顆粒煤負(fù)壓解吸擴(kuò)散特征參數(shù)研究

張宏圖，郝玉雙，魏建平，3

（1.河南理工大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院，河南 焦作454003；2.河南理工大學(xué) 河南省瓦斯地質(zhì)與瓦斯治理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室-省部共建國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地，河南 焦作454003；3.煤炭安全生產(chǎn)與清潔高效利用省部共建協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作454003）

煤層瓦斯含量是礦井瓦斯的基本參數(shù)之一，是煤礦瓦斯突出危險(xiǎn)性預(yù)測(cè)、礦井瓦斯災(zāi)害防治措施制定等必需的參數(shù)[1]。我國(guó)煤炭行業(yè)普遍采用直接法和間接法進(jìn)行煤層瓦斯含量測(cè)定，基于現(xiàn)有直接法定點(diǎn)取樣提出改進(jìn)，張宏圖等[2]提出負(fù)壓排渣定點(diǎn)取樣煤層瓦斯含量測(cè)定方法，其中顆粒煤瓦斯解吸擴(kuò)散特征是負(fù)壓取樣中瓦斯損失量推算重要依據(jù)。瓦斯擴(kuò)散系數(shù)是表征煤中瓦斯解吸擴(kuò)散特征的基本參數(shù)，基于菲克定律建立的含瓦斯煤體吸附解吸動(dòng)力學(xué)模型是目前應(yīng)用最為廣泛的經(jīng)典數(shù)學(xué)模型[3]，描述瓦斯擴(kuò)散過程的模型主要包括單一孔隙擴(kuò)散模型、雙孔隙擴(kuò)散模型、擴(kuò)散率模型等[4]。為簡(jiǎn)化模型中擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算的復(fù)雜程度，眾多學(xué)者提出擴(kuò)散系數(shù)的簡(jiǎn)便解法便于應(yīng)用于工程實(shí)際中，其中以楊其鑾[5]、張登峰[6]、聶百勝[7]等學(xué)者的計(jì)算模型應(yīng)用最為廣泛。近年來部分學(xué)者提出擴(kuò)散系數(shù)時(shí)變性，李志強(qiáng)等[8]通過擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)擴(kuò)散系數(shù)隨時(shí)間增大而衰減，建立了描述瓦斯擴(kuò)散全過程的動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新擴(kuò)散模型。史廣山等[9]依據(jù)相似理論及擴(kuò)散方程，提出瓦斯擴(kuò)散系數(shù)的計(jì)算方法。張路路等[10]建立了隨孔隙尺寸和孔隙壓力變化的動(dòng)態(tài)擴(kuò)散系數(shù)擴(kuò)散模型。與以往的解析解求解不同，王公達(dá)等[11]利用數(shù)值模擬求解擴(kuò)散系數(shù)，發(fā)現(xiàn)數(shù)值解相比解析解更能反應(yīng)煤層真實(shí)情況。許多學(xué)者在不同因素對(duì)顆粒煤瓦斯擴(kuò)散的影響方面做了深入研究[12-23]。由于負(fù)壓取樣時(shí)顆粒煤暴露排至孔口過程時(shí)間較短且損失量難以確定，因此研究顆粒煤瓦斯負(fù)壓解吸擴(kuò)散規(guī)律十分有必要。為此，開展顆粒煤不同吸附平衡壓力（0.5、0.74、1 MPa）在不同負(fù)壓（-40、-50、-60 kPa）下解吸擴(kuò)散規(guī)律實(shí)驗(yàn)，基于第三類邊界條件經(jīng)典擴(kuò)散模型計(jì)算擴(kuò)散系數(shù)，分析顆粒煤負(fù)壓解吸擴(kuò)散特征參數(shù)的變化規(guī)律，提高負(fù)壓取樣技術(shù)中負(fù)壓段瓦斯損失量的推算精度，對(duì)于煤層瓦斯含量測(cè)定具有重要意義。

