基于人為氮凈輸入及入河系數(shù)的流域河流氮輸出負(fù)荷估算

凡翔，吳鳳平，孟岑，葉磊，李希，張滿意，李裕元，吳根義，吳金水

（1.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)水利與土木工程學(xué)院，長(zhǎng)沙 410128；2.中國(guó)科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所，長(zhǎng)沙 410125；3.生態(tài)環(huán)境部華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣州 510655）

農(nóng)業(yè)面源污染作為當(dāng)前水污染的主要來(lái)源之一，已經(jīng)成為水環(huán)境質(zhì)量改善的主要難點(diǎn)和突破口[1-2]。我國(guó)農(nóng)業(yè)面源污染負(fù)荷監(jiān)測(cè)的起步較晚，多數(shù)流域基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)較為匱乏。此外，由于我國(guó)不同區(qū)域、流域自然環(huán)境差異較大，導(dǎo)致基于個(gè)別流域建立的污染物負(fù)荷估算模型難以進(jìn)行大范圍推廣。因此流域農(nóng)業(yè)面源污染負(fù)荷估算需要解決以下關(guān)鍵技術(shù)和難點(diǎn)：（1）便捷、科學(xué)、準(zhǔn)確地識(shí)別農(nóng)業(yè)面源污染輸出、遷移過(guò)程；（2）小尺度估算模型向大尺度流域的推廣應(yīng)用。目前針對(duì)我國(guó)農(nóng)業(yè)面源污染負(fù)荷量的測(cè)算研究應(yīng)用最為廣泛的是輸出系數(shù)模型[3]。輸出系數(shù)模型作為一種半分布式的集總模型，具有物理意義明確、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、對(duì)數(shù)據(jù)包容性較高等優(yōu)點(diǎn)，在我國(guó)已經(jīng)得到廣泛應(yīng)用[4-5]。傳統(tǒng)輸出系數(shù)模型中各污染源氮輸出系數(shù)估算方法有引用文獻(xiàn)、田塊尺度測(cè)算、小流域監(jiān)測(cè)、模型反演[6]。但由于生產(chǎn)管理模式、自然條件等差異導(dǎo)致輸出系數(shù)存在顯著的時(shí)空差異，例如，部分研究中不同區(qū)域及耕作類型農(nóng)田氮輸出系數(shù)為3.0～32.9 kg·hm-2·a-1[7]。可見，目前我國(guó)輸出系數(shù)研究還不足以支撐不同區(qū)域、不同污染源氮輸出系數(shù)數(shù)據(jù)庫(kù)的構(gòu)建。此外，農(nóng)業(yè)面源污染物產(chǎn)生和遷移過(guò)程還受到水文、氣象、下墊面條件和人為活動(dòng)等因素影響[8-9]。在應(yīng)用輸出系數(shù)模型時(shí)還應(yīng)當(dāng)考慮污染物在遷移到受納水體過(guò)程中的損失（即污染物入河系數(shù)），以便準(zhǔn)確估算進(jìn)入受納水體中的污染物的量[10]。因此為了建立我國(guó)相似區(qū)域內(nèi)具有推廣性的流域面源污染負(fù)荷估算模型，可以對(duì)現(xiàn)有輸出系數(shù)模型進(jìn)行如下改進(jìn)：（1）引入流域人為氮輸入代替各污染源氮產(chǎn)生量，減小由氮輸出系數(shù)所造成的估算結(jié)果的不確定性，避免由污染負(fù)荷產(chǎn)生邊界定義的分歧所導(dǎo)致的影響。人為氮凈輸入（NANI）作為一種估算人為氮輸入的主要方法，其數(shù)據(jù)獲取容易、計(jì)算過(guò)程簡(jiǎn)便、計(jì)算結(jié)果可靠，被研究人員廣泛用于評(píng)估世界各地的氮循環(huán)情況[11-13]。相較于傳統(tǒng)的輸出系數(shù)模型，基于NANI構(gòu)建的總氮負(fù)荷估算模型其污染源的輸出系數(shù)及入河系數(shù)不會(huì)受到主觀因素的影響，從而提高了精度。（2）構(gòu)建具有區(qū)域地帶相似的污染物入河系數(shù)擬合模型。入河系數(shù)的影響因素較為復(fù)雜，涉及到氣候條件[14]、自然地理?xiàng)l件[15]、人類活動(dòng)[16]等諸多方面。而通過(guò)不同區(qū)域、尺度基本流域單元所構(gòu)建的基于流域關(guān)鍵影響因子的污染物入河系數(shù)回歸模型可以為全國(guó)范圍內(nèi)入河系數(shù)提供參考，解決區(qū)域差異性所導(dǎo)致的單一模型在應(yīng)用方面的局限性。

