基于非參數(shù)模型的氣體濃度的逆向預(yù)測(cè)*

吳棟，郭瀟

(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)管理學(xué)院國(guó)際金融研究院, 合肥 230026)(2019年3月18日收稿； 2019年5月20日收修改稿)

隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步和工業(yè)的發(fā)展，有毒有害氣體的使用范圍在不斷擴(kuò)大。這些氣體既可能是生產(chǎn)之初需要的原材料，比如大多數(shù)的有機(jī)化學(xué)物質(zhì)，也可能是生產(chǎn)過(guò)程中各個(gè)環(huán)節(jié)產(chǎn)生的副產(chǎn)品，比如一氧化碳、氨、硫化氫等等。有害氣體影響人類(lèi)的身體健康，所以有害氣體的檢測(cè)在我們的生產(chǎn)和生活中十分重要。

在檢測(cè)氣體的過(guò)程中用到的最關(guān)鍵的元器件就是氣體傳感器，氣體傳感器是一種能夠感知外部環(huán)境中某種氣體及其濃度變化的氣體敏感元器件。針對(duì)不同檢測(cè)任務(wù)，例如氣體濃度預(yù)測(cè)(回歸)[1-2]，氣體識(shí)別(分類(lèi))[3]，類(lèi)似氣體的分組(聚類(lèi))[4]，實(shí)驗(yàn)人員會(huì)使用氣體傳感器陣列設(shè)計(jì)不同的實(shí)驗(yàn)[5]。本文主要關(guān)注氣體濃度預(yù)測(cè)(回歸)，實(shí)驗(yàn)中獲得的氣體傳感器陣列的多變量響應(yīng)都攜帶著有關(guān)氣體濃度變化的信息[6]，可以通過(guò)傳感器的響應(yīng)分析混合氣體的種類(lèi)和濃度。

為預(yù)測(cè)氣體濃度，首先有必要建立一個(gè)聯(lián)系氣體傳感器響應(yīng)與真實(shí)氣體濃度的校準(zhǔn)模型。傳統(tǒng)的方法是建立一些特定的參數(shù)模型，包括線(xiàn)性的或者非線(xiàn)性的[7]。比如，文獻(xiàn)[2,5]使用線(xiàn)性模型對(duì)氣體傳感器數(shù)據(jù)進(jìn)行定量的多元分析；文獻(xiàn)[8-9]根據(jù)實(shí)驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)提出使用冪函數(shù)模型來(lái)刻畫(huà)氣體傳感器的相對(duì)導(dǎo)電率與氣體濃度變化之間的關(guān)系；文獻(xiàn)[10]經(jīng)過(guò)理論上的考慮提出另一種形式的參數(shù)模型；文獻(xiàn)[11]則提出使用對(duì)數(shù)模型建立傳感器與氣體濃度之間的聯(lián)系。盡管這些文獻(xiàn)提出的模型都是聯(lián)系氣體傳感器響應(yīng)與氣體濃度之間關(guān)系的，但是它們彼此之間還是存在著一定的差異。在實(shí)際應(yīng)用中，真實(shí)模型的形式會(huì)因?yàn)闅怏w種類(lèi)和傳感器類(lèi)型的不同而不同。因此，如果選錯(cuò)了對(duì)應(yīng)的模型，可能會(huì)導(dǎo)致最后無(wú)法得到較好的預(yù)測(cè)結(jié)果。

為了避免模型設(shè)定的錯(cuò)誤，本文采用非參數(shù)模型建立每個(gè)傳感器與氣體濃度之間的聯(lián)系。采用局部線(xiàn)性核回歸的方法對(duì)非參數(shù)模型進(jìn)行擬合。對(duì)于每個(gè)非參數(shù)模型中的窗寬參數(shù)，采用交叉驗(yàn)證的方法進(jìn)行選取。在得到非參數(shù)模型擬合結(jié)果的同時(shí)，還可以得到非參數(shù)模型函數(shù)關(guān)于氣體濃度這個(gè)協(xié)變量一階偏導(dǎo)數(shù)的估計(jì)。這個(gè)一階偏導(dǎo)數(shù)的估計(jì)在后面對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的時(shí)候會(huì)起到很大的作用。