1 實(shí)驗(yàn)煤樣與實(shí)驗(yàn)方法

煤樣選取河南義煤集團(tuán)新安煤礦，經(jīng)實(shí)驗(yàn)室將其破碎并篩分，得到粒徑為0.5～1 mm 的煤樣，制備成空氣干燥基煤樣。實(shí)驗(yàn)之前，依據(jù)GB/T 212—2001 標(biāo)準(zhǔn)對(duì)煤樣進(jìn)行了工業(yè)分析與吸附常數(shù)的測(cè)定，測(cè)得煤樣水分為1.03%，灰分為19.6%，揮發(fā)分為16.3%，視密度為1.5 g/cm3，孔隙率為4.9%，吸附常數(shù)a 值為28.6 m3/t，b 值為0.57 MPa-1。實(shí)驗(yàn)采用自制的顆粒煤瓦斯負(fù)壓解吸實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，瓦斯負(fù)壓解吸實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1。

圖1 瓦斯負(fù)壓解吸實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig.1 Gas negative pressure desorption experimental system

實(shí)驗(yàn)方法如下：

1）抽真空模塊。取空氣干燥基煤樣300 g 放置于煤樣罐中，打開手動(dòng)閥2 啟動(dòng)抽真空模塊對(duì)系統(tǒng)抽真空，檢驗(yàn)系統(tǒng)氣密性。

2）高壓氣源模塊。向煤樣罐充入甲烷氣體并使其吸附24 h，壓力傳感器P1示數(shù)達(dá)到預(yù)定的吸附平衡壓力（0.5、0.74、1 MPa）并維持2 h，即認(rèn)定達(dá)到吸附平衡。

3）維壓模塊。人機(jī)交互平臺(tái)控制伺服電機(jī)工作，絲桿連接活塞改變維壓容器內(nèi)空氣體積并通過緩沖罐穩(wěn)定負(fù)壓值，實(shí)現(xiàn)可以快速轉(zhuǎn)換煤樣罐的解吸環(huán)境壓力，通過設(shè)定使壓力傳感器P2示數(shù)達(dá)到實(shí)驗(yàn)預(yù)定的負(fù)壓值（-40、-50、-60 kPa）。

4）煤樣罐解吸。打開閥門8 迅速排空煤樣罐中的游離瓦斯隨之關(guān)閉，開啟電磁閥使煤樣罐與維壓模塊連接，使顆粒煤在預(yù)定負(fù)壓環(huán)境下解吸。

5）流量采集模塊。以1 s 為采集周期，記錄流量采集模塊參數(shù)，累計(jì)采集負(fù)壓解吸時(shí)長(zhǎng)120 s。

在實(shí)驗(yàn)過程中煤樣罐保持30 °C 恒溫，顆粒煤經(jīng)歷120 s 的解吸擴(kuò)散，測(cè)量顆粒煤不同吸附平衡壓力（0.5、0.74、1 MPa）在不同負(fù)壓（-40、-50、-60 kPa）下瓦斯解吸擴(kuò)散數(shù)據(jù)并繪制曲線，不同負(fù)壓下顆粒煤解吸曲線如圖2。圖2 表明顆粒煤中的瓦斯解吸量在同一吸附平衡壓力下隨著負(fù)壓的增加而增加，隨著吸附平衡壓力的升高120 s 內(nèi)可解吸的瓦斯也隨之增多。

圖2 不同負(fù)壓下顆粒煤解吸曲線Fig.2 Desorption curves of granular coal under different negative pressures

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

負(fù)壓取樣過程中顆粒煤瓦斯擴(kuò)散系數(shù)變化根據(jù)文獻(xiàn)[7]中推導(dǎo)的第三類邊界條件下煤粒瓦斯擴(kuò)散的數(shù)學(xué)模型，推算負(fù)壓環(huán)境下的瓦斯擴(kuò)散系數(shù)，假定煤顆粒為球形各向同性，瓦斯在煤中流動(dòng)連續(xù)符合質(zhì)量守恒定律，結(jié)合初始和邊界條件建立模型如下：

