• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    g-C3N4基納米復(fù)合材料在光催化領(lǐng)域的研究進(jìn)展

    2020-11-23 07:34王麗敏呂芳瑩宋常超
    關(guān)鍵詞:降解光催化

    王麗敏 呂芳瑩 宋常超

    摘 要:g-C3N4是一種新型環(huán)保且又廉價易得的非金屬半導(dǎo)體材料,被廣泛應(yīng)用于降解環(huán)境介質(zhì)污染物和生產(chǎn)可再生清潔能源等領(lǐng)域。本文介紹了g-C3N4基納米復(fù)合材料的制備及其在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用,包括光催化降解污染物、光催化制氫、光催化還原CO2等。大量的研究表明,為進(jìn)一步擴(kuò)大g-C3N4復(fù)合光催化材料應(yīng)用,研究者們采用調(diào)控形貌、元素?fù)诫s、與其他半導(dǎo)體復(fù)合、貴金屬沉積、多孔化等多種方法對g-C3N4進(jìn)行了改性,使得光催化性能有所升高。

    關(guān)鍵詞:g-C3N4;光催化;降解;產(chǎn)氫;CO2還原

    中圖分類號:O643.36? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A? 文章編號:1673-260X(2020)10-0008-06

    1 引言

    隨著社會的不斷進(jìn)步和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,解決化石燃料導(dǎo)致的環(huán)境污染和能源短缺問題迫在眉睫[1]。為了實現(xiàn)社會可持續(xù)發(fā)展,研究者們不斷探索綠色、環(huán)保、高效的新興技術(shù)。光催化技術(shù)是光能驅(qū)動的反應(yīng)過程,利用催化劑使豐富的太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,具有綠色友好、成本低等特點,被認(rèn)為是最有前途的技術(shù)之一。

    高效、低成本和易于制備的光催化劑是光催化研究的重中之重,在過去的數(shù)十年內(nèi),光催化劑多基于金屬氧化物、金屬硫化物及氧化物的聚合半導(dǎo)體等。這些半導(dǎo)體在表現(xiàn)出良好性能的同時也對環(huán)境造成了污染,且價格較貴[2-4]。

    石墨相氮化碳(g-C3N4)是一種二維層狀結(jié)構(gòu)的無金屬聚合物型半導(dǎo)體,由豐度高的元素組成,層與層之間以范德華力相結(jié)合。因其具有良好的可見光響應(yīng)性質(zhì)、高的熱和化學(xué)穩(wěn)定性、結(jié)構(gòu)形態(tài)易調(diào)控、無毒、容易制備、廉價易得等眾多優(yōu)勢,自2009年首次[5]發(fā)現(xiàn)它應(yīng)用在可見光照下分解水產(chǎn)氫氣和氧氣以來,引起研究者的廣泛關(guān)注。但是,g-C3N4與其他傳統(tǒng)光催化劑(金屬氧化物、金屬硫化物)一樣,具有光生電子-空穴復(fù)合率高、可見光吸收范圍窄等缺點。近幾年來,將g-C3N4改性合成g-C3N4基光催化劑成為各大高校熱衷的研究課題,廣大研究者嘗試大量不同方法來修飾g-C3N4,包括構(gòu)建異質(zhì)結(jié)、染料敏化、調(diào)控形貌、增大比表面積、貴金屬沉積、金屬或非金屬摻雜[6,7]等。本文介紹了 g-C3N4基催化劑在水中污染物處理、光解水制氫、CO2還原等領(lǐng)域的應(yīng)用,并展望了g-C3N4基光催化劑發(fā)展趨勢。

    2 g-C3N4基納米復(fù)合材料光催化修復(fù)治理廢水 ? 根據(jù)相關(guān)調(diào)查顯示,我國日前工業(yè)廢水污染嚴(yán)重[8],紡織、造紙、化妝品、印刷等行業(yè)每年排放大量的污染物,造成了水體環(huán)境的嚴(yán)重污染,同樣對人體健康也造成了不可逆轉(zhuǎn)的影響和傷害[9]。為此,學(xué)者和研究人員進(jìn)行了大量的探索。

    2.1 光催化降解染料廢水

    Li研究組[10]首先以金屬基反應(yīng)性離子液體[Omim]FeCl為原料,通過煅燒法制備了Fe摻雜的g-C3N4(Fee CN)光催化劑。結(jié)果表明,F(xiàn)ee CN在可見光照射條件下能有效地降解羅丹明B(RhB)。陳葉權(quán)等[11]利用水熱法將制備的N摻雜TiO2與二氰二胺混合,進(jìn)行高溫焙燒得到復(fù)合光催化材料,研究發(fā)現(xiàn),在氙燈模擬可見光照射下(λ>420nm), N-TiO2/g-C3N4降解RhB的一級動力學(xué)常數(shù)達(dá)0.1215min-1,分別是N-TiO2和g-C3N4的20倍,而且反復(fù)進(jìn)行了4次實驗以后,降解率還依然保持92%,具有良好的重復(fù)利用率。Ding[12]小組提出利用煅燒和溶液沉淀法合成g-C3N4/Ag3PO4復(fù)合光催化劑。實驗表明,該復(fù)合材料同時對甲基橙(MO)和RhB都表現(xiàn)出良好的光催化活性,降解率高于純g-C3N4納米片和Ag3PO4。同時,該復(fù)合材料穩(wěn)定性較強(qiáng),循環(huán)運(yùn)行3次后,僅觀察到活性輕微的下降。郭桂全[13]等人也制備了Ag/g-C3N4光催化劑,不同于汪等人的合成方法,該課題組采用高溫?zé)峤饽蛩氐姆椒ㄖ苽鋑-C3N4,然后利用超聲剝離法使g-C3N4分層,形成片狀結(jié)構(gòu),再利用浸漬法使AgNO3溶液負(fù)載于g-C3N4的表面,最后利用抗壞血酸將其還原成銀,負(fù)載到g-C3N4表面上,形成Ag/g-C3N4復(fù)合納米光催化劑。結(jié)果顯示,隨著載銀量的增加,在光照的條件下,該催化劑對MO和RhB的降解率越來越高,而且對RhB的降解率大于對MO的降解率,從而證明了光催化材料存在選擇性降解。Lan等[14]通過原位沉積和氧化法合成了全固態(tài)核殼Z型Bi@β-Bi2O3/g-C3N4異質(zhì)結(jié),其中,鉍作為橋梁在β-Bi2O3和g-C3N4之間傳遞電子,這種結(jié)構(gòu)促進(jìn)了光生載流子的時空分離,同時保留了原有的氧化還原反應(yīng)中心。因此催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的可見光催化降解2,3-二羥基萘(2,3-DHN)性能,照射100min后去除率高達(dá)87.0%。此項研究為多環(huán)芳烴及其衍生物的光催化消除機(jī)理提供了新的思路。

