基于指數(shù)型擴(kuò)散系數(shù)的多孔材料干燥傳質(zhì)模型研究

張通千

中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京) 機(jī)電與信息工程學(xué)院，北京 100083

多孔材料是指內(nèi)部分布連通或封閉孔隙網(wǎng)絡(luò)的材料，廣泛存在于自然界中，如木材、巖石、土壤、建材、衣物、紙張等[1-2]。其中礦物類多孔材料(沸石、蒙脫土等)因內(nèi)部含有直徑在微米至納米大小的孔道，使得此類材料在潮濕環(huán)境下具有一定的吸濕性。一方面，當(dāng)材料接觸到液態(tài)水時(shí)，液態(tài)水可經(jīng)毛細(xì)作用進(jìn)入多孔材料，并在毛細(xì)力作用下均勻分布于材料內(nèi)部；另一方面，水分子會(huì)主動(dòng)吸附在孔道表面，對(duì)孔徑在納米級(jí)的孔道而言，水分子在填滿孔道的同時(shí)，于孔道內(nèi)形成具有低表面水蒸氣濃度的凹型液面，由于凹型液面上方蒸氣壓低于環(huán)境濕空氣飽和蒸氣壓，水分子會(huì)進(jìn)一步在孔道內(nèi)聚集，直到凹型液面表層蒸氣壓與環(huán)境濕空氣飽和蒸氣壓相等[3-4]。水分的存在會(huì)降低多孔材料的物理性能和使用壽命[5]。因此，研究多孔材料吸濕及含水多孔材料內(nèi)部水分遷移機(jī)理，建立用于描述材料內(nèi)水分分布及一定干燥條件下材料含水量隨時(shí)間變化的數(shù)學(xué)模型，對(duì)認(rèn)識(shí)水分對(duì)礦物類多孔材料的侵入機(jī)理、了解含水多孔材料內(nèi)部水分?jǐn)U散過(guò)程和對(duì)潮濕礦物類多孔材料制定最優(yōu)干燥工藝具有重要意義[6-8]。

針對(duì)含水多孔材料傳熱、傳質(zhì)現(xiàn)象的數(shù)學(xué)描述始于Lewis的液態(tài)擴(kuò)散理論[9]。該理論認(rèn)為多孔材料孔隙內(nèi)所含的液態(tài)水以擴(kuò)散的形式發(fā)生遷移，擴(kuò)散動(dòng)力來(lái)自材料內(nèi)各部分之間的含水量梯度。Luikov[10]總結(jié)了前人對(duì)建立多孔材料傳熱傳質(zhì)數(shù)學(xué)模型的諸多嘗試，提出Luikov后退前沿理論模型(Receding Front Model)，指出當(dāng)蒸發(fā)過(guò)程進(jìn)行到材料內(nèi)部時(shí)，蒸發(fā)現(xiàn)象只發(fā)生在材料內(nèi)部液態(tài)水與空氣界面上，此界面隨著蒸發(fā)過(guò)程向材料內(nèi)部含水量高的部分遷移，將多孔材料分為干區(qū)(只考慮水蒸氣擴(kuò)散遷移)和濕區(qū)(只考慮自由水?dāng)U散遷移)，在此假設(shè)基礎(chǔ)上給出了多孔材料熱質(zhì)傳遞的能量和質(zhì)量守恒公式。Philip和De Vries[11-13]在后退蒸發(fā)前沿理論的基礎(chǔ)上考慮溫度、重力以及水分子在多孔材料孔道表面的吸附與解吸對(duì)水分?jǐn)U散帶來(lái)的影響，建立了Philip-De Vries干燥模型。與Philip-De Vries干燥模型相類似，Luikov[10，14-15]提出了唯象理論模型，指出多孔材料內(nèi)部水分遷移的動(dòng)力由含濕量梯度、溫度梯度、水分壓力梯度3部分構(gòu)成，并建立了描述這一理論的偏微分方程組。Whitaker[16]在1970—1980年基于將多孔材料表征單元體內(nèi)部固、液、氣三相溫度與密度平均化的假設(shè)，提出體積平均理論模型，該模型將水分的遷移動(dòng)力分為四類：自由水由孔道毛細(xì)作用驅(qū)動(dòng)、濕空氣由含濕量梯度驅(qū)動(dòng)、液態(tài)水的蒸發(fā)由熱對(duì)流驅(qū)動(dòng)、液態(tài)水溫度變化由溫度梯度驅(qū)動(dòng)。平均理論模型的優(yōu)勢(shì)在于其包含了多孔材料干燥過(guò)程中幾乎全部的物理現(xiàn)象，能夠較真實(shí)地反映含水多孔材料熱質(zhì)傳遞的過(guò)程。目前Luikov唯象模型和Whitaker平均體積理論模型已應(yīng)用于建材干燥和糧食干燥過(guò)程的仿真領(lǐng)域[17-20]，但模型中存在大量隨溫度或含水量不同而變化的傳熱傳質(zhì)系數(shù)，精確測(cè)量這些系數(shù)難度較大，因而限制了這2種模型的推廣和使用。

