鋰離子電池剩余壽命預測方法研究綜述

鄭文芳，付春流，張建華，湯 平，陳德旺

(1.福州大學 數(shù)學與計算機科學學院，福州 350108； 2.福建星云電子股份有限公司，福州 350015)

0 引言

隨著科技的發(fā)展，鋰離子電池因其優(yōu)于傳統(tǒng)儲能電池的特性成為滿足現(xiàn)代電動汽車能源和動力需求的最具發(fā)展前景的技術。為推動科技進步和促進各領域共同發(fā)展，研發(fā)出安全性更高、能量密度更大、循環(huán)壽命更長、工作效率更穩(wěn)定的鋰離子電池成為了目前鋰電池技術發(fā)展的重要戰(zhàn)略目標[1]。

近年，國內(nèi)主要對鋰電池荷電狀態(tài)(SOC,state of charge)和健康狀態(tài)(SOH,state of health)的預測方法進行研究。相比之下，對鋰電池剩余使用壽命預測的研究偏少，且難以在實際生產(chǎn)中應用。鋰電池的在線SOH評估和RUL預測作為電池管理系統(tǒng)中兩大極為活躍的研究領域，也是PHM中的熱點和挑戰(zhàn)問題[2]。

國內(nèi)有關鋰電池RUL預測的綜述類論文偏少。本文在簡單介紹PHM后，對單體電池的測評標準及鋰電池循環(huán)壽命影響因素進行概述。然后對國內(nèi)外有關鋰電池日歷壽命、標準循環(huán)壽命預測方法的優(yōu)缺點進行分析和對比。最后提出電池壽命預測當前面臨的關鍵問題，為該問題后續(xù)研究工作提供理論支持。

1 PHM簡介

故障預測和健康管理是一種集故障檢測、隔離、健康預測與評估及維護決策于一身的綜合技術[3]。相比傳統(tǒng)的基于傳感器的診斷和事后維修或定期維修，PHM系統(tǒng)主要基于智能系統(tǒng)的預測和基于狀態(tài)維修，依賴于海量數(shù)據(jù)分析和健康判斷。PHM系統(tǒng)常見功能如圖1所示。

圖1 PHM系統(tǒng)常見功能

故障預測和健康管理系統(tǒng)設計過程涉及到的關鍵技術有：數(shù)據(jù)采集、數(shù)據(jù)處理及特征提取、狀態(tài)檢測、健康評估與故障預測等。PHM系統(tǒng)在結束數(shù)據(jù)采集、數(shù)據(jù)處理及特征提取后，通過預定的失效判據(jù)和各種參數(shù)指標的闕值等檢測系統(tǒng)當前狀態(tài)，提供故障報警能力[4]。當產(chǎn)生故障診斷記錄并確定故障發(fā)生可能性時，依據(jù)健康評估情況判斷系統(tǒng)未來的健康狀態(tài)，在故障發(fā)生前建議、決策采用相應的措施。

國內(nèi)PHM系統(tǒng)目前狀態(tài)檢測水平一般，基本不掌握工程實用的模型，成功應用案例較少。有關電池領域的PHM系統(tǒng)設計上，何成等[5-6]通過搭建一套醫(yī)療電子設備鋰電池數(shù)據(jù)測試與退化狀態(tài)模擬的實驗平臺，提出了PHM系統(tǒng)實現(xiàn)框架。并使用改進的粒子濾波算法和改進神經(jīng)網(wǎng)絡算法預測鋰電池RUL，驗證了鋰電池故障預測與健康管理系統(tǒng)的可行性。

PHM系統(tǒng)主要面臨以下問題：把專家經(jīng)驗和實踐經(jīng)驗相結合，搭建健康評價模型和預測模型。若要實現(xiàn)PHM系統(tǒng)的設計，既要提供物理基礎條件，還需大數(shù)據(jù)分析技術，行業(yè)知識、經(jīng)驗和模型作為支撐。

