• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于石墨烯電極的蒽醌分子器件開關特性*

    2021-02-06 04:37:48崔焱夏蔡娟蘇耀恒張博群張婷婷劉洋胡振洋唐小潔
    物理學報 2021年3期
    關鍵詞:扶手椅蒽醌偏壓

    崔焱 夏蔡娟 蘇耀恒 張博群 張婷婷 劉洋 胡振洋 唐小潔

    (西安工程大學理學院,西安 710048)

    研究了基于石墨烯電極的蒽醌分子器件的開關特性.分別選取了鋸齒型和扶手椅型的石墨烯納米帶作為電極,考慮蒽醌基團在氧化還原反應下的兩種構型,即氫醌(HQ)分子和蒽醌(AQ)分子,構建了雙電極分子結,討論了氧化還原反應和不同的電極結構對蒽醌分子器件開關特性的影響.研究發(fā)現(xiàn),無論是鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極,HQ 構型的電流都明顯大于AQ 構型的電流,即在氧化還原反應下蒽醌分子呈現(xiàn)出顯著的開關特性.同時,當選用鋸齒型石墨烯電極時其開關比最高能達到3125,選用扶手椅型石墨烯電極時開關比最高能達到1538.此外,當HQ 構型以扶手椅型石墨烯為電極時,在0.7—0.75 V 之間表現(xiàn)出明顯的負微分電阻效應.因此該系統(tǒng)在未來分子開關器件領域具有潛在的應用價值.

    1 引 言

    隨著微尺度制造技術的飛速發(fā)展,分子電子學近年來受到越來越多的關注.分子電子學的一個關鍵任務是在單分子水平上開發(fā)新的器件,利用基于單分子及原子團簇的分子器件來構筑電子線路的各種元器件已經(jīng)成為人們公認的最可能的發(fā)展趨勢[1,2].近年來,實驗上通過對分子器件的研究發(fā)現(xiàn),分子具有分子場效應[3,4]、負微分電阻效應[5?8]、開關效應[9?11]和分子整流效應[12?15]等一系列重要特征,這些研究為利用分子來實現(xiàn)電子器件的功能化打下了堅實的基礎.其中,單分子開關具有很大的潛力,它對未來分子電子邏輯電路中存儲數(shù)字信息和信號傳輸?shù)哪芰χ陵P重要.

    分子開關的基本要求是雙穩(wěn)性,即兩種不同形式的分子,它們可以選擇性地可逆地相互轉化,以響應外部觸發(fā)器,如光、電場、氧化還原過程等.最近,van Dijk 等[16]合成了一種以金作為電極的蒽醌基團分子開關,該分子開關可以通過氧化還原反應在氫醌(HQ)和蒽醌(AQ)構型之間進行電化學可逆切換,可以看到π-共軛延伸到整個HQ 結構,而由于p-苯醌(p-bq)單元,π-共軛在AQ 結構中被切斷,因此,HQ 構型比AQ 構型表現(xiàn)出更好的導電性.此外,特別是這種氧化還原控制的分子開關的優(yōu)點是,開關的總長度在和分子-電極結合時的幾何形狀沒有明顯變化.Zhao 等[17]從理論上研究發(fā)現(xiàn)基于金電極,組成開關的分子可以通過氧化還原反應在HQ 和AQ 構型之間進行轉換,這兩種形式的透射譜存在顯著差異,結果表明,通過HQ的電流明顯大于通過AQ 的電流.Zhao 和Liu[18]從理論上研究了基于碳納米管電極的蒽醌基團分子開關的電子輸運特性,組成開關的分子可以通過氧化還原反應在HQ 和AQ 構型之間進行轉換,結果表明,與金電極相比,開關比提高了一個數(shù)量級,另外,HQ 狀態(tài)在低偏壓時表現(xiàn)出明顯的NDR 效應.

    蒽醌具有易受環(huán)境影響的可逆氧化還原特性,并且其熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性好,因此其構成的電活性分子線,是具有電活性“開關”效應的理想分子線.因此,本文結合了密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法相結合的第一性原理計算方法,分別對鋸齒型和扶手椅型石墨烯納米帶電極連接下的蒽醌分子進行了研究,討論了氧化還原反應和不同的電極結構對蒽醌分子器件開關性能的影響.

