MgO 襯底上YBa2Cu3O7– δ 臺(tái)階邊沿型約瑟夫森結(jié)的制備及特性*

王宏章 李宇龍 徐鐵權(quán) 朱子青 馬平 王越 甘子釗

(北京大學(xué)物理學(xué)院,北京大學(xué)應(yīng)用超導(dǎo)研究中心,人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100871)

MgO 襯底上的YBa2Cu3O7–δ (YBCO)臺(tái)階邊沿型約瑟夫森結(jié)(臺(tái)階結(jié))在高靈敏度高溫超導(dǎo)量子干涉器(superconducting quantum interference device,SQUID)等超導(dǎo)器件研制方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值和前景.本文對此類YBCO 臺(tái)階結(jié)的制備和特性進(jìn)行了研究.首先利用離子束刻蝕技術(shù)和兩步刻蝕法在MgO(100)襯底上制備陡度合適、邊沿整齊的臺(tái)階,然后利用脈沖激光沉積法在襯底上生長YBCO 超導(dǎo)薄膜,進(jìn)而利用紫外光刻制備出YBCO 臺(tái)階結(jié).在結(jié)樣品的電阻-溫度轉(zhuǎn)變曲線中,觀測到低于超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度時(shí)的電阻拖尾現(xiàn)象,與約瑟夫森結(jié)的熱激活相位滑移理論一致.伏安特性曲線測量表明結(jié)的行為符合電阻分路結(jié)模型,在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度TC 附近結(jié)的約瑟夫森臨界電流密度JC 隨溫度T 呈現(xiàn)出 ( TC ?T)2 的變化規(guī)律,77 K 時(shí)JC 值為1.4×105 A/cm2.利用制備的臺(tái)階結(jié),初步制備了YBCO 射頻高溫超導(dǎo)SQUID,器件測試觀察到良好的三角波電壓調(diào)制曲線,溫度77 K、頻率1 kHz 時(shí)的磁通噪聲為250 μ Φ0/Hz1/2 .本文結(jié)果為進(jìn)一步利用MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)研制高性能的高溫超導(dǎo)SQUID 等超導(dǎo)器件奠定了基礎(chǔ).

1 引 言

約瑟夫森結(jié)在超導(dǎo)量子干涉器(superconducting quantum interference device,SQUID)[1,2]、超導(dǎo)量子計(jì)算[3,4]、量子電壓基準(zhǔn)[5]等方面都具有重要應(yīng)用.基于銅氧化物高溫超導(dǎo)材料的高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)可工作于液氮溫度(77 K),制冷要求較低,為其在相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用帶來了便利[1,6,7].鑒于材料本身的特性,高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備形式包括晶界結(jié)[1,8,9]、斜坡邊緣結(jié)[1]、以及本征約瑟夫森結(jié)[10]等不同類別.針對YBa2Cu3O7–δ(YBCO)高溫超導(dǎo)材料開發(fā)的臺(tái)階邊沿型約瑟夫森結(jié)(臺(tái)階結(jié))為晶界結(jié)的一種,廣泛應(yīng)用于高溫超導(dǎo)SQUID器件研制等領(lǐng)域[1,11,12].它是指在單晶襯底上制備出臺(tái)階結(jié)構(gòu),然后在上面生長高溫超導(dǎo)薄膜,進(jìn)而由臺(tái)階邊沿處薄膜的晶向差異而得到的一種晶界結(jié),具有制備成本較低、結(jié)的位置及相應(yīng)的器件設(shè)計(jì)較為靈活自由等優(yōu)點(diǎn).制備YBCO 臺(tái)階結(jié)常用的單晶襯底有SrTiO3(STO),LaAlO3(LAO)以及MgO 等.相對于STO 和LAO 襯底,MgO 襯底與YBCO 的晶格失配度較大(約9%),同時(shí)MgO 襯底易被水潮解和被酸腐蝕[13],因此MgO 襯底上YBCO 臺(tái)階結(jié)的制備工藝和微觀結(jié)構(gòu)都與前兩種襯底上不同[14,15].