    Yang等[15]采用一鍋法合成了三明治型結(jié)構(gòu)的GO/g-C3N4-Co復(fù)合物,這種復(fù)合催化劑大大提高了降解亞甲基藍(lán)(MB)的效果,其中GO/g-C3N4-Co(3%)反應(yīng)速率常數(shù)為0.946h-1,分別比純g-C3N4和GO/C3N4快4.9和2.18倍,這歸因于引入Co后增加了反應(yīng)的活性位。

    茜素紅(ARS)因其具有強(qiáng)穩(wěn)定性、結(jié)構(gòu)復(fù)雜、高毒性等特點導(dǎo)致其很難被徹底處理。吳之強(qiáng)等人[16]選用能帶結(jié)構(gòu)相匹配的SiC和g-C3N4構(gòu)建異質(zhì)結(jié),旨在促進(jìn)電子-空穴的分離與傳輸,進(jìn)而提高處理ARS的效果。首先采用熱解法和溶膠-凝膠-碳熱還原法分別合成了納米級g-C3N4和納米級β-SiC,之后通過浸漬-熱處理法將兩者復(fù)合,并通過質(zhì)子化改性合成了P-g-C3N4/β-SiC復(fù)合光催化劑,應(yīng)用于光降解ARS染料實驗。研究表明,P-g-C3N4/β-SiC復(fù)合材料不僅降低了光生電子-空穴對的復(fù)合率,而且提高了光生載流子的遷移率,進(jìn)而提高了催化性能。該催化劑在降解ARS過程中,超氧自由基(·O2-)是主要的活性物種,60min內(nèi)光降解率達(dá)到99.9%,速率常數(shù)K為0.0967min-1,且重復(fù)使用9次后無明顯下降,不僅遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于β-SiC、g-C3N4、P-g-C3N4和g-C3N4/β-SiC樣品,也優(yōu)于目前報道的大部分催化劑。

    2.2 光催化降解抗生素廢水

    Wang等[17]通過超聲輔助合成策略制備了硫摻雜碳量子點(S-CQDs)/空心管狀g-C3N4復(fù)合光催化劑(HTCN-C),被認(rèn)為是降解四環(huán)素(TC)的有效催化劑。同時,能夠破壞廢水系統(tǒng)中典型革蘭氏陰性細(xì)菌(大腸桿菌)。中空管狀g-C3N4的獨(dú)特結(jié)構(gòu)和改性碳量子點的復(fù)合促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移和電荷分離,從而顯著提高了光催化效率。受益于這些優(yōu)點,優(yōu)化的催化劑(HTCN-C(2))表現(xiàn)出更加優(yōu)異的性能,可見光照射下降解TC的反應(yīng)速率為0.0293min-1,大腸桿菌的降解率為99.99%。薛闖研究組[18]通過球磨法結(jié)合空氣氧化刻蝕法制備了Mo/g-C3N4二維納米片,并以異丁基黃藥溶液作為模擬廢水,考察其光催化性能。實驗結(jié)果顯示,當(dāng)異丁基鈉黃藥的初始濃度為50mg/L、PH=7、反應(yīng)6h時降解率為90.12%,反復(fù)運(yùn)行5次實驗后,降解率僅下降了8.92%,說明具有良好的穩(wěn)定性。Hu等[19]成功地制備了1D/2D TiO2納米棒/g-C3N4納米片的Z型納米復(fù)合材料,應(yīng)用于光催化降解環(huán)丙沙星(CIP)。以含30wt% g-C3N4的樣品作為催化劑,在pH=6.3、CIP濃度為15μmol/L的條件下,60分鐘內(nèi)CIP的降解率可達(dá)到93.4%,分別為市售TiO2粉末和g-C3N4納米片的2.3倍和7.5倍。同時系統(tǒng)研究了催化劑、CIP濃度和pH對降解效果的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)CIP濃度高于10μmol/L時,光降解過程符合一級動力學(xué)模型,h+和·OH在CIP降解過程中起主要作用。Kang等[20]通過浸漬-煅燒法合成了MoS2/g-C3N4/Bi24O31Cl10(MS/CN/BOC)三元異質(zhì)結(jié)光催化劑,其在模擬可見光照射下顯示出優(yōu)良的光降解抗生素效率,50min內(nèi)可去除97.5%的TC,分別是相同條件下BOC、CN/BOC、MS/BOC的5.38、1.96和2.51倍。根據(jù)表征結(jié)果可推測,三元MS/CN/BOC催化劑增強(qiáng)的光催化活性歸因于改善的光吸收性能、電子-空穴對的分離與傳輸效率和強(qiáng)的氧化還原能力。

    2.3 光催化滅活水體藻細(xì)胞

    水體中藻類在短期內(nèi)的快速過量繁殖不僅污染了水環(huán)境,也對生物產(chǎn)生了嚴(yán)重危害。當(dāng)前光催化技術(shù)被認(rèn)為是治理水體藻類的有效方法之一。李航等[21]以CuCl2·2H2O和雙氰胺為原料通過熱聚合法制備了一系列不同比例Cu(Cu的含量分別為0.5%、1%、3%、5%)摻雜的g-C3N4光催化劑,將其應(yīng)用于光催化去除銅綠微囊藻實驗。結(jié)果顯示,純g-C3N4對藻細(xì)胞的滅活效果不明顯,隨著Cu摻雜量逐漸增加,對藻細(xì)胞的滅活效率呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢,5%Cu-C3N4的滅活效率可達(dá)到79.4%,并且具有良好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性,這主要?dú)w因于Cu摻入后,以CuO的形式覆蓋在催化劑表面,致使催化劑對光的吸收效率和電子空穴分離效率均有所提高。