這里使用非參數(shù)模型建模，主要是考慮到非參數(shù)模型本質(zhì)上包括線(xiàn)性模型與非線(xiàn)性模型這些特殊情況。采用非參數(shù)模型進(jìn)行建模也降低了由于模型選擇錯(cuò)誤帶來(lái)的氣體濃度預(yù)測(cè)誤差較大的風(fēng)險(xiǎn)，具有弱假設(shè)條件的非參數(shù)模型在面對(duì)數(shù)據(jù)污染的情況時(shí)會(huì)表現(xiàn)得更加穩(wěn)健[12]。

緊接著，需要對(duì)氣體的濃度進(jìn)行預(yù)測(cè)。這里面臨的預(yù)測(cè)問(wèn)題與傳統(tǒng)的預(yù)測(cè)問(wèn)題不同，傳統(tǒng)的預(yù)測(cè)問(wèn)題往往是在已知協(xié)變量的情況下預(yù)測(cè)響應(yīng)變量的值。但在實(shí)際情況中，只能觀(guān)察到氣體傳感器的響應(yīng)，也即回歸模型中的因變量。然后利用前面擬合好的模型，在已知?dú)怏w傳感器響應(yīng)的情況下，逆向預(yù)測(cè)氣體的濃度。為了得到更精確的預(yù)測(cè)結(jié)果，在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，往往會(huì)使用比混合氣體種類(lèi)更多的氣體傳感器，這樣會(huì)得到比氣體濃度更多的氣體傳感器數(shù)據(jù)。通過(guò)代入已經(jīng)擬合好的非參數(shù)模型，建立多個(gè)新的氣體傳感器響應(yīng)與未知濃度氣體之間的聯(lián)系，最小化它們之間的誤差，得到未知?dú)怏w濃度的預(yù)測(cè)值[13]。在后面的數(shù)值模擬分析和實(shí)際數(shù)據(jù)分析的過(guò)程中，我們發(fā)現(xiàn)非參數(shù)模型的表現(xiàn)都好于特定的參數(shù)模型。

1 模型與求解

為避免模型假定的錯(cuò)誤，首先使用非參數(shù)模型對(duì)氣體傳感器響應(yīng)與真實(shí)的氣體濃度之間的關(guān)系進(jìn)行建模，模型如下所示：

yit=fi(Xt)+it,t=1,…,n,i=1,…,m,

(1)

式中：yit表示第i個(gè)傳感器的第t次觀(guān)察值，Xt=(x1 t,…,xkt)T表示第t次觀(guān)察時(shí)對(duì)應(yīng)的k種氣體濃度，it表示隨機(jī)誤差。這里假定誤差是獨(dú)立同分布的，且均值為 0。同時(shí)假定xjt,j=1,…,k這些協(xié)變量有緊湊的支撐Ω=[0,1]。在實(shí)際應(yīng)用中，如果xjt∈/[0,1]，需要對(duì)所有的協(xié)變量進(jìn)行歸一標(biāo)準(zhǔn)化，如下所示

(2)

(3)

式中：Yi=(yi1,…,yin)T,Wxi=diag{Khi(X1-x),…,Khi(Xn-x)},

通過(guò)上面的處理，對(duì)每個(gè)氣體傳感器與氣體濃度之間的非參數(shù)模型進(jìn)行了擬合。因?yàn)槲覀兊哪康氖穷A(yù)測(cè)未知的氣體濃度，所以需要根據(jù)擬合好的非參數(shù)模型，對(duì)k種氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)。

假設(shè)觀(guān)察到m個(gè)新的傳感器的響應(yīng)為Ynew=(ynew1,…,ynewm)T，需要預(yù)測(cè)未知的k種氣體濃度記為Xnew=(xnew1,…,xnewk)T。根據(jù)前面提出的非參數(shù)模型(1)，可以得到如下等式

ynew1=f1(Xnew)+1,

?

ynewm=fm(Xnew)+m.

接下來(lái)，采用最小二乘法得到未知濃度的氣體的逆向預(yù)測(cè)值。通過(guò)代入擬合好的m個(gè)傳感器對(duì)應(yīng)的非參數(shù)模型，需要最小化如下殘差平方和

(4)

將式(4)的極小值當(dāng)做是Xnew的逆向預(yù)測(cè)值。這里采用高斯牛頓法來(lái)求極小值[16]。前面介紹的非參數(shù)模型fi(·)關(guān)于氣體濃度的偏導(dǎo)數(shù)估計(jì)在這里發(fā)揮了關(guān)鍵的作用，下面介紹如何應(yīng)用高斯牛頓法解決非參數(shù)模型下氣體濃度的逆向預(yù)測(cè)問(wèn)題。