南方丘陵區(qū)作為我國(guó)重要的農(nóng)產(chǎn)區(qū)，農(nóng)業(yè)集約化程度高，水系分布較為密集，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)所造成的水體氮含量超標(biāo)對(duì)當(dāng)?shù)厮h(huán)境造成了嚴(yán)重影響[17]。該區(qū)域不同流域間具有基本相似的土地利用格局，基于小尺度流域?yàn)榛緶y(cè)算單元建立的流域氮輸出負(fù)荷模型向大尺度流域推廣具有更好的類比性和可操作性。本研究基于撈刀河源頭流域（金井河）長(zhǎng)期水文、水質(zhì)監(jiān)測(cè)等數(shù)據(jù)，篩選并構(gòu)建流域人為氮入河系數(shù)關(guān)鍵影響因子模型，并結(jié)合流域NANI 模型對(duì)流域河流氮負(fù)荷通量進(jìn)行模擬。同時(shí)將基于金井河流域構(gòu)建的河流氮負(fù)荷估算模型應(yīng)用于下游大尺度流域（撈刀河流域），對(duì)模型尺度轉(zhuǎn)換適用性進(jìn)行評(píng)價(jià)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

撈刀河流域位于湖南省長(zhǎng)沙市境內(nèi)，為湘江一級(jí)支流，面積2 543 km2，總?cè)丝?7.7 萬(wàn)人。流域氣候?qū)儆诘湫蛠啛釒駶?rùn)季風(fēng)氣候，年平均降水量1 200～1 500 mm，年平均氣溫17.2 ℃，無(wú)霜期274 d。流域河流設(shè)有4個(gè)監(jiān)測(cè)斷面，其主要信息見表1，其中撈刀河口斷面農(nóng)田、住宅用地和林地分別占集水區(qū)總面積的22.3%、7.3%和43.6%。流域內(nèi)主要作物為水稻、煙草、茶葉等。

金井河流域（27°55′～28°40′N、112°56′～113°30′E）為撈刀河源頭流域，流域面積134.4 km2，總?cè)丝诩s4.2 萬(wàn)人。農(nóng)田、住宅用地和林地分別占集水區(qū)總面積的31.6%、2.7%和62.8%。流域內(nèi)無(wú)大型廠礦企業(yè)。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)以水稻種植為主，主要經(jīng)濟(jì)作物為茶葉、蔬菜等，畜禽養(yǎng)殖以生豬養(yǎng)殖為主。

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

1.2.1 水文、水質(zhì)數(shù)據(jù)

在金井河流域出口及7 個(gè)集水區(qū)（面積2.6～51 hm2）河流出口設(shè)置水文實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)與水質(zhì)采樣點(diǎn)（圖1）。水文監(jiān)測(cè)系統(tǒng)每10 min 自動(dòng)記錄河流流量數(shù)據(jù)。水質(zhì)采樣頻率為10 d 1 次，水樣采集及運(yùn)輸依照HJ 493—2009 標(biāo)準(zhǔn)。采集水樣通常于24 h 內(nèi)室內(nèi)分析，水樣總氮（TN）分析方法為過(guò)硫酸鉀消解-流動(dòng)分析儀法。

