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    基于石墨烯電極的蒽醌分子器件開關特性*

    2021-02-06 04:37:48崔焱夏蔡娟蘇耀恒張博群張婷婷劉洋胡振洋唐小潔
    物理學報 2021年3期
    關鍵詞:扶手椅蒽醌偏壓

    崔焱 夏蔡娟 蘇耀恒 張博群 張婷婷 劉洋 胡振洋 唐小潔

    (西安工程大學理學院,西安 710048)

    研究了基于石墨烯電極的蒽醌分子器件的開關特性.分別選取了鋸齒型和扶手椅型的石墨烯納米帶作為電極,考慮蒽醌基團在氧化還原反應下的兩種構型,即氫醌(HQ)分子和蒽醌(AQ)分子,構建了雙電極分子結,討論了氧化還原反應和不同的電極結構對蒽醌分子器件開關特性的影響.研究發(fā)現(xiàn),無論是鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極,HQ 構型的電流都明顯大于AQ 構型的電流,即在氧化還原反應下蒽醌分子呈現(xiàn)出顯著的開關特性.同時,當選用鋸齒型石墨烯電極時其開關比最高能達到3125,選用扶手椅型石墨烯電極時開關比最高能達到1538.此外,當HQ 構型以扶手椅型石墨烯為電極時,在0.7—0.75 V 之間表現(xiàn)出明顯的負微分電阻效應.因此該系統(tǒng)在未來分子開關器件領域具有潛在的應用價值.

    1 引 言

    隨著微尺度制造技術的飛速發(fā)展,分子電子學近年來受到越來越多的關注.分子電子學的一個關鍵任務是在單分子水平上開發(fā)新的器件,利用基于單分子及原子團簇的分子器件來構筑電子線路的各種元器件已經(jīng)成為人們公認的最可能的發(fā)展趨勢[1,2].近年來,實驗上通過對分子器件的研究發(fā)現(xiàn),分子具有分子場效應[3,4]、負微分電阻效應[5?8]、開關效應[9?11]和分子整流效應[12?15]等一系列重要特征,這些研究為利用分子來實現(xiàn)電子器件的功能化打下了堅實的基礎.其中,單分子開關具有很大的潛力,它對未來分子電子邏輯電路中存儲數(shù)字信息和信號傳輸?shù)哪芰χ陵P重要.

    分子開關的基本要求是雙穩(wěn)性,即兩種不同形式的分子,它們可以選擇性地可逆地相互轉化,以響應外部觸發(fā)器,如光、電場、氧化還原過程等.最近,van Dijk 等[16]合成了一種以金作為電極的蒽醌基團分子開關,該分子開關可以通過氧化還原反應在氫醌(HQ)和蒽醌(AQ)構型之間進行電化學可逆切換,可以看到π-共軛延伸到整個HQ 結構,而由于p-苯醌(p-bq)單元,π-共軛在AQ 結構中被切斷,因此,HQ 構型比AQ 構型表現(xiàn)出更好的導電性.此外,特別是這種氧化還原控制的分子開關的優(yōu)點是,開關的總長度在和分子-電極結合時的幾何形狀沒有明顯變化.Zhao 等[17]從理論上研究發(fā)現(xiàn)基于金電極,組成開關的分子可以通過氧化還原反應在HQ 和AQ 構型之間進行轉換,這兩種形式的透射譜存在顯著差異,結果表明,通過HQ的電流明顯大于通過AQ 的電流.Zhao 和Liu[18]從理論上研究了基于碳納米管電極的蒽醌基團分子開關的電子輸運特性,組成開關的分子可以通過氧化還原反應在HQ 和AQ 構型之間進行轉換,結果表明,與金電極相比,開關比提高了一個數(shù)量級,另外,HQ 狀態(tài)在低偏壓時表現(xiàn)出明顯的NDR 效應.

    蒽醌具有易受環(huán)境影響的可逆氧化還原特性,并且其熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性好,因此其構成的電活性分子線,是具有電活性“開關”效應的理想分子線.因此,本文結合了密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法相結合的第一性原理計算方法,分別對鋸齒型和扶手椅型石墨烯納米帶電極連接下的蒽醌分子進行了研究,討論了氧化還原反應和不同的電極結構對蒽醌分子器件開關性能的影響.