(5)

(6)

(7)

2 窗寬選擇

在前面介紹的基于非參數(shù)模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的方法中，首先是對(duì)每個(gè)傳感器對(duì)應(yīng)的非參數(shù)模型進(jìn)行擬合，當(dāng)時(shí)采用的擬合方法是局部線(xiàn)性核回歸。采用核方法比較關(guān)鍵的一步是確定核函數(shù)的窗寬。為了使得下一步能夠更好地對(duì)氣體濃度進(jìn)行預(yù)測(cè)，需要根據(jù)已有的數(shù)據(jù)提高非參數(shù)模型的擬合精度，因此需要盡量減小第一步所產(chǎn)生的擬合誤差。下面介紹本文采用的窗寬選擇方法。

關(guān)于非參數(shù)模型窗寬選擇的方法，很多文獻(xiàn)有過(guò)討論。比如，文獻(xiàn)[17]證明在具有單個(gè)連續(xù)協(xié)變量的回歸模型中，在使用局部多項(xiàng)式方法擬合時(shí)，通過(guò)交叉驗(yàn)證選擇得到的帶寬具有漸近最優(yōu)性。文獻(xiàn)[18-19]指出利用數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)選擇窗寬的方法在非參數(shù)模型設(shè)定的情形下應(yīng)用十分廣泛，并證明在具有多個(gè)協(xié)變量的非參數(shù)模型中，通過(guò)交叉驗(yàn)證選擇得到的窗寬在代入模型之后的漸進(jìn)正態(tài)性。以上研究都表明在非參數(shù)模型設(shè)置下使用交叉驗(yàn)證進(jìn)行窗寬選擇具有良好的表現(xiàn)，因此這里也采用交叉驗(yàn)證的方法進(jìn)行窗寬選擇。下面需要最小化交叉驗(yàn)證(CV)得分，表達(dá)式為

(8)

在實(shí)際應(yīng)用中，如果直接最小化式(8)來(lái)選擇窗寬，需要進(jìn)行n次非參數(shù)模型的擬合，計(jì)算成本很大。文獻(xiàn)[20]指出CV(hi1,…,hik)可以進(jìn)一步簡(jiǎn)化為

(9)

其中Shi表示局部線(xiàn)性光滑矩陣，定義如下

3 數(shù)值模擬

本節(jié)將通過(guò)數(shù)值模擬檢驗(yàn)基于非參數(shù)模型的氣體濃度逆向預(yù)測(cè)方法的效果。首先介紹一下以前的學(xué)者提出的一些描述氣體傳感器響應(yīng)與氣體濃度之間關(guān)系的校準(zhǔn)模型。 Clifford和Tuma[8-9]根據(jù)實(shí)驗(yàn)觀(guān)察，提出將傳感器相對(duì)電導(dǎo)率與氣體濃度聯(lián)系起來(lái)的經(jīng)驗(yàn)公式。該模型可以通過(guò)冪函數(shù)來(lái)描述，表達(dá)式如下

ypow(x)=(1+b·x)β,

(10)

式中：ypow(x)=G0/Gg(x)表示傳感器的相對(duì)導(dǎo)電率，G0表示傳感器在空氣中的基礎(chǔ)導(dǎo)電率，Gg(x)表示傳感器在氣體濃度為x下的導(dǎo)電率，b和β是未知的參數(shù)。

除此之外， Chaiyboun等[11]提出擬合傳感器響應(yīng)的對(duì)數(shù)模型，表達(dá)式如下

ylog(x)=a-b·ln(x+0.5),

(11)

式中：a和b為未知的模型參數(shù)，x表示氣體濃度。

與此同時(shí)，Chaiyboun等[11]將式(10)和式(11)都推廣到兩種混合氣體的情形，表達(dá)式如下

ypow(x1,x2)=

(12)

式中：b1,β1,b2,β2為未知的模型參數(shù)；x1,x2分別表示兩種混合氣體各自的氣體濃度。

ylog(x1,x2)=a0-b0·

(13)