近期國際上的研究表明,MgO 襯底上的YBCO 臺(tái)階結(jié)在THz 探測器、特別是高靈敏度高溫超導(dǎo)SQUID 等器件研制方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值和前景.澳大利亞Mitchell 和Foley[16]報(bào)道MgO襯底上的YBCO 臺(tái)階結(jié)可具有高的特征電壓VC=ICRn,其中IC為結(jié)的臨界電流,Rn為結(jié)的正常態(tài)電阻.利用這一特性,澳大利亞Du 等[6,17]研制了基于MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)的THz 探測器,首次成功實(shí)現(xiàn)了液氮溫度77 K 下的高溫超導(dǎo)THz成像.德國萊布尼茨研究所Kaczmarek 等[18]利用MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)研制了用于地球物理研究的高溫超導(dǎo)直流(direct current,DC) SQUID器件.他們采用生長YBCO/STO/YBCO 三層薄膜的方式以提高YBCO 薄膜和臺(tái)階結(jié)的性能,制備出的DC SQUID 的磁場靈敏度白噪聲段可達(dá)20 fT/Hz1/2.德國尤利希研究中心Faley 等[19]也利用MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)對高溫超導(dǎo)DC SQUID 的制備進(jìn)行了研究.通過對臺(tái)階刻蝕工藝的控制,并使用同樣在MgO 襯底上制備的YBCO 磁通變換器,制備出了77 K 時(shí)磁場靈敏度約為4 fT/Hz1/2的高溫超導(dǎo)DC SQUID,與液氦溫度4.2 K 下工作的低溫超導(dǎo)DC SQUID 的磁場靈敏度處于同一量級(jí)水平.該小組進(jìn)一步利用研制的DC SQUID 進(jìn)行了腦磁信號(hào)的測量,獲得了與使用低溫超導(dǎo)DC SQUID 相似的信噪比,展現(xiàn)了器件在腦磁圖等弱磁測量方面的應(yīng)用潛力.

在上述背景下,本文對MgO 襯底上YBCO臺(tái)階結(jié)的制備進(jìn)行了探索和研究.通過襯底刻蝕、薄膜生長等工藝制備了MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié),并對結(jié)的輸運(yùn)特性進(jìn)行了測量.利用研制的臺(tái)階結(jié),初步制備了高溫超導(dǎo)射頻(RF) SQUID,并對器件的噪聲性能進(jìn)行了測試表征.

2 實(shí) 驗(yàn)

本文YBCO 臺(tái)階結(jié)的制備主要包括MgO(100)襯底上臺(tái)階的刻蝕、YBCO 薄膜的生長、以及結(jié)區(qū)圖形的光刻等步驟流程.臺(tái)階的刻蝕以光刻膠為掩模、通過兩步法Ar 離子束刻蝕來實(shí)現(xiàn),在后文中將進(jìn)一步描述.YBCO 薄膜的生長方法為脈沖激光沉積法(pulsed laser deposition,PLD),生長溫度為730 ℃,O2分壓為50 Pa.通過傳統(tǒng)的紫外曝光和磷酸濕法刻蝕來定義結(jié)區(qū)圖形,從而最終實(shí)現(xiàn)YBCO 臺(tái)階結(jié)的制備.

利用FEI Nova NanoSEM 430 掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope,SEM)對YBCO薄膜和MgO 襯底臺(tái)階的形貌進(jìn)行了考察,利用Alpha-Step D-600 探針輪廓儀對YBCO 薄膜的厚度和MgO 襯底臺(tái)階的高度等進(jìn)行了測量.YBCO薄膜和臺(tái)階結(jié)的輸運(yùn)特性測量在液氮低溫恒溫器中完成.利用Keithley 6221 型電流源和2182A型納伏表,通過四引線法[20]測量了YBCO 薄膜和臺(tái)階結(jié)的電阻-溫度(R-T)轉(zhuǎn)變曲線及伏安(V-I)特性曲線.

采用與之前文獻(xiàn)報(bào)道類似的圖形結(jié)構(gòu)[11],制備了包含MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)的RF SQUID芯片,并將其和超導(dǎo)諧振器[21]組合,制備了YBCO RF SQUID 器件.結(jié)合讀出電路,采用磁通鎖定環(huán)路(flux-locked loop,FLL)方式,并利用Tektronix MDO3052 示波器及Agilent 35670A 動(dòng)態(tài)信號(hào)分析儀等測試儀表,對RF SQUID 器件77 K 時(shí)的工作特性進(jìn)行了表征.表征時(shí)器件放置在液氮杜瓦內(nèi),杜瓦置于五層坡莫合金磁屏蔽筒內(nèi).

