膨潤土在高放廢物處置庫緩沖材料中的研究進(jìn)展

謝朝新 黃祺臨 秦冰

摘 ? ? ?要：在高水平放射性廢物（簡稱高放廢物）深地質(zhì)處置庫中，由高壓實膨潤土所組成的人工屏障，是深地質(zhì)處置庫多重屏障系統(tǒng)重要的組成部分。本文從緩沖材料的篩選要求出發(fā)，對比了各國膨潤土的理化性質(zhì)，并對各國膨潤土的持水性能、滲透性能、熱學(xué)性能、膨脹性能以及化學(xué)作用和熱-水-力-場耦合等方面進(jìn)行了綜述，最后結(jié)合工程實際簡要分析了當(dāng)前室內(nèi)試驗及數(shù)值模擬存在的局限性，最后對未來的膨潤土研究趨勢進(jìn)行了展望。

關(guān) ?鍵 ?詞：高放廢物處置;膨潤土;滲透;多場耦合

中圖分類號：TV443+.3 ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A ? ? ? 文章編號： 1671-0460（2020）10-2281-05

Abstract： In the deep geological repository of high-level radioactive waste， the artificial barrier composed of high-pressure solid bentonite is an important part of the multi barrier system of deep geological repository. In this paper， the physical and chemical properties of bentonites in different countries were compared based on the screening requirements of buffer materials， and the water holding capacity， permeability， thermal performance， expansion performance， chemical action and thermal water force field coupling of bentonites in different countries were summarized. Finally， the limitations of current laboratory tests and numerical simulation were briefly analyzed in combination with engineering practice， and the future research trend of bentonite was prospected.

Key words： High level radioactive waste disposal; Bentonite; Infiltration; Multi field coupling

高水平放射性廢物（簡稱高放廢物）是一種極為危險的特殊廢物，放射性強(qiáng)、發(fā)熱量大、毒性大、半衰期長，對其進(jìn)行最終安全處置難度極大[1]。隨著我國核電事業(yè)的飛速發(fā)展，產(chǎn)生的高放廢物將會大量累積，根據(jù)中國核電發(fā)展規(guī)劃，我國2020年規(guī)劃中核電站（5 800萬kW）全壽期將產(chǎn)生83 000 t乏燃料，根據(jù)美國、瑞典、日本等國家核能發(fā)展的情況可知，當(dāng)前高放廢物如何進(jìn)行安全處置已成為制約各國核能繼續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵因素之一，因此高放廢物的安全處置現(xiàn)已成為關(guān)系到環(huán)境安全、公共安全及核能可持續(xù)發(fā)展的重大問題，是一個與核安全同等重要的問題，必須進(jìn)行研究并加以妥善解決[2]。

當(dāng)前“深地質(zhì)處置”已被世界公認(rèn)為高放廢物處置的安全且可行方案，其核心目的在于阻滯有害核素遷移，具體做法為將高放廢物進(jìn)行減容和穩(wěn)定處理后封閉在罐體內(nèi)，而后放入距離生物圈500～100 m的安全處置場所設(shè)施中，永久與人類的生存環(huán)境隔離，使得未來可能因安全處置漏洞所產(chǎn)生的核素泄露引起的照射劑量不超過國家規(guī)定的劑量限制，埋藏高放廢物的地下工程即稱為高放廢物處置庫[3-4]。

當(dāng)前世界先進(jìn)國家均采用“多重屏障系統(tǒng)”的設(shè)計理念對高放廢物處置庫進(jìn)行規(guī)劃。如圖1所示，從內(nèi)到外依次是減容固化體、罐體廢物容器、緩沖回填材料以及處置庫天然圍巖。其中減容固化體、罐體廢物容器、緩沖回填材料三者為人工屏障，處置庫天然圍巖則為自然屏障，緩沖/回填材料作為多重屏障系統(tǒng)中最后一層人工屏障，在阻滯有害核素向生物圈遷移中扮演了極其重要的角色。