2 單體電芯測評概述及容量衰減影響因素

電池壽命測試及其壽命預測作為電池壽命的重要研究內(nèi)容，了解單體電芯測評標準并分析容量衰減的主要影響因素是有價值的。單體電芯測評如表1所示。

表1 電鈴故障模式

由于電動汽車經(jīng)常處于各種復雜的工況條件，車用動力電池需在不同工況條件、不同溫度、不同電流倍率下對電池的充放電性能進行測試。鋰電池的單體不一致性問題會影響電池組的使用壽命，降低電池成組后的性能。電芯出廠參數(shù)的一致性主要體現(xiàn)在生產(chǎn)制造過程的一致性。

根據(jù)鋰電池結構特性，過充時，電池溫度上升致使內(nèi)壓上升，易損壞電池，甚至造成電池自燃或爆裂的危險。過放時，電池特性及耐久性會劣化，可用充放電次數(shù)減少。多變的環(huán)境因素下，溫度能較大地影響電池充放電性能，而充放電倍率會對電池的溫度特性造成明顯影響。高溫會破壞電池內(nèi)部化學平衡，加速容量衰減。極端低溫下則可能造成電解液凍結、電池無法放電等現(xiàn)象。這將極大影響電池系統(tǒng)低溫性能，導致電動汽車動力輸出性能衰減和續(xù)航里程減少。研究表明，環(huán)境溫度相同的條件下，充電倍率越大，電池升溫越快，容量衰減速率越快[7]。

鋰電池處于整個循環(huán)壽命時，環(huán)境條件的變化導致難以預測其老化狀態(tài)和剩余壽命。隨著充放電次數(shù)和使用年限的增加，電池功率和能量衰退過程產(chǎn)生不可逆性，而活性材料與電解質之間的相互作用主要取決于時間和溫度。至于電池內(nèi)部性能的衰退則體現(xiàn)在電池的阻抗、電壓和容量等外部特性上。不同的使用條件下，電池衰退速率存在差異，因此難以獲得相對固定的電池壽命模型參數(shù)。

3 鋰電池剩余壽命預測方法研究

3.1 鋰電池日歷壽命

根據(jù)2019年中國汽車工程協(xié)會發(fā)布的《鋰離子動力電池單體日歷壽命試驗方法》，日歷壽命被定義為蓄電池在長期擱置狀態(tài)下維持一定性能指標的時間。另一種定義，即電池從生產(chǎn)之日起到壽命終止的這段時間。鋰電池老化過程可區(qū)分為兩種情況：循環(huán)過程中和儲存過程中。研究表明電動汽車停車時間可達到車輛日歷總壽命的90%。當前動力電池日歷壽命測試流程如圖2所示。

圖2 日歷壽命測試流程

通過測量樣本不同溫度下的狀態(tài)參數(shù)結果，對不同溫度下的衰減曲線進行擬合，獲得不同溫度下的衰減率fTi。對衰減率的絕對值取自然對數(shù)lin(fTi)，對試驗溫度T取倒數(shù)1/T后，獲取lin(fTi)和1/T的曲線。結合阿累尼烏斯方程Y=-Ea/(R*T)+b與不同溫度的衰減曲線擬合方式，推導不同溫度下的日歷壽命模型。其余相關研究有：Liu Y等[8]建立簡化的陽極-固體電解質界面生長模型，基于加速老化試驗數(shù)據(jù)，使用最小二乘法估計模型參數(shù)，預測電池的不可逆容量損失。文獻[9]結合高斯過程回歸(GPR，gaussian process regression)和自動相關確定有效挖掘輸入特征，為不同存儲條件下的日歷老化提供良好的泛化能力和準確的預測結果。日歷老化預測已經(jīng)成為電池使用壽命診斷的前提條件，定期檢查的結果也證實了溫度和SOC對電池日歷老化的強烈影響。