    2.4 光催化降解其他化合物廢水

    2016年,曾振興研究組[22]以多孔g-C3N4和氯鉑酸為前體,利用原位光還原法制備了一系列高度分散的鉑沉積在多孔g-C3N4之上的Pt/pg-C3N4催化劑。結(jié)果表明,在可見光照射下該催化劑可以高效降解偶氮染料,另外,還可以進(jìn)一步降解和礦化4-氟苯酚水溶液,并展現(xiàn)出較高的催化活性。王新等[23]把g-C3N4納米片當(dāng)作模板,采用水熱法原位合成AgInS2/g-C3N4復(fù)合光催化材料,應(yīng)用于處理揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)。研究表明,該復(fù)合光催化材料在以鄰二氯苯為目標(biāo)降解物的實驗中,在可見光照射8h后降解率為62.7%,動力學(xué)常數(shù)分別是純的g-C3N4納米片和AgInS2的2.13和1.76倍,光催化活性的提高源于有效地抑制了光生載流子的復(fù)合。王琪等人[24]通過高溫?zé)峤馊矍璋分苽淞薵-C3N4,后又通過水熱法合成不同BiWO6含量的BiWO6-CN復(fù)合材料,并開展了以甲苯為目標(biāo)物的降解實驗。研究結(jié)果表明,當(dāng)BiWO6的復(fù)合量為60%,催化劑投放量和光距分別是100mg和15cm時,復(fù)合材料的光催化活性最好,對甲苯的降解率達(dá)到了72%。

    3 g-C3N4基納米復(fù)合材料光催化制氫

    氫作為一種新型可再生的清潔能源,被認(rèn)為是理想的化石燃料替代品。光催化制氫因其成本低,無污染而被作為一種新型、理想的潔能生產(chǎn)技術(shù)。光催化劑通過裂解H2O生產(chǎn)H2,實現(xiàn)了光能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能,并且減少了化石燃料的使用。為了更好地利用太陽能,加速H2O的裂解反應(yīng)是當(dāng)務(wù)之急[25]。

    2015年,鄭云課題組[26]以氰胺為前驅(qū)物和二氧化硅納米管(SiO2-NTs)為模板,通過硬模板法,制備了石墨相氮化碳納米管(CN-NTs)光催化劑。結(jié)果顯示,在可見光(λ>420nm)照射下,該催化劑的分解水產(chǎn)氫速率高于體相和介孔氮化碳,同時具有穩(wěn)定的光催化活性和化學(xué)結(jié)構(gòu)。閆玉梅等[27]選擇三種不同的前驅(qū)體材料(硫脲、三聚氰胺和尿素),把g-C3N4通過退火處理和浸漬法負(fù)載于TiO2納米花上,制備g-C3N4/TiO2異質(zhì)結(jié)光催化材料。研究發(fā)現(xiàn),以尿素和硫脲為前驅(qū)時,破壞了TiO2的花狀結(jié)構(gòu),使TiO2變成納米顆粒,再和g-C3N4納米片聚在一起,光催化產(chǎn)氫速率降低。當(dāng)以三聚氰胺作前驅(qū)體時,TiO2保持納米花狀結(jié)構(gòu),得到的g-C3N4/TiO2具備高比表面積和光生載流子低復(fù)合率兩項優(yōu)勢,在模擬太陽光照下分解水產(chǎn)氫速率達(dá)20.75mmol/(g·h)。

