• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    杭白菊花水提物的UHPLC-ESI-Orbitrap質(zhì)譜聯(lián)用分析

    2021-02-05 03:32:58徐曉俞李程勛鄭開斌李愛萍
    關(guān)鍵詞:黃酮

    徐曉俞, 李程勛, 鄭開斌, 李愛萍*

    杭白菊花水提物的UHPLC-ESI-Orbitrap質(zhì)譜聯(lián)用分析

    徐曉俞1, 李程勛1, 鄭開斌2*, 李愛萍1*

    (1. 福建省農(nóng)業(yè)科學(xué)院作物研究所, 福州 350013; 2. 福建省農(nóng)業(yè)科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)研究所, 福建 漳州 363005)

    為闡明杭白菊花水提物的藥效物質(zhì)基礎(chǔ),采用超高壓液相-高分辨質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)對杭白菊()花水提物的化學(xué)成分進(jìn)行分析和鑒定。結(jié)果表明,從杭白菊花水提物中鑒定出376種化學(xué)成分,其中相對含量大于0.1%的成分有152種,相對含量較高的有絞股藍(lán)皂苷XXVII、含羞草堿---葡萄糖苷、甲基--葡萄糖苷、d-1--甲基粘質(zhì)肌醇、l(+)-甲基肌醇、過氧化苯甲酰、甲基--半乳糖苷、甲基--果糖苷、芒柄醇、松醇、()-2-己烯--阿拉伯糖-(1→2)--葡萄糖苷、米瑟毒苷等。杭白菊花水提物主要以黃酮類和生物堿類成分為主,分別有40和53種,相對含量分別為22.68%和26.57%,是杭白菊花發(fā)揮功效的主要物質(zhì)基礎(chǔ)。

    杭白菊;花;水提物;化學(xué)成分;液質(zhì)聯(lián)用分析

    杭白菊為菊科(Compositae)植物菊()的干燥頭狀花序,與毫菊、滁菊、貢菊并稱為中國四大名菊。浙江桐鄉(xiāng)是其主產(chǎn)地, 杭白菊是“浙八味”之一,也是衛(wèi)生部批準(zhǔn)的藥食同源原料。杭白菊的花是清涼藥,性微寒,味甘、苦,具有散風(fēng)清熱、明目平肝的功效。現(xiàn)代藥理學(xué)研究表明,杭白菊具有抗菌、抗氧化、抗癌、降血壓、降血脂、降血糖等多種藥理活性[1]。有研究報(bào)道, 從杭白菊花中分離出倍半萜類[2–3]、黃酮類[4]、酚酸類[5]等成分,其中黃酮類化合物是主要活性成分[6], 具有抗氧化[7]、抗菌[1]、抗癌[1]等生理活性,如木犀草素-7---d-葡萄糖苷、芹菜素-7---d-葡萄糖苷、金合歡素-7---d-葡萄糖苷等作為評價(jià)指標(biāo), 用于杭白菊指紋圖譜的建立[8–12]、藥材鑒別和質(zhì)量控制。

    杭白菊精油在提取過程中產(chǎn)生大量的廢棄液,如直接排放將對環(huán)境造成污染,而如果對其中的活性成分進(jìn)行開發(fā)利用,則可實(shí)現(xiàn)廢棄物資源的利用,提高杭白菊的附加值。但至目前為止,對于杭白菊的化學(xué)成分研究主要集中于揮發(fā)油上,而對提取液中的化學(xué)成分報(bào)道較少。因此,明確杭白菊花中非揮發(fā)性化學(xué)成分的組成,對闡明其生物功效具有指導(dǎo)意義。

    電噴霧離子源質(zhì)譜具有高靈敏性、操作簡便、分子離子峰豐度高等優(yōu)點(diǎn),已應(yīng)用于杭白菊成分的定性研究中。周瑩[13]采用液質(zhì)聯(lián)用技術(shù)(HPLC- ESI-MSn)從杭白菊花序中鑒定出10個(gè)黃酮苷,分別是金合歡素、山奈素、芹菜素和木犀草素與蕓香糖、葡萄糖、葡萄糖醛酸和新橙皮糖形成的氧取代的黃酮糖苷。杭白菊花中是否還有其他黃酮成分或其他類型成分還需進(jìn)一步的探討,這對檢測技術(shù)提出了更高的要求。Q-Exactive四極桿-靜電場軌道阱(Orbitrap)高分辨質(zhì)譜儀可同時(shí)實(shí)現(xiàn)多級質(zhì)譜碎裂和母、子離子的高分辨采集,為小分子化合物的鑒定提供了更多精確的信息,具有比離子阱質(zhì)譜更高的靈敏度,在未知化合物鑒定[14]、農(nóng)藥殘留檢測等領(lǐng)域已經(jīng)有十多年的應(yīng)用歷史。因此,本研究將其與高效液相色譜結(jié)合用于杭白菊花水提物中化學(xué)成分的鑒定,以闡明杭白菊花的藥效物質(zhì)基礎(chǔ),為其開發(fā)利用提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料和方法

    1.1 材料和儀器

    杭白菊()鮮花于2017年11月30日采自福建省福州市埔垱試驗(yàn)基地。

    Ultimate 3000 UHPLC液相色譜儀、Q-Exactive四極桿-靜電場軌道阱高分辨質(zhì)譜儀(美國Thermo公司);Allegra 64R型高速離心機(jī)(美國Beckman公司);半自動(dòng)固相萃取機(jī)(美國Supelco公司);全自動(dòng)氮吹濃縮儀(美國Capiler Life Sciences公司);PrimeHLB固相微萃取柱(美國Waters公司);Milli-Q純水機(jī)(美國Millipore公司)。

    甲醇、乙腈(色譜純)為德國Merck公司生產(chǎn); 甲酸為國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司產(chǎn)品。