    2 模型與計算方法

    圖1 電極-分子-電極分子器件模型Fig.1.Geometrical structures of electrode-molecular-electrode molecular devices.

    石墨烯納米帶(GNRs)根據(jù)邊緣裁剪形狀的不同,可分為扶手椅型石墨烯納米帶(aGNRs)[19?21]和鋸齒型石墨烯納米帶(zGNRs)[22?24]兩種類型,其中aGNRs 具有半導體性[25,26],而zGNRs具有金屬性[27].因此建立了一個石墨烯納米帶/HQ(AQ)分子/石墨烯納米帶的三明治結構,兩端的石墨烯納米帶分別以扶椅(armchair)型和鋸齒(zigzag)型石墨烯納米帶作為電極.左右電極中各4 層碳原子作為表面層與中間分子一起構成擴展分子.表面層的作用是屏蔽中間散射區(qū)域對兩端電極的影響,如圖1 所示,其中,N 表示zGNR 和aGNR 的寬度,4-zGNRs 表示含有4 條鋸齒型鏈的zGNRs,8-aGNRs 表示含有8 層碳鏈的aGNRs[28].總體上劃分可知這種器件可劃分為左右電極、中心散射區(qū)域幾部分.與酰胺基連接相比,碳-碳鍵連接方式更為穩(wěn)定,因此HQ/AQ 分子通過碳原子鏈嵌入到兩側的4-zGNR 鋸齒型石墨烯電極和8-aGNR 扶手椅型石墨烯電極,中心散射區(qū)域包含部分石墨烯電極以此來阻隔電極與分子之間的相互作用.M1 氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到4-zGNR 電極中,采用五元環(huán)鏈接結構; M2 蒽醌分子通過碳原子鏈嵌入到4-zGNR 電極中,采用五元環(huán)鏈接結構; M3 氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到8-aGNR 電極中; M4蒽醌分子通過碳原子鏈嵌入到8-aGNR 電極中.在計算模型中,石墨烯納米帶所有的懸空鍵都以H原子來飽和.并對圖中擴展分子區(qū)域的原子進行了全優(yōu)化,原子力收斂標準設置為0.005 eV/nm.

    體系的電流可由Landauer-Buttiker 公式求出[29]:

    式中,μL和μR分別表示左右電極的電化學勢;fL(E?μL) 和fR(E ?μR) 分別表示左右電極的電子費米分布函數(shù);T(E,Vb) 是外加偏壓為Vb情況下,受到能量E作用,則可通過如下的表達式定義出體系的透射系數(shù),

    其中,GR(E)和GA(E) 分別為散射區(qū)域延遲和提前格林函數(shù);為線寬函數(shù);和為分子對散射區(qū)域的自能.

    在本文中,分子結構的幾何優(yōu)化、電子結構以及電輸運特性等均是基于ATK 軟件[30?32]計算確定.在輸運計算中,采用Troullie-Martins 非局域贗勢,電子交換關聯(lián)勢采用廣義梯度近似,選DZP(doubleζ+ polarization)為基矢.電極計算采用周期性邊界條件,布里淵區(qū)取樣用Monkhorst-Pack方案進行,選擇k網(wǎng)格點為1×1×100.自洽計算中,能量收斂標準設置為10–5eV.另外,為避免鏡像分子之間的相互作用,在垂直于輸運的方向上設置一個大的超胞尺寸(2.0 nm).