撈刀河流域4 個(gè)斷面流量、水質(zhì)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)從湖南省生態(tài)環(huán)境廳、長(zhǎng)沙市水利局獲取。

1.2.2 農(nóng)業(yè)生產(chǎn)數(shù)據(jù)

構(gòu)建流域NANI 模型需要研究區(qū)相關(guān)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)數(shù)據(jù)，由于農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒只提供縣域尺度，因此通過(guò)隨機(jī)抽樣調(diào)查獲取金井河流域相關(guān)數(shù)據(jù)，為保證數(shù)據(jù)精度，調(diào)查數(shù)為流域居民總戶數(shù)的10%左右。調(diào)查內(nèi)容主要為常住人口、農(nóng)田面積、農(nóng)作物類型、產(chǎn)量及去向、化肥施用量、畜禽養(yǎng)殖、廢物處理方式等。同時(shí)利用GPS 定位儀記錄了各戶的坐標(biāo)（圖2）。撈刀河流域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)數(shù)據(jù)（2018 年）通過(guò)隨機(jī)抽樣調(diào)查結(jié)合農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒獲取，其中抽樣調(diào)查數(shù)為1 942戶。

1.3 NANI計(jì)算及不確定性分析

NANI（kg·hm-2·a-1）主要由5 部分組成：化肥施用（CF）、農(nóng)田固氮（ABF）、大氣沉降（NAD）、食品/飼料凈輸入（NFFI）、種子輸入（SI）[18]，其計(jì)算公式為：

表1 金井河流域和撈刀河流域4個(gè)斷面主要信息Table 1 Main information of Jinjing River watershed and four sections in Laodao River watershed

式中：AC 為動(dòng)物氮消耗量；HC 為人類氮消耗量；G 為農(nóng)作物產(chǎn)品氮含量；AP 為動(dòng)物產(chǎn)品氮含量；GL 為由于蟲害、加工、儲(chǔ)存過(guò)程使農(nóng)作物產(chǎn)品損失的氮含量；APL 為由于腐敗或不能食用而損失的畜禽產(chǎn)品中的氮含量。APL、GL均假定占總量的10%[19]。

1.3.1 化肥凈氮輸入

研究區(qū)為典型農(nóng)業(yè)流域，農(nóng)業(yè)發(fā)展迅速，長(zhǎng)期以來(lái)化肥施用量較高，是人為氮輸入的重要組成部分?；实斎雰H計(jì)算化學(xué)肥料的輸入量，而有機(jī)肥主要來(lái)源于流域內(nèi)部循環(huán)，主要包括人畜糞便有機(jī)肥和農(nóng)作物秸稈等，因此有機(jī)肥不納入其中。本研究通過(guò)入戶調(diào)查數(shù)據(jù)獲取氮肥的施用量，化肥凈氮輸入以每戶所施用的化肥的種類和質(zhì)量乘以相應(yīng)的含氮量再除以流域面積進(jìn)行計(jì)算。

1.3.2 作物固氮凈輸入

不同土地利用類型的固氮速率也不相同。本研究中稻田和旱地年均固氮速率分別取值30 kg·hm-2·a-1和 15 kg·hm-2·a-1[20]。Howarth 等[21]認(rèn)為將林地固氮量納入計(jì)算會(huì)導(dǎo)致較大的誤差，因此本研究考慮林地屬于自然生態(tài)系統(tǒng)而未納入計(jì)算。

1.3.3 種子氮凈輸入

研究區(qū)為典型農(nóng)業(yè)流域，種植占比較高，且種植習(xí)慣以水稻和蔬菜為主，因此在計(jì)算NANI 時(shí)應(yīng)把種子氮輸入加入。種子氮輸入為農(nóng)田種植面積與單位面積投入種子含氮量的乘積。根據(jù)文獻(xiàn)和當(dāng)?shù)氐膶?shí)際情況，水稻和蔬菜的單位種植面積種子含氮量分別取值為0.69 kg·hm-2和0.03 kg·hm-2[22]。

