王曉靜 王錫堯
(天津大學(xué)化工學(xué)院)
隨著能耗成本的上升和國(guó)際社會(huì)對(duì)環(huán)保的日益重視,二氧化鈾芯塊的低溫?zé)Y(jié)工藝再度成為核能領(lǐng)域研究的重點(diǎn)[1,2]。 Gao J C等研究發(fā)現(xiàn)氧鈾原子比為2.25的鈾氧化合物更加適合低溫?zé)Y(jié)工藝,通過對(duì)二氧化鈾粉末進(jìn)行預(yù)氧化,可獲得表面具有一薄層超化學(xué)計(jì)量鈾氧化物UO2+x的高活性二氧化鈾粉末,用于低溫?zé)Y(jié)[3,4]。 二氧化鈾粉末的氧化是一個(gè)復(fù)雜的由表面向中心擴(kuò)散的過程[5],其氧化程度和速率受時(shí)間、溫度及氧分壓等因素影響[6]。因此,要通過預(yù)氧化和低溫?zé)Y(jié)工藝獲得高質(zhì)量芯塊,保證預(yù)氧化過程的氧化時(shí)間、溫度均勻非常重要。
目前,用于鈾轉(zhuǎn)化過程中氣固反應(yīng)的設(shè)備包括旋轉(zhuǎn)床、振動(dòng)床及流化床等[7]。在這些設(shè)備中進(jìn)行反應(yīng)時(shí),反應(yīng)物的接觸時(shí)間和反應(yīng)速度難以精確控制,反應(yīng)產(chǎn)物的均勻性受到限制。 由此可見,現(xiàn)有設(shè)備不能適用于二氧化鈾粉末的預(yù)氧化過程,為保證反應(yīng)的均勻平穩(wěn)進(jìn)行,新型反應(yīng)器的研發(fā)和流場(chǎng)優(yōu)化設(shè)計(jì)具有重要意義。
基于二氧化鈾粉末的預(yù)氧化工藝,提出一種新型平行板反應(yīng)器,并對(duì)反應(yīng)器內(nèi)部流場(chǎng)進(jìn)行數(shù)值模擬研究。 以反應(yīng)器流場(chǎng)綜合評(píng)分為響應(yīng)值,采用響應(yīng)面法對(duì)導(dǎo)流板結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),分析各因素及交互作用對(duì)反應(yīng)器流場(chǎng)的影響,得出最優(yōu)的導(dǎo)流板結(jié)構(gòu)參數(shù), 提高反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性,以保證二氧化鈾粉末的氧化均勻,并為類似設(shè)備中導(dǎo)流板結(jié)構(gòu)參數(shù)的優(yōu)化提供參考。
采用Fluent 17.0軟件進(jìn)行控制方程求解。 將反應(yīng)器中氣相視為不可壓縮流體,建立的連續(xù)性方程和動(dòng)量方程分別為:
g——加速度,m/s2;
p——壓力,Pa;
t——時(shí)間,s;
v——流體速度,m/s;
ρ——流體密度,kg/m3;
由于反應(yīng)器內(nèi)雷諾數(shù)較低, 入口處為161.37, 反應(yīng)區(qū)域約為7.13, 因此選擇層流模型進(jìn)行模擬。
二氧化鈾預(yù)氧化平行板反應(yīng)器結(jié)構(gòu)模型如圖1所示。 該反應(yīng)器由板片組、導(dǎo)流板、反應(yīng)器殼體、封頭及振打裝置等組成。 板片表面附有二氧化鈾粉末, 氣相反應(yīng)物自上方接管進(jìn)入反應(yīng)器,在板片表面發(fā)生預(yù)氧化反應(yīng)后從反應(yīng)器下方流出。 板片組從上方裝入反應(yīng)器,與反應(yīng)器殼體形成6個(gè)反應(yīng)通道,使氣體沿板片表面流動(dòng),提高流場(chǎng)均勻性。 反應(yīng)結(jié)束后對(duì)板片組進(jìn)行振打,使反應(yīng)產(chǎn)物脫落,自反應(yīng)器下方流出。
平行板反應(yīng)器的主要尺寸參數(shù)如圖2所示。導(dǎo)流板由6塊平板構(gòu)成(圖2b),其上端板間距影響氣體流量分配,下端板間距影響氣體分布狀態(tài)和氣體速度,因此導(dǎo)流板上、下端板間距是影響反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性的主要因素。