    1.2 樣品處理

    稱取杭白菊鮮花5 kg,置于100 L蒸餾罐中, 按料液比為1∶4加入純水,加熱回流提取2 h,得杭白菊花水提物,備用。精密量取杭白菊花水提物5 mL,置于10 mL離心管中,在7 168×下離心15 min,吸取上清液轉(zhuǎn)移至Prime HLB固相微萃取柱中,用5 mL純水淋洗,再用5 mL甲醇洗脫,收集甲醇洗脫液于35℃下用N2吹干,加入1 mL 0.1%甲酸水-乙腈溶液(7∶3,/)溶解甲醇洗脫物,過0.22m微孔濾膜,得上機(jī)樣品,待用。

    1.3 液相-質(zhì)譜分析

    杭白菊花水提物樣品,采用Q-Exactive高分辨質(zhì)譜儀,在正離子和負(fù)離子兩種模式下同時(shí)掃描, 獲得杭白菊花水提物的代謝物總離子流圖。

    色譜條件 色譜柱:Waters HSS T3色譜柱(100 mm×2.1 mm,1.8m);柱溫:50℃;流動(dòng)相:0.1%甲酸水(A),甲醇(B);流速:1.0 mL/min。梯度洗脫程序:0~5 min,0% B~25% B;5~15 min, 25% B~100% B;15~20 min,100% B;20~25 min,100% B~0% B。進(jìn)樣體積:10L。

    質(zhì)譜條件 離子源(ESI)電壓:3.5 kV; 掃描范圍:/100~1 000 amu;掃描分辨率:17 500; 正負(fù)離子模式采集。采用數(shù)據(jù)依賴采集方法獲得代謝物的二級質(zhì)譜碎裂信息,掃描范圍為/100~1 500 amu;碰撞能量(CE)為25、35和45 eV。

    1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

    數(shù)據(jù)采用Compounds Discoverer (CD)軟件進(jìn)行處理,包括:峰提取、峰對齊、代謝物成分信息提取、代謝物成分結(jié)構(gòu)預(yù)測、數(shù)據(jù)庫檢索。參數(shù)設(shè)定:質(zhì)量偏差為5,峰對齊最大保留時(shí)間偏移為0.5 min, 信號強(qiáng)度最大偏差為30%,信噪比(/)為3,鑒定數(shù)據(jù)庫為mzCloud (https://www.mzcloud.org/)、ChemSpider (http://www.chemspider.com/)。運(yùn)用峰面積歸一化法,求得各代謝物成分的相對含量。

    2 結(jié)果和分析

    本研究從杭白菊花水提物中鑒定出376種化學(xué)成分,其中相對含量在0.1%以上(以下同)的成分有152種(表1),相對含量較高的成分有絞股藍(lán)皂苷XXVII (3.80%)、含羞草堿---葡萄糖苷(3.19%)、甲基--葡萄糖苷(2.51%)、d-1--甲基粘質(zhì)肌醇(2.51%)、l(+)-甲基肌醇(2.51%)、過氧化苯甲酰(2.51%)、甲基--半乳糖苷(2.51%)、甲基--果糖苷(2.51%)、芒柄醇(2.51%)、松醇(2.51%)、()-2-己烯--阿拉伯糖-(1→2)--葡萄糖苷(2.34%)和米瑟毒苷(1.94%)等。

    表1 杭白菊花水提物的化學(xué)成分和相對含量

    續(xù)表(Continued)

    續(xù)表(Continued)

    續(xù)表(Continued)

    由表2可知,生物堿類和黃酮類成分是杭白菊花水提物中相對含量最高的2類成分,分別達(dá)26.57%和22.68%,是杭白菊花水提物的主要物質(zhì)基礎(chǔ),對其功效的發(fā)揮具有重要貢獻(xiàn)。黃酮類成分有40種,芹菜素-7---d-葡萄糖醛酸苷、黃芩素-6---葡萄糖醛酸苷、黃芩苷、沙苑子苷、異鼠李素-3---葡萄糖(1→2)--鼠李糖苷、異鼠李素-3--新橙皮糖苷、異鼠李素-3--蕓香糖苷和鈴蘭黃酮苷相對含量較高,分別為1.02%、1.02%、1.02%、1.01%、1.01%、1.01%、1.01%和1.01%。還有多種甘草黃酮衍生物,如甘草寧D、甘草寧P-3′-甲醚、甘草素- 7, 4?---雙葡萄糖苷、異甘草苷、甘草苷、新異甘草苷和新甘草苷,總相對含量達(dá)1.82%。生物堿類成分有53種,含羞草堿---葡萄糖苷、米瑟毒苷、去氫紫堇達(dá)明堿、藥根堿、小檗堿、6-糠氨基嘌呤和3--二十碳-14,15-烯?;?4--十八烷酰基-1-腈基- 2-氧代亞甲基-1,2-丙烯等相對含量較高,分別為3.19%、1.94%、1.87%、1.87%、1.74%、1.54%和1.38%。

    本研究還從杭白菊花水提物中檢測到其他物質(zhì),包括3種氨基酸:l-精氨酸、,-二甲基-l-苯丙氨酸和5-羥基-l-色氨酸;2種肽類成分:鵝肌肽和l-肌肽,相對含量均小于1%;10種倍半萜類成分,相對含量均低于1%,其中有2種青蒿素衍生物(青蒿內(nèi)酯和環(huán)氧青蒿酸);6種二萜類成分:赤霉素A8、羅漢松內(nèi)酯E、竹柏內(nèi)酯B、環(huán)氧考利寧、艾西弗林D和甘密樹皮素B,相對含量均小于1%;1種三萜類成分,即絞股藍(lán)皂苷XXVII,相對含量最高,達(dá)3.80%,是杭白菊花水提物的主要成分;7種香豆素類成分,相對含量均小于1%;4種苯丙素類成分,相對含量均較低;2種木脂素類成分相對含量均為0.28%。