    3 計算結果與討論

    圖2 為模型M1,M2 在電壓區(qū)間[0 V,1 V]和模型M3,M4 在電壓區(qū)間[0 V,0.9 V]內的電流變化曲線以及模型M1,M2 和模型M3,M4 對應的開關比.從圖2 可以明顯看出,雖然相同電極形式下只是兩個氫原子不同,但是它們的導電性質卻截然不同.不論鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極下,通過AQ 構型的電流在整個偏壓范圍內受到強烈抑制,而通過HQ 構型的電流明顯大于通過AQ 構型的電流.因此,當HQ 氧化成AQ 時,預計開關將從高導電狀態(tài)切換至低導電狀態(tài),反之亦然.蒽醌能夠可逆地氧化還原主要是由于其具有兩對羰基,分子內有大π 鍵,可以可逆地釋放和接收質子,因此具有重要的氧化還原特性,質子會影響它們之間轉化的電勢值而不會影響它們的可逆性,通過對氧化-還原態(tài)中心的狀態(tài)進行控制,體系的電子傳輸性質發(fā)生顯著改變.從圖2 可以看出:模型M1 電流呈整體上升趨勢,最大電流達到315.13 nA,模型M2 電流極小,模型M1,M2 的開關效應明顯,在低偏壓下開關比很小,隨著偏壓的增大,0.5 V 之后表現(xiàn)出較大的開關比,整體開關比在整個偏壓范圍內變化范圍在187—3125 之間.模型M3 電流呈整體上升趨勢,最大電流達到17.71 nA,在0.7—0.75 V 之間時表現(xiàn)出明顯的負微分電阻效應,這一效應在高頻振蕩器、模數(shù)轉換器和邏輯器件等領域具有廣泛的應用前景.模型M4 電流極小,模型M3,M4 的開關效應明顯,在低偏壓下有較高的開關比,尤其0.2 V 開關比達到1538,當偏壓高于0.25 時整體開關比偏小,開關比在整個偏壓范圍內變化范圍在77—1538 之間.這樣顯著的開關比可以很容易測量并應用于實際當中.

    圖2 模型M1,M2,M3 和M4 的I-V 曲線及開關比Fig.2.I-V curves and switching ratios of model M1,M2,M3 and M4.

    當分子和電極形成雙探針系統(tǒng)時,其電子結構由于受到耦合作用的影響,其中的一部分會擴散到電極中,而有的則會進入到相應的分子中,具有一定能量的電極電子態(tài)可能會穿透相關的電極結進入另一電極,這樣就會產生透射譜.為了對蒽醌分子在不同石墨烯電極下呈現(xiàn)的開關特性進行分析,對其相應的透射譜進行了研究.圖3 給出了零偏壓下的透射譜.從圖3 可以看出,無論蒽醌分子與鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極連接,其HQ 構型的透射峰值始終大于AQ 構型的投射峰值.在模型M1 和M2 的透射譜中,HQ 構型在1.20 eV 透射譜值為1.96,AQ 構型在0.92 eV 透射譜值為1.58; 在模型M3 和M4 的透射譜中,HQ 構型在低于EF之下的–0.36 eV 透射譜取值1.71,AQ 構型在0.64 eV 透射譜取值0.45,因此HQ 構型的器件比AQ 構型的器件表現(xiàn)出更好的導電特性,也就是當蒽醌基團分子構型從HQ 構型轉換為AQ 構型時,將呈現(xiàn)出顯著的開關特性.同時,從 圖3 還 可 以 發(fā) 現(xiàn),M1 的 透 射 通 道 遠 多 于M2 的透射通道,并且其透射峰值遠大于M2 的透射峰值,因此M1 表現(xiàn)出優(yōu)異的導電特性,其最大值可達315.13 nA,開關比可達3125.而M3 與M1 相比,其透射通道較少,且透射峰窄而低,因此其電流最大值僅17.71 nA,開關比僅在小偏壓下達1538,當偏壓增加時其值極速下降變化范圍僅在260—400 之間.

    圖3 模型M1,M2,M3 和 M4 在0 偏壓下的透射譜Fig.3.Transmission spectra of model M1,M2,M3 and M4 under zero bias.

    為了進一步對M3 出現(xiàn)的負微分電阻進行分析,計算了當外加偏壓為0.7—0.9 V 時的透射率,如圖4 所示.從圖4 可以清楚地發(fā)現(xiàn): 當外加偏壓為0.7 V 時,在費米能級附近有兩個顯著的透射峰.當外加偏壓為0.75 V 時,這兩個透射峰的峰值明顯降低,并且透射峰的位置朝著遠離費米能級的方向移動.特別是當外加偏壓為0.8 V 時,費米能級左邊的透射峰完全消失,右邊的透射峰向高能量區(qū)域移動.但是,隨著偏壓逐漸增大,當偏壓為0.85 和0.9 V 時,右邊的透射峰又逐漸向費米能級靠近.因此對應在I-V 線上,可以發(fā)現(xiàn),當外加偏壓在0.7 到0.8 V 時,由于透射峰的減小和外移電流有一個顯著的下降.

