反鐵磁釘扎作用對交換偏置影響的研究

丁志謙,吳磊磊,王映棋,周 云,杜建華,張冬芹,焦志偉

(中國計量大學 理學院,浙江 杭州 310018)

磁性金屬薄膜具有復雜而深刻的物理機制,其中具有交換偏置效應的多層膜是重要的磁性功能材料之一。交換偏置(EB)效應最早是在1956年由Meiklejohn和Bean在外層覆蓋有CoO的Co顆粒中發(fā)現(xiàn)[1]。自從交換偏置效應發(fā)現(xiàn)以來,它在磁性傳感器[2]、磁記錄讀頭和磁隨機存儲器等儀器中發(fā)揮著不可或缺的作用。一般來說,當含有鐵磁(FM)/反鐵磁(AFM)結構的系統(tǒng)在高于AFM奈爾溫度以上的磁場中冷卻時,FM層的磁滯回線將沿磁場方向偏離原點,這種現(xiàn)象稱為交換偏置[3]。在界面發(fā)生交換偏置時,反鐵磁層起主導作用,它的厚度、結構取向、晶粒大小將會直接影響交換偏置的強度。盡管到目前為止世界各國的科研工作者已經(jīng)對交換偏置進行了大量的理論和實踐研究[4-6],可是關于鐵磁與反鐵磁界面處的耦合調(diào)節(jié)方式和交換偏置的微觀起源物理機制仍然有待進一步的研究。

在生長FM/AFM時通常有兩種結構,一種是頂部釘扎的交換偏置薄膜,另一種是底部釘扎的交換偏置薄膜,AFM層為釘扎層,FM層為被釘扎層。通過界面的耦合交換作用,反鐵磁層的單軸各向異性會作用于鐵磁層,使鐵磁層的磁滯回線中心產(chǎn)生偏移。目前已經(jīng)有一系列有關雙層膜和三層膜結構的FM/AFM界面耦合效應的研究,比如Mohanan等人[7]的研究表明通過激光脈沖輻照能提升NiMn的(111)織構和橫向晶粒尺寸,從而提高樣品的交換偏置場。Gritsenko等人[8]報道了NiFe/IrMn/NiFe三層膜磁性與鎳含量的關系,他們發(fā)現(xiàn)高鎳合金和低鎳合金的FM和AFM界面的形態(tài)特征會影響鐵磁層磁化反轉的順序。此外Jiao等人[9]研究了NiFe/NiMn/NiFe三層膜的晶體結構和磁性,結果表明頂部鐵磁層的存在會抑制釘扎未補償磁矩的生成,從而使交換偏置效應減弱。Svalov[10]等人認為在FeNi/FeMn/FeNi結構中,頂層和底層兩個交換偏置系統(tǒng)間接相互作用,共同影響場冷期間反鐵磁層的自旋結構。一般來說,當反鐵磁層厚度達到特定值之后,可以在薄膜中觀察到明顯的交換偏置效應,但是隨著界面層數(shù)的增加,與雙層膜相比三層膜的交換偏置大小既有升高也有降低[11-12]。

本文主要研究了上下層同時釘扎時Ni50Mn50/Ni81Fe19/Ni50Mn50三層膜的交換偏置效應,通過改變鐵磁層和反鐵磁層厚度來研究釘扎作用對交換偏置的調(diào)制效果。

1 實驗方法

通過直流磁控濺射的方法在(110)方向的硅片上沉積了NiFe(tnm)/NiMn(10 nm),NiMn(10 nm)/NiFe(tnm)/NiMn(10 nm),NiMn(tnm)/NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm),NiMn(10 nm)/NiFe(10 nm)/NiMn(tnm)的薄膜,預先在硅片上沉積5 nm的Ta作為緩沖層,最后在薄膜的表面覆蓋5 nm的Ta保護層來防止樣品氧化。NiFe、NiMn、Ta的濺射功率分別為35 W、30 W和30 W,濺射時的背景壓強不超過6×10-4Pa,氬氣壓力為0.4 Pa,濺射時外加300 Oe的面內(nèi)磁場來誘導薄膜的各向異性,NiFe、NiMn、Ta的沉積速率分別為0.09 nm/s、0.11 nm/s和0.11 nm/s。在薄膜沉積完成后對樣品進行退火處理,真空狀態(tài)下在300 ℃的溫度下保溫一小時,最后不加磁場使樣品自然冷卻。為了研究樣品的磁特性,我們使用Quantum Design的振動樣品磁強計(VSM)將樣品從室溫下零場升溫至350 K后,施加10 kOe平行于膜面冷卻場降溫至65 K,然后維持磁場方向不變改變磁場大小,以10 Oe的步長在±4 kOe范圍內(nèi)測量磁滯回線。