    表2 杭白菊花水提物的化學(xué)成分種類和相對含量

    3 結(jié)論和討論

    本研究利用超高壓液相-高分辨質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)從杭白菊花水提物中鑒定出376種化學(xué)成分,相對含量0.1%以上的成分有152種,其中40種黃酮類和53種生物堿類成分,相對含量分別為22.68%和26.57%,是杭白菊花發(fā)揮功效的主要物質(zhì)基礎(chǔ),這些黃酮類和生物堿類化合物具有多樣化的生物活性,共同賦予了杭白菊花水提物抗菌、抗病毒、抗氧化、抗炎、抗腫瘤、保護(hù)心腦血管等功效。因此,杭白菊花水提物在保健品、功能食品、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域的開發(fā)上具有良好的應(yīng)用前景。

    黃酮類化合物是一類植物中具有重要生理活性的成分,在植物的根、莖、葉、花、果實(shí)中均有分布,具有廣泛的藥理活性。本研究從杭白菊花水提物中檢測出的黃酮類化合物,多以糖苷形式存在。芹菜素及其糖苷具有抗菌、抗病毒、抗腫瘤、心腦血管保護(hù)等多種生物活性[16];黃芩素及其糖苷如黃芩苷具有抗菌、抗病毒、抗氧化、抗炎、抗腫瘤、保肝、保護(hù)心腦血管、降血糖等廣泛的藥理作用[17–18];沙苑子苷具有清除羥自由基活性[19]。研究表明,杭白菊花水提物中存在多種異鼠李素糖苷, 如異鼠李素-3---葡萄糖(1→2)--鼠李糖苷、異鼠李素-3--新橙皮糖苷、異鼠李素-3--蕓香糖苷、鈴蘭黃酮苷、異鼠李素-3---阿拉伯糖苷、異鼠李素- 3--半乳糖苷、異鼠李素-3---葡萄糖苷,總相對含量高達(dá)6.32%,接近總黃酮含量的1/3,這些異鼠李素糖苷具有抗氧化[20]、抗癌[21]、降血糖[22]等多種生理活性。杭白菊花水提物中還存在多種甘草黃酮衍生物,總相對含量達(dá)到1.82%,其中甘草素-7,4?---雙葡萄糖苷對急性肝損傷具有保護(hù)作用,異甘草苷和甘草苷均具有抗抑郁作用,異甘草苷還具有抗氧化活性[23]。

    杭白菊花水提物中的生物堿,結(jié)構(gòu)多樣,具有多種藥理活性。含羞草堿---葡萄糖苷是一種植物氨基酸,對人頭頸鱗狀癌細(xì)胞有抑制作用[24]。藥根堿是一種四氫異喹啉生物堿,其結(jié)構(gòu)與小檗堿類似,具有清除自由基、抗菌、抗腫瘤、降血糖等作用[25]。小檗堿最早是從傳統(tǒng)中藥黃連和黃柏中提取的一種異喹啉類生物堿,具有抗菌、抗病毒、抗炎、抗腫瘤、保護(hù)心臟、降血糖、降血脂等多種藥理作用,臨床上已被用于腸道感染疾病的治療,取得顯著的療效[26]。

    本研究還從杭白菊花水提物中檢測到相對含量高達(dá)3.80%的三萜類絞股藍(lán)皂苷XXVII,其不僅有神經(jīng)系統(tǒng)保護(hù)活性,還具有抗腫瘤和降血脂的作用,已應(yīng)用于肝癌藥物的開發(fā)[27]。

    [1] ZHONG A J, JIANG Z, LI X Z, et al. Research progress on chemical constituents and pharmacological activities of Chrysanthemi Flos [J]. Drugs Clinic, 2014, 29(7): 824–830. doi: 10.7501/j.issn.1674-5515. 2014.07.029.鐘愛嬌, 姜哲, 李雪征, 等. 杭白菊化學(xué)成分和藥理活性的研究進(jìn)展[J]. 現(xiàn)代藥物與臨床, 2014, 29(7): 824–830. doi: 10.7501/j.issn. 1674-5515.2014.07.029.

    [2] Zhao F Q, Zhang Q Q, Yan Y, et al. Antioxidant constituents of chrysanthemum ‘jinsidaju’ cultivated in Kaifeng [J]. Fitoterapia, 2019, 134: 39–43. doi: 10.1016/j.fitote.2019.02.003.

    [3] Chen W J, Zeng M N, Li M, et al. Four new sesquiterpenoids from(Ramat.) kitam flowers [J]. Phytochem Lett, 2018, 23: 52–56. doi: 10.1016/j.phytol.2017.11.009.

    [4] Lin L C, Pai Y F, Tsai T H. Isolation of luteolin and luteolin-7-- glucoside fromRamat Tzvel and their pharmacokinetics in rats [J]. J Agric Food Chem, 2015, 63(35): 7700– 7706. doi: 10.1021/jf505848z.

    [5] Xie Y, Yu H, Wang J F, et al. Simultaneous determination of nine phenolic acids in(Ramat) Tzvel. cv. Chuju samples by high performance liquid chromatography [J]. Chin J Anal Chem, 2013, 41(3): 383–388. doi: 10.3724/SP.J.1096.2013.20820.謝越, 俞浩, 汪建飛, 等. 高效液相色譜法同時(shí)測定滁菊樣品中的9種酚酸 [J]. 分析化學(xué), 2013, 41(3): 383–388. doi: 10.3724/SP.J.1096. 2013.20820.