式中：a0,b0,a1,b1為對(duì)數(shù)模型的參數(shù)；x1,x2分別表示兩種混合氣體各自的氣體濃度。

接下來(lái)，使用Clifford和Tuma[8-9]提出的冪函數(shù)模型生成模擬數(shù)據(jù)。然后分別使用對(duì)數(shù)模型、冪函數(shù)模型和非參數(shù)模型構(gòu)建校準(zhǔn)模型。通過(guò)給定新的傳感器陣列響應(yīng)，使用這些擬合好的模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)，并比較它們的表現(xiàn)。下面分別考慮單一氣體和兩種混合氣體的情況。

3.1 單一氣體

這里假設(shè)有單一氣體和 8 個(gè)半導(dǎo)體氣體傳感器，氣體濃度由范圍為[0,500]的均勻分布產(chǎn)生。不同傳感器的冪函數(shù)模型(10) 的預(yù)定義系數(shù)如表 1 所示。每次模擬生成的樣本數(shù)為1 000。

表1 8個(gè)傳感器對(duì)應(yīng)的冪函數(shù)模型 (10) 的預(yù)定義系數(shù) Table 1 Predefined coefficients in power functionmodel (10) for 8 sensors

根據(jù)式(10)產(chǎn)生對(duì)應(yīng)的模擬數(shù)據(jù)，具體地，對(duì)于氣體濃度xj，第k個(gè)傳感器的響應(yīng)可以根據(jù)下面這個(gè)表達(dá)式產(chǎn)生：

ykj=ypow(xj)+σkj,

(14)

根據(jù)6∶4的比例將生成的數(shù)據(jù)分成兩個(gè)部分，其中 60%的數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練，40%用于測(cè)試。接下來(lái)，通過(guò)對(duì)訓(xùn)練數(shù)據(jù)集進(jìn)行交叉驗(yàn)證來(lái)確定不同傳感器對(duì)應(yīng)的非參數(shù)模型(1)的窗寬參數(shù)。然后使用非參數(shù)模型對(duì)單一氣體的濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)。本文采用高斯核作為加權(quán)函數(shù)。同樣，首先使用訓(xùn)練數(shù)據(jù)擬合對(duì)數(shù)模型(11)和冪函數(shù)模型(10)。緊接著根據(jù)擬合好的 8 個(gè)傳感器對(duì)應(yīng)的對(duì)數(shù)模型和冪函數(shù)模型，通過(guò)非線(xiàn)性最小二乘的方法，對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)。

最后，將上述模擬過(guò)程重復(fù)200 次，并計(jì)算200次模擬結(jié)果的 RMSE 的均值和標(biāo)準(zhǔn)差(SD)。同時(shí)使用對(duì)數(shù)模型(11)、冪函數(shù)模型(10)和非參數(shù)模型(1)對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)，結(jié)果匯總在表2中。

表2 使用不同校準(zhǔn)模型對(duì)單一氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的結(jié)果對(duì)比 Table 2 Comparison of inverse prediction resultsof concentration for single gas amongdifferent calibration models

從表2可以看出，使用對(duì)數(shù)模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的效果不如冪函數(shù)模型和非參數(shù)模型。同時(shí)可發(fā)現(xiàn)使用非參數(shù)模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)能夠取得與正確模型冪函數(shù)模型相同的效果，且使用這兩種模型得到的 RMSE 的標(biāo)準(zhǔn)差相比對(duì)數(shù)模型也是比較小的。

3.2 混合氣體

這一部分，考慮存在兩種混合氣體和8個(gè)半導(dǎo)體氣體傳感器的情況。每種氣體濃度同樣由范圍為 [0,500] 的均勻分布產(chǎn)生。表3列出8個(gè)不同傳感器對(duì)應(yīng)的冪函數(shù)模型(12)的預(yù)定義系數(shù)。每次模擬生成的樣本數(shù)為1 000。

因此采用適合兩種氣體狀況的模型(12)產(chǎn)生數(shù)據(jù)，對(duì)于給定的氣體濃度x1j和x2j，第k個(gè)傳感器的響應(yīng)由如下表達(dá)式產(chǎn)生：

表3 8個(gè)傳感器對(duì)應(yīng)的冪函數(shù)模型(12)的預(yù)定義系數(shù)Table 3 Predefined coefficients of power functionmodel (12) for 8 sensors

ykj=ypow(x1j,x2j)+σkj,

(15)