1.3.4 食品、飼料凈氮輸入

食品、飼料的氮輸入是NANI 的重要來(lái)源，其輸入與輸出是驅(qū)使氮素在不同區(qū)域間流動(dòng)的主要驅(qū)動(dòng)力。人類消耗氮量根據(jù)每個(gè)研究區(qū)居民人口總數(shù)乘以人均食品氮消耗量計(jì)算得到。動(dòng)物消耗氮量根據(jù)每個(gè)研究區(qū)內(nèi)不同種類動(dòng)物的養(yǎng)殖量乘以該種動(dòng)物的平均氮消耗量計(jì)算得到。調(diào)查數(shù)據(jù)顯示，研究流域內(nèi)畜禽養(yǎng)殖主要以生豬養(yǎng)殖為主，生豬分別為母豬、育肥豬和小豬，其飼養(yǎng)周期平均為365、90 d 和30 d。禽類養(yǎng)殖以雞、鴨為主，其養(yǎng)殖周期平均為90 d。動(dòng)物產(chǎn)品氮含量為該種動(dòng)物的數(shù)量與動(dòng)物產(chǎn)品平均含氮量的乘積。農(nóng)作物產(chǎn)品氮含量為農(nóng)作物產(chǎn)量與農(nóng)作物氮含量的乘積，金井河流域農(nóng)作物氮含量主要考慮水稻、油菜、蔬菜等農(nóng)作物，其產(chǎn)量數(shù)據(jù)來(lái)源于入戶調(diào)查數(shù)據(jù)。人均氮消耗量、不同畜禽年均氮消耗量及排泄量、農(nóng)作物產(chǎn)品和動(dòng)物產(chǎn)品氮含量參考Han 等[22]的研究成果。

1.3.5 大氣氮沉降量?jī)糨斎?/p>

大氣干濕沉降數(shù)據(jù)來(lái)源于研究站設(shè)置在林地、農(nóng)田、茶園3 種不同土地利用方式下的大氣氮沉降監(jiān)測(cè)點(diǎn)。濕沉降主要包括雨水中銨態(tài)氮、硝態(tài)氮和可溶性有機(jī)氮的沉降量；干沉降為站區(qū)使用DELTA 系統(tǒng)和被動(dòng)采樣器測(cè)定的大氣中溶解性銨態(tài)氮、硝態(tài)氮、顆粒態(tài)銨氮和硝態(tài)氮以及二氧化氮濃度，頻率為每月一次，將所測(cè)定數(shù)據(jù)代入相應(yīng)公式計(jì)算得到干沉降速率及干沉降量[23]。

1.3.6 不確定性分析

為了計(jì)算由調(diào)查數(shù)據(jù)和相關(guān)參數(shù)帶來(lái)的不確定性，運(yùn)用蒙特卡洛模擬法，假定所有統(tǒng)計(jì)調(diào)查數(shù)據(jù)和相關(guān)參數(shù)存在30%的誤差，并服從正態(tài)分布[19]。NA?NI 的均值及其95%置信區(qū)間由10 000 次蒙特卡洛模擬得到。

1.4 河流TN負(fù)荷估算方法

本研究通過(guò)篩選關(guān)鍵影響因子并構(gòu)建流域TN入河系數(shù)回歸模型，結(jié)合NANI 模型構(gòu)建流域河流氮輸出負(fù)荷估算模型。模型如下：