    [6] YU Q, JIANG Y, ZHOU D Y, et al. Content determination of active ingredients and flavonoids in extract from Chrysanthemi Flos [J]. Chin J Mod Appl Pharm, 2011, 28(6): 530–532,547. doi: 10.13748/j.cnki. issn1007-7693.2011.06.008.余琪, 姜艷, 周丹英, 等. 杭白菊提取物中活性成分及總黃酮的含量測定[J]. 中國現(xiàn)代應(yīng)用藥學(xué), 2011, 28(6): 530–532,547. doi: 10. 13748/j.cnki.issn1007-7693.2011.06.008.

    [7] WANG T T, WANG S K, HUANG G L, et al. Bioactive component content and antioxidant activity of chrysanthemum flower (Ramat) extract [J]. Food Sci, 2013, 34(15): 95–99. doi: 10.7506/spkx1002-6630-201315020.王婷婷, 王少康, 黃桂玲, 等. 菊花主要活性成分含量及其抗氧化活性測定[J]. 食品科學(xué), 2013, 34(15): 95–99. doi: 10.7506/spkx 1002-6630-201315020.

    [8] XU H M, JIN H H, WANG X J, et al. Study on fingerprints of Hangzhou white Chrysanthemi Flos and comparison of Hangzhou white Chrysanthemi Flos from different producing areas [J]. Chin J Inf TCM, 2019, 26(1): 76–79. doi: 10.3969/j.issn.1005-5304.2019.01.018.徐洪明, 金輝輝, 王昕佳, 等. 杭白菊指紋圖譜研究及不同產(chǎn)地杭白菊質(zhì)量比較[J]. 中國中醫(yī)藥信息雜志, 2019, 26(1): 76–79. doi: 10.3969/j.issn.1005-5304.2019.01.018.

    [9] ZHANG J Z, ZHANG L, FU H W, et al. Determination of two flavonoids and fingerprint study on the stem and leaf of(Ramat.) Tzvel by HPLC [J]. Chin Pharm, 2010, 13(6): 796–799. doi: 10.3969/j.issn.1008-049X.2010.06.012.張潔枝, 張琳, 付紅偉, 等. 杭白菊莖葉中兩種黃酮HPLC定量分析及其特征指紋圖譜研究[J]. 中國藥師, 2010, 13(6): 796–799. doi: 10.3969/j.issn.1008-049X.2010.06.012.

    [10] WANG S. Studies on quality evalution ofRamat. and preparation technology of its extracts [D]. Shenyang: Shenyang Pharmaceutical University, 2005: 9. 王碩. 菊花化學(xué)品質(zhì)的比較及杭白菊提取物制備工藝的研究[D]. 沈陽: 沈陽藥科大學(xué), 2005: 9.

    [11] HU B B. Development of fingerprint of Flos Chrysanthemi and determination of main flavone glycosides [D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2005: 3–4. 胡碧波. 杭白菊指紋圖譜及其主要黃酮苷成分分析[D]. 杭州: 浙江大學(xué), 2005: 3-4.

    [12] JIANG H D, HU B B, ZENG S. Fingerprint analysis for the quality assessment of Flos Chrysanthemi [J]. Chin Pharm J, 2005, 40(8): 578– 581. doi: 10.3321/j.issn:1001-2494.2005.08.006.蔣惠娣, 胡碧波, 曾蘇. 杭白菊HPLC指紋圖譜的評價(jià)[J]. 中國藥學(xué)雜志, 2005, 40(8): 578–581. doi: 10.3321/j.issn:1001-2494.2005.08.006.

    [13] ZHOU Y. Identification of phytochemicals from three plants by HPLC-ESI-MSn[D]. Jinhua: Zhejiang Normal University, 2015: 2–3. 周瑩. HPLC-ESI-MSn快速鑒定植物中活性成分[D]. 金華: 浙江師范大學(xué), 2015: 2–3.

    [14] XIONG Y, CHANG M Y, ZHANG C H, et al. Fatty acids from[J]. J Trop Subtrop Bot, 2016, 24(3): 348–351. doi: 10.11926/j.issn.1005-3395.2016.03.014.熊英, 萇美燕, 章常華, 等. 貓爪草中的脂肪酸類化合物 [J]. 熱帶亞熱帶植物學(xué)報(bào), 2016, 24(3): 348–351. doi: 10.11926/j.issn.1005- 3395.2016.03.014.

    [15] LEE J S, KIM H J, LEE Y S. A new anti-HIV flavonoid glucuronide from[J]. Planta Med, 2003, 69(9): 859– 861.

    [16] LIN L W, XIN Q. Progress in the research of pharmacology of apigenin [J]. Chin Trop Med, 2012, 12(8): 1023–1026. doi: 10.13604/j.cnki.46- 1064/r.2012.08.014.林麗文, 辛勤. 芹菜素藥理作用的研究進(jìn)展[J]. 中國熱帶醫(yī)學(xué), 2012, 12(8): 1023–1026. doi: 10.13604/j.cnki.46-1064/r.2012.08.014.

    [17] ZHANG Y L, WANG C, ZHU L L, et al. Research progress in pharmacological action of baicalin [J]. Henan Trad Chin Med, 2019, 39(9): 1450–1454. doi: 10.16367/j.issn.1003-5028.2019.09.0358.張艷麗, 王聰, 朱雷蕾, 等. 黃芩苷藥理作用研究進(jìn)展[J]. 河南中醫(yī), 2019, 39(9): 1450–1454. doi: 10.16367/j.issn.1003-5028.2019.09. 0358.

    [18] TIAN S, HONG T, ZHANG D, et al. Recent advances in pharmaco- logical effects and molecular mechanisms of baicalein [J]. HeilongjiangMed J, 2015, 28(6): 1195–1199. doi: 10.14035/j.cnki.hljyy.2015.06.008.田碩, 洪濤, 張多, 等. 黃芩素的藥理作用及分子機(jī)制的最新研究進(jìn)展[J]. 黑龍江醫(yī)藥, 2015, 28(6): 1195–1199. doi: 10.14035/j.cnki. hljyy.2015.06.008.