同樣地，將數(shù)據(jù)分成60%的訓(xùn)練集和40%的測(cè)試集。運(yùn)用對(duì)數(shù)模型(13)、冪函數(shù)模型(12)和非參數(shù)模型(1)在訓(xùn)練集和測(cè)試集上分別對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)，然后通過(guò)計(jì)算氣體的預(yù)測(cè)濃度與真實(shí)濃度之間的RMSE比較這3種模型的表現(xiàn)。整個(gè)模擬過(guò)程重復(fù)200 次。接下來(lái)對(duì)比對(duì)數(shù)模型(13)、冪函數(shù)模型(12) 和非參數(shù)模型(1)在兩個(gè)數(shù)據(jù)集上的表現(xiàn)，結(jié)果如表 4 所示。

表4 使用不同校準(zhǔn)模型對(duì)混合氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的結(jié)果對(duì)比 Table 4 Comparison of inverse prediction results of concentrations for mixed gases among different calibration models

正如從表 4 中看到的，對(duì)于兩種氣體的情況，采用非參數(shù)模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的結(jié)果也好于對(duì)數(shù)模型。同時(shí)，非參數(shù)模型同樣也達(dá)到了與使用正確模型冪函數(shù)模型一樣的效果。其中冪函數(shù)模型和非參數(shù)模型對(duì)應(yīng)的 RMSE 的標(biāo)準(zhǔn)差都是比較小的，因此可以認(rèn)為非參數(shù)模型體現(xiàn)了更加穩(wěn)定的逆向預(yù)測(cè)能力。

4 實(shí)際數(shù)據(jù)分析

這一節(jié)主要是通過(guò)對(duì)實(shí)際的氣體傳感器數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，對(duì)比對(duì)數(shù)模型、冪函數(shù)模型和非參數(shù)模型對(duì)氣體濃度逆向預(yù)測(cè)的表現(xiàn)。本文使用Fonollosa等[21]在UCI機(jī)器學(xué)習(xí)網(wǎng)站上分享的氣體傳感器數(shù)據(jù)。這個(gè)數(shù)據(jù)集記錄了濃度變化的混合氣體暴露在16 個(gè)氣體傳感器的環(huán)境下，氣體濃度與傳感器響應(yīng)的時(shí)間序列數(shù)據(jù)。其中作者分別對(duì)兩種混合氣體的組合進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，一種為乙烯與甲烷在空氣中的組合，另一種為乙烯和一氧化碳在空氣中的組合。每組實(shí)驗(yàn)持續(xù)12 h，不斷改變混合氣體的濃度，分別記錄16個(gè)氣體傳感器的讀數(shù)。這16個(gè)傳感器包含4 種類(lèi)型：TGS-2602，TGS-2600，TGS-2610，TGS-2620，其中每種傳感器有4個(gè)。實(shí)驗(yàn)中氣體的濃度每間隔80～120 s會(huì)隨機(jī)改變一次，其中乙烯的濃度變化范圍為(0～20)×10-6，一氧化碳濃度的變化范圍為(0～600)×10-6，甲烷濃度的變化范圍為(0～300)×10-6。

首先，分析乙烯和一氧化碳這個(gè)氣體組合。為了更好地了解氣體傳感器數(shù)據(jù)，隨機(jī)截取一段時(shí)間的傳感器數(shù)據(jù)，按照氣體傳感器的種類(lèi)分組展示傳感器讀數(shù)的變化，如圖 1 所示。

圖1 傳感器陣列的讀數(shù)Fig.1 Readings on the sensor array

圖1依次展示TGS-2602，TGS-2600，TGS-2610，TGS-2620這4種類(lèi)型的傳感器的讀數(shù)。發(fā)現(xiàn)TGS-2602傳感器在某些時(shí)刻會(huì)產(chǎn)生突變，無(wú)法對(duì)氣體濃度變化做出規(guī)律的反應(yīng)。因此，在后面的分析步驟中，會(huì)去掉這個(gè)傳感器的數(shù)據(jù)。同時(shí)，F(xiàn)onollosa等[21]在網(wǎng)站上提供的氣體濃度數(shù)據(jù)是設(shè)定時(shí)刻的濃度值，而我們?cè)谀Ｐ椭锌紤]的是傳感器響應(yīng)與氣體真實(shí)濃度之間的關(guān)系。因此需要考慮設(shè)定時(shí)刻的氣體濃度到達(dá)傳感器過(guò)程中的時(shí)間延遲。根據(jù)Fonollosa等[21]的數(shù)據(jù)處理代碼，得到氣體到達(dá)傳感器的不同時(shí)間，一氧化碳和甲烷為 17.82 s，乙烯為 26.73 s。 為了將真實(shí)的氣體濃度與傳感器的讀數(shù)進(jìn)行匹配，需要根據(jù)前面計(jì)算出來(lái)的延遲時(shí)間對(duì)氣體濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行平移。例如：在t秒時(shí)的一氧化碳的實(shí)際濃度需用(t-17.82)s處的設(shè)定濃度值代替，乙烯在t秒時(shí)的實(shí)際濃度需用(t-26.73) s 處的設(shè)定濃度值代替。