3.2 鋰電池循環(huán)壽命

鋰電池循環(huán)壽命分為標準循環(huán)壽命和工況循環(huán)壽命。標準循環(huán)壽命是指在一定充、放電條件下，電池容量衰減到某一規(guī)定值之前，電池所經(jīng)受的充、放電循環(huán)次數(shù)。根據(jù) IEEE 標準，當電池容量衰減至80%時，電池進入失效狀態(tài)[10]。工況循環(huán)壽命多用于電動汽車使用的動力電池，主要考核在復雜工況下動力電池的使用壽命。

國內(nèi)外對鋰電池剩余壽命的研究大多基于標準循環(huán)壽命。從特征變量的選取上對鋰電池RUL預測方法進行分類，如圖3所示。當選擇電池實際容量這一直接參數(shù)作為特征參數(shù)，其預測方法被稱為直接預測方法。選擇間接參數(shù)作為特征變量進行預測的方法稱為間接預測方法。

圖3 基于特征變量劃分鋰電池RUL預測方法

直接預測法應用廣泛，但是缺少歷史數(shù)據(jù)時，預測準確率會降低。間接預測方法把間接參數(shù)作為輸入?yún)?shù)后建立與直接參數(shù)的關系模型，實現(xiàn)對RUL的預測。如文獻[11]考慮到容量與溫度變化率之間的高度線性關系，提出一種基于電池溫度和循環(huán)次數(shù)的變化率來預測RUL的新方法。相比直接參數(shù)，間接參數(shù)更易測量，且能及時對預測模型進行更新。

當前預測鋰電池剩余壽命的主流方法是基于模型、基于數(shù)據(jù)驅動和基于融合技術的方法，如圖4所示。退化機理模型、等效電路模型和經(jīng)驗退化模型是基于模型方法的用主要模型。由于電子系統(tǒng)的復雜性和電池內(nèi)、外部環(huán)境變化的不確定性等約束，找到電池的失效機理，獲得具體物理模型并確定模型中的參數(shù)不易實現(xiàn)。因此大多研究都集中在數(shù)據(jù)驅動類方法上?；谌诤霞夹g的方法不僅能深入分析電池物理化學特性變化引起的失效機理，而且能借助于實時監(jiān)測來估計一些參數(shù)。

圖4 鋰電池RUL預測主流方法

3.2.1 基于模型的方法

基于模型的方法是在分析電池失效原理和電化學反應的基礎上，尋找完備的數(shù)學模型擬合出電池退化軌跡，實現(xiàn)剩余壽命預測的方法。該方法在預測過程中無需大量數(shù)據(jù)，適應性強，但易損壞電池，實時性差。

退化機理模型從鋰電池內(nèi)部反應的本質機理分析電池工作過程中性能的變化規(guī)律，考慮了性能退化對電池內(nèi)、外部狀態(tài)變量的影響，進而搭建電池退化模型。文獻[12-13]從電池的工作曲線評估電池的壽命損失，構造電池容量與充放電循環(huán)次數(shù)的退化機理模型后實現(xiàn)鋰電池RUL的預測。然而，鋰電池內(nèi)部的化學反應復雜且影響壽命的因素較多，電池容量衰減過程中，部分參數(shù)難以獲得。因此建立準確的退化機理模型較為復雜，且很少在工程上應用。

等效電路模型是專家基于電池系統(tǒng)的工作原理，使用電路元件組成電路網(wǎng)絡，從而模擬單體電池的動態(tài)特性的模型[14]。該模型需深入了解電池內(nèi)部機理結構后對電池數(shù)據(jù)進行分析。常用的電池模型有：Rint模型、RC模型、Thevenin 模型和 PNGV 模型。汪秋婷等[15]建立鋰電池組并聯(lián)電路等效模型和分析電路模型參數(shù)特征后，使雙卡爾曼濾波進行估算。為解決單體電池之間存在性能差異等問題，孫冬等[16]應用鋰電池一階RC等效電路模型(如圖5所示)，提出基于多模型數(shù)據(jù)融合技術的預測方法。