式中：C 為甲烷濃度，kg/m3；t 為時(shí)間；C0為初始甲烷濃度，kg/m3；D 為擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；r 為煤粒半徑，m；r0為煤粒瓦斯半徑，a、b 為朗繆爾常數(shù)；p0為初始平衡壓力，Pa；T 為煤粒表面吸附甲烷和游離甲烷的質(zhì)量交換系數(shù)，m/s；Cf為煤粒間裂紋中游離甲烷的濃度，kg/m3。

對(duì)式（1）進(jìn)行求解得：

式中：Qt為瓦斯解吸量；Q∞為極限瓦斯解吸量；F0為傳質(zhì)傅里葉數(shù)；U1為中間轉(zhuǎn)換tanU=U/（1-Tr0/D）=U（1-Bi）系列解的一個(gè)解；方程Bi 為傳質(zhì)畢歐準(zhǔn)數(shù)，Bi=Tr0/D。

對(duì)式（2）兩邊取對(duì)數(shù)得：

式（3）是一個(gè)線性方程，即ln（1-Qt/Q∞）隨著時(shí)間t 線性變化，其中-δ 是直線的斜率，而lnA 是直線的截距。在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中可以獲得解吸時(shí)間t 與解吸量的值Qt的變化關(guān)系，極限瓦斯解吸量Q∞根據(jù)式（4）求得，在直角坐標(biāo)系下，以ln（1-Qt/Q∞）為縱坐標(biāo)，t 為橫坐標(biāo)作圖，顆粒煤瓦斯擴(kuò)散測(cè)定結(jié)果如圖3，通過實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)的擬合獲得A 和δ。求出U1和D，計(jì)算傳質(zhì)畢歐準(zhǔn)數(shù)值Bi、傳質(zhì)傅立葉準(zhǔn)數(shù)Fo和表面質(zhì)交換系數(shù)T。瓦斯在不同負(fù)壓下的解吸動(dòng)力學(xué)參數(shù)見表1。

t 時(shí)刻的累積擴(kuò)散率Qt/Q∞中，Qt為t 時(shí)刻累積解吸量，Q∞為可解吸瓦斯含量（Q∞=Q-Qa，Qa為同溫大氣壓下的含氣量，亦按式（4）計(jì)算其中用大氣壓力代替式（4）中的壓力p）。

式中：Q 為初始總瓦斯含量，cm3/g；a、b 為吸附常 數(shù)；p 為 吸 附 平 衡 壓 力，MPa；Aad為 干 燥 基 灰分，%；Mad為水分，%；φ 為孔隙率；ρ 為煤視密度，g/cm3；tw為平衡溫度，℃。

圖3 顆粒煤瓦斯擴(kuò)散測(cè)定結(jié)果Fig.3 Particle coal gas diffusion measurement results

表1 瓦斯在不同負(fù)壓下的解吸動(dòng)力學(xué)參數(shù)Table 1 Kinetic parameters of gas desorption under different negative pressures

顆粒煤瓦斯解吸環(huán)境并非常壓狀態(tài)，因此在求解Q∞時(shí)，Qa中的壓力p 應(yīng)為相對(duì)于大氣壓力的解吸環(huán)境負(fù)壓值，在常壓狀態(tài)下解吸煤樣在0.5、0.74、1 MPa 下，極限瓦斯解吸量分別為4.896、7.098、9.065 mL/g。由表1 可知，在-40、-50、-60 kPa 不同負(fù)壓環(huán)境下，0.5 MPa 對(duì)應(yīng)的極限瓦斯解吸量分別增加了12.36%、15.54%、18.75%；0.74 MPa 對(duì)應(yīng)的極限瓦斯解吸量分別增加了8.54%、10.72%、12.93%；1 MPa 對(duì)應(yīng)的極限瓦斯解吸量分別增加了6.69%、8.39%、10.13%；隨著吸附平衡壓力的升高極限瓦斯解吸量的增幅變小。