本文以Lewis-Scherwood固體材料干燥模型[9，21]為基礎(chǔ)模型，用指數(shù)形式取代原模型中常數(shù)形式的液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)，用最小二乘法擬合的動(dòng)態(tài)液態(tài)水汽化潛熱值取代原模型常數(shù)形式的液態(tài)水汽化潛熱值，基于材料內(nèi)部熱量和濕度只發(fā)生一維方向上傳遞的假設(shè)，建立用于計(jì)算多孔材料在表面空氣對(duì)流干燥條件下材料內(nèi)部含水量變化情況的一維擴(kuò)散模型；然后，分別將模型改良前和改良后的計(jì)算結(jié)果與含水多孔材料試樣干燥實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較，確定模型改良前后的合理性和精確性；最后，利用不同含水多孔材料試樣干燥實(shí)驗(yàn)結(jié)果與改良后模型仿真計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，計(jì)算模型仿真誤差，驗(yàn)證模型的實(shí)用性。

1 一維擴(kuò)散模型控制方程組

1.1 模型假設(shè)及控制方程組的建立

多孔材料傳熱傳質(zhì)一維擴(kuò)散模型所基于的假設(shè)及邊界條件見(jiàn)表1。

表1 一維擴(kuò)散模型假設(shè)和邊界條件Tab.1 Hypotheses and boundary conditions of 1-D diffusive model

一維擴(kuò)散模型的控制方程組包含多孔材料試樣表征單元體液態(tài)水質(zhì)量守恒偏微分方程、多孔材料表征單元體溫度偏微分方程以及表面蒸發(fā)率方程3部分。由于多孔材料表面液態(tài)水蒸發(fā)引起材料內(nèi)部液態(tài)水飽和度不均勻，從而導(dǎo)致內(nèi)部液態(tài)水?dāng)U散。基于Lewis-Scherwood干燥模型，液態(tài)水質(zhì)量守恒方程可表示為

(1)

式中，φ為多孔材料孔隙率，%；ρl為液態(tài)水密度，kg/m3；Sl為液態(tài)水飽和度，%；Dls為液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)，m2/s；z為表征單元體高度，m；t為時(shí)間，s。

式(1)等號(hào)左邊為單位體積液態(tài)水在單位時(shí)間內(nèi)質(zhì)量的變化；等號(hào)右邊為以擴(kuò)散形式通過(guò)多孔材料單位體積邊界傳入的液態(tài)水質(zhì)量。

根據(jù)表1中模型假設(shè)(4)，多孔材料單位體積固、液、氣三相的瞬時(shí)溫度相同。單位體積導(dǎo)熱系數(shù)及熱焓值為固、液、氣三相體積分?jǐn)?shù)的加權(quán)平均表示為

Ts=Tl=Tg

(2)

λ=(1-φ)λs+φSlλl+φ(1-Sl)λg

(3)

ρc=(1-φ)ρscs+φSlρlcl+
φ(1-Sl)[(ρa(bǔ)ca+ρvcv)]

