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    鉍試金富集檢測廢汽車尾氣催化劑中的鈀

    2020-12-06 10:41:23張福元張廣安徐娟趙卓徐亮
    分析化學 2020年11期
    關鍵詞:檢測

    張福元 張廣安 徐娟 趙卓 徐亮

    摘?要?建立了金屬鉍作為捕集劑的試金方法,用于廢汽車尾氣催化劑中鉑族金屬鈀的檢測。分析了鉍試金選擇性造渣的過程,討論了鉍捕集貴金屬的熱力學機理,分析了鉍試金過程金屬氧化物的還原順序,考察了影響鉍試金結果的主要因素。貴金屬氧化物均優(yōu)先于Bi2O3被還原,Bi2O3優(yōu)先于TeO2、Cu2O、As2O3、PbO、NiO等雜質被還原,Bi2O3具有較強排除Te、Cu、As、Ni等多種雜質的能力,貴金屬單質分散在金屬鉍相, 較分散在熔渣相更能降低體系自由能。配料為48.00 g Bi2O3、25.00 g無水Na2CO3、5.5 g 面粉、硅硼質量比為1∶1、控制熔渣硅酸度為1.1, 20 min內馬弗爐溫度由900℃升至1080℃, 并保溫25 min,金屬鉍質量為40 g,鈀的測定結果均值為2852 g/t,極差值為17 g/t,RSD僅為0.2%。建立的鉍試金方法與國標中的分光光度法相比,結果準確,精密度高,誤差小于國標要求的誤差范圍。

    關鍵詞?廢汽車尾氣催化劑; ?鉍試金; ?檢測; ?鉑族金屬; ?鈀

    1?引 言

    鉑族金屬具有許多獨特而優(yōu)良的理化性能,在汽車、電子通訊、工業(yè)催化、航天航空等領域[1]應用廣泛,特別是鉑、鈀、銠被大量用于生產汽車尾氣催化劑[2],可有效減少CO、NOx和碳氫化合物等污染物的排放量。隨著汽車尾氣排放標準的日趨嚴格,鈀、鉑、銠在催化劑中的用量逐漸增加,而我國鉑族金屬礦產資源極其貧乏,但消耗量卻占世界第一位,且主要用于生產汽車尾氣催化劑[3]。因此,廢汽車尾氣催化劑中鉑族金屬的準確檢測,對相關二次資源的綜合回收具有重要意義。

    催化劑樣品的預處理主要有濕法消解和火法富集兩種工藝。樣品濕法消解后,可采用分光光度法[4]、原子吸收法、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)或電感耦合等離子體質譜法(ICP-MS)檢測Pt、Pd、Rh。利用HCl+H2O2對樣品進行消解[5],萃取分離雜質,采用分光光度法檢測Pt、Pd、Rh,具有設備簡單、成本低等優(yōu)勢,但該流程復雜、操作時間長,結果穩(wěn)定性較差; 樣品直接消解后,利用原子吸收法[6]檢測Pt、Pd、Rh過程中,無論采用火焰還是石墨爐均存在基體干擾,需通過萃取或樹脂交換分離雜質才能得到理想效果; ICP-AES和ICP-MS[7]直接檢測同樣存在嚴重基體干擾問題。堇青石載體型汽車尾氣催化劑表面涂覆的γ-Al2O3在使用過程中易相轉變?yōu)殡y溶于酸堿的α-Al2O3,包裹Pt、Pd、Rh金屬顆粒,導致樣品溶解不完全,使檢測結果偏低。