式中：a為流域 TN 入河系數(shù)；ANL 為流域河流 TN 年均負(fù)荷，kg·hm-2·a-1；Ci為第i次監(jiān)測(cè)點(diǎn)水體 TN 濃度，mg·L-1；Qi為第i次監(jiān)測(cè)點(diǎn)流量，m3·s-1；31 536 為單位轉(zhuǎn)換系數(shù)；A為集水區(qū)面積，hm2；α為自然氣候驅(qū)動(dòng)因子（如降雨量等）；β為地形地貌驅(qū)動(dòng)因子（如平均高程、坡度、徑流系數(shù)等）；γ為人類活動(dòng)驅(qū)動(dòng)因子（如農(nóng)田比例等）。

1.5 模型率定與驗(yàn)證

利用金井河流域2012—2016 年數(shù)據(jù)計(jì)算TN 入河系數(shù)a，篩選關(guān)鍵影響因子并構(gòu)建a的多元回歸模型。通過(guò)2017 年流域NANI 與模擬a值計(jì)算得到河流TN 模擬負(fù)荷，采用決定系數(shù)R2和納什效率系數(shù)（Nash-sutcliffe，NSE）對(duì)TN模擬負(fù)荷進(jìn)行評(píng)價(jià)。

2 結(jié)果與分析

2.1 流域人為氮凈輸入計(jì)算

金井河流域8個(gè)集水區(qū)NANI從2012年到2017年的變化范圍為（81.7±7.0）～（198.2±32.5）kg·hm-2·a-1（圖3），呈顯著降低趨勢(shì)，以水壩為例，NANI從（171.3±36.1）kg·hm-2·a-1降低到（109.2±12.5）kg·hm-2·a-1。此外，不同集水區(qū)間NANI存在顯著差異（P＜0.01），如脫甲河[（170.8±22.1）kg·hm-2·a-1]顯著高于其余集水區(qū)。

NANI 主要源為氮沉降和化肥凈輸入，分別為26.35%～57.86%和33.53%～67.98%（表2）。部分集水區(qū)食物和飼料凈輸入出現(xiàn)負(fù)值，這主要是由生豬禁養(yǎng)所導(dǎo)致的。作物固氮所占比例為2.59%～3.64%，種子輸入占比最小，為0.10%～0.15%。

表2 2012—2017 年金井河流域不同集水區(qū)NANI各氮源所占年平均比例（%）Table 2 Percentage of different N source in NANI in 8 catchments of Jinjing watershed from 2012—2017（%）

2.2 流域TN入河系數(shù)回歸模型構(gòu)建

2012—2016 年金井河流域內(nèi)TN 入河系數(shù)（TN/NANI）范圍為0.042～0.155（表3）。

表3 2012—2016年各集水區(qū)TN入河系數(shù)Table 3 TN inflow coefficient of each watershed from 2012 to 2016

利用相關(guān)分析篩選TN 入河系數(shù)地形地貌（平均坡度、平均高程）、水文氣象（降雨量、徑流深、徑流系數(shù)）、土地利用（集水區(qū)面積、農(nóng)田面積百分比、河網(wǎng)密度）等關(guān)鍵影響因子。結(jié)果表明，除集水區(qū)面積和降雨量外，其余因子均與入河系數(shù)顯著相關(guān)（P＜0.01），其中坡度、高程、農(nóng)田面積為負(fù)相關(guān)（表4）。

根據(jù)相關(guān)分析，以入河系數(shù)為因變量，顯著相關(guān)因子（P＜0.01）為自變量，構(gòu)建入河系數(shù)多元回歸模型，模型如下：

式中：aTN為TN 入河系數(shù)；E為流域平均高程；RC為徑流系數(shù)。

利用回歸模型計(jì)算得到2017 年金井河流域TN入河系數(shù)模擬值，結(jié)合各集水區(qū)NANI得出2017年河流TN 負(fù)荷模擬值。將實(shí)測(cè)值與模擬值對(duì)比，其決定系數(shù)R2=0.729，納什效率系數(shù)NSE=0.714（圖4）。結(jié)果表明，通過(guò)該模型能夠較好地模擬流域集水區(qū)河流TN負(fù)荷。