圖5 鋰電池一階RC等效電路模型

相比退化機理模型，基于等效電路模型的 RUL 預測方法復雜度低，實現(xiàn)性強。但是它忽略了電池內(nèi)部參量與系統(tǒng)狀態(tài)的內(nèi)在聯(lián)系，致使其對電池動、靜態(tài)特性的綜合描述能力弱[17]。事實上，等效電路模型的經(jīng)典參數(shù)辨識已被一種基于單一電阻抗參數(shù)辨識的新方法取代。

經(jīng)驗退化模型通過擬合大量實驗數(shù)據(jù)來獲得描述電池性能退化過程的數(shù)學公式。經(jīng)驗退化模型包括：循環(huán)周期數(shù)法，安時法和加權安時法等。文獻[18-19]基于實驗數(shù)據(jù)建立容量衰減經(jīng)驗模型，在粒子濾波算法對模型中的參數(shù)進行識別和更新后，用給定的退化特征失效閾值來估計電池RUL。對于不同的工況條件，該方法具有較強的魯棒性。通常在建立經(jīng)驗退化模型后，采用統(tǒng)計隨機濾波的方法實現(xiàn)剩余壽命預測。

3.2.2 基于數(shù)據(jù)驅動的方法

計算工具和大數(shù)據(jù)算法的進步，帶來了一個數(shù)據(jù)驅動預測分析的新時代方法。機器學習算法已被證明能夠在許多應用中經(jīng)驗地學習和識別系統(tǒng)數(shù)據(jù)的更復雜模式，該特點也有利于預測分析建模。基于數(shù)據(jù)驅動的方法適應性強，實時性高，不會損害電池本身，克服了模型法針對不同電池要建立不同模型的弊端。

1)統(tǒng)計數(shù)據(jù)驅動方法：

高斯過程回歸基于貝葉斯理論和統(tǒng)計學習理論建立，適用于解決高維數(shù)和非線性等復雜回歸問題。文獻[20-21]建立了基于GPR的鋰電池RUL預測模型。其中文獻[21]針對電池容量不可測的問題，提出了一種將間接健康指標與GPR模型相結合的方法進行RUL預測。然而，GPR方法伴隨超參數(shù)和計算量復雜等缺陷。因此，粒子濾波等技術憑借其處理非線性和非高斯系統(tǒng)行為的優(yōu)越性在RUL預測中獲得廣泛應用。粒子濾波的核心思想是隨機采樣和重要性重采樣。該方法能進行概率式預測，且具備不確定性表達能力。但是電池模型很難建立，初始化過程復雜，對鋰電池循環(huán)壽命的預測依賴于物理模型或經(jīng)驗模型[22]。X.Zhang等[23]改進了無跡粒子濾波(UPF)算法，并應用馬爾可夫鏈蒙特卡洛來解決UPF算法的樣本貧化問題，抑制了標準PF算法的粒子退化。由于粒子濾波重要函數(shù)的選擇和采樣粒子多樣性的退化會限制預測精度。H.Zhang等[24]把無跡卡爾曼濾波用于粒子濾波的重要函數(shù)，使用線性優(yōu)化組合重采樣算法來克服粒子多樣性的缺陷。該方法在鋰電池的RUL預測上比PF和UPF算法預測性能好。

2)傳統(tǒng)機器學習算法：

傳統(tǒng)機器學習算法通常存在預測精度低、缺少不確定性表達、穩(wěn)定性差等缺點。陳耀東等[25]構建多個ARIMA模型預測得到鋰電池RUL的最佳擬合模型，但該方法僅在短期預測鋰電池RUL上具有較高精確度和較強可行性。文獻[26-27]分別基于貝葉斯最小二乘支持向量回歸(SVR)的方法和樸素貝葉斯模型預測鋰電池剩余壽命。分析表明，在恒流放電環(huán)境下，無論工作條件如何，NB的競爭性預測性能優(yōu)于SVR。SVR雖能處理小樣本、非線性、時間序列分析等問題，但在核參數(shù)選擇上存在難點。為解決機器學習中尋找全局最優(yōu)參數(shù)的問題，群智能優(yōu)化算法興起。