    Chen等人[28]將Ag通過光還原法沉積在g-C3N4半導(dǎo)體材料表面,然后通過浸漬法將硫氰酸根陰離子(SCN-)選擇性地吸附在Ag表面制得Ag/g-C3N4光催化劑,研究結(jié)果表示,在SCN-的添加濃度為0.3mmol·L-1時,g-C3N4/Ag-SCN催化劑表現(xiàn)出最高的H2釋放速率,實現(xiàn)了最高的催化活性為3.89μmol·h-1。Si等[29]介紹了一種簡單有效的大量生產(chǎn)少片層g-C3N4納米片的方法,在液氮中將體相g-C3N4剝離,之后通過π-π相互作用構(gòu)建g-C3N4/石墨烯(GDY)的2D/2D異質(zhì)結(jié),其中GDY作為一種新型的2D碳同素異形體,具有出色的空穴傳輸性質(zhì)。我們發(fā)現(xiàn)含有1%GDY的2D/2D g-C3N4/GDY光催化劑性能最佳,其最高H2釋放速率為454.28μmol·h-1。優(yōu)異的光催化性能可歸因于內(nèi)置場下g-C3N4中出色的光載流子分離效率,其中GDY可以將空穴從g-C3N4迅速傳輸至犧牲劑。劉東升課題組[30]以雙-吡啶胺為有機(jī)配體,利用了加熱回流法合成Ni-L配合物,隨后又通過浸漬法制備了Ni-L-g-C3N4復(fù)合光催化劑,在300w氙燈照射下,考察其光解水產(chǎn)氫性能。相比于純相g-C3N4,在負(fù)載量為5%的條件下,產(chǎn)氫效果最佳,并且產(chǎn)氫效率隨時間的延長不斷增加,產(chǎn)氫速率達(dá)到319.4μmol/(g·h)。Guy等[31]通過水熱法在g-C3N4片層上合成了CdS納米粒子,然后使用硼氫化物還原法將Pd金屬納米粒子摻雜到g-C3N4/CdS復(fù)合物上,這種催化劑展示良好的可見光分解水產(chǎn)氫活性。隨著將Pd納米顆粒摻雜到CdS和g-C3N4結(jié)合形成的II型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)上,延遲了載流子的重組,加速了界面電荷轉(zhuǎn)移,并且可見光吸收能力有所增強(qiáng),最終光催化產(chǎn)氫量升高。以Pd-CdS/g-C3N4為催化劑,氫析出速率為293.0μmol/(g·h),分別是CdS/g-C3N4,Pd/CdS,CdS和g-C3N4的3.02、3.15、12.0和69.8倍。該研究為更有效、更穩(wěn)定的II型半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)負(fù)載的貴金屬催化劑設(shè)計提供了啟示。Xiao等人[32]引入PtPd合金納米粒子作為助催化劑,通過化學(xué)沉積法合成g-C3N4納米片擔(dān)載的PtPd雙金屬合金光催化劑,實驗數(shù)據(jù)表明,當(dāng)引入0.2wt%的PtPd時,PtPd/g-C3N4復(fù)合催化劑表現(xiàn)出最大產(chǎn)氫率1600.8μmol/(g·h)。尤歡[33]等人分別采用化學(xué)還原和光還原兩種方法制備了AuPd/g-C3N4復(fù)合光催化劑。結(jié)果表明,當(dāng)AuPd的負(fù)載量為1.0wt%時,光還原制備的復(fù)合催化劑呈現(xiàn)較好的產(chǎn)氫率,是化學(xué)還原法制備催化劑的7.4倍,為2140μmol/(g·h)。其原因是光還原法制備的催化劑較強(qiáng)的可見光吸收能力和表面活性位點光生電荷較快的分離和轉(zhuǎn)移速度。Cheng等[34]使用一種新型的磷化工藝,在相對低溫和空氣氣氛下合成了納米MoP粒子,然后通過混合和熱處理方法與g-C3N4組裝在一起,合成了MoP/gC3N4偶合光催化劑。與大多數(shù)報道的無貴金屬助催化劑改性的g-C3N4相比,所獲得的無貴金屬的MoP/g-C3N4光催化劑顯示出優(yōu)異的光催化產(chǎn)H2活性和優(yōu)異的穩(wěn)定性。最佳的MoP/g-C3N4光催化劑產(chǎn)H2活性高達(dá)3868μmol·h-1·g-1,相應(yīng)的表觀量子產(chǎn)率(AQY)在405nm處可達(dá)到21.6%。

    不同于以上的改性策略,2019年,黃娟娟等人[35]首次報道通過尿素原位分解產(chǎn)生NH3的方法來調(diào)控g-C3N4熱處理產(chǎn)生N空位的研究。主要思路是利用NH3抑制g-C3N4熱處理時脫氮,從而調(diào)控N空位的濃度,實現(xiàn)控制N空位數(shù)量和提高結(jié)晶度的雙重目標(biāo)。實驗結(jié)果表明,利用尿素原位分解產(chǎn)生的NH3快速熱處理g-C3N4得到的催化劑,在可見光下光催化制氫性能顯著提高,進(jìn)一步優(yōu)化尿素添加量,可使制氫速率達(dá)到6.5μmol/h,是無尿素添加樣品的3倍。主要原因是尿素加入后,減小了g-C3N4的禁帶寬度、減小電子遷移阻抗、提高了光生載流子的分離效率。

    4 g-C3N4基納米復(fù)合材料光催化還原CO2

    近年來,因為人類的能源意識薄弱,大量的化石燃料和農(nóng)殘燃燒,CO2釋放超量。CO2作為全球溫室氣體之一,導(dǎo)致“溫室效應(yīng)”,全球氣溫升高,冰川融化。目前對CO2的處理方法主要包括封存、捕獲和轉(zhuǎn)化等。其中將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值的化合物尤為重要,不但能一定程度地解決大氣變暖,還能實現(xiàn)碳循環(huán),緩解能源短缺現(xiàn)狀。

    2015年,黃艷等[36]將半導(dǎo)體BiVO4和g-C3N4納米片利用超聲分散法復(fù)合制備了g-C3N4/BiVO4復(fù)合光催化劑。該復(fù)合催化劑不是簡單的物理混合,BiVO4被g-C3N4包覆,BiVO4(002)晶面與g-C3N4緊密結(jié)合。在可見光的激發(fā)下,BiVO4和g-C3N4上的電子(e-)從價帶向?qū)кS遷,價帶留下空穴(h+),由于兩者能帶位置差距,在光生電子遷移到BiVO4的導(dǎo)帶的同時,空穴遷移到g-C3N4價帶,從而高效地抑制了電子-空穴對的復(fù)合,使電子能夠?qū)⑽接诖呋瘎┍砻娴腃O2還原為CH4(CO2+8e-+8H+→CH4+2H2O),g-C3N4價帶上的空穴將H2O氧化為O2(H2O→1/2O2+2H++2e-)。電子和空穴的高效分離使得其光催化活性比單一相g-C3N4和BiVO4都高。高艷等[37]探究了Ag/C3N4催化劑在光催化還原CO2領(lǐng)域的應(yīng)用,他們首先通過尿素?zé)峤饩酆戏ㄖ苽淞薵-C3N4,后用液相NaBH4還原法制備了Ag/g-C3N4催化劑。金屬Ag的表面等離子體共振效應(yīng)使得復(fù)合催化劑對紫外可見光的吸收明顯增強(qiáng),同時增強(qiáng)電子能量,使得光催化性能有所提高,如1%Ag/g-C3N4產(chǎn)生的CH4的量為16.2μmol/g,是純 g-C3N4的32倍,同時產(chǎn)生CO的量是24μmol/g,是單一相g-C3N4的1.6倍。時曉羽等[38]設(shè)計了高比表面積g-C3N4負(fù)載Keggin型Cu單晶取代雜多酸催化劑,應(yīng)用于光催化還原CO2。Cu單晶取代的雜多酸(PW11Cu)和高比表面積g-C3N4(PCN)分別通過乙醚萃取法和模板劑方法制備得到,之后又通過浸漬法將兩者復(fù)合。活性評價顯示復(fù)合后活性顯著提高,CO2被高效還原為CH4,其中15%PCN活性最佳,且循環(huán)使用5次后沒有明顯下降,這是比表面積提高、帶隙寬度變窄、電子-空穴復(fù)合概率升高的綜合貢獻(xiàn)。韓春秋等[39]利用簡單的靜電吸引法將黑磷量子點(BPQD)分散地負(fù)載于g-C3N4表面上,成功地得到了BP@g-C3N4復(fù)合光催化劑。實驗結(jié)果表明,當(dāng)BPQD的負(fù)載量為1%wt時,該復(fù)合材料表現(xiàn)出最佳的光生載流子的分離率和光催化還原CO2活性,CO生成速率為6.54μmol/g。謝春妹等人[40]利用水熱法將中空CeO2納米球和g-C3N4納米片復(fù)合制備了g-C3N4/CeO2異質(zhì)結(jié)光催化劑,并在可見光下進(jìn)行光催化還原CO2實驗。研究表明,隨著CeO2的摻入,催化活性有所增強(qiáng),但不是摻入量越大越好。當(dāng)摻雜量為10%時,催化活性最高,還原產(chǎn)物為CH3OH,總量為43.6μmol/g。

