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    RGO-TiO2復(fù)合光催化劑的制備及其光催化降解性能

    2020-11-18 06:13:28祝麗思
    印染助劑 2020年10期
    關(guān)鍵詞:銳鈦礦光生空穴

    祝麗思

    (內(nèi)蒙古建筑職業(yè)技術(shù)學(xué)院,內(nèi)蒙古呼和浩特 010070)

    印染行業(yè)快速發(fā)展,產(chǎn)生的印染廢水對自然環(huán)境和人體健康的危害越來越大,因而印染廢水的有效處理顯得尤為重要[1-2]。半導(dǎo)體光催化降解是一種獨特的印染廢水處理方式,利用太陽光或其他光源激發(fā)半導(dǎo)體產(chǎn)生光生電子和光生空穴并與印染廢水反應(yīng),使大分子的有機(jī)污染物降解為CO2和H2O 等小分子物質(zhì),實現(xiàn)對印染廢水的無害化處理[3]。TiO2是最早也是最常用的半導(dǎo)體光催化材料,但TiO2禁帶寬度較大,只能在紫外光下被激發(fā),在可見光下幾乎無光催化性能。另外,TiO2的光生電子和光生空穴容易復(fù)合,限制了其在光催化降解領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用[4-5]。為了提高TiO2的光催化性能,需要對TiO2進(jìn)行改性,目前常用的改性方法主要有貴金屬沉積、元素?fù)诫s、染料敏化和納米復(fù)合等,其中納米復(fù)合是將TiO2與其他納米材料復(fù)合,可以抑制光生電子-空穴對的復(fù)合,提高載流子的利用效率,從而達(dá)到增強(qiáng)光催化活性的目的[6-8]。石墨烯是一種單原子層二維納米片狀結(jié)構(gòu),載流子遷移率高且基本不受溫度影響,將石墨烯與TiO2復(fù)合,可以有效地減少光生電子-空穴對的復(fù)合,提高TiO2的光催化活性,從而提高降解印染廢水的效率[9-10]。本研究以氧化石墨烯(GO)為載體,硫酸鈦和抗壞血酸分別為鈦源和還原劑,采用水熱法還原得到RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒,采用XRD、FTIR、Raman、PL、SEM、XPS 等對RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征,并以亞甲基藍(lán)溶液(MB)為模擬印染廢水,研究RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的光催化效果。

    1 實驗

    1.1 試劑與儀器

    試劑:石墨粉、雙氧水、硫酸鈦、高錳酸鉀(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),硝酸鈉、無水乙醇、抗壞血酸、亞甲基藍(lán)(天津化學(xué)試劑廠),實驗用水為自制去離子水。

    儀器:Perkin Elmer Lambda 750S 紫外-可見分光光度計(UV-Vis),Siemens D-5000 型X 射線衍射儀(XRD),S4800-Ⅱ掃描電鏡(SEM),F(xiàn)TIR-890 型傅里葉紅外光譜儀(FTIR),AXIS Ultra DLD X 射線光電子能譜儀(XPS),HORIBA Lab RAM HR Evolution拉曼光譜儀(Raman),AMICUS 3400光致發(fā)光光譜儀(PL)。

    1.2 RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的制備

    1.2.1 GO 的制備

    將100 mL 濃硫酸緩慢加入三口燒瓶并置于冰浴環(huán)境中,加入1 g 硝酸鈉和2 g 石墨粉,攪拌均勻,加入6 g 高錳酸鉀,攪拌1 h 后加熱至40 ℃并持續(xù)攪拌至稠狀,加入100 mL去離子水升溫至95 ℃,保溫1 h,加入200 mL 去離子水和一定量的雙氧水,過濾后分別用稀鹽酸和去離子水清洗,產(chǎn)物在60 ℃下烘24 h。

    1.2.2 RGO-TiO2的制備

    將一定量GO 加入100 mL 乙醇中,超聲分散得到GO 溶液,將1 g 硫酸鈦加入100 mL 無水乙醇中,逐滴加入GO 溶液,再加入1 g 抗壞血酸,超聲處理1 h 后得到棕色溶液,將其置于高壓釜,200 ℃下保溫6 h,自然冷卻后取出,離心過濾,分別用無水乙醇和去離子水清洗,60 ℃干燥24 h,得到RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒,記為xRGO-TiO2(其中x為GO 的質(zhì)量分?jǐn)?shù))。