(4)

式中，T為溫度，K；λ為導(dǎo)熱系數(shù)，W/(m·K)；c為定壓比熱容，J/(kg·K)；下標(biāo)s、l、g、a、v分別為固相、液相、濕空氣、干空氣及水蒸氣。

根據(jù)式(2)至式(4)，得到基于Lewis-Scherwood干燥模型的多孔材料單位體積能量守恒控制方程為

(5)

式(5)等號(hào)左邊為含水多孔材料單位體積在單位時(shí)間內(nèi)熱量的增加；等號(hào)右邊為單位時(shí)間內(nèi)，以導(dǎo)熱方式進(jìn)入多孔材料單位體積邊界的能量與以液態(tài)水?dāng)U散方式進(jìn)入單位體積邊界的能量之和。該式既是一維擴(kuò)散模型的能量守恒方程，也是多孔材料表征單元體溫度的控制方程。

根據(jù)Lewis-Scherwood干燥理論，描述多孔材料表面液態(tài)水蒸發(fā)的控制方程為

(6)

(7)

式中，ms為表面蒸發(fā)量，kg；hm為對(duì)流表面?zhèn)髻|(zhì)系數(shù)，kg/m·s；ρve為環(huán)境水蒸氣密度，kg/m3；Slc為材料表面液態(tài)水臨界飽和度，%。

微分方程邊界條件：

(8)

(9)

(10)

(11)

Sl=Sl0

(12)

T=T0

(13)

將式(1)、式(5)至式(13)聯(lián)立，得到傳統(tǒng)Lewis-Scherwood干燥模型的一維形式。

上述模型偏微分方程組中，式(1)、式(5)、式(9)、式(11)涉及多孔材料液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)Dls以及水的汽化潛熱值γ。在使用傳統(tǒng)模型時(shí)，需根據(jù)資料獲得該材料液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)平均值以及特定溫度范圍內(nèi)的汽化潛熱平均值，再將其代入方程組進(jìn)行運(yùn)算。實(shí)際上，含水多孔材料液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)和汽化潛熱值分別是含水量及溫度的函數(shù)。為使模型具有更高精度，對(duì)Lewis-Scherwood干燥模型進(jìn)行以下修正。

(1) 采用基于大量實(shí)驗(yàn)結(jié)果的指數(shù)型動(dòng)態(tài)多孔材料液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)計(jì)算公式[22]和基于液態(tài)水物理性質(zhì)的二次多項(xiàng)式擬合動(dòng)態(tài)汽化潛熱值，代替式(1)、式(5)、式(9)、式(11)中的常數(shù)型擴(kuò)散系數(shù)和汽化潛熱平均值：

(14)

γ=0.086T2-2.42×103T+3.16×106

(15)

式中，w為含水量，kg/m3；A為材料的吸水率，kg/(m2·h1/2)；wf為材料的飽和含水量，kg/m3。

綜上建立改良后的多孔材料表面對(duì)流干燥一維擴(kuò)散熱質(zhì)傳遞模型，含式(1)、式(5)至式(15)共12個(gè)偏微分方程及代數(shù)方程。

(2) 采用有限差分法將式(1)、式(5)至式(12)離散化，得到模型的迭代代數(shù)方程組。其中，多孔材料內(nèi)部表征單元體的質(zhì)量守恒、能量守恒、質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)以及汽化潛熱計(jì)算公式的迭代代數(shù)方程為

(16)

(17)

(18)

(19)

(20)

(21)

(22)

(23)

式中，上角標(biāo)n為第n個(gè)時(shí)刻；下角標(biāo)j為第j個(gè)單元體；j-1，j和j+1，j分別為從第j-1到第j個(gè)單元以及從j+1到第j個(gè)單元對(duì)應(yīng)物理量的值。

計(jì)算時(shí)采用邊界左右單元體對(duì)應(yīng)物理量的加權(quán)平均，λj-1，j和λj+1，j計(jì)算方法同式(22)和式(23)。