    [19] LI H J. Chemical studies of seed of[J]. Lishizhen Med Mat Med Res, 2011, 22(3): 545–546. doi: 10.3969/j.issn. 1008-0805.2011.03.010.李洪娟. 沙苑子的化學(xué)成分研究[J]. 時(shí)珍國醫(yī)國藥, 2011, 22(3): 545–546. doi: 10.3969/j.issn.1008-0805.2011.03.010.

    [20] JIN N Z, QI Y J, XIANG C J, et al. Study on antioxidant activity of isorhamnetin and isorhamnetin-3--glucoside [J]. Chin J Bio Inf, 2017, 15(2): 112–119. doi: 10.3969/j.issn.1672-5565.20161124001.金能智, 齊燕姣, 向春杰, 等. 異鼠李素和異鼠李素-3--葡萄糖苷的抗氧化活性分析[J]. 生物信息學(xué), 2017, 15(2): 112–119. doi: 10. 3969/j.issn.1672-5565.20161124001.

    [21] TAN Q M, HU D. Research on the antitumor activity of isorhamnetin [J]. Con Chem Ind, 2016, 45(4): 687–689. doi: 10.13840/j.cnki.cn21- 1457/tq.2016.04.008.譚琪明, 胡丹. 異鼠李素抗癌活性研究[J]. 當(dāng)代化工, 2016, 45(4): 687–689. doi: 10.13840/j.cnki.cn21-1457/tq.2016.04.008.

    [22] TAN Q M, HU D, HE J. Research of blood glucose lowering activity of isorhamnetin in seabuckthorn [J]. Asia-Pac Trad Med, 2016, 12(15): 13–15. doi: 10.11954/ytctyy.201615006.譚琪明, 胡丹, 何珺. 沙棘中異鼠李素降血糖活性研究[J]. 亞太傳統(tǒng)醫(yī)藥, 2016, 12(15): 13–15. doi: 10.11954/ytctyy.201615006.

    [23] GAO X Y, WANG W Q, WEI S L, et al. Review of pharmacological effects of Glycyrrhiza Radix and its bioactive compounds [J]. China J Chin Mat Med, 2009, 34(21): 2695–2700. doi: 10.3321/j.issn:1001- 5302.2009.21.001.高雪巖, 王文全, 魏勝利, 等. 甘草及其活性成分的藥理活性研究進(jìn)展 [J]. 中國中藥雜志, 2009, 34(21): 2695–2700. doi: 10.3321/j. issn:1001-5302.2009.21.001.

    [24] XIANG Y Z. l-mimosine inhibits head and neck squamous cell carcinoma cells proliferation and induces cells apoptosis [D]. Wuhan: Wuhan University, 2017: 6. 向銀洲. 左旋含羞草堿抑制頭頸鱗狀細(xì)胞癌細(xì)胞增殖并誘導(dǎo)其凋亡的研究[D]. 武漢: 武漢大學(xué), 2017: 6.

    [25] WANG Q L, SUN D, HUANG J W, et al. Research progress of jatrorrhizine [J]. Lishizhen Med Mat Med Res, 2010, 21(7): 1844–1846. doi: 10.3969/j.issn.1008-0805.2010.07.140.王啟龍, 孫達(dá), 黃金文, 等. 藥根堿的研究進(jìn)展[J]. 時(shí)珍國醫(yī)國藥, 2010, 21(7): 1844–1846. doi: 10.3969/j.issn.1008-0805.2010.07.140.

    [26] XING Y, LIU X, LIN Y, et al. Progress in pharmacological effects and clinical applications of berberine [J]. Chin J Pharm Tox, 2017, 31(6): 491–502. doi: 10.3867/j.issn.1000-3002.2017.06.001.邢宇, 劉鑫, 林園, 等. 小檗堿藥理作用及其臨床應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 中國藥理學(xué)與毒理學(xué)雜志, 2017, 31(6): 491–502. doi: 10.3867/j.issn. 1000-3002.2017.06.001.

    [27] ZHENG Y, LI N, ZHENG Z Z, et al. Advances in research on bioactivity and biotransformation of gypenoside [J]. Food Sci, 2018, 39(13): 324–333. doi: 10.7506/spkx1002-6630-201813048.鄭溢, 李旎, 鄭志忠, 等. 絞股藍(lán)皂苷生物轉(zhuǎn)化與活性的研究進(jìn)展 [J]. 食品科學(xué), 2018, 39(13): 324–333. doi: 10.7506/spkx1002-6630- 201813048.

    Chemical Constituents of Water Extract fromFlowers by UHPLC-ESI-Orbitrap MS

    XU Xiao-yu1, LI Cheng-xun1, ZHENG Kai-bin2*, LI Ai-ping1*

    (1. Crop Research Institute, Fujian Academy of Agricultural Sciences, Fuzhou 350013, China; 2. Institute of Subtropical Agriculture, Fujian Academy of Agricultural Sciences, Zhangzhou 363005, Fujian, China)

    In oreder to understand the effective substances of water extract fromflowers, its chemical constituents were identified by high-pressure liquid chromatography-high resolution mass spectrometry. The results showed that 376 chemical components were identified from flower water extract, and the relative content of 152 components were more than 0.1%. The components with high relative content included gypenoside XXVII, mimosine---glucoside, methyl--glucoside, d-1--methyl mucoinositol, l(+)-bornesitol, lucidol, methyl--galactoside, methyl--fructoside, ononitol, pinitol, ()-2-hexenyl--arabinosyl-(1→2)-- glucoside, miserotoxin, and so on. Therefore, the maim constituents in flower water extract ofwere flavonoids and alkaloids, which had 40 and 53 kinds with relative content of 22.68% and 26.57%, respectively, indicating that the main material basis for the performance offlowers.