    1.3 測試

    將光催化劑加入含MB 的光催化反應(yīng)裝置中,在遮光條件下攪拌30 min,以達(dá)到吸附-脫附平衡。以150 W 汞燈為光源,每隔20 min 取一次樣,離心后取上層清液,利用紫外-可見分光光度計測定664 nm 處的吸光度,降解率計算公式如下:

    降解率=(1-At/A0)×100%

    其中,A0為反應(yīng)開始時的吸光度,At為t時刻的吸光度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 表征

    2.1.1 XRD

    由圖1a 可以看出,在2θ=11.6°處出現(xiàn)較寬的GO特征衍射峰,晶面間距為0.775 nm,這是由于石墨被氧化后在層間插入了含氧官能團(tuán),表明石墨被充分氧化,這些含氧官能團(tuán)為RGO-TiO2的形成提供了活性位點。由圖1f 可以看出,在2θ=25.3°、37.1°、37.8°、38.6°、48.2°、53.9°、55.6°、62.7°、68.8°、70.3°和75.5°處存在衍射峰[分別對應(yīng)銳鈦礦型TiO2的(101)、(103)、(004)、(112)、(200)、(105)、(211)、(204)、(116)、(220)和(215)晶面],且沒有其他結(jié)晶相,表明制備的TiO2為均一銳鈦礦結(jié)構(gòu)。圖1b~圖1e 中,RGO-TiO2的衍射峰位置與TiO2的XRD 圖譜基本一致,表明RGO 并沒有改變TiO2的晶型;GO 在2θ=11.6°處的衍射峰消失,表明在GO 與TiO2的復(fù)合過程中,GO 的含氧官能團(tuán)被還原,形成了RGO-TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)。RGO-TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)在2θ=24.5°處未出現(xiàn)RGO 的衍射峰,可能是由于RGO 在此處的衍射峰被銳鈦礦TiO2在25.3°處的衍射峰掩蓋[11]。

    圖1 GO、TiO2和RGO-TiO2的XRD 圖譜

    2.1.2 FT-IR

    圖2a 中,1 720 cm-1處的峰對應(yīng)伸縮振動,3 000~3 500 cm-1處的寬峰對應(yīng)C—OH 中O—H 的伸縮振動,1 060、1 250 cm-1處的峰分別對應(yīng)C—O 和C—O—C 伸縮振動,1 620 cm-1處的峰對應(yīng)骨架振動。圖2b 中,1 000 cm-1以下的峰對應(yīng)Ti—O—Ti 伸縮振動。圖2c 中,含氧官能團(tuán)(和C—O)的峰強(qiáng)度顯著降低,的峰幾乎消失,這表明氧化石墨烯還原為RGO,1 595 cm-1附近的峰歸因于TiO2與RGO 結(jié)合而導(dǎo)致的骨架振動。FTIR 結(jié)果表明成功制備出RGO-TiO2復(fù)合材料[12]。

    圖2 GO(a)、TiO2(b)和6%RGO-TiO2(c)的FTIR 光譜

    2.1.3 Raman

    由圖3b 可以看出,TiO2納米顆粒在115、605 cm-1處的峰為銳鈦礦TiO2的Eg峰,對應(yīng)O—Ti—O 的對稱伸縮振動,365、485 cm-1處的峰分別為銳鈦礦TiO2的B1g和A1g峰,對應(yīng)O—Ti—O 的對稱彎曲振動和非對稱彎曲振動。由圖3c~3f 可以看出,RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒在1 311、1 570 cm-1處的峰分別對應(yīng)D 峰和G峰,其中D 峰對應(yīng)sp3缺陷,G 峰對應(yīng)sp2碳原子的平面振動。D 峰和G 峰的強(qiáng)度比(ID/IG)可反映由缺陷、晶界和無定形碳引起的碳材料無序。對于RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒,ID/IG均接近1,表明復(fù)合材料含有晶體缺陷較少的還原氧化石墨烯;此外在2 654、2 908 cm-1處的峰分別對應(yīng)2D 和D+G 峰,表明加入TiO2后,部分氧化石墨烯被還原,形成了層數(shù)較少的RGO。