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 YBCO 超導(dǎo)薄膜的表征

通過對PLD 法薄膜生長參數(shù)的調(diào)節(jié)和優(yōu)化,在MgO (100)襯底上制備了表面形貌和超導(dǎo)特性良好的YBCO 薄膜.圖1(a)顯示了薄膜的SEM圖像,可以看到除了一些離散的、淺灰色條狀小晶粒外,薄膜表面致密均勻,呈現(xiàn)出PLD 法c 軸外延生長YBCO 薄膜的典型形貌[22].利用紫外曝光和濕法刻蝕,在厚度為180 nm 的YBCO 薄膜上制備出寬度為9 μm、長度為200 μm 的線條,采用四引線法測得其R-T 曲線和77 K 時(shí)的V-I 特性曲線,分別如圖1(b)和圖1(c)所示.從圖1(b)可以看到,在正常態(tài)薄膜的電阻率隨溫度線性變化,在室溫295 K 時(shí)約為260 μΩ·cm,與文獻(xiàn)報(bào)道的YBCO 單晶的結(jié)果接近[23].取超導(dǎo)轉(zhuǎn)變中點(diǎn)的溫度為超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度TC,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變10%—90%之間的間隔為超導(dǎo)轉(zhuǎn)變寬度ΔTC,則由圖1(b)中的插圖可知,薄膜的TC= 88.2 K,ΔTC= 0.8 K.TC值高于德國萊布尼茨研究所Kaczmarek 等[18]在MgO 襯底上生長的單層YBCO 薄膜的值(86 K),與其生長的YBCO/STO/YBCO 三層薄膜的值(88—90 K)相仿.由圖1(c),取V-I 曲線上電壓從實(shí)驗(yàn)精度內(nèi)的零值轉(zhuǎn)變到1 μ時(shí)的電流為超導(dǎo)臨界電流,測得薄膜的超導(dǎo)臨界電流密度JC為1.9×106A/cm2,達(dá)到文獻(xiàn)報(bào)道的較好水平[22].上述結(jié)果顯示,MgO 襯底上生長的YBCO 薄膜的超導(dǎo)特性與STO 等襯底上生長的、用于約瑟夫森結(jié)或SQUID 制備的YBCO 薄膜的特性相似[1],適用于后續(xù)臺(tái)階結(jié)的制備.

3.2 MgO 襯底臺(tái)階的刻蝕

圖1 MgO (100)襯底上YBCO 薄膜的表征 (a) SEM 圖; (b)電阻-溫度(R-T)曲線,插圖為超導(dǎo)轉(zhuǎn)變區(qū)域的放大; (c) 77 K 時(shí)的伏安(V-I)特性曲線Fig.1.Characterization of YBCO film on MgO (100) substrate: (a) SEM image; (b) R-T curve with the inset showing a magnified view of the superconducting transition; (c) V-I curve at 77 K.

圖2 MgO 襯底上臺(tái)階的兩步法離子束刻蝕制備 (a)第一步刻蝕示意圖; (b)第二步刻蝕示意圖; (c)第一步刻蝕后測得的臺(tái)階輪廓圖; (d)第二步刻蝕后測得的臺(tái)階輪廓圖Fig.2.Fabrication of step on MgO substrate by using two-stage ion beam etching: (a) Schematic of the first ion beam etching;(b) schematic of the second ion beam etching; (c) step profile after the first etching measured by a stylus profiler; (d) step profile after the second ion beam etching.

制備MgO 襯底臺(tái)階的兩步刻蝕法[15,16,19,24]如圖2(a)和圖2(b)所示.在第一步刻蝕中,首先利用光刻在襯底表面形成光刻膠圖案,如圖2(a)所示,然后以光刻膠為掩模,利用Ar 離子束對襯底進(jìn)行刻蝕.刻蝕時(shí)Ar 離子束在襯底表面的入射角,即Ar 離子束與襯底表面法線方向的夾角為α.文獻(xiàn)結(jié)果表明[14,15,18],α 的大小對MgO 襯底的刻蝕速率、臺(tái)階的形貌等都有重要影響.為進(jìn)一步調(diào)節(jié)光刻膠和MgO 襯底的相對刻蝕速率,還需將襯底在載物臺(tái)平面上(即以襯底的法線為軸)旋轉(zhuǎn)β 角度,如圖2(a)所標(biāo)記.改變?chǔ)?可改變?nèi)肷潆x子束與MgO 晶格點(diǎn)陣的角度關(guān)系,從而影響襯底的刻蝕速率[15],文獻(xiàn)中[15,16,18]一般取β = 10°.