    ; Flower; Water extract; Chemical constituent; LC-MS analysis

    10.11926/jtsb.4256

    2020–05–26

    2020–07–10

    福建省重大專項(xiàng)專題項(xiàng)目(2018NZ0003-2); 福建省農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)建設(shè)項(xiàng)目(STIT2017-2-11)資助

    This work was supported by the Major Special Project in Fujian Province (Grant No. 2018NZ0003-2), and the Project for Scientific and Technological Innovation Team Construction of Fujian Academy of Agricultural Sciences (Grant No. STIT2017-2-11).

    徐曉俞(1985~ ), 男, 助理研究員, 主要從事食用豆品質(zhì)育種與天然產(chǎn)物研究。E-mail: 418577787@qq.com

    E-mail: k03163@163.com; apl909@163.com

    猜你喜歡
    黃酮
    不同桑品種黃酮含量測定
    桑黃黃酮的研究進(jìn)展
    一測多評法同時(shí)測定腦心清片中6種黃酮
    中成藥(2018年11期)2018-11-24 02:57:00
    HPLC法同時(shí)測定固本補(bǔ)腎口服液中3種黃酮
    中成藥(2017年8期)2017-11-22 03:19:40
    MIPs-HPLC法同時(shí)測定覆盆子中4種黃酮
    中成藥(2017年10期)2017-11-16 00:50:13
    DAD-HPLC法同時(shí)測定龍須藤總黃酮中5種多甲氧基黃酮
    中成藥(2017年4期)2017-05-17 06:09:50
    正交法優(yōu)化王不留行中王不留行黃酮苷的超聲提取工藝
    黃酮抗癌作用研究進(jìn)展
    瓜馥木中一種黃酮的NMR表征
    UV法和HPLC法測定甘草總黃酮混懸液中總黃酮和查爾酮含量
    亚洲精品粉嫩美女一区| 午夜免费激情av| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲最大成人中文| 欧美在线黄色| 国产伦人伦偷精品视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 久久久久免费精品人妻一区二区| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 日本免费a在线| 欧美又色又爽又黄视频| 不卡一级毛片| 免费在线观看影片大全网站| av福利片在线观看| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 黑人操中国人逼视频| 亚洲av片天天在线观看| 岛国在线观看网站| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 无遮挡黄片免费观看| 国产免费av片在线观看野外av| 日韩精品青青久久久久久| 99国产极品粉嫩在线观看| 丁香欧美五月| 久久久久久久久久黄片| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 久久亚洲真实| 91麻豆av在线| netflix在线观看网站| 国产99白浆流出| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 一级a爱片免费观看的视频| 国产午夜福利久久久久久| 精品人妻1区二区| 丁香欧美五月| 久久人人精品亚洲av| 精品久久久久久,| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲国产看品久久| 一区福利在线观看| 黄色女人牲交| 国产91精品成人一区二区三区| 变态另类丝袜制服| 90打野战视频偷拍视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产精品 国内视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 两个人的视频大全免费| or卡值多少钱| 国产v大片淫在线免费观看| 国产成+人综合+亚洲专区| av天堂在线播放| 午夜福利免费观看在线| 首页视频小说图片口味搜索| 日韩精品中文字幕看吧| 国产私拍福利视频在线观看| 可以在线观看的亚洲视频| 看免费av毛片| 好男人电影高清在线观看| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 最近在线观看免费完整版| 欧美一级a爱片免费观看看 | 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲五月天丁香| 国产成人啪精品午夜网站| 成年版毛片免费区| 99热只有精品国产| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 一级毛片精品| 一级a爱片免费观看的视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 人妻久久中文字幕网| 亚洲国产精品合色在线| 国产91精品成人一区二区三区| 久久性视频一级片| 波多野结衣巨乳人妻| www.自偷自拍.com| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 久久久久久人人人人人| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲成人久久爱视频| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲中文字幕日韩| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 少妇粗大呻吟视频| 色在线成人网| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲中文av在线| 制服丝袜大香蕉在线| 色精品久久人妻99蜜桃| 91国产中文字幕| 热99re8久久精品国产| 伦理电影免费视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产黄色小视频在线观看| 久久草成人影院| 国产精品国产高清国产av| 两个人免费观看高清视频| 日韩高清综合在线| 中文字幕av在线有码专区| 午夜免费成人在线视频| 夜夜爽天天搞| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 国产精品综合久久久久久久免费| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 精品久久久久久成人av| 国产精品98久久久久久宅男小说| 免费在线观看完整版高清| 国产av又大| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 亚洲性夜色夜夜综合| 狂野欧美激情性xxxx| 成人国产综合亚洲| 国产精品,欧美在线| 后天国语完整版免费观看| 国产av麻豆久久久久久久| 久久久久亚洲av毛片大全| 制服丝袜大香蕉在线| 99热这里只有精品一区 | 精品电影一区二区在线| 69av精品久久久久久| 亚洲第一电影网av| 免费看美女性在线毛片视频| www.熟女人妻精品国产| 12—13女人毛片做爰片一| 成在线人永久免费视频| 国产高清videossex| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲一区高清亚洲精品| 成人特级黄色片久久久久久久| 床上黄色一级片| 欧美3d第一页| 国产精品99久久99久久久不卡| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久久国产成人精品二区| 欧美不卡视频在线免费观看 | 亚洲av成人一区二区三| 宅男免费午夜| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲熟女毛片儿| 久久久水蜜桃国产精品网| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 岛国在线观看网站| 男女床上黄色一级片免费看| 又爽又黄无遮挡网站| 一二三四在线观看免费中文在| 长腿黑丝高跟| 欧美极品一区二区三区四区| 亚洲电影在线观看av| 国产一区二区在线av高清观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产精品乱码一区二三区的特点| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 又爽又黄无遮挡网站| 又紧又爽又黄一区二区| 我要搜黄色片| 91大片在线观看| 波多野结衣高清无吗| 