使用Matlab軟件對(duì)上述代數(shù)方程進(jìn)行編譯，得到含水多孔材料含水量隨時(shí)間變化情況的仿真程序。

1.2 多孔試樣的選擇與參數(shù)

為驗(yàn)證改良模型的精度，以含水粉煤灰多孔磚、含水黏土燒結(jié)多孔磚作為多孔材料試樣。選用其作為實(shí)驗(yàn)對(duì)象的理由：首先，黏土燒結(jié)磚、粉煤灰磚由多種礦物成分混合制成，黏土燒結(jié)磚主要成分為二氧化硅、少量頁(yè)巖和煤矸石粉料；粉煤灰磚主要成分為三氧化二鋁、氧化鈣、二氧化硅等無(wú)機(jī)氧化物粉體，其成分特征具有礦物類多孔材料的特征；其次，黏土燒結(jié)磚、粉煤灰磚等多孔磚屬于人工制備多孔材料，與沸石、蒙脫土、多孔碳等天然礦物類多孔材料相比，其內(nèi)部孔道分布和各成分密度分布更為均勻、孔徑大小更為一致，適合進(jìn)行干燥傳質(zhì)數(shù)學(xué)建模和熱質(zhì)傳遞現(xiàn)象的仿真及實(shí)驗(yàn)研究。

本文選取2種粉煤灰燒結(jié)多孔磚，1種黏土燒結(jié)磚，將試樣加工成5 cm×5 cm×1.69 cm(長(zhǎng)×寬×高)的長(zhǎng)方體。在進(jìn)行含水量計(jì)算時(shí)將試樣分割為20個(gè)單元體，即式(16)至式(23)中j的取值為1至20。多孔材料試樣的孔隙率、密度、吸水率和飽和含水量根據(jù)《建筑材料和產(chǎn)品溫濕吸收性EN ISO 15148/A1—2016》標(biāo)準(zhǔn)所提供方法測(cè)得，試樣的導(dǎo)熱系數(shù)、比熱容參照《公共建筑節(jié)能設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范DGJ32/J 96—2010》。試樣全部參數(shù)見(jiàn)表2。

表2 多孔材料試樣熱質(zhì)傳遞參數(shù)

2 含水多孔材料表面對(duì)流干燥實(shí)驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與試樣預(yù)處理

為驗(yàn)證含水多孔材料含水量模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值之間誤差，需對(duì)3種含水多孔試樣依次在恒溫恒濕干燥箱內(nèi)做對(duì)流干燥實(shí)驗(yàn)。對(duì)流干燥實(shí)驗(yàn)所采用的設(shè)備見(jiàn)表3。圖1為恒溫恒濕干燥箱實(shí)物照片。通過(guò)恒溫恒濕控制器面板預(yù)設(shè)干燥箱內(nèi)需要的溫度和濕度，溫度和濕度傳感器探頭實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)箱內(nèi)溫度和濕度變化。恒溫恒濕干燥箱內(nèi)置熱風(fēng)風(fēng)扇，對(duì)試樣進(jìn)行恒定風(fēng)速的對(duì)流干燥；恒溫恒濕干燥箱內(nèi)部載物臺(tái)上放置絕熱絕質(zhì)處理后的多孔材料試樣，其試樣除上表面與空氣接觸外，其他表面均使用硅酮膠做隔熱、隔水處理，防止試樣與周圍環(huán)境進(jìn)行熱量和質(zhì)量交換。根據(jù)表1中的邊界條件2，經(jīng)隔熱、隔水處理后的多孔材料試樣，在進(jìn)行干燥實(shí)驗(yàn)時(shí)可近似認(rèn)為材料內(nèi)部熱濕傳遞只發(fā)生在一維方向，即沿試樣的高度方向。