在第一步刻蝕中,刻蝕濺射出來的MgO 等物質(zhì)在臺(tái)階上沿可能會(huì)再沉積,累積之后在臺(tái)階上沿表面處形成凸起,即形成“兔耳”(rabbit ear)狀的結(jié)構(gòu)[15,16,24].為核實(shí)這一情況,在第一步刻蝕完成后,用丙酮將光刻膠去除,通過探針輪廓儀對臺(tái)階進(jìn)行了測量,結(jié)果如圖2(c)所示.可以看到,在臺(tái)階上沿處的確出現(xiàn)如兔耳狀的凸起.這樣的凸起對后續(xù)YBCO 薄膜的生長和臺(tái)階結(jié)的制備會(huì)產(chǎn)生相當(dāng)負(fù)面的影響,需要將其去除,這也正是第二步刻蝕的一個(gè)主要目的.如圖2(b)所示,在第二步刻蝕中,Ar 離子束沿著襯底表面法線方向垂直入射到襯底上,將兔耳狀的凸起去除的同時(shí),也具有清潔襯底的作用[15,16,24].圖2(d)顯示了第二步刻蝕后探針輪廓儀對臺(tái)階的測量結(jié)果.可以看到,與圖2(c)相比,臺(tái)階上沿處的兔耳狀凸起已基本消失不見,證實(shí)了第二步刻蝕的作用.圖2(b)中同時(shí)示意地畫出了制備得到的MgO 襯底臺(tái)階的形貌: 在圖2(a)中迎著入射離子束的光刻膠側(cè)面處,襯底上形成比較陡峭的臺(tái)階,用于臺(tái)階結(jié)的制備; 距離這一臺(tái)階稍遠(yuǎn)的刻蝕區(qū)域,由于相平行的光刻膠的側(cè)面(圖2(a)中未畫出)背向入射離子束,襯底上僅出現(xiàn)比較平緩的斜坡.

在β = 10°的條件下,利用SEM 測量研究了α 在0°—70°之間變化時(shí)對臺(tái)階的刻蝕及形貌的影響.總體上發(fā)現(xiàn),隨著α 的增大,刻蝕得到的臺(tái)階角度θ (臺(tái)階表面與襯底平面之間的夾角)也增大,在α = 65°時(shí)達(dá)到極值,然后又稍減小.同時(shí),在α =45°附近時(shí),觀察到臺(tái)階下沿底部出現(xiàn)溝槽狀的過刻蝕現(xiàn)象.圖3 展示了α = 65°時(shí)制備的臺(tái)階的SEM 形貌圖.圖3(a)為臺(tái)階的斷面測量,可看到臺(tái)階上下邊沿都比較銳利,臺(tái)階角度θ = 34°.從圖3(b)的臺(tái)階斜視圖可進(jìn)一步看出,順著臺(tái)階表面,臺(tái)階邊沿都比較整齊均勻.圖3(c)和圖3(d)分別為背向離子束入射區(qū)域襯底的斷面和斜視圖,可以看到,此刻蝕區(qū)域內(nèi)襯底上僅出現(xiàn)很平緩的斜坡,與圖2(b)中的示意一致.這將保證只在圖3(a)和圖3(b)中所示的襯底臺(tái)階處形成臺(tái)階結(jié),有利于結(jié)的性能的調(diào)控及相關(guān)超導(dǎo)器件的研制.

根據(jù)以上結(jié)果,本文選定α = 65°來進(jìn)行θ =34°臺(tái)階的刻蝕及臺(tái)階結(jié)的制備.對MgO 襯底,文獻(xiàn)研究表明,θ 達(dá)到19°時(shí),臺(tái)階邊沿處YBCO 薄膜中即會(huì)形成晶界,得到臺(tái)階結(jié)[25,26].這與STO,LAO 襯底上需要θ 不低于45°才能形成YBCO晶界[1]的情形很不相同.進(jìn)一步地,Foley 等[26]和Yamaguchi 等[27]指出MgO 襯底上θ 為36°時(shí),YBCO 薄膜中形成的晶界為[101]方向,且此時(shí)形成的晶界更加干凈.本文的θ = 34°與這一推薦值比較接近.另外,在德國尤利希研究中心Faley等[19]的工作中,制備的MgO 襯底臺(tái)階θ = 38°,也與本文值接近.在與本文相似的α 和β 刻蝕條件下,德國萊布尼茨研究所Kaczmarek 等[18]制備了θ = 45°的臺(tái)階,臺(tái)階角度高于本文的結(jié)果.這表明在襯底刻蝕時(shí),其他刻蝕參數(shù)也會(huì)對臺(tái)階的角度和形貌產(chǎn)生一定的影響,值得進(jìn)一步深入研究.