99国产综合亚洲精品| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲av电影在线进入| 午夜福利成人在线免费观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 这个男人来自地球电影免费观看| 91九色精品人成在线观看| 亚洲片人在线观看| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国产精品98久久久久久宅男小说| 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲精品在线观看二区| 一本一本综合久久| 国产免费男女视频| 床上黄色一级片| 91麻豆av在线| 波多野结衣高清无吗| 欧美黑人巨大hd| 日日夜夜操网爽| 午夜福利欧美成人| 无人区码免费观看不卡| 国产精品亚洲一级av第二区| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 在线观看一区二区三区| 亚洲成av人片免费观看| 日本熟妇午夜| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 中文亚洲av片在线观看爽| 午夜福利免费观看在线| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 天天一区二区日本电影三级| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲 欧美一区二区三区| 一本综合久久免费| 国产一区二区在线观看日韩 | 精品高清国产在线一区| www.自偷自拍.com| or卡值多少钱| 久久草成人影院| 又黄又爽又免费观看的视频| 免费电影在线观看免费观看| 在线观看日韩欧美| 国产午夜精品论理片| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产成人精品久久二区二区91| 伦理电影免费视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 午夜免费激情av| 一级毛片精品| 久久久久久人人人人人| 免费在线观看完整版高清| 日本一二三区视频观看| 国产精品野战在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产精品久久视频播放| 看免费av毛片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产片内射在线| 三级国产精品欧美在线观看 | 国产亚洲欧美在线一区二区| 丝袜人妻中文字幕| 欧美大码av| 女同久久另类99精品国产91| 99精品欧美一区二区三区四区| 日本一区二区免费在线视频| 757午夜福利合集在线观看| 一a级毛片在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 色老头精品视频在线观看| 久久中文看片网| 成人手机av| 欧美一级a爱片免费观看看 | 欧美黄色淫秽网站| 一二三四在线观看免费中文在| 久久久久久久久久黄片| 精品熟女少妇八av免费久了| 午夜日韩欧美国产| 最好的美女福利视频网| 午夜亚洲福利在线播放| www.精华液| 免费在线观看影片大全网站| 极品教师在线免费播放| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 精品国产亚洲在线| videosex国产| 精品久久久久久成人av| 不卡av一区二区三区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 69av精品久久久久久| 黄色丝袜av网址大全| 欧美三级亚洲精品| 淫秽高清视频在线观看| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲成av人片在线播放无| 日韩成人在线观看一区二区三区| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美日韩福利视频一区二区| 天堂动漫精品| 老鸭窝网址在线观看| 色综合欧美亚洲国产小说| 日韩欧美在线乱码| 黄色 视频免费看| 长腿黑丝高跟| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 搡老熟女国产l中国老女人| 成人三级黄色视频| 精品一区二区三区四区五区乱码| 12—13女人毛片做爰片一| 久久精品91无色码中文字幕| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 午夜久久久久精精品| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| xxxwww97欧美| 身体一侧抽搐| 午夜福利视频1000在线观看| 又黄又粗又硬又大视频| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 91麻豆精品激情在线观看国产| 老司机靠b影院| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 两性夫妻黄色片| 日本熟妇午夜| 18禁美女被吸乳视频| 亚洲av成人一区二区三| or卡值多少钱| 午夜日韩欧美国产| 亚洲人成77777在线视频| 午夜精品一区二区三区免费看| 两个人免费观看高清视频| 欧美一级毛片孕妇| 少妇人妻一区二区三区视频| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲乱码一区二区免费版| 可以在线观看的亚洲视频| 国产午夜福利久久久久久| 麻豆av在线久日| 亚洲最大成人中文| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲最大成人中文| 成人午夜高清在线视频| 日本熟妇午夜| 国产成人精品久久二区二区91| 国产伦在线观看视频一区| 视频区欧美日本亚洲| 亚洲在线自拍视频| 亚洲精品色激情综合| 级片在线观看| 国产av一区二区精品久久| 人妻久久中文字幕网| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产v大片淫在线免费观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产男靠女视频免费网站| 亚洲欧美日韩高清专用| 亚洲一区二区三区色噜噜| 高清毛片免费观看视频网站| 日本成人三级电影网站| 欧美黑人巨大hd| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 五月伊人婷婷丁香| 亚洲av电影不卡..在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 特大巨黑吊av在线直播| 午夜福利欧美成人| 国产成人啪精品午夜网站| 国产不卡一卡二| 欧美一级毛片孕妇| 男女下面进入的视频免费午夜| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲真实伦在线观看| 精品无人区乱码1区二区| 午夜福利高清视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 91字幕亚洲| 一级作爱视频免费观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产亚洲av嫩草精品影院| 全区人妻精品视频| 俺也久久电影网| 又紧又爽又黄一区二区| 午夜福利在线观看吧| 欧美精品亚洲一区二区| 色精品久久人妻99蜜桃| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 这个男人来自地球电影免费观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 制服诱惑二区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 国产熟女xx| 午夜福利免费观看在线| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 舔av片在线| 午夜日韩欧美国产| 免费观看人在逋| 国产免费男女视频| 色播亚洲综合网| 精品福利观看| 在线观看午夜福利视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 国产激情久久老熟女| 可以在线观看毛片的网站| 日韩欧美 国产精品| 国产黄色小视频在线观看| 观看免费一级毛片| 男女午夜视频在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产激情欧美一区二区| 久久亚洲精品不卡| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品免费视频内射| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜影院日韩av| 制服诱惑二区| 757午夜福利合集在线观看| 黄色视频不卡| 午夜成年电影在线免费观看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 床上黄色一级片| 色综合站精品国产| 亚洲成a人片在线一区二区| 欧美成人午夜精品| 亚洲七黄色美女视频| 一级毛片精品| 久久99热这里只有精品18| 色av中文字幕| www日本在线高清视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| www.