    5 結(jié)論

    本文總結(jié)了近幾年g-C3N4基材料在光催化處理廢水、分解水制氫、CO2還原領(lǐng)域的應(yīng)用,科研工作者通過半導(dǎo)體復(fù)合改性、元素?fù)诫s、貴金屬沉積等多種不同手段對g-C3N4的催化性能進(jìn)行了優(yōu)化,但距離投入實際生產(chǎn)生活還有一段距離。通過本文的相關(guān)討論與研究,可以看出未來研究者應(yīng)將研究重心放在合成更加環(huán)保高效的g-C3N4基材料及進(jìn)一步發(fā)掘其潛在價值,擴(kuò)大在其他催化領(lǐng)域的應(yīng)用。

    參考文獻(xiàn):

    〔1〕胡子敬,段成林,郭茜亞,等.石墨相氮化碳的結(jié)構(gòu)調(diào)控及其可見光催化性能研究[J].內(nèi)蒙古科技大學(xué)學(xué)報,2020,39(01):20-24.

    〔2〕陳克龍,黃建花.g-C3N4-CdS-NiS2復(fù)合納米管的制備及可見光催化分解水制氫[J].化工學(xué)報,2020,71(01):397-408.

    〔3〕劉莛予,宮懿桐,趙錦,等.Co3O4/g-C3N4復(fù)合光催化劑降解羅丹明B的研究[J].工業(yè)水處理,2020,40(02):92-95.

    〔4〕佟嘉慧.ZnO/g-C3N4復(fù)合材料的制備與可見光催化性能研究[J].電子世界,2020,42(05):91-93.

    〔5〕Wang X , Maeda K , Thomas A , et al. A Metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light [J]. Nature Materials, 2009, 8(01):76-80.

    〔6〕朱世偵,王清,毛潔,等.PI/NiO/g-C3N4復(fù)合光催化劑的制備及其對甲基橙的光催化降解[J].西華師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2018,39(03):241-246.

    〔7〕林江,毛曉妍,金成麗,等.改性g-C3N4在光催化領(lǐng)域的研究進(jìn)展[J].化工科技,2017,25(05):73-77.

    〔8〕李俊葉,劉爽,季志文.g-C3N4/TiO2光催化復(fù)合材料制備及其降解印染廢水研究[J].實驗技術(shù)與管理,2020,37(04):91-95.

    〔9〕曹樂樂,梁錦陶,田浩洋,等.g-C3N4/ZnCr-LDH復(fù)合材料制備及光催化降解甲基橙廢水性能研究[J].人工晶體學(xué)報,2017,46(12):2451-2456.

    〔10〕Li X , Wang B , Huang Y , et al. Boosting photocatalytic degradation of RhB via interfacial electronic effects between Fe-based ionic liquid and g-C3N4[J]. Green Energy & Environment, 2019, 4(02):113-121.

    〔11〕陳葉權(quán),丘文娟,羅棋,等.N-TiO2/g-C3N4復(fù)合光催化劑的制備及其光催化性能[J].工業(yè)化,2019,27(09):31-35.

    〔12〕Meng D, Zhou J ,Yang Z,et al.Synthesis of Z-scheme g-C3N4 nanosheets/Ag3PO4 photocatalysts with enhanced visible-light photocatalytic performance for the degradation of tetracycline and dye[J].Chinese Chemical Letters,2020,31(01):71-76.

    〔13〕郭桂全,何圓圓,王承林,等.Ag/g-C3N4復(fù)合微納米光催化劑的合成及其降解性能[J].化學(xué)研究與應(yīng)用,2019,31(06):1001-1005.

    〔14〕Lan Y, Li Z, Li D, et al. Visible-light responsive Z-scheme Bi@β-Bi2O3/g-C3N4 heterojunction for efficient photocatalytic degradation of 2,3-dihydroxynaphthalene[J]. Chemical Engineering Journal, 2019.

    〔15〕Yang X, Zhen T,Chen YF,et al.One-pot calcination preparation of graphene/g–C3N4–Co photocatalysts with enhanced visible light photocatalytic activity[J]. International Journal of Hydrogen Energy,2020,45(23):12889-12902.

    〔16〕吳之強(qiáng),劉萬毅,王剛,等.質(zhì)子化g-C3N4/β-SiC復(fù)合材料的制備及光催化降解茜素紅性能[J]. 高等學(xué)?;瘜W(xué)學(xué)報,2019,40(10):2178-2185.

    〔17〕Wang W, Zeng Z, Zeng G, et al. Sulfur doped carbon quantum dots loaded hollow tubular g-C3N4 as novel photocatalyst for destruction of Escherichia coli and tetracycline degradation under visible light[J]. Chemical Engineering Journal, 2019,378:122132.