表3 干燥實(shí)驗(yàn)設(shè)備

圖1 恒溫恒濕干燥箱及多孔試樣預(yù)處理Fig.1 Drying instrument and sample pretreatment

2.2 含水多孔材料表面對(duì)流干燥實(shí)驗(yàn)過(guò)程

按照表2給出的初始含水量將對(duì)應(yīng)質(zhì)量的水滴加到多孔材料試樣的表面，隨后將試樣在20 ℃下恒溫靜置30 min，使材料內(nèi)部液態(tài)水在多孔材料孔道毛細(xì)作用下均勻分布于試樣中。將恒溫恒濕控制器面板的溫度設(shè)置為35 ℃，并打開(kāi)加熱片開(kāi)關(guān)對(duì)箱內(nèi)空氣進(jìn)行加熱。打開(kāi)恒溫恒濕干燥箱內(nèi)的熱風(fēng)風(fēng)扇，使用風(fēng)速儀測(cè)定干燥用熱風(fēng)風(fēng)速為3 m/s。關(guān)閉干燥箱頂蓋，待箱內(nèi)溫度穩(wěn)定，記錄該時(shí)刻干燥箱內(nèi)溫濕度值；將含水多孔試樣未做隔熱隔水處理的表面向上，記錄含水多孔材料試樣的初始重量；然后將其放入干燥箱內(nèi)進(jìn)行表面對(duì)流干燥，每隔4 min將試樣取出稱重并記錄，稱重過(guò)程所需時(shí)間不得大于30 s。整個(gè)干燥實(shí)驗(yàn)持續(xù)120 min。依上述步驟，分別對(duì)含水粉煤灰燒結(jié)多孔磚試樣和黏土燒結(jié)多孔磚試樣進(jìn)行干燥實(shí)驗(yàn)。

將干燥實(shí)驗(yàn)進(jìn)行時(shí)的箱中溫度、濕度和干燥用熱風(fēng)風(fēng)速值以及表2多孔材料試樣熱質(zhì)傳遞參數(shù)代入一維擴(kuò)散模型仿真程序并運(yùn)行，得到與干燥實(shí)驗(yàn)同等條件下試樣含水量變化計(jì)算值，通過(guò)與實(shí)驗(yàn)值的比較，考察模型計(jì)算的準(zhǔn)確度。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

對(duì)比3種含水多孔材料試樣在干燥實(shí)驗(yàn)下試樣質(zhì)量的測(cè)量值、傳統(tǒng)Lewis-Scherwood干燥模型試樣質(zhì)量的計(jì)算值和一維擴(kuò)散模型試樣質(zhì)量的計(jì)算值，結(jié)果如圖2所示。由于試樣凈重為常量，因此圖2為不同試樣的含水量變化曲線。由 2種模型計(jì)算含水量變化曲線與實(shí)驗(yàn)值采樣點(diǎn)的偏離程度可見(jiàn)，一維擴(kuò)散模型含水量計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值較接近，傳統(tǒng)模型計(jì)算結(jié)果在干燥時(shí)間為1 h后，開(kāi)始逐漸偏離實(shí)驗(yàn)值。3種多孔材料試樣經(jīng)傳統(tǒng)干燥模型計(jì)算所得的含水量隨時(shí)間呈線性遞減的趨勢(shì)，這是由于傳統(tǒng)模型中采用常數(shù)型液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)，導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果顯示為整個(gè)干燥過(guò)程中材料內(nèi)部液態(tài)水發(fā)生等量擴(kuò)散。從干燥實(shí)驗(yàn)值的結(jié)果可見(jiàn)，多孔材料試樣液態(tài)水含量的遞減隨時(shí)間呈減緩趨勢(shì)，即單位時(shí)間多孔材料試樣含水量的下降速率隨材料本身含水量的下降而變緩。這說(shuō)明實(shí)際干燥情況下，多孔材料含水量越低，材料內(nèi)部的液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)越小，含水量下降速度越慢。因此，使用動(dòng)態(tài)指數(shù)型擴(kuò)散系數(shù)一維擴(kuò)散模型的計(jì)算結(jié)果在干燥1 h后仍可以較好地與實(shí)驗(yàn)值相匹配，即動(dòng)態(tài)指數(shù)型擴(kuò)散系數(shù)的使用較好地反映出真實(shí)情況下多孔材料內(nèi)部液態(tài)水?dāng)U散規(guī)律。