圖3 臺(tái)階的SEM 形貌圖 (a)臺(tái)階斷面圖; (b)臺(tái)階斜視圖; (c)刻蝕區(qū)域與臺(tái)階相對的另外一邊襯底的斷面圖;(d)刻蝕區(qū)域與臺(tái)階相對的另外一邊襯底的斜視圖Fig.3.SEM images of the step: (a) Cross section of the step; (b) oblique view of the step; (c) cross section of the substrate at the other side (opposite to the step) of the defined etching area; (d) oblique view of the substrate at the other side of the defined etching area.

3.3 YBCO 臺(tái)階結(jié)的輸運(yùn)測量

在襯底上通過上述工藝制備出臺(tái)階,然后利用PLD 生長YBCO 超導(dǎo)薄膜,進(jìn)而通過紫外光刻確定結(jié)區(qū)圖形,制備出YBCO 臺(tái)階結(jié).圖4 顯示了一個(gè)結(jié)樣品的R-T 曲線,結(jié)微橋線寬10 μm、厚度110 nm、臺(tái)階高度210 nm.可以看到,隨著溫度降低,樣品電阻出現(xiàn)陡降,這與圖1(b)相似,體現(xiàn)出YBCO 微橋的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變,轉(zhuǎn)變中點(diǎn)溫度TC=88.3 K.但與圖1(b)不同的是,在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變接近完成時(shí),結(jié)樣品電阻下降出現(xiàn)一個(gè)明顯的拖尾現(xiàn)象,如圖4 中的插圖所示,電阻在一個(gè)相對較寬的溫度區(qū)間內(nèi)緩慢減小,至約85.5 K 時(shí)才變?yōu)榱?這一差異,即出現(xiàn)的電阻拖尾現(xiàn)象,正是YBCO 臺(tái)階結(jié)輸運(yùn)特性的體現(xiàn)[28,29].

利用Ambagaokar-Halperin (A-H)理論[30]可對此電阻拖尾現(xiàn)象作進(jìn)一步分析.按電阻電容分路結(jié)模型,在電流I作用下約瑟夫森結(jié)兩端相位差φ的變化可等效為質(zhì)量M=[?/(2e)]2C的粒子在傾斜的搓衣板勢場U=?EJ0[cos?+(I/IC)?] 中的運(yùn)動(dòng),其中 ? 為約化普朗克常數(shù),e為電子電荷,C為結(jié)電容,EJ0=?IC/(2e) 為約瑟夫森耦合能,勢場的傾斜度由I/IC的值決定.當(dāng)熱漲落效應(yīng)比較顯著時(shí),較大的熱噪聲電流可在某些瞬間加劇勢場的傾斜,使得粒子在勢場U內(nèi)滾動(dòng),即引起相位差φ的滑移,〈d?/dt〉′=0 ,從而使得結(jié)兩端出現(xiàn)電壓,此即熱激發(fā)的相位滑移(thermally activated phase slippage,TAPS).對電容C比較小的過阻尼約瑟夫森結(jié),A-H 理論指出[30],由TAPS 所引起的電阻R可表示為R/Rn={I0(γ/2)}?2,其中I0(x)是虛宗量貝塞爾函數(shù),γ=?IC/(ekBT) 是熱漲落參量.假定不存在熱漲落時(shí)結(jié)的IC∝(1?T/TC)n,則有

其中p為一常量,與結(jié)的臨界電流值大小相關(guān).

圖4 YBCO 臺(tái)階結(jié)的R-T 曲線(插圖為拖尾區(qū)的放大,其中紅線代表A-H 理論擬合)Fig.4.R-T curve of the YBCO step-edge junction on MgO substrate.The inset shows a magnified view of the footstructure region with the red line being a fit to the A-H theory.

由(1)式對拖尾區(qū)的電阻進(jìn)行擬合,其中TC=88.3 K,擬合曲線如圖4 插圖中的紅線所示,得到的擬合參數(shù)為Rn= 0.78 Ω,n= 1.92,p= 1.1 ×104.可以看到,擬合曲線和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合得很好,同時(shí),擬合得到的Rn與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變開始出現(xiàn)拖尾時(shí)的電阻值(約0.8 Ω)一致,表明觀測到的電阻拖尾現(xiàn)象可由考慮TAPS 的A-H 理論得到比較好地描述.進(jìn)一步地,擬合給出的n= 1.92 與理論上[31]超導(dǎo)體-正常金屬-超導(dǎo)體(S-N-S)型約瑟夫森結(jié)的IC隨溫度變化的冪指數(shù)n= 2 很接近,表明制備的臺(tái)階結(jié)可能屬于S-N-S 型結(jié).