    〔18〕薛闖.鉬離子摻雜g-C3N4納米片光催化劑降解黃藥廢水的研究[J].金屬礦山,2019,54(09):189-194.

    〔19〕Hu K, Li R Q, Ye C L,et al. Facile synthesis of Z-scheme composite of TiO2 nanorod/g-C3N4 nanosheet efficient for photocatalytic degradation of ciprofloxacin[J]. Journal of Cleaner Production,2020,253.

    〔20〕Kang J, Jin C Y, Li Z, et al. Dual Z-scheme MoS2/g-C3N4/Bi24O31Cl10ternary heterojunction photocatalysts for enhanced visible-light photodegradation of antibiotic[J]. Journal of Alloys and Compounds,2020,825.

    〔21〕李航,封磊,宋萍,等.Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化滅活銅綠微囊藻的效能與機(jī)理研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2020,40(05):1692-1702.

    〔22〕曾振興,李可心,魏凱,等.原位光還原法制備高分散鉑沉積多孔氮化碳復(fù)合材料及其降解水中4-氟苯酚的高效可見光光催化活性[J].催化學(xué)報,2017,38(01):29-38.

    〔23〕王新,熊巍,王金,等.AgInS2/g-C3N4復(fù)合材料光催化降解鄰二氯苯性能[J].中國環(huán)境科學(xué),2019,39(11):4697-4703.

    〔24〕王琪,曾曦,劉中,等.Bi2WO6復(fù)g-C3N4的制備及其光催化降解甲苯的研究[J].化學(xué)與粘合, 2019,41(05):350-354.

    〔25〕王宇晶,宋荷美,張新東,等.可見光驅(qū)動Z-scheme g-C3N4/α-Fe2O3催化劑高效產(chǎn)H2[J].功能材料,2020,51(01):1009-1015.

    〔26〕鄭云,王博,王心晨.石墨相氮化碳納米管的合成及光催化產(chǎn)氫性能[J].影像科學(xué)與光學(xué),2015,33(05):417-425.