1 ?緩沖/回填材料的篩選

作為多重屏障系統(tǒng)最后一道人工屏障，緩沖/回填材料處于罐體容器和處置庫圍巖之間，緩沖/回填材料的選取標(biāo)準(zhǔn)對于高放廢物能否進(jìn)行安全處置意義重大。緩沖/回填材料作用可概括為：①工程屏障作用。減輕圍巖壓力對廢物容器的作用，使得廢物容器保持在處置孔中心處。②水力學(xué)屏障作用。密封高壓實的膨潤土塊吸水后土體會膨脹變形，使得廢物容器與圍巖之間的縫隙及圍巖中的孔隙被充分填充，阻滯地下水流向廢物容器。③化學(xué)屏障作用。阻滯核素以放射性氣體或水溶化合物的形式從廢物容器向外遷移，避免容器的氧化侵蝕。④導(dǎo)熱作用。將核廢料產(chǎn)生的衰變能及其轉(zhuǎn)化的熱量及時傳導(dǎo)出去。

膨潤土是一種以蒙脫石為主要成分的黏土礦物，其遇水膨脹劇烈，自封閉性好，比表面積大，陽離子交換能力強(qiáng)，吸附能力強(qiáng)，滲透性極低，熱傳導(dǎo)性良好，且高壓實膨潤土吸水后不僅會膨脹變形，更能造成土中吸力值變化，使得施工縫隙及圍巖孔隙被充實，最終對圍巖中地下水的滲入形成阻障，因此膨潤土被許多國家選作高放廢物地質(zhì)處置庫的緩沖材料基材[5-8]。

2 ?各國膨潤土的理化性質(zhì)

當(dāng)前，膨潤土作為目前國際上首選的緩沖/回填基質(zhì)材料，代表性的有日本的Kunigel-V1[9]（鈉基）、加拿大的Avon seal（鈉基）、法國的FoCa[10]（鈣基）、美國的MX-80[11]（鈉基）、西班牙的FEBEX（鈣基），中國則通過系統(tǒng)的選取，將內(nèi)蒙古高廟子膨潤土推選為我國高放廢物處置庫的首選緩沖/回填材料。各國膨潤土主要物理化學(xué)性質(zhì)如表1所示，下面將以理化性質(zhì)為切入點對美國、西班牙、中國膨潤土詳細(xì)介紹。

2.1 ?美國MX-80（鈉基）

美國的高放廢物處置庫采用美國懷俄明州的MX-80膨潤土，MX-80膨潤土相對密度為2.76，液體限度為52%，塑料限度為42%，利用X射線衍射（XRD）對MX-80膨潤土的礦物學(xué)組成進(jìn)行了定量分析，其主要礦物有蒙脫石、石英、長石、方解石、菱鐵礦和黃鐵礦，其中蒙脫石質(zhì)量分?jǐn)?shù)高達(dá)79%，其化學(xué)計量公式為 （Si3.95Al0.04） （Al1.52Mg0.26-Fe0.17Ⅲ） Na0.18Ca0.11-O10-（OH）2[12-13]。

2.2 ?西班牙FEBEX（鈣基）

西班牙高放廢物處置庫采用了FEBEX膨潤土，它被ENRESA（西班牙放射性廢物管理機(jī)構(gòu)）選為適合HLW儲存庫回填和密封的材料。FEBEX膨潤土材料的加工過程包括：分解、輕磨、60 °C烘干、 ? ? 5 mm篩分。