2 結果與分析

2.1 磁滯回線分析

圖1顯示了未退火NiMn(10 nm)/NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm)的磁滯回線,樣品并沒有表現(xiàn)出交換偏置效應,并且矯頑力較小,為72 Oe。

圖1 NiMn(10 nm)/NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm)的磁滯回線Figure 1 Hysteresis loop of NiMn(10 nm)/ NiFe(10 nm)/NiMn(10 nm)

通常狀態(tài)下的NiMn是具有順磁性的無序面心立方結構,幾乎不能產(chǎn)生釘扎作用,為使其具有反鐵磁性,須將樣品在高溫下進行退火[13],以誘導NiMn產(chǎn)生有序的θ相即L10型的fct結構[14-15],圖2(a)～(d)顯示了300 ℃下退火1 h的雙層膜NiFe(tnm)/NiMn(10 nm)和三層膜NiMn(10 nm)/NiFe(tnm)/NiMn(10 nm)的磁滯回線。圖2(a)中插圖為磁滯回線局部放大圖片。

圖2 不同厚度薄膜退火后的磁滯回線Figure 2 Hysteresis loops of annealed thin films with different thickness

可以看到,與未退火時相比,樣品的磁滯回線向外加磁場的負方向移動,而且矯頑力明顯增大。反鐵磁層與鐵磁層之間的交換作用會引起交換偏置場和矯頑力變化,當反鐵磁層較薄時,它的磁各向異性能較小,會隨鐵磁層在外場的作用下翻轉,從而使矯頑力增大,但此時不能形成交換偏置場。當反鐵磁層厚度增加時,它會具有足夠大的磁各向異性能來避免翻轉,從而出現(xiàn)交換偏置效應。在本文中,能夠產(chǎn)生交換偏置效應的反鐵磁層臨界厚度是5 nm。

2.2 反鐵磁層釘扎作用研究

為了研究反鐵磁層對鐵磁層的釘扎作用效果,需要比較雙層膜和三層膜的交換偏置場和矯頑力大小,結果如圖3。交換偏置的大小通過公式HEB=(HL+HR)/2計算得到,其中HL為磁滯回線與橫坐標左邊的交點,HR為磁滯回線與橫坐標右邊的交點。

圖3 雙層膜和三層膜的矯頑力和交換偏置場隨FM層厚度變化曲線Figure 3 Dependence of the coercivity and exchange bias field on the thickness of the FM layer

可以看到隨著FM厚度的增大,交換偏置和矯頑力的大小均減小,而且相同鐵磁層厚度的三層膜的交換偏置場大于雙層膜的交換偏置場。矯頑力的大小依賴于各種因素對疇壁移動的阻滯,我們所制備的樣品中不可避免的會有各種晶體缺陷、雜質、晶界等存在,這些區(qū)域內(nèi)的磁化矢量很難改變?nèi)∠?在磁化時會構成反磁化核,在晶體的其他部分已經(jīng)飽和磁化后仍沿著相反方向取向。在磁場作用下這些磁化核會變?yōu)榉创呕?這有利于疇壁位移。而隨著鐵磁層厚度的增加,反磁化核的數(shù)量也會增加,疇壁更容易移動,從而使矯頑力減小。在場冷過程中,反鐵磁層有較大的各向異性,不會有明顯的變化,但是鐵磁層會隨外場翻轉而翻轉,此時反鐵磁層就會對鐵磁層產(chǎn)生釘扎作用阻礙鐵磁層翻轉,從而產(chǎn)生交換偏置。此過程如圖4。圖中頂層和底層為AFM,中間層為FM,界面處FM層會受到AFM層的釘扎作用。

圖4 釘扎作用示意圖Figure 4 Schematic diagram of pinning

微觀上,是反鐵磁的自旋排列方式在影響界面耦合,當反鐵磁材料界面處的自旋方向相同時,界面處的自旋凈磁矩無法相互抵消,此時為未補償界面,如圖5,虛線為AFM/FM界面。

圖5 反鐵磁層在界面處的自旋狀態(tài)示意圖Figure 5 Diagram of the spin state of the antife-rromagnetic layer at the interface

在磁場冷卻之后,鐵磁與反鐵磁界面處的未補償磁矩變成釘扎狀態(tài)。與雙層膜相比,三層膜的鐵磁層上下表面同時受到反鐵磁層的釘扎作用,界面處會有更多的釘扎未補償磁矩,此時鐵磁層更難克服釘扎作用發(fā)生翻轉,磁滯回線相對零場的偏移量就會更大。在整個測量范圍內(nèi),交換偏置的大小與鐵磁層厚度成反比,這與M-B模型推導得出關于HEB的唯象公式HEB=Δσ/MFMtFM一致,Δσ表示界面交換能密度,MFM表示FM層的磁化強度,tFM表示FM層的膜厚[16]。

