三级视频一区二区三区| 国产日本99.免费观看| 91九色精品人成在线观看| 国产成人系列免费观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 一级片免费观看大全| 久9热在线精品视频| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 两性夫妻黄色片| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 午夜福利欧美成人| 亚洲成av人片免费观看| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产精华一区二区三区| 亚洲一区中文字幕在线| 少妇被粗大的猛进出69影院| 精品久久久久久久末码| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产欧美日韩精品亚洲av| 日韩欧美一区视频在线观看| 精品欧美一区二区三区在线| 婷婷精品国产亚洲av在线| 18美女黄网站色大片免费观看| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国内精品久久久久久久电影| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲第一av免费看| 精品欧美国产一区二区三| 国产精品永久免费网站| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| a级毛片a级免费在线| 国产国语露脸激情在线看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 免费观看精品视频网站| 最好的美女福利视频网| 精品熟女少妇八av免费久了| 成人一区二区视频在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜 | 女性生殖器流出的白浆| 久久午夜综合久久蜜桃| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 午夜亚洲福利在线播放| 色播在线永久视频| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 高清毛片免费观看视频网站| 国产人伦9x9x在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 男女床上黄色一级片免费看| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 又黄又爽又免费观看的视频| 精品乱码久久久久久99久播| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲一区二区三区不卡视频| videosex国产| 欧美中文综合在线视频| 12—13女人毛片做爰片一| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 波多野结衣巨乳人妻| 无遮挡黄片免费观看| 91国产中文字幕| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 成人亚洲精品一区在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产激情欧美一区二区| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 俄罗斯特黄特色一大片| 美女扒开内裤让男人捅视频| 黄色成人免费大全| 亚洲成人国产一区在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 热99re8久久精品国产| 亚洲专区中文字幕在线| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 日韩欧美 国产精品| 亚洲性夜色夜夜综合| 免费看日本二区| 最近最新中文字幕大全电影3 | 亚洲欧美精品综合久久99| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 精品久久久久久久毛片微露脸| 日韩有码中文字幕| 亚洲av片天天在线观看| 日本五十路高清| 男女视频在线观看网站免费 | 中文在线观看免费www的网站 | 日韩欧美免费精品| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲专区中文字幕在线| 欧美在线一区亚洲| 精品高清国产在线一区| 亚洲av电影在线进入| 级片在线观看| ponron亚洲| 黄频高清免费视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲精品在线观看二区| 日韩av在线大香蕉| 午夜久久久久精精品| 国产精品影院久久| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 看免费av毛片| 亚洲国产精品sss在线观看| 51午夜福利影视在线观看| 中文字幕av电影在线播放| 国产三级黄色录像| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美三级亚洲精品| 亚洲九九香蕉| 精品久久蜜臀av无| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产色视频综合| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产av不卡久久| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 欧美三级亚洲精品| 亚洲九九香蕉| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 日韩精品青青久久久久久| 国产伦人伦偷精品视频| 伦理电影免费视频| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产成人欧美在线观看| 老汉色∧v一级毛片| 色综合站精品国产| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 妹子高潮喷水视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 日韩欧美在线二视频| 国产爱豆传媒在线观看 | 怎么达到女性高潮| 一区二区日韩欧美中文字幕| 黄片大片在线免费观看| 亚洲国产精品合色在线| 免费高清视频大片| 亚洲av电影不卡..在线观看| 免费看a级黄色片| 成年人黄色毛片网站| 婷婷亚洲欧美| 亚洲黑人精品在线| 91九色精品人成在线观看| 久久香蕉国产精品| 韩国av一区二区三区四区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 日本在线视频免费播放| 欧美在线黄色| 99久久国产精品久久久| 国产亚洲精品综合一区在线观看 |