    火試金是利用熔劑在高溫下分解樣品,熔融態(tài)賤金屬萃取富集貴金屬的重要手段。常用的捕集劑有鉛、銅、銻、锍鎳等賤金屬。管有祥等[8]采用金做保護劑鉛試金富集Pt、Pd、Rh,避免了鉑族金屬的熔煉損失,但鉛的毒性較大易污染環(huán)境。銅可有效富集Au、Ag、Pt、Pd等貴金屬[9],許開華等[10]采用銅作為捕集劑,得到富集貴金屬的單質銅,銅的存在易對Pt、Pd、Rh檢測過程產生基體干擾。銻對鉑族金屬具有良好的捕集性[11],同時對Cu、Ni、Co、Bi等金屬也具有捕集性,易導致金屬銻中雜質含量高,且銻作為第一類污染物毒性高。锍鎳可有效捕集鉑族金屬[12~14],金屬鎳溶解分離基體時易造成鉑族金屬損失,且存在基體干擾等缺陷。

    針對目前汽車尾氣催化劑中鉑族金屬分析檢測方法存在的不足,本研究依據(jù)鉍試金檢測金、銀[15]和地質樣品中鉑、鈀[16]的基本原理,提出了金屬鉍高溫熔融萃取捕集鉑族金屬鈀聯(lián)用ICP-OES檢測鈀的新方法。

    2?實驗部分

    2.1?儀器與試劑

    SJL型試金爐(三門峽恒河電氣科技有限公司); HLXZM-100振動磨樣機(武漢恒樂礦物工程設備有限公司); DFA-8000型石墨電熱板(力晨科技); Master-Q UT型Hitech-Sciencetool超純水儀(上海朗賦實業(yè)有限公司); AUW120D電子天平(島津菲律賓工廠); GL124-1SCN電子天平(德國賽得利斯公司); PE Optima 8000型ICP-OES電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(美國PE公司)。

    堇青石型廢汽車尾氣催化劑(某國產系列汽車); 無水Na2CO3(天津市化學試劑六廠三分廠); 硼砂(天津博迪化工股份有限公司); Bi2O3、 HCl、HNO3、H2O2(國藥集團化學試劑有限公司); 優(yōu)級純冰乙酸(萍鄉(xiāng)市白獅化學試劑有限公司); 1000 μg/mL鉑、鈀、銠單元素標準溶液(國家有色金屬及電子材料分析測試中心); ?SiO2(上海埃彼化學試劑有限公司); 面粉(市售食品級)。所有試劑除特殊說明外均為分析純; 實驗用水為超純水。

    2.2?實驗方法

    2.2.1?試樣配料及熔煉富集?稱取樣品1.0000 g、無水Na2CO3 25.00 g、Bi2O3 48.00 g、面粉5.5 g,加入到5#黏土坩堝,根據(jù)熔渣硅酸度配入二氧化硅和硼砂,混合均勻后覆蓋10~15 g相應硅酸度的覆蓋劑; 將坩堝置于900℃馬弗爐,關閉爐門, 20 min內升溫至1080℃并保溫,熔煉結束后取出坩堝,快速倒入100 mL鑄模,冷卻后,分離渣相。

    2.2.2?灰吹除鉍及溶液檢測?將鎂砂灰皿(40 mm×32 mm×15 mm)在1000℃下熱處理30 min,將金屬鉍依次放入灰皿中,關閉爐門2~5 min進行熔融脫膜, 稍開爐門, 控制0.8~1.0 g/min金屬鉍的氧化速度灰吹分離鉍,灰吹結束后,球狀貴金屬合粒呈現(xiàn)在灰皿中央; 將貴金屬合粒依次放入上過釉的25 mL瓷坩堝中,加入10~15 mL 1∶1冰乙酸,在250℃的石墨電熱板上微沸3~5 min,傾出溶液后, 再用蒸餾水洗滌8~10遍,蒸干后加入10~15 mL HCl,微沸下逐滴加入H2O2,至溶液清澈透亮,用10% HCl定容,采用ICP-OES檢測溶液中鉑族金屬鈀含量。