    猜你喜歡
    降解光催化
    Marvelous mural 神奇的壁畫
    雪中送來神奇的光催化
    半導(dǎo)體光催化材料鎢酸鉍的研究進(jìn)展
    二氧化鈦光催化產(chǎn)生超氧自由基的形態(tài)分布研究
    亞硝酸鹽降解進(jìn)展研究
    土壤中多菌靈污染及修復(fù)技術(shù)研究現(xiàn)狀
    紅外光譜結(jié)合元素分析法研究SRB對煤的降解
    四環(huán)素類抗生素的環(huán)境行為研究進(jìn)展
    微生物對垃圾滲濾液中胡敏酸降解和形成的影響
    《光催化:環(huán)境凈化與綠色能源應(yīng)用探索》
    人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 一级黄片播放器| 亚洲精品久久午夜乱码| 欧美最新免费一区二区三区| 99久久精品一区二区三区| 亚洲丝袜综合中文字幕| 中文字幕久久专区| 国产精品国产av在线观看| 精品一区二区三卡| 午夜精品国产一区二区电影| 欧美成人精品欧美一级黄| 免费看av在线观看网站| 老司机亚洲免费影院| 简卡轻食公司| 国产精品国产三级国产专区5o| 少妇熟女欧美另类| 99久久人妻综合| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 女性生殖器流出的白浆| 国产成人精品久久久久久| 国产极品天堂在线| 美女国产视频在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 91在线精品国自产拍蜜月| 精品卡一卡二卡四卡免费| 天美传媒精品一区二区| 毛片一级片免费看久久久久| 国产成人a∨麻豆精品| av在线播放精品| 一本大道久久a久久精品| 一级二级三级毛片免费看| 日韩大片免费观看网站| 亚洲av二区三区四区| 久久综合国产亚洲精品| 91久久精品国产一区二区三区| 国产国语露脸激情在线看| 91国产中文字幕| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产精品.久久久| 看免费成人av毛片| 久久女婷五月综合色啪小说| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 色网站视频免费| 日本黄大片高清| 午夜av观看不卡| 桃花免费在线播放| 日日撸夜夜添| 国产在线免费精品| 大陆偷拍与自拍| 久久狼人影院| 伦理电影免费视频| 美女中出高潮动态图| 亚洲人成网站在线播| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产淫语在线视频| 亚洲国产色片| 久久99蜜桃精品久久| 一区在线观看完整版| 成人毛片60女人毛片免费| 久热久热在线精品观看| 人妻系列 视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 国产精品久久久久久精品古装| 免费高清在线观看日韩| 国产精品人妻久久久久久| 国产色婷婷99| 丝袜喷水一区| 天天影视国产精品| 精品亚洲成国产av| 亚洲精品色激情综合| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲精品成人av观看孕妇| 久久青草综合色| 夫妻午夜视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 日本wwww免费看| 熟女电影av网| 熟女人妻精品中文字幕| 少妇 在线观看| 免费黄色在线免费观看| 乱人伦中国视频| 一本一本综合久久| 国产精品久久久久成人av| 亚洲综合精品二区| 大片免费播放器 马上看| 多毛熟女@视频| 美女国产视频在线观看| 极品人妻少妇av视频| av播播在线观看一区| 亚洲熟女精品中文字幕| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产黄色免费在线视频| 蜜臀久久99精品久久宅男| 亚洲精品视频女| 久久精品国产自在天天线| 国产成人精品久久久久久| 制服丝袜香蕉在线| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 日本黄大片高清| 2022亚洲国产成人精品| 日韩中字成人| 国产精品免费大片| 丝袜美足系列| 国产熟女午夜一区二区三区 | 国产成人一区二区在线| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲性久久影院| 伊人久久精品亚洲午夜| 免费av不卡在线播放| av专区在线播放| 国产精品一区www在线观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 黄色欧美视频在线观看| 丝袜喷水一区| 高清不卡的av网站| 一级毛片我不卡| 老司机影院成人| 简卡轻食公司| 免费观看无遮挡的男女| 免费黄色在线免费观看| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 久久精品国产亚洲网站| 午夜激情久久久久久久| 伦理电影免费视频| 热re99久久国产66热| 一本大道久久a久久精品| 久久韩国三级中文字幕| av视频免费观看在线观看| 大香蕉97超碰在线| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 91精品国产九色| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲精品第二区| 久久久国产欧美日韩av| 国产日韩欧美亚洲二区| 夫妻午夜视频| 国产精品免费大片| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 国产不卡av网站在线观看| 99久久人妻综合| 2018国产大陆天天弄谢| 搡女人真爽免费视频火全软件| 一级a做视频免费观看| √禁漫天堂资源中文www| 丰满迷人的少妇在线观看| 中文字幕av电影在线播放| 一本大道久久a久久精品| 久久精品夜色国产| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲久久久国产精品| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 日韩一本色道免费dvd| 制服丝袜香蕉在线| 伊人久久国产一区二区| 亚洲国产最新在线播放| 久久99精品国语久久久| 亚洲av成人精品一二三区| 一级a做视频免费观看| 国产成人av激情在线播放 | 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 久久鲁丝午夜福利片| 成年人免费黄色播放视频| 老司机影院毛片| 亚洲av欧美aⅴ国产| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 一级,二级,三级黄色视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产熟女欧美一区二区| 天天操日日干夜夜撸| 成人综合一区亚洲| 午夜精品国产一区二区电影| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 最近手机中文字幕大全| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 午夜影院在线不卡| 国产爽快片一区二区三区| 超色免费av| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 午夜日本视频在线| 最黄视频免费看| 考比视频在线观看| 国产69精品久久久久777片| 亚洲精品456在线播放app| av黄色大香蕉| 久热这里只有精品99| 久久久国产精品麻豆| 精品人妻偷拍中文字幕| 草草在线视频免费看| 中国国产av一级| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产成人精品福利久久| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲国产av新网站| 亚洲精品av麻豆狂野| a级毛色黄片| 国产精品不卡视频一区二区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美+日韩+精品| 亚洲精品自拍成人| 少妇的逼好多水| av不卡在线播放| 赤兔流量卡办理| 少妇人妻 视频| 下体分泌物呈黄色| 九草在线视频观看| av免费在线看不卡| 国内精品宾馆在线| 91成人精品电影| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲精品,欧美精品| 色网站视频免费| 黄色配什么色好看| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲av男天堂| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 熟女人妻精品中文字幕| 免费少妇av软件| 黄色配什么色好看| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久精品国产a三级三级三级| av福利片在线| 久久久久久伊人网av| 91精品国产国语对白视频| 三上悠亚av全集在线观看| 波野结衣二区三区在线| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产精品嫩草影院av在线观看| 夜夜爽夜夜爽视频| 在线天堂最新版资源| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产精品熟女久久久久浪| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 精品一区二区三卡| 夫妻午夜视频| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产免费又黄又爽又色| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 久久久久久人妻| 久久久欧美国产精品| 国产极品天堂在线| 亚洲精品久久午夜乱码| 中文字幕免费在线视频6| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 日韩av不卡免费在线播放| 亚州av有码| 精品卡一卡二卡四卡免费| 欧美3d第一页| 18禁动态无遮挡网站| 观看美女的网站| 成年人午夜在线观看视频| 国产成人精品一,二区| 熟女电影av网| 成人国产av品久久久| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产精品三级大全| 在线观看www视频免费| 国产成人freesex在线| 日韩伦理黄色片| 丰满少妇做爰视频| 老女人水多毛片| 母亲3免费完整高清在线观看 | 午夜影院在线不卡| 久久免费观看电影| 黄色怎么调成土黄色| 丝瓜视频免费看黄片| 日本黄大片高清| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 晚上一个人看的免费电影| 伊人久久精品亚洲午夜| 精品一区二区免费观看| 男人爽女人下面视频在线观看| 看免费成人av毛片| √禁漫天堂资源中文www| 国产爽快片一区二区三区| 国产精品久久久久久久电影| 爱豆传媒免费全集在线观看| av在线播放精品| 国产亚洲一区二区精品| 春色校园在线视频观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 中文字幕av电影在线播放| 久久人人爽人人片av| 免费黄频网站在线观看国产| 久久人妻熟女aⅴ| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲精品一二三| 成人国产麻豆网| 亚洲四区av| 亚洲精品一二三| 人人妻人人澡人人看| 国产精品嫩草影院av在线观看| 蜜桃在线观看..| 国产一区亚洲一区在线观看| 色94色欧美一区二区| 久久国内精品自在自线图片| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日韩一区二区视频免费看| .