    2 模型與計算方法

    圖1 電極-分子-電極分子器件模型Fig.1.Geometrical structures of electrode-molecular-electrode molecular devices.

    石墨烯納米帶(GNRs)根據(jù)邊緣裁剪形狀的不同,可分為扶手椅型石墨烯納米帶(aGNRs)[19?21]和鋸齒型石墨烯納米帶(zGNRs)[22?24]兩種類型,其中aGNRs 具有半導體性[25,26],而zGNRs具有金屬性[27].因此建立了一個石墨烯納米帶/HQ(AQ)分子/石墨烯納米帶的三明治結構,兩端的石墨烯納米帶分別以扶椅(armchair)型和鋸齒(zigzag)型石墨烯納米帶作為電極.左右電極中各4 層碳原子作為表面層與中間分子一起構成擴展分子.表面層的作用是屏蔽中間散射區(qū)域對兩端電極的影響,如圖1 所示,其中,N 表示zGNR 和aGNR 的寬度,4-zGNRs 表示含有4 條鋸齒型鏈的zGNRs,8-aGNRs 表示含有8 層碳鏈的aGNRs[28].總體上劃分可知這種器件可劃分為左右電極、中心散射區(qū)域幾部分.與酰胺基連接相比,碳-碳鍵連接方式更為穩(wěn)定,因此HQ/AQ 分子通過碳原子鏈嵌入到兩側的4-zGNR 鋸齒型石墨烯電極和8-aGNR 扶手椅型石墨烯電極,中心散射區(qū)域包含部分石墨烯電極以此來阻隔電極與分子之間的相互作用.M1 氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到4-zGNR 電極中,采用五元環(huán)鏈接結構; M2 蒽醌分子通過碳原子鏈嵌入到4-zGNR 電極中,采用五元環(huán)鏈接結構; M3 氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到8-aGNR 電極中; M4蒽醌分子通過碳原子鏈嵌入到8-aGNR 電極中.在計算模型中,石墨烯納米帶所有的懸空鍵都以H原子來飽和.并對圖中擴展分子區(qū)域的原子進行了全優(yōu)化,原子力收斂標準設置為0.005 eV/nm.

    體系的電流可由Landauer-Buttiker 公式求出[29]:

    式中,μL和μR分別表示左右電極的電化學勢;fL(E?μL) 和fR(E ?μR) 分別表示左右電極的電子費米分布函數(shù);T(E,Vb) 是外加偏壓為Vb情況下,受到能量E作用,則可通過如下的表達式定義出體系的透射系數(shù),

    其中,GR(E)和GA(E) 分別為散射區(qū)域延遲和提前格林函數(shù);為線寬函數(shù);和為分子對散射區(qū)域的自能.

    在本文中,分子結構的幾何優(yōu)化、電子結構以及電輸運特性等均是基于ATK 軟件[30?32]計算確定.在輸運計算中,采用Troullie-Martins 非局域贗勢,電子交換關聯(lián)勢采用廣義梯度近似,選DZP(doubleζ+ polarization)為基矢.電極計算采用周期性邊界條件,布里淵區(qū)取樣用Monkhorst-Pack方案進行,選擇k網(wǎng)格點為1×1×100.自洽計算中,能量收斂標準設置為10–5eV.另外,為避免鏡像分子之間的相互作用,在垂直于輸運的方向上設置一個大的超胞尺寸(2.0 nm).