    3.4?金屬鉍質量的影響

    保持硅硼質量比為1∶1,通過改變面粉的添加量,控制金屬鉍的質量,其它條件不變,金屬鉍質量對鈀檢測結果的影響如圖3所示。

    由圖3可知,金屬鉍質量為19.88 g時,測得的鈀僅為2568 g/t,隨金屬鉍質量的增加,鈀測得值逐漸升高,在金屬鉍為25~35 g時鈀測得值穩(wěn)定在2600 g/t以上,金屬鉍質量達到40.29 g時,測得的鈀為2849 g/t。為充分捕集熔體中貴金屬,需要大量細微金屬鉍顆粒與貴金屬充分接觸,達到高溫液相萃取貴金屬目的,金屬鉍質量過小, 無法全部捕集貴金屬; 質量過大, 則會引入較多雜質離子。綜合考慮,選擇金屬鉍質量為40 g。

    3.5?熔煉溫度的影響

    保持金屬鉍質量為40 g,其它條件不變,考察熔煉溫度分別為1040、1060、1080、1100、1120和1140℃時對鈀檢測結果的影響。在所考察溫度范圍內,鈀測得值均大于2727 g/t,隨熔煉溫度的升高, 鈀測得值呈先升高后降低趨勢,在熔煉溫度為1040℃時, 鈀測得值為2802 g/t; 溫度升高至1080℃時,鈀測得值為2847 g/t; 熔煉溫度繼續(xù)增加,鈀測得值逐漸降低,但穩(wěn)定在2727 g/t以上。因此,本研究選擇1080℃為最優(yōu)熔煉溫度。

    3.6?熔煉反應時間的影響

    在熔煉溫度為1080℃下,其它條件不變,考察熔煉反應時間(15、20、25、30、35和40 min)對鈀檢測結果的影響。熔煉時間由15 min增加至20 min,測得的鈀含量由2796 g/t增至2849 g/t; 熔煉時間增加至35 min內,測得的鈀結果穩(wěn)定在2806 g/t以上; 熔煉時間為40 min時,鈀測得值快速降至2678 g/t。本研究選擇20 min為最優(yōu)熔煉反應時間。

    3.7?熔煉保溫時間的影響

    保持熔煉反應時間為20 min,其它條件不變,考察熔煉保溫時間(15、20、25、30、35和40 min)對鈀檢測結果的影響。在考察的熔煉保溫時間范圍內,鈀檢測結果的極差為56 g/t,小于國標GB/T 23277-2009[5]規(guī)定的誤差(72.37 g/t)。熔煉保溫時間為15 min時,鈀檢測結果為2808 g/t,增至20 min時,鈀檢測結果為2853 g/t,在20~30 min均有穩(wěn)定且較高的結果。本研究選擇20~30 min為最優(yōu)的熔煉保溫時間。

    3.8?精密度實驗

    在優(yōu)化條件下,進行了方法的精密度實驗。結果表明,樣品中鈀檢測結果的平均值為2852 g/t,極差值為17 g/t,相對標準偏差為0.2%(n=3),表明本方法可實現(xiàn)廢汽車尾氣催化劑中鈀的精準檢測。

    3.9?方法比對實驗

    采用鉍試金和國標GB/T 23277-2009[5]中方法對廢汽車尾氣催化劑樣品中的鈀、鉑、銠進行檢測, 結果如表3所示。

    由表3可知,本研究建立的鉍試金方法,與GB/T 23277-2009[5]濕法消解-分光光度檢測結果對比,Pd、Pt的回收率略高,Rh的回收率略低,RSD均略小,檢測結果的誤差均在國標[5]規(guī)定范圍內。

    4?結 論

    從理論上分析了鉍捕集貴金屬有利于降低體系自由能的機理,及鉍試金具有較強除雜能力的熱力學依據(jù),建立了鉍試金富集-ICP檢測廢汽車催化劑中鉑族金屬鈀的方法,優(yōu)化了影響檢測結果的各種參數(shù)。在優(yōu)化條件下,鉍試金富集檢測汽車催化劑中鈀的平均值為2852 g/t,極差值為17 g/t,RSD=0.2%。鉍試金法對原料適用性強,檢測范圍廣,結果穩(wěn)定,可實現(xiàn)廢汽車催化劑中鉑族金屬的精準檢測,并可望推廣應用到其它含鉑族金屬物料的質量監(jiān)測中。

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