    圖4 模 型M3 在偏壓0.7,0.75,0.8,0.85 和0.9 V 下 的透射譜Fig.4.Transmission spectra of model M3 under 0.7,0.75,0.8,0.85 and 0.9 V bias.

    當外加偏壓逐漸增大時,透射峰逐漸向靠近費米能級方向移動,其對應的電流逐漸的增大,因此呈現(xiàn)出一個顯著的負微分電阻效應.

    分子自身的電子結構和其導電性存在密切關系,在此研究中為確定出HQ 和AQ 構型和其電輸運特性的相關性,而引入數(shù)據(jù)進行計算得到平衡狀態(tài)下對應的分子自洽投影哈密頓(MPSH)本征態(tài)[17].這種狀態(tài)下,這四個模型分子軌道中的最高分子占據(jù)軌道(HOMO)和最低未占據(jù)軌道(LUMO)的MPSH 具體情況見圖5.對模型M1而言,相應的HOMO 和LUMO 軌道主要局域在分子器件左、中、右側區(qū)域,和模型M1 相比,模型M2 的MPSH 局域性更強.對模型M2 而言,這兩種軌道主要局域于分子器件的左側區(qū)域.而對模型M3 而言,HOMO 和LUMO 軌道集中在其左右和中間區(qū)域,和模型M3 相比,模型M4 的MPSH局域性更強.模型M4 的HOMO 軌道大部分集中在左側區(qū)域,而LUMO 軌道集中在中間區(qū)域.根據(jù)實際的檢測結果表明,分子軌道的離域性強度和其表面電輸運性能存在正相關關系.從圖5 可以看出,模型M1 和M3 的離域性較模型M2 和M4 更強,導電性能更好,電流更大.

    由于aGNRs 的電學性質隨其帶寬的不同而展現(xiàn)出不同的性質,aGNRs 的帶隙隨著納米帶寬度的増加帶隙在逐漸減小,并且?guī)杜c納米帶寬度呈現(xiàn)3p,3p+1,3p+2 不同類型(p 是整數(shù)).因此,為了進一步研究石墨烯納米帶寬度的變化對蒽醌分子器件電輸運性質的影響,圖6 為當p = 2 時,帶寬為6 和7 時的蒽醌分子開關特性.其中M5 和M6 分別為蒽醌和氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到6-aGNR 電極中; M7 和M8 分別為蒽醌和氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到7-aGNR 電極中.從圖6 可知,通過HQ 構型的電流明顯大于通過AQ 構型的電流,其不隨電極帶寬的變化而變化.但是其開關比隨電極寬度的增加呈現(xiàn)顯著的變化,當分子與6-aGNR 電極連接時,其開關比最高可達386,當其與7-aGNR 電極連接時,其開關比最高僅為1.18,而與8-aGNR 電極連接時,其開關比可達1538.

    圖5 平 衡 狀 態(tài) 下 模 型M1,M2,M3 和M4 在HOMO 和LUMO 軌道上的MPSH 分布Fig.5.MPSH distributions of HOMO and LUMO orbits of model M1,M2,M3 and M4 at zero bias.

    圖6 模型M5,M6,M7 和M8 的I-V 曲線及開關比Fig.6.I-V curves and switching ratios of model M5,M6,M7 and M8.