在FEBEX項目的大規(guī)模試驗中，膨潤土塊是由具有吸濕性含水量的顆粒黏土在干密度接近 ?1.7 Mg·m-3的情況下進(jìn)行單軸壓實而制成的。FEBEX膨潤土蒙脫石質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于90%。此外，它還含有不同數(shù)量的石英、斜長石、鉀長石、方解石和蛋白石。陽離子交換容量（CEC）在 ? ? ? ?96～102 meq·（100 g） -1之間，主要可交換陽離子為：Ca2+ （35～42 meq· （100 g） -1）、 Mg2+ （31～32 meq·?（100 g） -1）、Na+（24～27 meq·（100g） -1）和K+（2～3 meq·（100g） -1）。膨潤土的液限是102 ± 4%，塑性極限是53 ± 3%，相對密度2.70 ± 0.04，吸濕含水量與實驗室環(huán)境達(dá)到平衡時為13.7 ± 1.3%。BET法測得的外比表面積為32 ± 3 m2·g-1，吸水性法測得的總比表面積約為725 m2·g-1。飽和FEBEX黏土的水電導(dǎo)率與干密度呈指數(shù)關(guān)系。密度在1.6 g·cm-3左右時，對去離子水的滲透值約為10～13 m·s-1 [14]。

2.3 ?中國高廟子膨潤土（鈉基）

中國高放廢物處置庫采用了內(nèi)蒙古高廟子膨潤土作為緩沖/回填材料，國內(nèi)外學(xué)者對其各類基本性質(zhì)進(jìn)行了實驗測定，當(dāng)前各實驗室廣泛應(yīng)用的高廟子膨潤土指標(biāo)的相對密度為2.66，天然含水率10.53%，比表面積570 m2·g-1，Na+和Ca2+是主要交換陽離子，塑性指數(shù)為275[15-16]。劉月妙[17]等通過X射線衍射分析、化學(xué)全分析、紅外光譜分析對天然高廟子膨潤土成分進(jìn)行了測定，高廟子膨潤土主要成分為蒙脫石、方石英、絲光沸石和正長石，其中蒙脫石質(zhì)量分?jǐn)?shù)高達(dá)63.77% ～ 80.92%。

3 ?膨潤土的性能研究

3.1 ?持水性能

在高放廢物處置庫中的緩沖/回填材料在前期都是處于非飽和狀態(tài)，膨潤土在非飽和階段的持水性能可通過持水曲線進(jìn)行表征。沈珍瑤[18]等采用蒸汽平衡法測定了高吸力下膨潤土的持水曲線，得到了土樣的始干密度和初始含水率對最終含水率沒有影響，并推測此與膨潤土中的微裂隙有關(guān)。孟德林[19]等還通過濾紙法和壓力板法測量了脫濕過程中砂-膨潤土混合物的持水曲線，研究持水曲線與孔隙比和配合比之間的關(guān)系。結(jié)果表明，在同一孔隙比下砂-膨潤土混合物的持水曲線隨著膨潤土的比例增加而向右上方移動，即混合物的進(jìn)氣值隨著膨潤土的比例增加而增大;另外，含砂量以及孔隙比相同時，膨潤土與福建砂的混合物的持水曲線與日本Kunigel-V1膨潤土與豐浦砂的混合物的持水曲線非常接近。DELAGE[20]等針對高壓實非飽和FoCa膨潤土進(jìn)行了一系列試驗研究，得到了重現(xiàn)性良好的持水曲線。膨潤土體積隨試樣吸力發(fā)生變化，變化過程中氣體體積維持恒定，體積變化主要是由土中水和具有活性的膨潤土之間發(fā)生復(fù)雜理化反應(yīng)引起的。

由于高放廢物處置庫中核廢料將長期保持衰變狀態(tài)，使得產(chǎn)生熱量致使環(huán)境溫度升高，因此，溫度對于緩沖/回填材料的持水性能也有較大影響。沈珍瑤[21]等在不同溫度的條件下對膨潤土的持水特性進(jìn)行了試驗，發(fā)現(xiàn)溫度對膨潤土的持水特性有重要影響。葉為民[22]等在控制溫度分別為20、40、80℃的條件下，測定了高廟子膨潤土的持水曲線。結(jié)果表明，某一溫度下，在高吸力段，側(cè)限狀態(tài)和無側(cè)限狀態(tài)下膨潤土的持水能力基本相同;而在低吸力段，側(cè)限狀態(tài)下膨潤土的持水能力低于無側(cè)限狀態(tài)下的持水能力。秦冰[23]等以Le Chatelier原理為基礎(chǔ)，對高吸力段持水曲線的溫度效應(yīng)進(jìn)行了研究，建立了土吸附水的吸附熱有關(guān)的溫度效應(yīng)模型，并經(jīng)過分析及與已有成果的對比，指出該模型可預(yù)測全吸力段持水曲線的溫度效應(yīng)。