    3 計算結果與討論

    圖2 為模型M1,M2 在電壓區(qū)間[0 V,1 V]和模型M3,M4 在電壓區(qū)間[0 V,0.9 V]內的電流變化曲線以及模型M1,M2 和模型M3,M4 對應的開關比.從圖2 可以明顯看出,雖然相同電極形式下只是兩個氫原子不同,但是它們的導電性質卻截然不同.不論鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極下,通過AQ 構型的電流在整個偏壓范圍內受到強烈抑制,而通過HQ 構型的電流明顯大于通過AQ 構型的電流.因此,當HQ 氧化成AQ 時,預計開關將從高導電狀態(tài)切換至低導電狀態(tài),反之亦然.蒽醌能夠可逆地氧化還原主要是由于其具有兩對羰基,分子內有大π 鍵,可以可逆地釋放和接收質子,因此具有重要的氧化還原特性,質子會影響它們之間轉化的電勢值而不會影響它們的可逆性,通過對氧化-還原態(tài)中心的狀態(tài)進行控制,體系的電子傳輸性質發(fā)生顯著改變.從圖2 可以看出:模型M1 電流呈整體上升趨勢,最大電流達到315.13 nA,模型M2 電流極小,模型M1,M2 的開關效應明顯,在低偏壓下開關比很小,隨著偏壓的增大,0.5 V 之后表現(xiàn)出較大的開關比,整體開關比在整個偏壓范圍內變化范圍在187—3125 之間.模型M3 電流呈整體上升趨勢,最大電流達到17.71 nA,在0.7—0.75 V 之間時表現(xiàn)出明顯的負微分電阻效應,這一效應在高頻振蕩器、模數(shù)轉換器和邏輯器件等領域具有廣泛的應用前景.模型M4 電流極小,模型M3,M4 的開關效應明顯,在低偏壓下有較高的開關比,尤其0.2 V 開關比達到1538,當偏壓高于0.25 時整體開關比偏小,開關比在整個偏壓范圍內變化范圍在77—1538 之間.這樣顯著的開關比可以很容易測量并應用于實際當中.

    圖2 模型M1,M2,M3 和M4 的I-V 曲線及開關比Fig.2.I-V curves and switching ratios of model M1,M2,M3 and M4.

    當分子和電極形成雙探針系統(tǒng)時,其電子結構由于受到耦合作用的影響,其中的一部分會擴散到電極中,而有的則會進入到相應的分子中,具有一定能量的電極電子態(tài)可能會穿透相關的電極結進入另一電極,這樣就會產生透射譜.為了對蒽醌分子在不同石墨烯電極下呈現(xiàn)的開關特性進行分析,對其相應的透射譜進行了研究.圖3 給出了零偏壓下的透射譜.從圖3 可以看出,無論蒽醌分子與鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極連接,其HQ 構型的透射峰值始終大于AQ 構型的投射峰值.在模型M1 和M2 的透射譜中,HQ 構型在1.20 eV 透射譜值為1.96,AQ 構型在0.92 eV 透射譜值為1.58; 在模型M3 和M4 的透射譜中,HQ 構型在低于EF之下的–0.36 eV 透射譜取值1.71,AQ 構型在0.64 eV 透射譜取值0.45,因此HQ 構型的器件比AQ 構型的器件表現(xiàn)出更好的導電特性,也就是當蒽醌基團分子構型從HQ 構型轉換為AQ 構型時,將呈現(xiàn)出顯著的開關特性.同時,從 圖3 還 可 以 發(fā) 現(xiàn),M1 的 透 射 通 道 遠 多 于M2 的透射通道,并且其透射峰值遠大于M2 的透射峰值,因此M1 表現(xiàn)出優(yōu)異的導電特性,其最大值可達315.13 nA,開關比可達3125.而M3 與M1 相比,其透射通道較少,且透射峰窄而低,因此其電流最大值僅17.71 nA,開關比僅在小偏壓下達1538,當偏壓增加時其值極速下降變化范圍僅在260—400 之間.

    圖3 模型M1,M2,M3 和 M4 在0 偏壓下的透射譜Fig.3.Transmission spectra of model M1,M2,M3 and M4 under zero bias.

    為了進一步對M3 出現(xiàn)的負微分電阻進行分析,計算了當外加偏壓為0.7—0.9 V 時的透射率,如圖4 所示.從圖4 可以清楚地發(fā)現(xiàn): 當外加偏壓為0.7 V 時,在費米能級附近有兩個顯著的透射峰.當外加偏壓為0.75 V 時,這兩個透射峰的峰值明顯降低,并且透射峰的位置朝著遠離費米能級的方向移動.特別是當外加偏壓為0.8 V 時,費米能級左邊的透射峰完全消失,右邊的透射峰向高能量區(qū)域移動.但是,隨著偏壓逐漸增大,當偏壓為0.85 和0.9 V 時,右邊的透射峰又逐漸向費米能級靠近.因此對應在I-V 線上,可以發(fā)現(xiàn),當外加偏壓在0.7 到0.8 V 時,由于透射峰的減小和外移電流有一個顯著的下降.