群智能優(yōu)化算法主要包括：粒子群算法、蟻群算法及人工蜂群算法等。張朝龍等[28]使用小波去噪處理數(shù)據(jù)后，把經(jīng)混沌粒子群優(yōu)化的相關向量機用于預測鋰電池的RUL。文獻[29-31]分別用蟻群算法、粒子群(PSO)和人工蜂群(ABC)對支持向量機進行優(yōu)化。這三種群智能優(yōu)化方法不僅增強了SVR關鍵參數(shù)全局最優(yōu)搜索能力和預測能力，還減少了訓練時間和復雜度。文獻[31]的仿真結果顯示ABC算法的參數(shù)優(yōu)化效果優(yōu)于PSO算法。群智能優(yōu)化的弊端是可能會花費大量時間和內(nèi)存。

鋰電池RUL預測領域，神經(jīng)網(wǎng)絡方法同樣應用廣泛。文獻[32]采用前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(FFNN)模擬RUL與電荷曲線的關系，運用重要抽樣(IS)進行FFNN輸入選擇。提出一種基于FFNN和IS的鋰離子電池RUL在線估計方法。文獻[33]基于采集電流、電芯電壓、溫度、SOC等數(shù)據(jù)建立基于神經(jīng)網(wǎng)絡的人工智能模型預測動力電池RUL。神經(jīng)網(wǎng)絡可從大量數(shù)據(jù)中提取有效特征，當網(wǎng)絡深度、隱藏層結點數(shù)目和激活函數(shù)等超參數(shù)存在差異時，模型性能會被影響。

3)深度學習：

近年，深度學習方法在語音和圖像識別、自然語音系統(tǒng)和推薦系統(tǒng)等相關領域已取得巨大成果?；谏疃葘W習的數(shù)據(jù)驅動預測方法也在電池RUL預測方面獲得顯著進展。文獻[34]使用深度學習網(wǎng)絡模型預測鋰離子電池SOH和RUL。對比發(fā)現(xiàn)，該方法相比線性回歸、K近鄰、支持向量機和人工神經(jīng)網(wǎng)絡，預測結果更好。文獻[35]運用經(jīng)驗分解方法對鋰電池數(shù)據(jù)進行多尺度分解。使用分解數(shù)據(jù)構建深度置信網(wǎng)絡(DBN)模型和長短期記憶網(wǎng)絡(LSTM)模型，從而進行預測?；谏疃葘W習的預測方法雖有一定創(chuàng)新性，但沒有考慮不確定性。復雜的深度學習的方法可能使得模型泛化能力差，易過擬合，從而導致預測不準確。

3.2.3 基于融合技術的方法

由于基于模型的方法廣泛應用性差，而基于數(shù)據(jù)驅動方法要求歷史數(shù)據(jù)的完備性，且易受數(shù)據(jù)的不確定性影響。融合方法逐漸成為鋰電池剩余壽命預測領域的發(fā)展趨勢?；谌诤戏椒ㄍǔＪ悄Ｐ头ê蛿?shù)據(jù)驅動法的融合，多種數(shù)據(jù)驅動方法的融合。

文獻[36-37]分別把鋰電池退化模型和自回歸滑動平均模型、相關向量機融合，并使用濾波類方法對模型進行優(yōu)化，從而動態(tài)調(diào)整相關參數(shù)進行下一步迭代預測。文獻[38-39]分別把支持向量回歸和粒子濾波、自適應無跡卡爾曼濾波(AUKF)融合。前者模擬電池老化機理，采用粒子濾波器估計阻抗衰減參數(shù)。后者建立雙指數(shù)狀態(tài)空間模型來描述電池退化，引入AUKF算法對過程噪聲協(xié)方差和觀測噪聲協(xié)方差進行自適應更新。然后利用遺傳算法對SVR關鍵參數(shù)進行優(yōu)化，實現(xiàn)多步預測。該方法與已有UKF算法融合向量機等方法相比，預測精度更高。