為進(jìn)一步表征結(jié)的特性,測量了TC附近、溫度低于85.5 K 時(shí)結(jié)的V-I曲線,如圖5(a)所示.可以看出,與文獻(xiàn)報(bào)道[15,25]類似,結(jié)的V-I特性表現(xiàn)出電阻分路結(jié)(resistively shunted junction,RSJ)的行為[31].在一些溫度下,曲線在正負(fù)電流兩極關(guān)于原點(diǎn)不完全對稱.這一現(xiàn)象在YBCO 晶界結(jié)的V-I特性測量中時(shí)常被觀察到,一般認(rèn)為其可能與晶界附近由地磁場等所引起的磁通束縛有關(guān)[25,32].另外可看到,在一些溫度下V-I曲線不是十分平滑,在小電壓時(shí)出現(xiàn)拐點(diǎn)狀的結(jié)構(gòu).類似的現(xiàn)象在MgO 襯底[25]、STO 或LAO 襯底[33,34]上YBCO 臺(tái)階結(jié)的V-I曲線中都曾被觀測到,被認(rèn)為是由臺(tái)階上、下邊沿處形成的相串聯(lián)的兩個(gè)晶界弱連接的不對稱引起的,即兩個(gè)晶界弱連接的約瑟夫森臨界電流IC不太一致,串聯(lián)后這兩個(gè)晶界弱連接依次進(jìn)入電壓態(tài),從而使得V-I曲線上出現(xiàn)拐點(diǎn)狀的結(jié)構(gòu)[33,34].這表明,在如圖3(a)所示的MgO 襯底臺(tái)階的上、下邊沿處形成的兩個(gè)YBCO晶界的特性有些差異,還需要進(jìn)一步優(yōu)化制備參數(shù)以提高其一致性,從而使V-I曲線更接近于單個(gè)約瑟夫森結(jié)的行為[18].根據(jù)圖5(a)中零電壓的電流范圍,確定出其中耦合相對稍小的晶界弱連接的IC及相應(yīng)的約瑟夫森臨界電流密度JC,如圖5(b)所示,其中紅線表示由S-N-S 型結(jié)在TC附近的溫度關(guān)系JC=q(1?T/TC)2對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)所作的擬合,擬合參數(shù)q= 9.3×106A/cm2.可看到,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論擬合曲線符合得比較好,與前述由A-H 理論分析電阻拖尾現(xiàn)象時(shí)所得到的IC隨溫度變化的規(guī)律一致.注意到Foley 等[26]曾在θ= 32°的MgO襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)上觀測到TC附近JC隨溫度線性變化,即JC∝(1?T/TC) 的現(xiàn)象,認(rèn)為與超導(dǎo)體-絕緣體-超導(dǎo)體(S-I-S)型約瑟夫森結(jié)的行為一致.這與本文的結(jié)果形成對照,表明可能由于結(jié)的其他制備參數(shù)的不同,本文中制備的臺(tái)階結(jié)其結(jié)區(qū)“勢壘”的高度或厚度要小得多.在77 K 時(shí),圖5(b)顯示臺(tái)階結(jié)的JC為1.4×105A/cm2,與前述YBCO薄膜的臨界電流密度值相比低約一個(gè)數(shù)量級(jí).而對相似θ(35°—45°)的MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié),Foley 等報(bào)道JC約在1×103—4×104A/cm2[15],Kaczmarek 等報(bào)道JC約為2×104A/cm2[18],Faley等報(bào)道JC約為8×103A/cm2[24],均顯著低于本文得到的結(jié)果.這表明,相對而言本文制備的臺(tái)階結(jié)其約瑟夫森耦合程度的確要強(qiáng)很多,在后續(xù)的工作中需進(jìn)一步改進(jìn)制備工藝如適當(dāng)增大θ 等來降低JC和結(jié)的耦合程度.

圖 5 (a) YBCO臺(tái)階結(jié)的V-I特性曲線; (b)臺(tái)階結(jié)的JC 隨溫度的變化,紅線代表S-N-S 型約瑟夫森結(jié)的理論擬合,內(nèi)插圖為ICRn 隨溫度的變化,其中菱形所代表的數(shù)據(jù)取自文獻(xiàn)[17]Fig.5.(a) V-I curves of the YBCO step-edge junction on MgO substrate; (b) temperature dependence of JC,with the red line being a fit to the ( 1 ?T/TC)2 dependence according to the theory of S-N-S Josephson junction.The inset shows ICRn,with data points in diamond taken from the Ref.[17].