    4 結 論

    根據(jù)基于密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的第一性原理方法,對基于鋸齒型石墨烯電極和扶手椅型石墨烯電極的蒽醌分子器件的開關特性進行了研究,用透射譜和MPSH 分布分析了HQ 和AQ 構型的導電性差異,結果表明,無論是鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極,HQ 構型產生的電流都明顯大于AQ 構型產生的電流,即在氧化還原反應下蒽醌分子呈現(xiàn)出顯著的開關特性.鋸齒型石墨烯電極時開關比最高能達到3125,扶手椅型石墨烯電極時開關比最高能達到1538.此外,HQ 構型以扶手椅型石墨烯為電極在0.7—0.75 V之間時表現(xiàn)出明顯的負微分電阻效應.這表明HQ 和AQ 構型是通過氧化還原控制分子開關的良好候選分子之一,在分子電路中具有一定的應用前景.

    猜你喜歡
    扶手椅蒽醌偏壓
    萌白治愈
    家居廊(2022年6期)2022-06-21 03:56:54
    基于節(jié)點特性的現(xiàn)代風格實木扶手椅分類
    死而復生
    大孔吸附樹脂純化決明子總蒽醌工藝
    中成藥(2018年10期)2018-10-26 03:41:32
    超聲輔助雙水相提取大黃中蒽醌類成分
    大黃總蒽醌提取物對腦缺血再灌注損傷的保護作用及其機制
    中成藥(2018年4期)2018-04-26 07:12:34
    藍色扶手椅
    預留土法對高鐵隧道口淺埋偏壓段的影響
    新健胃包芯片中大黃總蒽醌類成分提取因素的優(yōu)化
    淺埋偏壓富水隧道掘進支護工藝分析
    河南科技(2015年4期)2015-02-27 14:21:05
    非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 亚洲 欧美一区二区三区| 成人国产一区最新在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 午夜福利视频1000在线观看| aaaaa片日本免费| 怎么达到女性高潮| 脱女人内裤的视频| 欧美一级毛片孕妇| av天堂在线播放| 中文在线观看免费www的网站 | 国产久久久一区二区三区| 制服诱惑二区| 久久亚洲真实| 老鸭窝网址在线观看| 香蕉丝袜av| 亚洲在线自拍视频| а√天堂www在线а√下载| 国产激情欧美一区二区| 69av精品久久久久久| 一级作爱视频免费观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 色老头精品视频在线观看| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产99久久九九免费精品| 无遮挡黄片免费观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 午夜老司机福利片| 神马国产精品三级电影在线观看 | 精品国产美女av久久久久小说| 久久久久久国产a免费观看| 国产成人影院久久av| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久99久视频精品免费| www.自偷自拍.com| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲成人久久爱视频| 久久这里只有精品中国| 国产真实乱freesex| 国产一区二区在线av高清观看| 天堂√8在线中文| 日韩高清综合在线| 精品国内亚洲2022精品成人| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 日本一本二区三区精品| 岛国视频午夜一区免费看| 超碰成人久久| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 好男人电影高清在线观看| 一进一出好大好爽视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 狠狠狠狠99中文字幕| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 777久久人妻少妇嫩草av网站| 日韩欧美精品v在线| 视频区欧美日本亚洲| 亚洲五月天丁香| 精品欧美国产一区二区三| 亚洲精品色激情综合| 欧美又色又爽又黄视频| 精品国产乱子伦一区二区三区| 91大片在线观看| 久久热在线av| 麻豆一二三区av精品| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 青草久久国产| 午夜福利免费观看在线| 在线观看一区二区三区| 日本五十路高清| 国产高清视频在线观看网站| 久久午夜亚洲精品久久| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 精品高清国产在线一区| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 中亚洲国语对白在线视频| 床上黄色一级片| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| av天堂在线播放| 国产不卡一卡二| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲最大成人中文| 可以在线观看毛片的网站| 婷婷丁香在线五月| 亚洲中文日韩欧美视频| 又粗又爽又猛毛片免费看| АⅤ资源中文在线天堂| 成年人黄色毛片网站| 麻豆国产av国片精品| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 中文字幕久久专区| 日韩有码中文字幕| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 窝窝影院91人妻| 一本精品99久久精品77| 国产精品九九99| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 少妇粗大呻吟视频| 国产成人精品久久二区二区免费| 中文资源天堂在线| 亚洲美女黄片视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 制服诱惑二区| 床上黄色一级片| 少妇人妻一区二区三区视频| 不卡av一区二区三区| 757午夜福利合集在线观看| 此物有八面人人有两片| 变态另类丝袜制服| 黄频高清免费视频| 亚洲成人国产一区在线观看| www.