為表征模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值誤差大小，采用絕對(duì)誤差值之和、最大絕對(duì)誤差和最大相對(duì)誤差值作為指標(biāo)，其計(jì)算公式為

(24)

(25)

(26)

式中，Uex、Uca為含水多孔材料試樣某時(shí)刻的實(shí)驗(yàn)質(zhì)量、計(jì)算質(zhì)量，kg；Wwater為對(duì)應(yīng)每種多孔材料試樣初始含水率的多孔材料試樣初始含水質(zhì)量，kg；n為總采樣時(shí)間點(diǎn)的個(gè)數(shù)。

圖2 多孔材料試樣含水量的干燥實(shí)驗(yàn)值與模型計(jì)算值Fig.2 Experimental values and simulated values of water content by convective drying in porous materials samples

將Lewis-Scherwood干燥模型和一維擴(kuò)散模型分別命名為傳統(tǒng)模型和改良模型，按照式(16)至式(18)，分別求得3種多孔材料試樣含水量變化的傳統(tǒng)模型計(jì)算值、一維擴(kuò)散模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值誤差，結(jié)果見(jiàn)表4。由表4可見(jiàn)，傳統(tǒng)Lewis-Scherwood干燥模型的絕對(duì)誤差值和最大絕對(duì)誤差值約為一維擴(kuò)散模型的絕對(duì)誤差值和最大絕對(duì)誤差值的2～3倍；傳統(tǒng)Lewis-Scherwood干燥模型最大相對(duì)誤差約為一維擴(kuò)散模型最大相對(duì)誤差的2～3倍。針對(duì)3種多孔材料試樣，采用一維擴(kuò)散模型計(jì)算的含水量隨時(shí)間變化的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的平均最大相對(duì)誤差為4.6%，采用常數(shù)型液態(tài)水?dāng)U散系數(shù)和液態(tài)水汽化潛熱進(jìn)行計(jì)算的傳統(tǒng)模型，平均最大相對(duì)誤差值為12.4%。誤差計(jì)算的結(jié)果說(shuō)明，一維擴(kuò)散模型精度較高，且能較好地描述多孔材料含水量隨時(shí)間的非線性變化，即含水量下降速度隨含水量本身的減少而降低。

表4 模型計(jì)算值與干燥實(shí)驗(yàn)值誤差

4 結(jié) 論

(1) 與Lewis-Scherwood干燥模型相比，改良后的一維擴(kuò)散熱質(zhì)傳遞模型得出的計(jì)算值與干燥實(shí)驗(yàn)值吻合較好。由于使用了指數(shù)型變化的水?dāng)U散系數(shù)，一維擴(kuò)散模型能較明顯地體現(xiàn)多孔材料液態(tài)水?dāng)U散量隨材料本身含水量減少而降低，導(dǎo)致材料含水量下降速率隨干燥時(shí)間的延長(zhǎng)而減少的現(xiàn)象。與此相比，Lewis-Scherwood干燥模型的計(jì)算結(jié)果體現(xiàn)出多孔材料含水量隨時(shí)間線性下降的關(guān)系，但隨干燥時(shí)間的延長(zhǎng)，Lewis-Scherwood干燥模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏離程度逐漸變大。

(2) 使用Lewis-Scherwood干燥模型對(duì)含水多孔材料試樣干燥實(shí)驗(yàn)進(jìn)行仿真計(jì)算后所得最大相對(duì)誤差為12.4%，而一維擴(kuò)散模型的最大相對(duì)誤差為4.6%。一維擴(kuò)散模型與Lewis-Scherwood模型相比，在計(jì)算含水多孔材料表面對(duì)流干燥條件下材料內(nèi)部含水量變化情況時(shí)具有更高的精確度，為預(yù)測(cè)礦物類多孔材料內(nèi)部液態(tài)水含量、優(yōu)化潮濕礦物類多孔材料的干燥工藝參數(shù)提供了借鑒。