2.3 上下層反鐵磁層對交換偏置的差異性研究

為了進一步研究上下反鐵磁層對鐵磁層釘扎作用的差異性,在鐵磁層厚度不變的前提下,分別固定上層和下層的反鐵磁層,改變對應下層和上層的反鐵磁層厚度,如圖6,研究交換偏置大小的變化。

圖6 交換偏置場隨上下層AFM厚度變化曲線Figure 6 Curve of the exchange bias field with different thickness of the upper and lower AFM

可以看到隨著反鐵磁層厚度的增加,交換偏置場的大小會先減小然后趨向于一個數(shù)值相對較小的恒定值。并且通過比較上下層反鐵磁層厚度改變對交換偏置場的影響發(fā)現(xiàn),固定層厚度相同時,改變底層反鐵磁層厚度的交換偏置場總是偏大。以前的的研究和實驗都表明交換偏置效應不僅僅由界面效應決定,整個反鐵磁層都含有釘扎未補償磁矩[17]。因此AFM層內(nèi)部的磁狀態(tài)會對界面處的耦合效應產(chǎn)生影響,并進一步使交換偏置場發(fā)生改變。反鐵磁的厚度會決定疇的結構,隨著NiMn層厚度的增加,各向異性隨之增加,創(chuàng)建疇壁需要更多的能量,疇壁的形成會變得困難。由于疇壁的生成受到抑制,疇壁的數(shù)量會相應減少,此時系統(tǒng)會形成更大的疇來平衡增大的疇壁能量,這會導致界面磁化強度的降低,從而導致HEB減少。

如前文所說,在整個反鐵磁層中都廣泛存在著體磁矩,在研究中假設這些散亂分布的體磁矩存在一個釘扎中心來與鐵磁層發(fā)生交換耦合,這個過程中中心到界面的距離會影響耦合的強度。當反鐵磁層厚度較薄時,交換距離較短,釘扎中心與鐵磁層之間的強耦合效應會導致更大的交換偏置。而隨著反鐵磁層厚度的增加,釘扎中心和鐵磁層之間的耦合距離隨之增加,如圖7。其中深色區(qū)域為固定釘扎層,中間為鐵磁層,圓圈代表釘扎中心,粗箭頭代表釘扎中心與鐵磁層的耦合路徑,細箭頭表示隨厚度增加釘扎中心移動的趨勢。

圖7 釘扎中心交換耦合示意圖Figure 7 Schematic diagram of pinning center exchange coupling

較短的交換路徑可以促進釘扎中心與鐵磁層形成對齊的自旋方式,當釘扎中心的磁矩方向與鐵磁層磁化的方向平行或反平行時,耦合時在能量上是有利的。隨著耦合距離的增加,耦合強度減弱,共線自旋更難形成,鐵磁層和釘扎中心的自旋會扭曲,這將使得釘扎方向發(fā)生傾斜,相比于有利的自旋方向,此時的交換偏置較小。

頂層和底層釘扎效果的不同是由于沉積順序不同導致的微觀結構差異,底層的界面效應是由鐵磁層沉積到反鐵磁層時產(chǎn)生的;而頂層則相反。在沉積時兩者的界面晶格取向不同,當最初的鎳錳沉積時,它與表面光滑的緩沖層坦接觸,此時具有(200)織構[18],但是這種結構的鎳錳不能誘導隨后沉積的鎳鐵形成穩(wěn)定的(111)方向織構,這樣的FM層會影響最頂層AFM的有序度,反鐵磁層在結構上的差異決定了兩個界面耦合時它們對交換偏置的貢獻會不一樣。另一方面,由于我們在沉積過程中添加了面內(nèi)磁場,在磁場的作用下,鐵磁層的表面將變得不再光滑[19],粗糙度的改變也使得頂部的釘扎效果比底層更低。

3 總 結

在鎳鐵/鎳錳(Ni81Fe19/Ni50Mn50)雙層膜結構上添加一層鎳錳層會提高三層膜交換偏置場的大小,這是因為頂層和底層的雙層釘扎結構與單層相比含有更多的未補償釘扎磁矩,從而增大了交換偏置場。另一方面,交換偏置場的大小隨反鐵磁層厚度增大而減小,這表明體效應的疇結構和耦合距離都會影響交換偏置。此外,當兩層反鐵磁層同時和鐵磁層耦合時,沉積順序導致的薄膜微觀結構不同,導致了頂層和底層反鐵磁層的釘扎效果存在差異。本文的工作表明通過改變反鐵磁層的釘扎作用效果可以調(diào)控交換偏置效應,這有助于基于交換偏置的磁性傳感器、存儲器等自旋電子學器件的進一步研究。