自偷自拍.com| 亚洲中文字幕日韩| 一本大道久久a久久精品| 又黄又粗又硬又大视频| 99re在线观看精品视频| 桃红色精品国产亚洲av| 99国产综合亚洲精品| 黄色成人免费大全| 欧美另类亚洲清纯唯美| 欧美色欧美亚洲另类二区| 又爽又黄无遮挡网站| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲第一电影网av| av片东京热男人的天堂| 国产av又大| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 叶爱在线成人免费视频播放| 黄频高清免费视频| 婷婷精品国产亚洲av| 精品无人区乱码1区二区| 国产成人av教育| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产午夜福利久久久久久| 五月玫瑰六月丁香| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产一区二区在线av高清观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 中文资源天堂在线| 国产真人三级小视频在线观看| 国产成人影院久久av| 看免费av毛片| 国产男靠女视频免费网站| 欧美在线一区亚洲| 国产精品一区二区免费欧美| 午夜福利高清视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产久久久一区二区三区| 日本黄大片高清| 哪里可以看免费的av片| www.www免费av| 51午夜福利影视在线观看| 国内揄拍国产精品人妻在线| 久久这里只有精品中国| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 他把我摸到了高潮在线观看| 毛片女人毛片| 成人精品一区二区免费| 国产一区在线观看成人免费| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产av麻豆久久久久久久| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产一区二区在线观看日韩 | 亚洲一区二区三区不卡视频| 在线永久观看黄色视频| 精品欧美国产一区二区三| 一本综合久久免费| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 可以在线观看的亚洲视频| 日韩国内少妇激情av| 香蕉av资源在线| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 十八禁网站免费在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 91字幕亚洲| 精华霜和精华液先用哪个| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 天堂√8在线中文| 国产精品亚洲av一区麻豆| av免费在线观看网站| 久久精品国产清高在天天线| 欧美日韩乱码在线| 毛片女人毛片| 欧美成人性av电影在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 免费高清视频大片| 99热只有精品国产| 成人手机av| 久久久精品大字幕| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产精品免费视频内射| 亚洲成人免费电影在线观看| 岛国在线观看网站| 成人国产综合亚洲| 色哟哟哟哟哟哟| 日韩精品中文字幕看吧| 在线a可以看的网站| 五月伊人婷婷丁香| 男插女下体视频免费在线播放| 成人精品一区二区免费| av中文乱码字幕在线| 深夜精品福利| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲美女黄片视频| 久久久久亚洲av毛片大全| 一a级毛片在线观看| 深夜精品福利| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 在线国产一区二区在线| 88av欧美| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲天堂国产精品一区在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国产亚洲欧美98| 精品久久久久久久久久久久久| 日韩欧美在线乱码| 国产精品98久久久久久宅男小说| 一二三四在线观看免费中文在| 午夜精品一区二区三区免费看| xxxwww97欧美| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲av片天天在线观看| www.999成人在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 中文亚洲av片在线观看爽| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产一区二区在线观看日韩 | 国产精品av视频在线免费观看| 99久久国产精品久久久| 人妻夜夜爽99麻豆av| av视频在线观看入口| 看片在线看免费视频| 国产精品久久久久久精品电影| 香蕉国产在线看| 国内精品久久久久精免费| 无限看片的www在线观看| 亚洲欧美日韩东京热| 动漫黄色视频在线观看| 此物有八面人人有两片| avwww免费| 国产成人精品无人区| 国产精品一区二区免费欧美| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲成av人片免费观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲中文字幕日韩| 国产亚洲av高清不卡| 一区二区三区高清视频在线| 午夜免费观看网址| 国产精品久久视频播放| 亚洲国产精品久久男人天堂| 午夜日韩欧美国产| 神马国产精品三级电影在线观看 | 搞女人的毛片| 美女大奶头视频| 黄频高清免费视频| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 国产伦人伦偷精品视频| 俺也久久电影网| 久久久久精品国产欧美久久久| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 九色成人免费人妻av| 亚洲人成电影免费在线| 成人国语在线视频| 国产v大片淫在线免费观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 可以在线观看毛片的网站| 婷婷精品国产亚洲av| 欧美黑人精品巨大| 欧美成人免费av一区二区三区| www.