目前針對持水特性的研究，主要停留在體積是否恒定、干密度、含水率等方面，并且結(jié)合微觀結(jié)構(gòu)對其持水特性變化進(jìn)行分析的研究僅僅從定性方面出發(fā)，沒有數(shù)學(xué)建模進(jìn)行定量分析，特別針對非側(cè)限狀態(tài)施加不同溫度下的GMZ膨潤土持水特性研究不全面，且膨潤土的持水特性與其微觀結(jié)構(gòu)特征密切相關(guān)，輔助微觀結(jié)構(gòu)可對其進(jìn)行更系統(tǒng)的分析。

3.2 ?滲透性能

在高放廢物處置庫中，土體的滲透性能可由其滲透系數(shù)進(jìn)行表征，滲透系數(shù)反映了緩沖/回填材料阻滯地下水及氣體泄露擴(kuò)散的性能。Castellanos[24]等通過實驗得出，干密度是影響滲透性能的重要因素，滲透系數(shù)隨干密度增大而減小。劉月妙[25]等通過實驗得出，試驗溫度會影響膨潤土滲透性能，滲透系數(shù)會隨試驗溫度的升高而增大，溫度由80 ℃到90 ℃時，則有所降低;同時膨潤土類型不同，滲透性能存在差異，但均能夠滿足處置庫低滲透性的要求。SUZUK [26]等通過實驗得出，入浸液的類型、溶液濃度、pH值等均會影響膨潤土滲透性能，溶液濃度越高，pH值越大，則滲透系數(shù)越大。

目前，針對飽和、非飽和土的滲透性能以及相關(guān)的影響因素方面的研究已描述了其大致的變化規(guī)律，但目前對膨潤土滲透性能的研究儀器均為自主研制，且因膨潤土滲透系數(shù)低導(dǎo)致試驗時間較長，宏觀實驗的可重復(fù)性較差，其測量結(jié)果受到選擇不同的試驗終止標(biāo)準(zhǔn)可能出現(xiàn)不同的測量結(jié)果，尤其是在滲濾液濃度較低的情況下更是如此。

3.3 ?熱學(xué)性能

GMZ膨潤土具有良好的熱穩(wěn)定性，一般不會因為在高溫條件下結(jié)構(gòu)發(fā)生破壞而影響其工程屏障特性。劉曉東[27]等進(jìn)行的差熱分析表明，至少要 ?870 ℃才能使其晶格發(fā)生破壞。同時作為工程屏障，GMZ膨潤土必須具有良好的導(dǎo)熱性，保證處置庫內(nèi)外不會因為過大的溫度梯度從而發(fā)生破壞。