為對(duì)比氣體濃度平移變換前后的不同，分別畫(huà)出未經(jīng)平移變換和經(jīng)過(guò)平移變換后的乙烯和一氧化碳的濃度與氣體傳感器陣列的讀數(shù)變化圖，如圖2和圖3所示。圖2為未經(jīng)平移處理的情況，第1個(gè)面板圖展示15個(gè)傳感器的讀數(shù)變化，垂直虛線(xiàn)標(biāo)示對(duì)應(yīng)的濃度變化時(shí)刻，第2和第3個(gè)面板圖展示未經(jīng)平移變換的乙烯和一氧化碳濃度的變化。 圖3為經(jīng)過(guò)平移處理的情況，第1個(gè)面板圖展示15個(gè)傳感器的讀數(shù)變化，垂直虛線(xiàn)標(biāo)示對(duì)應(yīng)的濃度變化時(shí)刻，第2和第3個(gè)面板圖展示經(jīng)過(guò)平移變換的乙烯和一氧化碳濃度的變化。

圖2 傳感器陣列的讀數(shù)與未經(jīng)平移變換的乙烯和一氧化碳濃度Fig.2 Readings on sensor array and concentrations ofethylene and CO without shifting

圖3 傳感器陣列的讀數(shù)與經(jīng)過(guò)平移變換的乙烯和一氧化碳濃度Fig.3 Readings on sensor array and concentrations ofethylene and CO with shifting

通過(guò)圖2和圖3的對(duì)比，發(fā)現(xiàn)經(jīng)過(guò)平移處理后傳感器讀數(shù)的變化與氣體濃度的變化更為一致，因此在分析數(shù)據(jù)之前需要對(duì)氣體的濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行平移。同時(shí)，從圖3可以看出，在氣體濃度轉(zhuǎn)換的階段，傳感器的讀數(shù)都會(huì)發(fā)生突變，但這段突變并不能顯示傳感器與對(duì)應(yīng)氣體濃度的關(guān)系。因此后面的分析過(guò)程中，去掉了這些突變的部分，處理之后的數(shù)據(jù)如圖 4 所示。

圖4 截取后穩(wěn)定階段的傳感器陣列讀數(shù)與對(duì)應(yīng)的氣體濃度Fig.4 Readings on sensor array in the stable phase afterinterception and the corresponding gas concentrations

采用對(duì)數(shù)模型 (13)、冪函數(shù)模型 (12) 和非參數(shù)模型 (1) 對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)，其中對(duì)數(shù)模型和冪函數(shù)模型的響應(yīng)變量是傳感器的相對(duì)導(dǎo)電率。而Fonollosa等[21]給出的傳感器讀數(shù)為其導(dǎo)電率，需要對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行處理得到相對(duì)導(dǎo)電率。而我們提出的非參數(shù)模型對(duì)響應(yīng)變量的具體含義并沒(méi)限制。

在使用非參數(shù)模型 (1) 時(shí)分別考慮兩種不同的情況：第1種情況考慮模型(1)的響應(yīng)變量y為相對(duì)導(dǎo)電率；第2種情況考慮模型(1)的響應(yīng)變量y為作者給定的原始讀數(shù)。然后比較使用對(duì)數(shù)模型 (11)、冪函數(shù)模型(10)和非參數(shù)模型 (1) 進(jìn)行氣體濃度逆向預(yù)測(cè)的表現(xiàn)，結(jié)果如表5所示。括號(hào)中的 RC 表示模型因變量使用的是傳感器的相對(duì)導(dǎo)電率，OR 表示模型因變量使用的是傳感器的原始讀數(shù)。

表5 使用不同校準(zhǔn)模型對(duì)乙烯和一氧化碳濃度逆向預(yù)測(cè)的RMSE Table 5 RMSE of inverse prediction for ethylene andCO concentrations among different calibration models ×10-6