自偷自拍.com| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲欧美日韩东京热| 美女大奶头视频| 90打野战视频偷拍视频| 国内精品久久久久久久电影| 欧美日本视频| 日本黄色视频三级网站网址| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 黄片小视频在线播放| 欧美zozozo另类| 操出白浆在线播放| 久久伊人香网站| 久久国产精品影院| 天堂动漫精品| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 级片在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 精品国产乱子伦一区二区三区| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲中文av在线| 婷婷丁香在线五月| 久久国产乱子伦精品免费另类| 在线观看日韩欧美| 成人一区二区视频在线观看| 国产精品综合久久久久久久免费| 丁香欧美五月| a级毛片a级免费在线| 俺也久久电影网| 久久久久精品国产欧美久久久| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 在线看三级毛片| 岛国在线观看网站| www日本黄色视频网| 国产精品免费一区二区三区在线| 亚洲中文av在线| cao死你这个sao货| 久久伊人香网站| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 美女大奶头视频| 91成年电影在线观看| 欧美色视频一区免费| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 黄色视频,在线免费观看| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 深夜精品福利| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产在线观看jvid| 真人一进一出gif抽搐免费| 91九色精品人成在线观看| 日韩欧美 国产精品| 色噜噜av男人的天堂激情| 亚洲国产欧美人成| 母亲3免费完整高清在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 搡老岳熟女国产| 夜夜夜夜夜久久久久| 欧美又色又爽又黄视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产精品综合久久久久久久免费| 久99久视频精品免费| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产亚洲av嫩草精品影院| 熟女电影av网| 欧美成狂野欧美在线观看| 又紧又爽又黄一区二区| 男人的好看免费观看在线视频 | 欧美zozozo另类| 一本综合久久免费| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 校园春色视频在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 精品国产亚洲在线| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| www.www免费av| 怎么达到女性高潮| 男女床上黄色一级片免费看| 国产激情久久老熟女| 在线观看一区二区三区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 少妇人妻一区二区三区视频| 99久久综合精品五月天人人| 国产高清激情床上av| 欧美成人免费av一区二区三区| 美女大奶头视频| 精品久久蜜臀av无| 亚洲欧美日韩无卡精品| 狂野欧美激情性xxxx| 久久久久久九九精品二区国产 | 亚洲一区二区三区色噜噜| 91国产中文字幕| 久久久久久免费高清国产稀缺| 一本久久中文字幕| 黄色 视频免费看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 两个人的视频大全免费| 在线永久观看黄色视频| 久久久久久久精品吃奶| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产精品国产高清国产av| 九色成人免费人妻av| 日日夜夜操网爽| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产激情欧美一区二区| 嫩草影院精品99| 韩国av一区二区三区四区| 国产精品av久久久久免费| 国产熟女xx| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 亚洲五月婷婷丁香| 久久婷婷成人综合色麻豆| 亚洲成人国产一区在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲熟妇熟女久久| 中文字幕高清在线视频| 国产黄色小视频在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区| 中国美女看黄片| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产高清视频在线播放一区| 国产视频内射| 午夜a级毛片| 中文字幕最新亚洲高清| www.999成人在线观看| 久久 成人 亚洲| 两个人免费观看高清视频| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产精品亚洲美女久久久| 欧美日本亚洲视频在线播放| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 亚洲成人久久爱视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| svipshipincom国产片| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲成人久久爱视频| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 岛国在线观看网站| 又大又爽又粗| 三级国产精品欧美在线观看 | 很黄的视频免费| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 黄色视频不卡| 国产69精品久久久久777片 | 国产成+人综合+亚洲专区| 日韩精品免费视频一区二区三区| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 成年免费大片在线观看| 色噜噜av男人的天堂激情| 午夜久久久久精精品| 亚洲,欧美精品.