注意到,在θ 較小(θ = 19°)的MgO 襯底上,Mitsuzuka 等[25]制備的YBCO 臺(tái)階結(jié)在69 K 時(shí)JC為7×105A/cm2,與本文結(jié)果接近.進(jìn)一步地,注意到對晶界角較低、約為8°—10°的STO 雙晶襯底YBCO 晶界結(jié)[8],文獻(xiàn)報(bào)道的JC也為類似水平,如Redwing 等[35]在10°晶界角STO 雙晶襯底上測量得到77 K 時(shí)JC約為4×105A/cm2,與本文值相似.這為理解本文制備的YBCO 臺(tái)階結(jié)的特性提供了一定的線索.對上述低晶界角雙晶襯底YBCO 晶界結(jié),基于微觀結(jié)構(gòu)考察和輸運(yùn)性質(zhì)測量,一般認(rèn)為[8,35]其晶界區(qū)由超導(dǎo)區(qū)域和非超導(dǎo)區(qū)域交替排列組成,從模型上來說接近于一系列S-s′-S 微橋的并聯(lián),其中s′代表晶界附近的超導(dǎo)通道,由于晶界處的無序或缺陷使得其具有較低的TC,這些s′超導(dǎo)通道由晶界上一系列的位錯(cuò)或強(qiáng)無序區(qū)域(對應(yīng)著非超導(dǎo)通道)隔開.隨著晶界角的增大,周期性的位錯(cuò)或強(qiáng)無序區(qū)域?qū)?huì)合并,在晶界處形成畸變層,從而使得結(jié)可能更接近于S-NS 或S-I-S 型結(jié)的行為[8,36].因此,雖然STO 襯底上的YBCO 雙晶結(jié)和MgO 襯底上的YBCO 臺(tái)階結(jié)的晶界類型并不相同[8,14,15],從上述兩者相似的JC值出發(fā),并考慮到臺(tái)階結(jié)的結(jié)微橋?qū)挾?可推測本文制備的MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)也有可能接近于上面S-s′-S 模型所描述的情況.不過另一方面,在上述S-s′-S 模型下,TC附近JC一般隨溫度線性變化[31,35],這與圖5(b)所示的JC符合S-NS 型結(jié)[31,36]的 ( 1 ?T/TC)2的變化規(guī)律還不相同.因此,綜合來看,為區(qū)分上述不同的模型、鑒別本文制備的YBCO 臺(tái)階結(jié)的屬性,還需要對結(jié)的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行考察及與進(jìn)一步的輸運(yùn)測量進(jìn)行對照和分析.

圖5(b)的插圖顯示了TC附近結(jié)的特性參量ICRn,其中Rn取為圖5(a)中電流遠(yuǎn)高于IC時(shí)結(jié)的微分電阻.同時(shí)給出的還有Du 等[17]在MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)上測量的結(jié)果,可看到,ICRn隨溫度升高近似線性減小,與文獻(xiàn)報(bào)道接近.在77 K,ICRn約為0.6 mV,與Foley 等報(bào)道的0.1—0.6 mV[15],Mitchell 等報(bào)道的0.1—0.4 mV[16],Du等報(bào)道的0.7 mV[17],Kaczmarek 等報(bào)道的0.4—0.7 mV[18],Faley 等報(bào)道的0.3 mV[19]等數(shù)值范圍接近,體現(xiàn)出MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)可獲得較高的ICRn的特點(diǎn).較高的ICRn對提高結(jié)的響應(yīng)頻率或響應(yīng)速度、提高DC SQUID 的電壓調(diào)制幅度及磁場靈敏度等都將帶來益處[6,17?19].另外需要指出的是,上述提到的S-s′-S 結(jié)或S-N-S 結(jié)模型都可以給出TC附近ICRn隨溫度線性變化的行為[35,37].因此,目前尚不能基于圖5(b)插圖所示的ICRn的實(shí)驗(yàn)結(jié)果來對這兩種模型加以區(qū)分.如前所述,還需要更深入的測量和分析來幫助進(jìn)行判斷.