圖1 平行板反應(yīng)器結(jié)構(gòu)模型
圖2 平行板反應(yīng)器結(jié)構(gòu)尺寸
平行板反應(yīng)器流場(chǎng)優(yōu)化主要針對(duì)反應(yīng)器流場(chǎng)的均勻性,即對(duì)圖2b中導(dǎo)流板上、下端板間距A~F進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。 間距A~F的取值范圍見表1。
表1 導(dǎo)流板板間距取值 mm
由于反應(yīng)通道內(nèi)氣體以層流狀態(tài)流動(dòng),反應(yīng)通道中間流場(chǎng)均勻意味著板片中部表面 (簡(jiǎn)稱中面)附近的流場(chǎng)均勻,即反應(yīng)物接觸時(shí)間、更新速率和反應(yīng)溫度均勻。 因此,選擇圖3所示3個(gè)中面(z=19.1、57.3、95.5mm,從中間到邊緣依次編號(hào)為中面1、2、3)的速度分布進(jìn)行流場(chǎng)均勻性研究。
圖3 中面的選擇和編號(hào)
式中 n——中面的節(jié)點(diǎn)數(shù);
Vi——中面上節(jié)點(diǎn)i的速度值,m/s。
速度不均勻度M值越小, 表示反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性越好。
采用綜合評(píng)分法[9]將速度不均勻度轉(zhuǎn)化為流場(chǎng)綜合評(píng)分,作為響應(yīng)面法的響應(yīng)值。 將速度不均勻度的倒數(shù)作為3個(gè)中面流場(chǎng)評(píng)分。 取優(yōu)化設(shè)計(jì)中3個(gè)中面速度不均勻度的均值與均值之和的比值作為權(quán)重系數(shù),以保證評(píng)分較低處優(yōu)先得到優(yōu)化。 中面3僅對(duì)應(yīng)2塊板片表面,中面1、2各對(duì)應(yīng)4塊,因此取中面3速度不均勻度均值的一半計(jì)算權(quán)重系數(shù)。該反應(yīng)器流場(chǎng)綜合評(píng)分Y的計(jì)算式為:
式中 Mj——中面j的速度不均勻度;
流場(chǎng)綜合評(píng)分Y值越高, 說明反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性越好。
由于反應(yīng)器流場(chǎng)具有對(duì)稱性,將流場(chǎng)模型的四分之一導(dǎo)入Mesh進(jìn)行網(wǎng)格劃分,如圖4所示。
網(wǎng)格尺寸獨(dú)立性檢驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。 現(xiàn)調(diào)整 網(wǎng) 格 數(shù) 量 分 別 為2 259 048、1 766 251、1 291 715、700 306、341 810個(gè),計(jì)算3個(gè)中面速度不均勻度。 當(dāng)網(wǎng)格數(shù)量大于129萬個(gè)時(shí),速度不均勻度不再隨網(wǎng)格尺寸發(fā)生明顯變化,最大相對(duì)偏差為0.612%。 因此,選擇數(shù)量為129萬個(gè)的網(wǎng)格作為流場(chǎng)網(wǎng)格。
圖4 反應(yīng)器流場(chǎng)網(wǎng)格劃分
圖5 網(wǎng)格尺寸獨(dú)立性檢驗(yàn)
氣相反應(yīng)物成分為0.10~0.14kg (水蒸氣)/kg(氬氣),密度為0.889 8kg/m3,黏度為35.29μPa·s。入口條件設(shè)置為速度入口,氣速為0.04m/s;出口條件為壓力出口; 壁面邊界條件采用無滑移壁面。 壓力-速度耦合方程設(shè)為SIMPLEC算法,采用Least Squares Cell Based 梯度方法,壓力、動(dòng)量方程采用二階差分格式;收斂精度設(shè)置為10-6,殘差達(dá)到收斂條件后數(shù)值模擬計(jì)算完成。