| 黄色毛片三级朝国网站| 丝袜美腿诱惑在线| 国产精品免费视频内射| 久久久国产成人免费| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 午夜福利成人在线免费观看| 岛国视频午夜一区免费看| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产亚洲精品第一综合不卡| www.精华液| 欧美黄色片欧美黄色片| 一级毛片高清免费大全| 91av网站免费观看| 欧美成人午夜精品| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产不卡一卡二| 观看免费一级毛片| 色综合站精品国产| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 18美女黄网站色大片免费观看| 妹子高潮喷水视频| av片东京热男人的天堂| 国产免费av片在线观看野外av| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲av五月六月丁香网| 免费搜索国产男女视频| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 90打野战视频偷拍视频| 怎么达到女性高潮| 国产91精品成人一区二区三区| 成人三级做爰电影| av中文乱码字幕在线| 亚洲人成电影免费在线| 999久久久精品免费观看国产| 操出白浆在线播放| 午夜福利欧美成人| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 丝袜美腿诱惑在线| 久久香蕉精品热| 午夜老司机福利片| 国产高清激情床上av| 脱女人内裤的视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲电影在线观看av| 免费在线观看成人毛片| 黄色女人牲交| 麻豆一二三区av精品| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 香蕉久久夜色| 极品教师在线免费播放| 91老司机精品| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲欧美精品综合久久99| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 欧美色视频一区免费| 成年版毛片免费区| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 中文字幕av在线有码专区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 欧美久久黑人一区二区| 亚洲18禁久久av| 香蕉久久夜色| 男人的好看免费观看在线视频 | 在线播放国产精品三级| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 色老头精品视频在线观看| 好男人在线观看高清免费视频| 无遮挡黄片免费观看| 九色国产91popny在线| 极品教师在线免费播放| 欧美成人午夜精品| 两人在一起打扑克的视频| 一进一出好大好爽视频| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 成人午夜高清在线视频| 亚洲中文字幕日韩| 久久久国产成人精品二区| 亚洲av美国av| 搡老熟女国产l中国老女人| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 99国产极品粉嫩在线观看| 精品久久久久久久久久久久久| 露出奶头的视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 欧美乱妇无乱码| 村上凉子中文字幕在线| 九色国产91popny在线| 香蕉丝袜av| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产成人欧美在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 成人永久免费在线观看视频| 久久精品91无色码中文字幕| 精品人妻1区二区| 制服人妻中文乱码| 免费观看人在逋| 欧美日韩黄片免| 99久久综合精品五月天人人| 黄色视频不卡| 国产精品1区2区在线观看.| 午夜激情福利司机影院| 香蕉av资源在线| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 久久性视频一级片| 精华霜和精华液先用哪个| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 日韩免费av在线播放| 久久伊人香网站| 中文字幕熟女人妻在线| 在线观看免费视频日本深夜| 成人国语在线视频| 天堂√8在线中文| 亚洲av五月六月丁香网| 久久这里只有精品19| 黄色女人牲交| 一本综合久久免费| 1024手机看黄色片| 日本 av在线| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 久久国产精品人妻蜜桃| 十八禁网站免费在线| 国产激情欧美一区二区| 床上黄色一级片| xxx96com| 国产91精品成人一区二区三区| 伦理电影免费视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 婷婷丁香在线五月| 男女午夜视频在线观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产精品久久久久久精品电影| 国产av麻豆久久久久久久| 麻豆av在线久日| 国产三级在线视频| 国产探花在线观看一区二区| tocl精华| av欧美777| 欧美日本视频| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 日本 av在线| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲欧美日韩高清专用| 草草在线视频免费看| 9191精品国产免费久久| 91国产中文字幕| 色噜噜av男人的天堂激情| 日韩欧美在线乱码| 午夜精品在线福利| 草草在线视频免费看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产真实乱freesex| 免费av毛片视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 亚洲午夜理论影院| 十八禁人妻一区二区| 亚洲国产看品久久| 韩国av一区二区三区四区| 久久久国产成人免费| 欧美午夜高清在线| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲av成人av| 国语自产精品视频在线第100页|