2.3 模型從小尺度向大尺度推廣應(yīng)用

金井河流域內(nèi)無(wú)大型廠礦企業(yè)和污水處理廠，所構(gòu)建模型忽略點(diǎn)源負(fù)荷，因此運(yùn)用模型對(duì)撈刀河流域（含大型城鎮(zhèn)、廠礦和污水處理設(shè)施）河流TN 負(fù)荷模擬、驗(yàn)證時(shí)需扣除流域的點(diǎn)源排放量。經(jīng)計(jì)算得到石塘鋪、星沙水廠、石子、撈刀河口4 個(gè)控制斷面所在集水區(qū) TN 入河系數(shù)分別為 0.092、0.101、0.123、0.144，結(jié)合4 個(gè)監(jiān)測(cè)斷面所在集水區(qū)NANI 值（93.6～104.3 kg·hm-2·a-1）得到河流 TN 模擬負(fù)荷為8.61～15.01 kg·hm-2·a-1。相較扣除點(diǎn)源后實(shí)測(cè)負(fù)荷，誤差為10.3%～17.2%（表5）。

表4 流域TN入河系數(shù)與流域地形地貌、自然氣候、人類活動(dòng)等因子的相關(guān)分析Table 4 Correlation analysis between TN coefficient and watershed topography，natural climate，human activities and other factors

3 討論

3.1 NANI時(shí)空變化及組成特征

金井河流域2012—2017 年NANI 呈顯著降低趨勢(shì)，但對(duì)比國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)流域NANI 仍然較高。例如：我國(guó)長(zhǎng)江、淮河流域NANI 分別為 60.53～105.02、53.00～242.01 kg·hm-2·a-1[8，16]，美國(guó)東南部地區(qū) NANI變化范圍為 26.76～48.84 kg·hm-2·a-1[21]，法國(guó)、英國(guó)、波 羅 的 海 流 域 NANI 分 別 為 23.75～239.30、27.94～120.49、1.49～45.14 kg·hm-2·a-1[24]。NANI 變化的大小通常取決于某個(gè)空間單位內(nèi)不同來(lái)源的相對(duì)強(qiáng)度。人口、畜禽密度、農(nóng)田面積、化肥投入等人為氮輸入在不同的空間尺度上分布不均勻，這主要是由空間異質(zhì)性和區(qū)域特殊性造成的。這表明對(duì)于NANI 的變化，小尺度（102km2）流域相較大尺度流域具有更高的敏感性[17]。同時(shí)本研究通過(guò)入戶調(diào)查直接獲取相關(guān)數(shù)據(jù)，避免了由大尺度行政單元統(tǒng)計(jì)調(diào)查數(shù)據(jù)尺度轉(zhuǎn)化所造成的不確定性。金井河流域NANI 輸入源結(jié)構(gòu)也具有一定的區(qū)域特點(diǎn)，不同集水區(qū)氮沉降占比為26.3%～57.9%。這與多數(shù)研究結(jié)果相似，如美國(guó)不同區(qū)域氮沉降凈輸入占NANI 比約為25%～44%[25]。集水區(qū)間化肥氮輸入所占比差別較小，主要與農(nóng)田面積、種植作物和管理制度有關(guān)，如九溪源茶園面積比例較高，而單位面積茶園氮肥施用量為450 kg·hm-2·a-1，高于稻田施用量，星沙土地利用中農(nóng)田多為雙季稻，因此化肥氮輸入量高于其他集水區(qū)。