    圖4 模 型M3 在偏壓0.7,0.75,0.8,0.85 和0.9 V 下 的透射譜Fig.4.Transmission spectra of model M3 under 0.7,0.75,0.8,0.85 and 0.9 V bias.

    當外加偏壓逐漸增大時,透射峰逐漸向靠近費米能級方向移動,其對應的電流逐漸的增大,因此呈現(xiàn)出一個顯著的負微分電阻效應.

    分子自身的電子結構和其導電性存在密切關系,在此研究中為確定出HQ 和AQ 構型和其電輸運特性的相關性,而引入數(shù)據(jù)進行計算得到平衡狀態(tài)下對應的分子自洽投影哈密頓(MPSH)本征態(tài)[17].這種狀態(tài)下,這四個模型分子軌道中的最高分子占據(jù)軌道(HOMO)和最低未占據(jù)軌道(LUMO)的MPSH 具體情況見圖5.對模型M1而言,相應的HOMO 和LUMO 軌道主要局域在分子器件左、中、右側區(qū)域,和模型M1 相比,模型M2 的MPSH 局域性更強.對模型M2 而言,這兩種軌道主要局域于分子器件的左側區(qū)域.而對模型M3 而言,HOMO 和LUMO 軌道集中在其左右和中間區(qū)域,和模型M3 相比,模型M4 的MPSH局域性更強.模型M4 的HOMO 軌道大部分集中在左側區(qū)域,而LUMO 軌道集中在中間區(qū)域.根據(jù)實際的檢測結果表明,分子軌道的離域性強度和其表面電輸運性能存在正相關關系.從圖5 可以看出,模型M1 和M3 的離域性較模型M2 和M4 更強,導電性能更好,電流更大.

    由于aGNRs 的電學性質隨其帶寬的不同而展現(xiàn)出不同的性質,aGNRs 的帶隙隨著納米帶寬度的増加帶隙在逐漸減小,并且?guī)杜c納米帶寬度呈現(xiàn)3p,3p+1,3p+2 不同類型(p 是整數(shù)).因此,為了進一步研究石墨烯納米帶寬度的變化對蒽醌分子器件電輸運性質的影響,圖6 為當p = 2 時,帶寬為6 和7 時的蒽醌分子開關特性.其中M5 和M6 分別為蒽醌和氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到6-aGNR 電極中; M7 和M8 分別為蒽醌和氫醌分子通過碳原子鏈嵌入到7-aGNR 電極中.從圖6 可知,通過HQ 構型的電流明顯大于通過AQ 構型的電流,其不隨電極帶寬的變化而變化.但是其開關比隨電極寬度的增加呈現(xiàn)顯著的變化,當分子與6-aGNR 電極連接時,其開關比最高可達386,當其與7-aGNR 電極連接時,其開關比最高僅為1.18,而與8-aGNR 電極連接時,其開關比可達1538.

    圖5 平 衡 狀 態(tài) 下 模 型M1,M2,M3 和M4 在HOMO 和LUMO 軌道上的MPSH 分布Fig.5.MPSH distributions of HOMO and LUMO orbits of model M1,M2,M3 and M4 at zero bias.

    圖6 模型M5,M6,M7 和M8 的I-V 曲線及開關比Fig.6.I-V curves and switching ratios of model M5,M6,M7 and M8.

    4 結 論

    根據(jù)基于密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的第一性原理方法,對基于鋸齒型石墨烯電極和扶手椅型石墨烯電極的蒽醌分子器件的開關特性進行了研究,用透射譜和MPSH 分布分析了HQ 和AQ 構型的導電性差異,結果表明,無論是鋸齒型石墨烯電極還是扶手椅型石墨烯電極,HQ 構型產生的電流都明顯大于AQ 構型產生的電流,即在氧化還原反應下蒽醌分子呈現(xiàn)出顯著的開關特性.鋸齒型石墨烯電極時開關比最高能達到3125,扶手椅型石墨烯電極時開關比最高能達到1538.此外,HQ 構型以扶手椅型石墨烯為電極在0.7—0.75 V之間時表現(xiàn)出明顯的負微分電阻效應.這表明HQ 和AQ 構型是通過氧化還原控制分子開關的良好候選分子之一,在分子電路中具有一定的應用前景.

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