響應(yīng)面法 (Response Surface Methodology,RSM) 能夠綜合分析各因素對(duì)響應(yīng)值的影響,得到響應(yīng)模型,預(yù)測(cè)最優(yōu)條件和響應(yīng)值,在石油、化工及機(jī)械等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用[10,11]。 在應(yīng)用響應(yīng)面法進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)前, 通常進(jìn)行析因試驗(yàn),篩選對(duì)響應(yīng)值影響顯著的因素[12]。
該平行板反應(yīng)器的導(dǎo)流板結(jié)構(gòu)參數(shù) (A~F因素)間交互作用復(fù)雜,可能存在如ABC、ADE等高階交互作用,常用的響應(yīng)面模型(如中心復(fù)合設(shè)計(jì)——Center Composite Design,CCD模型) 不能涵蓋三階交互作用。 因此, 筆者采用立方型(Cubic) 響應(yīng)面模型和中心復(fù)合設(shè)計(jì)模型分別進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),并進(jìn)行對(duì)比,選擇擬合效果更好的模型進(jìn)行結(jié)果分析;采用Design Expert 11進(jìn)行試驗(yàn)設(shè)計(jì)和數(shù)據(jù)處理。
將析因試驗(yàn)中的不顯著項(xiàng)并入誤差,得到圖6所示的顯著性分析結(jié)果。 A~F因素對(duì)應(yīng)的P值小于0.05, 說明這些因素的影響在95%以上的情況是顯著的。 由圖6可見,因素F及其交互作用對(duì)流場(chǎng)綜合評(píng)分影響均不顯著,原因是:因素F為導(dǎo)流板下端最外側(cè)板間距, 與其他變量交互作用較弱,其主要影響區(qū)域是在反應(yīng)通道兩側(cè)。 板片組夾持件的存在使此區(qū)域流阻較大,是影響局部流場(chǎng)特征的主要因素, 因素F變化導(dǎo)致的局部流場(chǎng)變化則相對(duì)較小。
圖6 析因試驗(yàn)顯著性分析結(jié)果
根據(jù)析因試驗(yàn)結(jié)果, 將因素F取中值80mm,選擇立方型響應(yīng)面模型和中心復(fù)合設(shè)計(jì)模型分別進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。 圖7為兩種模型的擬合效果(圖中點(diǎn)越靠近對(duì)角線, 說明模型擬合效果越好,準(zhǔn)確性越高)。 顯然,相比于中心復(fù)合設(shè)計(jì)模型,立方型響應(yīng)面模型的擬合效果和準(zhǔn)確性更好。
圖7 兩種模型的擬合效果
立 方 型 響 應(yīng) 面 模 型 的R2、Adjusted R2和Predicted R2的值分別為0.997、0.992和0.978, 信噪比的值達(dá)到76.384,模型的擬合效果良好,而中心復(fù)合設(shè)計(jì)模型的R2、Adjusted R2和Predicted R2的值分別為0.766、0.671和0.276,模型嚴(yán)重失擬[13]。 鑒于此結(jié)論, 優(yōu)化設(shè)計(jì)時(shí)應(yīng)當(dāng)基于立方型響應(yīng)面模型進(jìn)行。
根據(jù)立方型響應(yīng)面設(shè)計(jì)結(jié)果,流場(chǎng)綜合評(píng)分關(guān)于A~F因素的響應(yīng)面模型為:
根據(jù)響應(yīng)面模型可得,使流場(chǎng)綜合評(píng)分最大的導(dǎo)流板結(jié)構(gòu)參數(shù)值分別為A=9mm、B=18mm、C=35mm、D=20mm、E=100mm、F=80mm (已 圓整)。 響應(yīng)面設(shè)計(jì)方差分析見表2,其中三階不顯著項(xiàng)已并入誤差。 由表2可知,模型P<0.000 1,說明模型的預(yù)測(cè)能力較強(qiáng),能夠準(zhǔn)確地模擬試驗(yàn)結(jié)果;失擬項(xiàng)P=0.1745>0.1000,說明模型的失擬項(xiàng)不顯著。