盡管膨潤土一般不會因為高溫條件對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行破壞，但高溫條件下對于膨潤土的工作性能也會產(chǎn)生一定影響[28]，緩沖回填材料的導(dǎo)熱系數(shù)能夠表征高放廢物的衰變熱能是否有效傳遞，因此各國針對導(dǎo)熱系數(shù)展開了大量研究。朱國平[29]等通過NK-III100E型雙試件熱導(dǎo)儀測試了GMZ膨潤土的導(dǎo)熱系數(shù)，發(fā)現(xiàn)膨潤土初始含水率小于塑限時，隨著含水率的增加，導(dǎo)熱系數(shù)有增加的趨勢。徐云山[30]等以高廟子膨潤土以及MX-80膨潤土為研究對象，采用熱探針法和KD2Pro型熱性分析儀測定了不同溫度下試樣的熱傳導(dǎo)系數(shù)，結(jié)果表明二者熱傳導(dǎo)系數(shù)均隨溫度增大而增大。OULD-LAHOUCINE等[31]在Kunigel-V1膨潤土中添加不同比例的石英砂配置成混合材料，采用了熱探針法對該混合材料的導(dǎo)熱系數(shù)進(jìn)行了分析，最后運用了數(shù)值模擬的預(yù)測方法對其適用性進(jìn)行了研究。TANG[32]等采用了熱線法對MX-80膨潤土的導(dǎo)熱系數(shù)進(jìn)行了研究，分析了干密度、含水率、飽和度、物質(zhì)成分等因素的影響，得出了MX-80膨潤土中石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)越高，導(dǎo)熱系數(shù)越大的結(jié)論。劉月妙[33]等研究了將石英砂與石墨材料混合進(jìn)入的膨潤土的導(dǎo)熱性能進(jìn)行了研究，結(jié)果表明當(dāng)石英砂與石墨添加適量時可明顯提升膨潤土的導(dǎo)熱、熱擴(kuò)散性能。謝敬禮[34]等以石英砂、北山花崗巖碎屑組成的混合材料為添加劑，實驗研究了不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的北山花崗巖碎屑及石英砂對高廟子膨潤土導(dǎo)熱性能的影響，發(fā)現(xiàn)兩者均可在不同程度上提升膨潤土的導(dǎo)熱系數(shù)，石英砂作用優(yōu)于北山花崗巖碎屑。

3.4 ?膨脹性能

膨潤土膨脹原理主要有2點：一是晶層膨脹（Crystalline Swelling），二是擴(kuò)散雙電層理論（Diffuse Double Layer Theory，DDL）。目前，針對膨潤土膨脹力的試驗方法主要有2種：一是加壓平衡法，即通過不斷增大軸向荷載，以平衡試樣膨脹形變;二是恒體積法，即維持試樣體積不變，通過力傳感器量測試樣的膨脹應(yīng)力變化。深地質(zhì)處置中緩沖/回填材料總體積變化程度不大，因而恒體積法更符合工程實際。

劉月妙[35]等對GMZ膨潤土分別開展了膨脹力、無荷和有荷膨脹率試驗，發(fā)現(xiàn)膨脹力受干密度控制，即試樣的膨脹力隨干密度的增加而增加，同時發(fā)現(xiàn)，增加軸向荷載能夠抑制試樣膨脹，相同初始干密度條件下，軸向荷載越大最終膨脹率越小。葉為民[36]等對高壓實高廟子膨潤土膨脹力特性展開了研究，實驗采用了恒體積試驗法，結(jié)果表明，膨脹力發(fā)展過程曲線與吸水量曲線有明顯的階段性特征，膨脹力隨時間的變化曲線是一條漸近線，并且時間/膨脹力與時間之間存在很好的線性關(guān)系，同時發(fā)現(xiàn)干密度與膨脹力之間存在指數(shù)關(guān)系。葉為民[37]等還根據(jù)雙電層理論對膨潤土體變特征的預(yù)測進(jìn)行了研究，得到了低吸力范圍內(nèi)高壓實GMZ膨潤土自由膨脹率的預(yù)測方法;并提出采用線性延伸法估算殘余孔隙體積可保證所求膨潤土的孔隙率或孔隙體積更為準(zhǔn)確。

3.5 ?熱-水-力-場耦合

在地質(zhì)處置庫中，膨潤土處于復(fù)雜的熱-水力場耦合條件下工作，在多場耦合研究方面，國際上開展了一系列不同尺度的熱-水-力耦合大型室內(nèi)模型實驗和地下實驗室原位實驗，如日本 BIG-BEN 實驗、西班牙FEBEX Mock-up實驗、比利時 OPHELIE Mock-up實驗、捷克Mock-Up-CZ實驗、FEBEX原位實驗、日本Kamaishi mine原位實驗、瑞典 TBT 原位實驗等。