3.2 TN入河系數(shù)主要影響因子

流域TN 入河系數(shù)平均為0.06～0.11，低于國(guó)內(nèi)外研究結(jié)果（0.15～0.25），這是由于傳統(tǒng)計(jì)算TN 入河系數(shù)時(shí)采用各污染源TN產(chǎn)生量[7]，而本研究中入河系數(shù)根據(jù)人為TN 投入量計(jì)算得到，由于滯留效應(yīng)，各源TN 排放量小于投入量[16]，因此本研究中TN 入河系數(shù)較低。金井河不同集水區(qū)TN 入河系數(shù)存在顯著差異，這是由入河系數(shù)受到地形地貌、水文氣象、土地利用等因子的影響不同所導(dǎo)致的差異。相關(guān)分析結(jié)果表明，流域TN 入河系數(shù)受地形地貌（平均坡度、平均高程）、水文氣象（降雨量、流深、徑流系數(shù)）、土地利用（集水區(qū)面積、農(nóng)田面積百分比、河網(wǎng)密度）等因子影響。高程、坡度、河網(wǎng)密度等地形因子主要通過(guò)影響氮素在地表停留時(shí)間來(lái)調(diào)節(jié)氮素的輸出，Schaefer等[15]認(rèn)為當(dāng)高程、坡度升高時(shí)會(huì)導(dǎo)致氮素在地表停留時(shí)間減少，而反硝化作用的量與地表停留時(shí)間相關(guān)，因此反硝化作用被減弱，入河系數(shù)提高。而河網(wǎng)密度提高增加了氮素在地表的停留時(shí)間，因此入河系數(shù)降低。土地利用能夠反映人類活動(dòng)對(duì)TN 入河系數(shù)的影響，研究表明農(nóng)田面積比例雖然小于林地面積比例，但其變動(dòng)會(huì)對(duì)河流氮輸出產(chǎn)生顯著影響[12]。本研究中農(nóng)田面積比例與TN入河系數(shù)顯著相關(guān)，這可能是農(nóng)田面積增加導(dǎo)致化肥使用量提高，進(jìn)而影響了TN入河系數(shù)。

降雨過(guò)程能夠影響NANI 進(jìn)入水體的過(guò)程，從而影響TN入河系數(shù)。降雨過(guò)程通過(guò)降雨沖刷與地表徑流的輸移作用對(duì)生態(tài)系統(tǒng)中氮循環(huán)產(chǎn)生影響，同時(shí)降雨造成的濕沉降也是NANI 的輸入源之一。本研究中降雨量與TN 入河系數(shù)無(wú)顯著相關(guān)性，這可能是由于金井河流域不同集水區(qū)降雨量差異不顯著，且年際間變化較穩(wěn)定，Schaefer 等[26]在美國(guó)西部的研究結(jié)果表明，TN 入河系數(shù)與氣候因素?zé)o顯著相關(guān)性。這是因?yàn)榻涤赀^(guò)程受下墊面類型、地表排水狀況等因素影響，不同流域徑流量差異很大，因此難以直接采用降雨量來(lái)分析其對(duì)TN入河系數(shù)的影響。

表5 撈刀河流域4個(gè)監(jiān)測(cè)斷面河流TN負(fù)荷模擬值與實(shí)測(cè)值Table 5 Simulated and measured values of TN load of rivers with four monitoring sections in Laodao River watershed

此外，將流域TN 入河系數(shù)回歸模型運(yùn)用到其他流域還需考慮尺度、溫度、土壤和植被攔截因子等影響因素。本研究結(jié)果表明，小流域范圍（集水區(qū)面積2.6～204.1 km2）上尺度與TN 入河系數(shù)無(wú)顯著相關(guān)性，這可能是因?yàn)樵谛〕叨攘饔蛑?，氮污染?fù)荷進(jìn)入水體的遷移距離較短，NANI 進(jìn)入水體效率較高。有研究認(rèn)為在大中型流域中河流TN 負(fù)荷與NANI 相關(guān)性較好[27]，而在小尺度中NANI對(duì)于河流TN 負(fù)荷變異能力的解釋不足[28]。因此將該模型運(yùn)用到其他大中型流域中需考慮尺度對(duì)TN入河系數(shù)的影響。氮污染負(fù)荷進(jìn)入水體的遷移過(guò)程中，會(huì)受到土壤和植被的截留，金井河流域土壤和植被攔截因子由于沒(méi)有相關(guān)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，因此未能對(duì)這兩類型因子的主要參數(shù)進(jìn)行計(jì)算。Schaefer 等[15]在美國(guó)東南部和東北部研究發(fā)現(xiàn)TN 入河系數(shù)與溫度的相關(guān)性最為顯著，主要表現(xiàn)在溫度對(duì)反硝化速率的影響，而本研究由于研究區(qū)域限制，無(wú)法對(duì)溫度的影響作用進(jìn)行研究。