表2 立方型響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果方差分析
圖8為各因素對(duì)流場(chǎng)綜合評(píng)分影響的響應(yīng)面。 根據(jù)響應(yīng)面的形狀可以判斷因素和交互作用對(duì)流場(chǎng)綜合評(píng)分影響的顯著性。 響應(yīng)面的曲率越大,表示因素對(duì)響應(yīng)值影響越顯著;曲面對(duì)應(yīng)的等值線圖接近橢圓形或鞍形, 表示交互作用較強(qiáng),接近圓形則表示交互作用較弱。
圖8中各響應(yīng)面對(duì)應(yīng)的等值線圖均呈橢圓形或鞍形,說明因素二階交互作用顯著;其他因素取中值時(shí),響應(yīng)面沿間隔A、B方向的曲率較大,說明A、B對(duì)流場(chǎng)綜合評(píng)分影響顯著, 流場(chǎng)綜合評(píng)分隨A或B的增大先增大后減小, 并在A或B的中值附近達(dá)到最大值; 因素C、D、E自身對(duì)流場(chǎng)綜合評(píng)分影響不顯著,因此響應(yīng)面較為平緩。 由此可見,反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性主要受導(dǎo)流板上端板間距A、B影響,其他因素反應(yīng)器流場(chǎng)的影響主要體現(xiàn)為因素間的交互作用。
圖8 各因素對(duì)流場(chǎng)綜合評(píng)分影響的響應(yīng)面
進(jìn)行流場(chǎng)優(yōu)化之后,平行板反應(yīng)器不同豎直截面的速度分布如圖9所示, 氣體經(jīng)導(dǎo)流板分布后進(jìn)入各反應(yīng)通道,豎直截面氣體速度表現(xiàn)較為均勻,說明優(yōu)化之后導(dǎo)流板的上、下板間距是合理的。
圖9 反應(yīng)器豎直截面速度分布
優(yōu)化后,反應(yīng)器水平截面速度分布如圖10所示,各反應(yīng)通道間氣體分布也較為均勻,說明導(dǎo)流板與反應(yīng)通道結(jié)構(gòu)對(duì)氣體起到了良好的分配作用,反應(yīng)區(qū)域氣體速度分布均勻。
圖10 優(yōu)化后反應(yīng)器水平截面速度分布
通過對(duì)比不同導(dǎo)流板設(shè)計(jì)方案的反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性, 可以顯示出響應(yīng)面試驗(yàn)的優(yōu)化效果。取立方型響應(yīng)面設(shè)計(jì)中綜合評(píng)分最低的試驗(yàn)點(diǎn),記為“最差”設(shè)計(jì)方案,與無導(dǎo)流板和優(yōu)化后的反應(yīng)器流場(chǎng)進(jìn)行均勻性對(duì)比,3個(gè)中面速度不均勻度及流場(chǎng)綜合評(píng)分見表3。
“最差”方案在試驗(yàn)點(diǎn)中評(píng)分最低,但3個(gè)中面速度不均勻度相較于無導(dǎo)流板時(shí)降低61%以上,流場(chǎng)綜合評(píng)分提升272%,可見導(dǎo)流板能夠顯著提升反應(yīng)器流場(chǎng)均勻度;優(yōu)化設(shè)計(jì)后,3個(gè)中面速度不均勻度進(jìn)一步降低26%以上, 流場(chǎng)綜合評(píng)分提升38%,這表明優(yōu)化設(shè)計(jì)對(duì)反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性的提升是顯著的。
表3 流場(chǎng)均勻性對(duì)比