劉偉[38]等開展了熱-水耦合實驗，結(jié)果表明含水率、干密度對溫度場平衡有影響;曹勝飛[39]等對高廟子膨潤土進(jìn)行了熱-水-力耦合實驗，研究表明隨著濕度及加熱器溫度增大，膨潤土的溫度也在增大。張志紅[40]等首先基于能量、質(zhì)量守恒分析了單一溶質(zhì)在飽和土體中運移的熱-水-力-化全耦合的溫度效應(yīng)，研究表明溫度可顯著影響溶質(zhì)遷移過程，熱擴(kuò)散作用加速溶質(zhì)運移而熱滲透、熱固結(jié)對其運移有阻滯作用。吳樹高[41]基于緩沖材料熱-水-力三場耦合理論通過有限元數(shù)值分析實現(xiàn)了三場耦合方程組的數(shù)值求解。

現(xiàn)有的熱-水-力場研究缺乏對其熱、水、力共同作用下的宏微觀多尺度行為的系統(tǒng)研究，特別是缺乏對其微觀結(jié)構(gòu)變化的系統(tǒng)試驗研究和合理定量描述，因此關(guān)于熱-水-力場的耦合作用研究，應(yīng)更多關(guān)注在建立微觀結(jié)構(gòu)變化與膨潤土實際工作性能的聯(lián)系，分析其演化規(guī)律，并建立相應(yīng)模型以深化對膨潤土實際工作性能與安全狀態(tài)的認(rèn)識。

4 ?總結(jié)與展望

當(dāng)前，緩沖/回填材料篩選標(biāo)準(zhǔn)已經(jīng)大致明確，并且各國在室內(nèi)及地下做了大量試驗，已做出其處置庫的安全評價，但緩沖/回填材料的試驗仍存在一些問題。

1）在對緩沖/回填材料的選擇階段，應(yīng)結(jié)合各國高放廢物處置庫相應(yīng)的地質(zhì)條件對膨潤土進(jìn)行篩選，其篩選條件應(yīng)不僅局限于高放廢物處置庫的通用標(biāo)準(zhǔn)要求，更應(yīng)取決于廢棄物類型以及各國的高放廢物處置理念，以此確定所需膨潤土的物化性質(zhì)再進(jìn)行實驗。

2）當(dāng)前膨潤土的實驗器材大多為自主研發(fā)，各個實驗室的儀器尺寸大小、實驗控制條件、實驗方案確定均缺少統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行約束，導(dǎo)致宏觀實驗的可重復(fù)性較差。

3）當(dāng)前針對膨潤土熱學(xué)性能的室內(nèi)試驗大多處于穩(wěn)定的環(huán)境溫度下，但在工程實際中，緩 ? ? 沖/回填材料靠近罐體一側(cè)長期處于 100 ℃左右的高溫環(huán)境，但與天然巖體接觸一側(cè)則為20 ℃左右的自然問題，其環(huán)境溫度并不均勻，因此未來對于膨潤土熱學(xué)性能研究不僅僅要停留在穩(wěn)定的環(huán)境溫度下進(jìn)行實驗，更應(yīng)結(jié)合工程實際使其整體處于非穩(wěn)定的溫度梯度下進(jìn)行實驗。

4）當(dāng)前對于高廟子天然鈉基膨潤土的膨脹性、滲透性、導(dǎo)熱性、壓實特性、化學(xué)緩沖特性、添加劑、熱-水-力耦合長期性能等各項性質(zhì)開展了大量室內(nèi)試驗和數(shù)值模擬研究，但缺乏對于宏微觀多尺度行為的系統(tǒng)研究，特別是缺乏對其微觀結(jié)構(gòu)變化的系統(tǒng)試驗研究和數(shù)值模擬手段下合理的定量描述。

總之，膨潤土性能研究仍有待進(jìn)一步探索，隨著研究的不斷深入和對其他相關(guān)學(xué)科成果的借鑒，我國高放廢物處置的緩沖回填材料技術(shù)將會不斷邁上新的臺階。

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