根據(jù)同樣的步驟分析甲烷和乙烯這個(gè)氣體組合的數(shù)據(jù)，結(jié)果如表 6 所示。

表6 使用不同校準(zhǔn)模型對(duì)乙烯和甲烷濃度逆向預(yù)測(cè)的RMSE Table 6 RMSE of inverse prediction for ethyleneand methane concentrations amongdifferent calibration models ×10-6

從表5和表6的結(jié)果可以看出非參數(shù)模型的表現(xiàn)優(yōu)于對(duì)數(shù)模型和冪函數(shù)模型。進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)直接使用傳感器的原始讀數(shù)建立模型，得到的RMSE更小。通過(guò)實(shí)際分析結(jié)果可以看出使用非參數(shù)模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)具有更高的靈活性，同時(shí)也可以得到比非線(xiàn)性模型更好的預(yù)測(cè)結(jié)果。

5 結(jié)論與展望

本文提出一種基于非參數(shù)模型的氣體濃度的逆向預(yù)測(cè)方法，通過(guò)數(shù)值模擬和實(shí)際數(shù)據(jù)分析兩個(gè)維度對(duì)比非參數(shù)模型、對(duì)數(shù)模型和冪函數(shù)模型的表現(xiàn)。從數(shù)值模擬的結(jié)果可以看出，當(dāng)模型選擇錯(cuò)誤時(shí)，對(duì)數(shù)模型的結(jié)果不如非參數(shù)模型和正確的冪函數(shù)模型，同時(shí)在使用非參數(shù)模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)時(shí)也取得了與冪函數(shù)模型一樣好的結(jié)果。實(shí)際分析結(jié)果也表明非參數(shù)模型對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的效果好于對(duì)數(shù)模型和冪函數(shù)模型。

在構(gòu)建傳感器響應(yīng)與氣體濃度之間關(guān)系的過(guò)程中，一些學(xué)者提出的線(xiàn)性模型和非線(xiàn)性模型過(guò)于具體。在實(shí)際應(yīng)用中，如果假定的模型與實(shí)際的模型有偏差，氣體的預(yù)測(cè)結(jié)果將會(huì)受到影響。因此，我們建議采用非參數(shù)模型構(gòu)建校準(zhǔn)模型。

在對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的步驟中，需要采用高斯牛頓法最小化傳感器響應(yīng)與模型之間的誤差。高斯牛頓法以前一般是應(yīng)用于非線(xiàn)性的最小二乘問(wèn)題，而我們?cè)谑褂梅菂?shù)模型建模對(duì)氣體濃度進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)時(shí)，需要解決的是非參數(shù)的最小二乘問(wèn)題。由于在使用局部線(xiàn)性核回歸方法擬合非參數(shù)模型時(shí)，也得到了非參數(shù)模型關(guān)于自變量偏導(dǎo)數(shù)的估計(jì)，這里創(chuàng)造性地將這個(gè)偏導(dǎo)數(shù)應(yīng)用到高斯牛頓法中，也解決了非參數(shù)的最小二乘問(wèn)題。

雖然本文提出的方法是應(yīng)用于氣體濃度的預(yù)測(cè)問(wèn)題，但是它對(duì)解決生物學(xué)和藥學(xué)等其他領(lǐng)域的一些問(wèn)題也具有一定的借鑒意義。例如，當(dāng)遇到只能觀(guān)察到響應(yīng)變量、但是感興趣的協(xié)變量和兩者之間的關(guān)系都未知的情況時(shí)，就可以使用基于非參數(shù)模型對(duì)協(xié)變量進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)的方法。

在實(shí)際應(yīng)用這些方法的過(guò)程中，我們發(fā)現(xiàn)非參數(shù)模型進(jìn)行運(yùn)算需要的時(shí)間多于非線(xiàn)性的參數(shù)模型。主要有如下兩個(gè)原因：一方面，使用式(3) 擬合非參數(shù)模型需要復(fù)雜的計(jì)算；另一方面，在使用非參數(shù)回歸進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)步驟中，重復(fù)迭代式(6)會(huì)增加計(jì)算負(fù)擔(dān)。這也是使用非參數(shù)模型進(jìn)行逆向預(yù)測(cè)方法的缺陷之一。此外，在擬合非參數(shù)模型的步驟中，認(rèn)為誤差是獨(dú)立同分布的?？梢赃M(jìn)一步研究相關(guān)誤差的情況，最終的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率可能會(huì)有所改善。