文獻[40]把貝葉斯模型平均和長短期記憶網(wǎng)絡(LSTMNs)集成，利用訓練數(shù)據(jù)退化產(chǎn)生的不同子數(shù)據(jù)集構造多個LSTMN模型。該方法提高了模型性能，較好地實現(xiàn)了比離線數(shù)據(jù)訓練策略更高的預測性能。文獻[41]采用偽近鄰法計算預測所需的滑動窗口大小，結合卷積神經(jīng)網(wǎng)絡和LSTM的優(yōu)點，設計了一種混合神經(jīng)網(wǎng)絡。該方法具有廣泛的通用性和較低的誤差。

基于融合技術的方法雖能有效提高預測精度，但也存在模型泛化性差、預測不穩(wěn)定、參數(shù)復雜和計算量大等問題。

4 關鍵技術研究

鋰電池剩余壽命預測這一問題在國內(nèi)外已有許多學者投入研究。而在實際應用中，仍面臨以下幾大挑戰(zhàn)。

4.1 在線預測

當前對鋰電池剩余壽命的預測通常是基于電池容量這一健康指標，且大多預測方法均基于離線數(shù)據(jù)。然而實際應用中難以在線獲得容量的相關數(shù)據(jù)，即對實時在線數(shù)據(jù)無法即時處理，這將導致無法準確預測電池的剩余壽命以實現(xiàn)在線預測。因此，應當對在線采集間接特征參數(shù)數(shù)據(jù)和鋰電池RUL間接預測方法投入更多研究。

4.2 模型的泛化性

大多模型基于離線數(shù)據(jù)進行預測，而沒有考慮應用于實際生產(chǎn)。由于電動汽車的行駛工況和電池內(nèi)部化學反應存在一定差異，致使模型的預測性能在實際應用中效果一般或不準確，模型的泛化性不高。電池失效預測算法的預測性能無法得到有效驗證。

4.3 單體一致性

鋰電池在生產(chǎn)制造過程中的初始差異和使用過程中電池內(nèi)部狀態(tài)變化的不一致性會產(chǎn)生單體不一致性問題。這將影響電池成組后的性能、壽命和成本。為提高單體一致性，在生產(chǎn)制作過程中需控制原料的一致性和提高原料標準。以此降低鋰電池剩余壽命預測的難度，提高同一批次電池的預測精度。

4.4 數(shù)據(jù)量大小

使用容量衰退數(shù)據(jù)擬合獲得的電池壽命模型，其預測精度不僅取決于壽命模型本身的精度，還受限于數(shù)據(jù)量大小。數(shù)據(jù)量過多會加大RUL預測的時間成本和復雜性，數(shù)據(jù)量不足會導致預測模型不精確。

除此之外，大多模型在預測鋰電池RUL時，僅能在短期預測時具有較高精確度和較強可行性，長期預測性能需通過調(diào)整參數(shù)、數(shù)據(jù)量大小或多種模型結合等方式進行提高。數(shù)據(jù)采集過程中會產(chǎn)生噪聲數(shù)據(jù)，可通過提高檢測標準和對噪聲數(shù)據(jù)進行處理，提高預測準確性。預測模型的精度還歸因于復雜且相互耦合的各種影響因素。

5 結束語

本文簡述了PHM、單體電芯測評及容量衰減影響因素。并對鋰電池RUL預測方法進行總結和分析，發(fā)現(xiàn)基于融合技術的方法逐漸成為主流。近年，群智能優(yōu)化和深度學習這兩大技術被應用于電池領域，取得了較好的預測效果。然而，電池內(nèi)外環(huán)境條件的不斷變化以及預測方法自身的泛化性問題，在實際應用中依舊難以準確預測其剩余壽命。即仍未解決在線預測鋰電池剩余壽命問題。電池在生產(chǎn)、使用過程造成的單體不一致性也加大了在線預測電池組剩余壽命的難度。今后可通過構建實際工況中可能出現(xiàn)的性能退化參數(shù)或對電池多個退化模式進行老化建模等方法提高預測精度。