    圖3 GO、TiO2和RGO-TiO2的Raman 光譜

    2.1.4 UV-Vis

    如圖4 所示,隨著RGO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,RGOTiO2復(fù)合納米顆粒的光吸收逐漸增大,吸收邊界發(fā)生紅移,說明RGO 的加入能夠拓展TiO2在可見光區(qū)域的響應(yīng)范圍。利用Kubelka Munk 函數(shù)計算得到TiO2、2%RGO-TiO2、4%RGO-TiO2、6%RGO-TiO2、8%RGOTiO2復(fù)合納米顆粒的禁帶寬度依次為3.01、2.94、2.92、2.86和2.89 eV,其中6%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的禁帶寬度最小。

    圖4 TiO2和RGO-TiO2的UV-Vis 漫反射光譜

    2.1.5 PL

    由圖5 可知,TiO2在526、545 和613 nm 處的激發(fā)峰均歸因于光生電子-空穴對的復(fù)合,隨著RGO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的峰強(qiáng)度逐漸降低。這是由于加入RGO 后,TiO2的光生電子和空穴能夠快速轉(zhuǎn)移到RGO 中,實現(xiàn)載流子的有效分離,降低了光生電子-空穴對的復(fù)合概率。8%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的激發(fā)峰增大,表明加入過量的RGO 反而增加了光生電子-空穴對的復(fù)合概率。

    圖5 TiO2和RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的PL 譜

    2.1.6 SEM 和TEM

    6%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的SEM 和TEM 圖如圖6所示。

    圖6 6%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的SEM(a)和TEM(b)圖

    由圖6a 可知,TiO2顆粒團(tuán)聚較為明顯,在顆粒表面可看到有RGO 片狀結(jié)構(gòu)覆蓋。由圖6b 可知,TiO2的顆粒尺寸為40~50 nm,同樣能夠明顯看到RGO 片狀結(jié)構(gòu)覆蓋在TiO2納米顆粒表面,表明成功得到RGOTiO2復(fù)合納米顆粒。

    2.1.7 XPS 表征

    由圖7a 可以看出,6%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒存在O、C、Ti。圖7b 中,285.4、286.6 和289.1 eV 處的峰分別對應(yīng)C—C 的sp3雜化、和C—O—C。圖7c中,530.5 eV 處的峰表明在6%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒中O 以金屬氧化物的形式存在。圖7d 中,459.2、465.2 eV 處的峰分別對應(yīng)Ti 2p3/2和Ti 2p1/2,表明Ti 以4價形式存在。

    圖7 6%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的XPS 譜圖

    2.2 光催化性能

    由圖8 可以看出,亞甲基藍(lán)的降解率均隨著光照時間的延長出現(xiàn)不同程度的增加;隨著RGO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,RGO-TiO2對亞甲基藍(lán)的降解率先增加后降低,6%RGO-TiO2對亞甲基藍(lán)的降解率最高,光照120 min 后降解率為97.2%。RGO-TiO2對亞甲基藍(lán)的降解率均高于純TiO2。因為RGO 的加入提高了TiO2對光的利用率,更多光子參與到光催化反應(yīng)中;此外,RGO 具有大的比表面積和載流子傳輸能力,能夠快速分離TiO2在光照下產(chǎn)生的電子和空穴,提高光生電子和空穴的使用效率,從而提高光催化活性。

    圖8 RGO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)對RGO-TiO2光催化降解性能的影響

    3 結(jié)論

    以GO 為載體,硫酸鈦和抗壞血酸分別為鈦源和還原劑,采用水熱法還原得到RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒,尺寸為40~50 nm。RGO 的加入沒有改變TiO2的晶體結(jié)構(gòu),但是可以增加TiO2的光吸收能力和載流子利用率。6%RGO-TiO2復(fù)合納米顆粒的光催化活性最高,120 min后對MB 的降解率達(dá)到97.2%。

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