3.4 YBCO RF SQUID 器件的表征

利用上述的臺(tái)階結(jié)制備技術(shù),我們初步制備了包含MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)的高溫超導(dǎo)RF SQUID 器件.器件構(gòu)型與之前文獻(xiàn)報(bào)道的基于LAO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)的RF SQUID 器件構(gòu)型相似[11].SQUID 芯片所用的MgO 襯底大小為5 mm×5 mm,中心超導(dǎo)環(huán)孔尺寸為120 μm ×120 μm,YBCO 臺(tái)階結(jié)的線寬為3 μm.諧振器由10 mm×10 mm 大小的STO 襯底及其上生長的YBCO 超導(dǎo)薄膜構(gòu)成[21].采用FLL 方式對器件進(jìn)行了測試.

圖6 顯示了77 K 時(shí)RF SQUID 器件的測試結(jié)果.FLL 未閉合時(shí)測試結(jié)果如圖6(a)所示,其中黃線是磁場掃場信號(hào)(縱向刻度為1.0 V/格),藍(lán)線為器件的電壓-磁通曲線(縱向刻度為0.2 V/格),即通常所說的三角波圖形.可以看到,三角波的幅度(電壓峰峰值)約為0.6 V,與LAO 襯底上的器件(0.9 V)接近[11],磁通-電壓轉(zhuǎn)換系數(shù)為170 mV/Φ0.將FLL 閉合,即置于鎖定狀態(tài),測量器件的磁通噪聲譜,如圖6(b)所示.在頻率高于500 Hz 時(shí),譜線變化平緩,顯示磁通噪聲為220—250 μΦ0/Hz1/2,結(jié)合器件的磁通-磁場轉(zhuǎn)換系數(shù),得到此頻率段對應(yīng)的磁場噪聲為700—800 fT/Hz1/2.

圖6 YBCO RF SQUID 器件的表征 (a)電壓-磁通曲線;(b)噪聲譜(頻率1 kHz 時(shí)磁通噪聲250 μ Φ0/Hz1/2 ,對應(yīng)的磁場噪聲800 fT/Hz1/2,如藍(lán)色虛線所示)Fig.6.Characterization of the YBCO RF SQUID: (a) Voltage-flux curve; (b) noise spectra,with blue dashed line denoting 800 fT/Hz1/2 at 1 kHz.

文獻(xiàn)中Du[38]也曾利用MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)制備RF SQUID 器件,對不同器件測得白噪聲段磁場噪聲為300—1100 fT/Hz1/2.本文上述磁場噪聲數(shù)值處在此范圍內(nèi).在Du[38]的工作中,發(fā)現(xiàn)器件的性能與臺(tái)階結(jié)的IC關(guān)系比較密切,通過改變YBCO 薄膜的厚度或?qū)ζ骷M(jìn)行離子束轟擊等后處理以調(diào)節(jié)或降低IC,可改善器件的性能,得到磁場噪聲在300—500 fT/Hz1/2性能相對較好的器件.這為后續(xù)進(jìn)一步優(yōu)化MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)的制備工藝及參數(shù)選擇,以降低結(jié)的JC或調(diào)節(jié)結(jié)的IC,從而進(jìn)一步提高相應(yīng)的RF SQUID 器件的噪聲性能提供了借鑒.

4 結(jié) 論

本文對MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)的制備、輸運(yùn)特性、以及其在RF SQUID 器件上的應(yīng)用進(jìn)行了研究.在MgO(100)襯底上,利用PLD 方法生長出超導(dǎo)性能良好的YBCO 薄膜,利用兩步離子束刻蝕技術(shù)制備出臺(tái)階角度θ = 34°的臺(tái)階,進(jìn)而成功制備出MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié).R-T 和V-I特性曲線測試表明制備出的臺(tái)階結(jié)可能為S-s′-S或S-N-S 型結(jié),77 K 時(shí)結(jié)的JC為1.4×105A/cm2.利用MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)制備了RF SQUID器件,77 K 時(shí)測得器件在頻率1 kHz 處的磁通噪聲為250 μ Φ0/Hz1/2,與國際上同類器件文獻(xiàn)報(bào)道水平接近.在后續(xù)的工作中,計(jì)劃通過調(diào)控臺(tái)階結(jié)的JC和IC等來優(yōu)化臺(tái)階結(jié)制備的參數(shù)選擇,以進(jìn)一步提高RF SQUID 器件的性能.另一方面,擬利用開發(fā)的臺(tái)階結(jié)制備技術(shù)開展DC SQUID 器件的制備,測試器件的性能,以核實(shí)和展現(xiàn)MgO 襯底YBCO 臺(tái)階結(jié)在低噪聲、高性能DC SQUID 等超導(dǎo)器件上的應(yīng)用潛力和價(jià)值.