圖11為不同導(dǎo)流板設(shè)計(jì)方案的反應(yīng)器流場(chǎng)中z=19.1mm截面上的速度分布。 無導(dǎo)流板的情況下,氣體豎直穿過反應(yīng)通道,反應(yīng)區(qū)域呈現(xiàn)出中部高兩側(cè)低的氣體速度分布情況;“最差”方案則由于A、B、C取值過?。ǚ謩e為7、15、20mm),氣體主要經(jīng)導(dǎo)流板兩側(cè)流向反應(yīng)通道,造成反應(yīng)通道上部出現(xiàn)中間低兩側(cè)高的氣體速度分布情況。 這兩種分布情況都會(huì)導(dǎo)致高氣速區(qū)二氧化鈾粉末過度氧化,低氣速區(qū)則氧化不充分,使得燒結(jié)后芯塊質(zhì)量不均。
圖11 不同導(dǎo)流板設(shè)計(jì)方案的反應(yīng)器速度分布(z=19.1mm截面)
圖12所示為優(yōu)化后各反應(yīng)通道中面速度分布。 由圖12可以看出,采用響應(yīng)面法進(jìn)行優(yōu)化之后,3個(gè)中面兩側(cè)仍然存在低速區(qū)域,這是由于反應(yīng)通道兩側(cè)靠近反應(yīng)器殼體,并且夾持件阻礙氣體流動(dòng),局部流阻大、氣速低;在反應(yīng)通道入口處存在速度不均勻區(qū)域,這是由于夾持件的存在導(dǎo)致反應(yīng)通道入口截面積小于反應(yīng)通道截面積,并且導(dǎo)流板間距在理論最優(yōu)值的基礎(chǔ)上進(jìn)行了圓整,使得此區(qū)域氣速較高且中部氣速低于兩側(cè)氣速。 根據(jù)流場(chǎng)速度數(shù)據(jù),板片兩側(cè)低速區(qū)寬度約為43.5mm, 入口處速度不均勻區(qū)長(zhǎng)度約為22.1mm。
圖12 優(yōu)化后各反應(yīng)通道中面速度分布
為進(jìn)一步提高預(yù)氧化反應(yīng)產(chǎn)物均勻度,考慮縮小反應(yīng)區(qū)域面積,不在反應(yīng)通道兩側(cè)及入口的速度不均勻區(qū)域附著二氧化鈾粉末,通過略微降低處理量來提高反應(yīng)器流場(chǎng)綜合評(píng)分,提高反應(yīng)產(chǎn)物的均勻性。 反應(yīng)器流場(chǎng)綜合評(píng)分與反應(yīng)區(qū)域尺寸(寬度△x,高度△y)的關(guān)系如圖13所示。
圖13 流場(chǎng)綜合評(píng)分與反應(yīng)區(qū)域尺寸的關(guān)系
由圖13可知, 隨著反應(yīng)區(qū)域?qū)挾群透叨瓤s減,流場(chǎng)綜合評(píng)分先是迅速增大,當(dāng)縮減值大于速度不均勻區(qū)寬度后,流場(chǎng)綜合評(píng)分增長(zhǎng)趨于平緩。 綜合考慮反應(yīng)區(qū)域流場(chǎng)均勻性和反應(yīng)器處理量,將反應(yīng)區(qū)域在兩側(cè)各縮減60mm,入口處縮減24mm,反應(yīng)區(qū)域的面積大致縮減了16%,反應(yīng)器流場(chǎng)綜合評(píng)分達(dá)到67.950,較縮減前提升266%。
4.1 平行板反應(yīng)器的板片組與殼體共同構(gòu)成數(shù)個(gè)反應(yīng)通道結(jié)構(gòu),經(jīng)響應(yīng)面優(yōu)化后,氣體在導(dǎo)流板和板片組的分布作用下均勻分布于各反應(yīng)通道中,能夠保證二氧化鈾粉末的氧化速率和時(shí)間均勻。
4.2 對(duì)于設(shè)定的導(dǎo)流板結(jié)構(gòu)參數(shù),立方型響應(yīng)面模型與試驗(yàn)結(jié)果吻合良好,中心復(fù)合設(shè)計(jì)模型嚴(yán)重失擬;優(yōu)化設(shè)計(jì)后的導(dǎo)流板對(duì)反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性提升明顯,流場(chǎng)綜合評(píng)分達(dá)到18.574,較“最差”方案提升38%。
4.3 通過縮減反應(yīng)面積可以消除反應(yīng)區(qū)域邊緣對(duì)反應(yīng)器流場(chǎng)均勻性的影響,將反應(yīng)區(qū)域面積大致縮減了16%,反應(yīng)器流場(chǎng)綜合評(píng)分達(dá)到67.950,較縮減前提升266%。