熟女人妻精品国产| 美女大奶头视频| 在线观看免费午夜福利视频| 999精品在线视频| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲色图av天堂| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产午夜精品论理片| 成在线人永久免费视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产高清视频在线观看网站| 午夜久久久久精精品| 久久亚洲精品不卡| 少妇的丰满在线观看| 欧美又色又爽又黄视频| 1024视频免费在线观看| 一本大道久久a久久精品| 黄色视频不卡| 日本一本二区三区精品| 国产免费av片在线观看野外av| 国产视频内射| 国产一级毛片七仙女欲春2| 人成视频在线观看免费观看| 成人欧美大片| 国产精品久久久人人做人人爽| x7x7x7水蜜桃| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲黑人精品在线| 黑人操中国人逼视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 看黄色毛片网站| 国产精品一及| 欧美成人免费av一区二区三区| 男人舔女人的私密视频| 午夜福利视频1000在线观看| 婷婷亚洲欧美| 最近视频中文字幕2019在线8| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲精品一区av在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 在线观看www视频免费| 国产成人aa在线观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 成年免费大片在线观看| av在线播放免费不卡| 国产片内射在线| 久久精品影院6| 亚洲成av人片在线播放无| 狠狠狠狠99中文字幕| 在线a可以看的网站| 欧美成狂野欧美在线观看| 午夜福利高清视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 精品国产乱子伦一区二区三区| av在线播放免费不卡| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲精品在线观看二区| bbb黄色大片| 午夜视频精品福利| 久久九九热精品免费| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 草草在线视频免费看| 色av中文字幕| 一级a爱片免费观看的视频| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲美女黄片视频| 99久久精品国产亚洲精品| 国产亚洲精品第一综合不卡| 人妻久久中文字幕网| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲av成人一区二区三| 欧美黑人巨大hd| 人妻夜夜爽99麻豆av| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 欧美在线黄色| 久久人妻av系列| 久久精品综合一区二区三区| 天天一区二区日本电影三级| 久久九九热精品免费| av天堂在线播放| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 波多野结衣高清作品| netflix在线观看网站| 夜夜爽天天搞| 999久久久国产精品视频| 精品欧美一区二区三区在线| 欧美黑人欧美精品刺激| 成人永久免费在线观看视频| 午夜免费激情av| 波多野结衣高清无吗| 欧美另类亚洲清纯唯美| 九色成人免费人妻av| 成人永久免费在线观看视频| 黄片大片在线免费观看| 免费看a级黄色片| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 长腿黑丝高跟| 亚洲欧美日韩东京热| 禁无遮挡网站| 日韩欧美精品v在线| 中文在线观看免费www的网站 | 又黄又爽又免费观看的视频| 最近在线观看免费完整版| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 久久久久久久久免费视频了| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 给我免费播放毛片高清在线观看| 久久久国产欧美日韩av| 久久国产精品人妻蜜桃| 丝袜美腿诱惑在线| 国产精品久久久久久久电影 | 一级作爱视频免费观看| 国产不卡一卡二| 国产探花在线观看一区二区| 国产伦人伦偷精品视频| 身体一侧抽搐| 人妻久久中文字幕网| 免费高清视频大片| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 99国产综合亚洲精品| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲国产欧美一区二区综合| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲男人天堂网一区| 亚洲五月婷婷丁香| 日本成人三级电影网站| 久久精品91无色码中文字幕| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产午夜精品久久久久久| 中文字幕最新亚洲高清| 久久亚洲精品不卡| 国产成人啪精品午夜网站| 宅男免费午夜| 亚洲国产精品久久男人天堂| 亚洲美女视频黄频| 国产av一区在线观看免费| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产片内射在线| 国产成年人精品一区二区| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 两个人看的免费小视频| 日韩三级视频一区二区三区| 看黄色毛片网站| 极品教师在线免费播放| 国产免费男女视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 精品福利观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精品av久久久久免费| 欧美性长视频在线观看| 一级片免费观看大全| 国产亚洲av高清不卡| 麻豆国产av国片精品| 神马国产精品三级电影在线观看 | 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲avbb在线观看| 国产精品,欧美在线| 国产激情欧美一区二区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 99久久99久久久精品蜜桃| 一个人免费在线观看的高清视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 亚洲国产精品合色在线| 人成视频在线观看免费观看| 婷婷精品国产亚洲av| 久久精品91无色码中文字幕| 久久精品91蜜桃| 亚洲成人久久爱视频| 亚洲美女黄片视频| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产私拍福利视频在线观看| 窝窝影院91人妻| 俄罗斯特黄特色一大片| 激情在线观看视频在线高清| 日韩高清综合在线| 我的老师免费观看完整版| 美女 人体艺术 gogo| 日韩欧美精品v在线| 色尼玛亚洲综合影院| 国产精品一区二区三区四区久久| 男男h啪啪无遮挡| 两个人视频免费观看高清| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 一本一本综合久久| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 精品午夜福利视频在线观看一区| 国产精品久久久人人做人人爽| 脱女人内裤的视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 日韩精品中文字幕看吧| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲人成伊人成综合网2020| 深夜精品福利| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 欧美在线黄色| 亚洲av片天天在线观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 啦啦啦观看免费观看视频高清| 欧美zozozo另类| 日本五十路高清| 91老司机精品| 日本 欧美在线| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产99久久九九免费精品| 老鸭窝网址在线观看| 色在线成人网| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 青草久久国产|