3.3 小尺度向大尺度擴(kuò)展的適用性評(píng)價(jià)

本研究將基于金井河流域構(gòu)建的河流氮負(fù)荷估算模型在下游撈刀河流域進(jìn)行了擴(kuò)展應(yīng)用，模擬值與實(shí)測(cè)值誤差為10.3%～17.2%。本研究主要用于計(jì)算河流農(nóng)業(yè)源TN 負(fù)荷，從農(nóng)業(yè)源流域向大尺度進(jìn)行推廣應(yīng)用，計(jì)算河流TN 負(fù)荷時(shí)應(yīng)當(dāng)將點(diǎn)源污染負(fù)荷納入其中。此外，由于小尺度流域中氮污染負(fù)荷進(jìn)入水體的遷移距離較短，其遷移過(guò)程中出現(xiàn)的轉(zhuǎn)化、損耗較少，NANI進(jìn)入水體的效率較高，而在大中型流域中其遷移距離較長(zhǎng)，且由于匯流時(shí)間較長(zhǎng)，流域地形地貌、人類活動(dòng)、氣候條件、土壤和植被等情況較為復(fù)雜[29-30]，因此氮污染負(fù)荷在進(jìn)入水體過(guò)程中出現(xiàn)的轉(zhuǎn)化、損耗對(duì)比小流域相對(duì)較高。若要進(jìn)一步提高該模型的精確度，需考慮引入流域遷移損失因子。龐樹江等[31]在考慮降雨因子的輸出系數(shù)模型基礎(chǔ)上引入流域損失系數(shù)，結(jié)果表明該方法估算負(fù)荷最接近實(shí)測(cè)值，模型估算誤差較低。同時(shí)，隨著尺度轉(zhuǎn)化以后，不同流域間土地利用格局的改變也會(huì)在不同程度上影響模擬精度[26]，從而帶來(lái)誤差。因此，小尺度向大尺度擴(kuò)展具有一定的準(zhǔn)確性和可行性，在區(qū)域特征基本一致的前提下，構(gòu)建的模型可以推廣應(yīng)用，而且南方丘陵地區(qū)在地形地貌、水文氣象、土地利用等方面與本研究流域較為接近，因此該模型具有一定的適用性。

4 結(jié)論

（1）金井河流域的NANI從2012年到2017年變化范圍為（81.7±7.0）～（198.2±32.5）kg·hm-2·a-1，整體呈現(xiàn)降低趨勢(shì)，氮沉降、化肥凈輸入為NANI 的主要輸入源。

（2）通過(guò)結(jié)合NANI 模型和TN 入河系數(shù)關(guān)鍵影響因子回歸模型構(gòu)建的流域河流氮負(fù)荷入河系數(shù)模型，能夠較好地模擬流域河流氮負(fù)荷，其決定系數(shù)為0.729，納什效率系數(shù)為0.714。入河系數(shù)關(guān)鍵影響因子為徑流系數(shù)和平均高程。

（3）將基于小尺度金井河流域所構(gòu)建的估算模型運(yùn)用于下游大尺度撈刀河流域時(shí)，模擬結(jié)果誤差為10.3%～17.2%，說(shuō)明在區(qū)域特征基本一致時(shí)，構(gòu)建的模型可以推廣應(yīng)用。