国产精品久久| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产精品久久久久成人av| 我要看黄色一级片免费的| 婷婷色麻豆天堂久久| 国产成人精品久久久久久| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 全区人妻精品视频| 五月伊人婷婷丁香| 最黄视频免费看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产极品天堂在线| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产黄片视频在线免费观看| 大香蕉97超碰在线| 精品人妻一区二区三区麻豆| 在线天堂最新版资源| 久久久久久伊人网av| 久久久久网色| 日韩视频在线欧美| 91久久精品电影网| 亚洲精品日本国产第一区| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产一区二区在线观看日韩| 飞空精品影院首页| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 婷婷色综合www| 国产免费现黄频在线看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 免费观看性生交大片5| 亚洲精品一二三| 少妇的逼好多水| 丝瓜视频免费看黄片| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 婷婷色综合www| 国产高清不卡午夜福利| 黄色怎么调成土黄色| 亚洲欧美成人精品一区二区| av天堂久久9| 日本-黄色视频高清免费观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| √禁漫天堂资源中文www| 在线观看一区二区三区激情| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| tube8黄色片| 日本vs欧美在线观看视频| 嘟嘟电影网在线观看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 一本一本综合久久| 国产成人精品无人区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲中文av在线| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产一区二区三区综合在线观看 | 三级国产精品片| 日韩av不卡免费在线播放| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲精品aⅴ在线观看| 亚洲四区av| 欧美三级亚洲精品| 在现免费观看毛片| 永久免费av网站大全| 亚洲av免费高清在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 久久女婷五月综合色啪小说| 成人无遮挡网站| 久久女婷五月综合色啪小说| 一本大道久久a久久精品| 国产男女超爽视频在线观看| 大片免费播放器 马上看| 成人免费观看视频高清| 好男人视频免费观看在线| videosex国产| av国产久精品久网站免费入址| 国产免费现黄频在线看| 亚洲精品国产av成人精品| 插逼视频在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产在视频线精品| 寂寞人妻少妇视频99o| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产一区亚洲一区在线观看| 午夜免费观看性视频| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 五月天丁香电影| 久久ye,这里只有精品| a级毛片免费高清观看在线播放| 亚洲国产精品成人久久小说| 丁香六月天网| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲av男天堂| 国产片特级美女逼逼视频| 伦精品一区二区三区| 桃花免费在线播放| 午夜激情av网站| 人体艺术视频欧美日本| 丰满少妇做爰视频| 国产精品久久久久久久电影| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲国产精品成人久久小说| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久毛片免费看一区二区三区| 亚洲av日韩在线播放| 有码 亚洲区| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产男女超爽视频在线观看| 有码 亚洲区| 国产极品天堂在线| 亚洲av福利一区| 亚洲欧美清纯卡通| 97超碰精品成人国产| 日本vs欧美在线观看视频| 秋霞在线观看毛片| 制服丝袜香蕉在线| 美女福利国产在线| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产成人免费无遮挡视频| 国产av一区二区精品久久| 亚洲天堂av无毛| 亚洲综合精品二区| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲欧洲日产国产| 久久久久久久久久成人| 国产免费视频播放在线视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 成人无遮挡网站| 男女免费视频国产| 亚洲欧美一区二区三区国产| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 日韩伦理黄色片| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 搡老乐熟女国产| 熟女av电影| 国产综合精华液| 国产一区二区三区综合在线观看 | 97在线人人人人妻| 国产男人的电影天堂91| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | av视频免费观看在线观看| 搡老乐熟女国产| 免费大片黄手机在线观看| 亚洲成人手机| 制服丝袜香蕉在线| 青春草国产在线视频| 国产熟女午夜一区二区三区 | 简卡轻食公司| 亚洲精品国产av蜜桃| 成人黄色视频免费在线看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | a 毛片基地| 成人手机av| 久久精品国产亚洲av天美| 桃花免费在线播放| 国产午夜精品一二区理论片| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 少妇高潮的动态图| 大香蕉97超碰在线| 一区二区三区精品91| 欧美成人午夜免费资源| 九色成人免费人妻av| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产精品久久久久久av不卡| 国产免费福利视频在线观看| 久久久精品区二区三区| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲丝袜综合中文字幕| 观看美女的网站| 亚洲av二区三区四区| 国产精品熟女久久久久浪| 久久99精品国语久久久| 亚洲不卡免费看| 大码成人一级视频| 免费看不卡的av| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美最新免费一区二区三区| 国产黄色视频一区二区在线观看| 日本午夜av视频| 国产一区有黄有色的免费视频| 搡老乐熟女国产| 国产成人精品在线电影| 美女国产高潮福利片在线看| 18在线观看网站| 久久久久久久国产电影| 777米奇影视久久| 国产不卡av网站在线观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 永久免费av网站大全| 嘟嘟电影网在线观看| 一本色道久久久久久精品综合| 成人午夜精彩视频在线观看| av国产精品久久久久影院| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产国语露脸激情在线看| 黄色欧美视频在线观看| 黄片播放在线免费| 99国产综合亚洲精品| 欧美精品亚洲一区二区| 国产一区二区在线观看日韩| 免费人成在线观看视频色| 观看美女的网站| 最近中文字幕2019免费版| 国模一区二区三区四区视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 夜夜骑夜夜射夜夜干| 亚洲精品一二三| 久久久精品94久久精品| 久久久欧美国产精品| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 丁香六月天网| 亚洲av成人精品一二三区| 99久久人妻综合| 26uuu在线亚洲综合色| 成人二区视频| 亚洲美女黄色视频免费看| 久久99热6这里只有精品| 国产精品一国产av| 另类精品久久| 婷婷色综合大香蕉| 欧美日韩亚洲高清精品| 最新中文字幕久久久久| 亚洲av成人精品一区久久| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲成人av在线免费| 久久久久国产精品人妻一区二区| 视频区图区小说| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 性色avwww在线观看| 亚洲av国产av综合av卡| 国产爽快片一区二区三区| 日韩av免费高清视频| 久久鲁丝午夜福利片| 老司机影院成人| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久久久久人妻| 亚洲精品色激情综合| 久久久久久久久久成人| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲欧洲国产日韩| 成人午夜精彩视频在线观看| 99九九在线精品视频| 久久久午夜欧美精品| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产综合精华液| 国产免费一级a男人的天堂| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 一级毛片电影观看| 夫妻性生交免费视频一级片| 少妇人妻精品综合一区二区| 少妇人妻久久综合中文| 国产精品不卡视频一区二区| 日韩免费高清中文字幕av| 成人手机av| 亚洲三级黄色毛片| 美女内射精品一级片tv| 在线观看免费日韩欧美大片 | 青春草亚洲视频在线观看| 99精国产麻豆久久婷婷| 天堂俺去俺来也www色官网| 97超视频在线观看视频| 黄色配什么色好看| 国产成人aa在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 高清视频免费观看一区二区| 日本欧美国产在线视频| 精品久久久久久久久亚洲| 在线观看免费视频网站a站| 99九九在线精品视频| 欧美日韩视频精品一区| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久 成人 亚洲| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 日本91视频免费播放| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久99一区二区三区| 丝瓜视频免费看黄片| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 91久久精品电影网| 涩涩av久久男人的天堂| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产一区有黄有色的免费视频| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 青青草视频在线视频观看| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲精品一区蜜桃| 天堂8中文在线网| 日韩人妻高清精品专区| 国产日韩欧美亚洲二区|