Bi、Fo代表了擴(kuò)散的特點(diǎn)與影響范圍[7]，傳質(zhì)畢歐準(zhǔn)數(shù)Bi從物體內(nèi)外擴(kuò)散阻力的大小表征了物體擴(kuò)散場(chǎng)的特點(diǎn)，Bi值小說明煤粒內(nèi)部擴(kuò)散阻力小擴(kuò)散能力強(qiáng)，瓦斯氣體在煤粒內(nèi)部濃度接近，內(nèi)外擴(kuò)散濃度差小。Bi值大說明外部對(duì)流傳質(zhì)阻力小，瓦斯氣體在煤粒表面的濃度和游離氣體濃度接近，在煤粒內(nèi)外的濃度差大。傳質(zhì)傅立葉準(zhǔn)數(shù)Fo也反映了擴(kuò)散場(chǎng)隨時(shí)間變化的動(dòng)態(tài)特征Fo越大，說明擴(kuò)散場(chǎng)擾動(dòng)波及的深度越深入煤粒內(nèi)部，F(xiàn)o越小，則說明濃度擾動(dòng)波及的范圍越小。

同一吸附平衡壓力下，隨著負(fù)壓值的增大傳質(zhì)畢歐準(zhǔn)數(shù)Bi和傳質(zhì)傅立葉準(zhǔn)數(shù)Fo隨之增大說明負(fù)壓值約大顆粒煤外部對(duì)流傳質(zhì)阻力小，擴(kuò)散場(chǎng)擾動(dòng)波及的深度越深入煤粒內(nèi)部；表明負(fù)壓值增大改變了瓦斯解吸動(dòng)力學(xué)參數(shù)，加快了瓦斯解吸擴(kuò)散。不同負(fù)壓下瓦斯擴(kuò)散系數(shù)變化如圖4。

圖4 不同負(fù)壓下瓦斯擴(kuò)散系數(shù)變化Fig.4 Change of gas diffusion coefficient under different negative pressures

根據(jù)圖4 可知，顆粒煤瓦斯在擴(kuò)散初期在同一吸附平衡壓力下擴(kuò)散系數(shù)D 隨著負(fù)壓值的增大而增大，同一負(fù)壓值下擴(kuò)散系數(shù)D 隨著吸附平衡壓力的增大而減小，煤粒表面瓦斯與游離瓦斯的質(zhì)交換系數(shù)T 的大小表示質(zhì)交換的快慢，由式（2）可知擴(kuò)散系數(shù)D 與畢歐準(zhǔn)數(shù)Bi共同決定了T 的大小，質(zhì)交換系數(shù)T 與擴(kuò)散系數(shù)D 的變化趨勢(shì)相同。

3 結(jié) 論

1）負(fù)壓環(huán)境下顆粒煤瓦斯極限瓦斯解吸量與常壓下的計(jì)算結(jié)果不同，Q∞隨著環(huán)境負(fù)壓值的增大而增加，在-40、-50、-60 kPa 不同負(fù)壓環(huán)境下，0.5 MPa 對(duì)應(yīng)的極限瓦斯解吸量分別增加了12.36%、15.54%、18.75%；0.74 MPa 對(duì)應(yīng)的極限瓦斯解吸量分別增加了8.54%、10.72%、12.93%；1 MPa 對(duì)應(yīng)的極限瓦斯解吸量分別增加了6.69%、8.39%、10.13%；隨著吸附平衡壓力的升高極限瓦斯解吸量的增幅變小。

2）同一吸附平衡壓力下，隨著負(fù)壓值的增大Bi和Fo隨之增大說明負(fù)壓值越大顆粒煤外部對(duì)流傳質(zhì)阻力小，擴(kuò)散場(chǎng)擾動(dòng)波及的深度越深入煤粒內(nèi)部，表明負(fù)壓值增大改變了瓦斯解吸動(dòng)力學(xué)參數(shù)，加快了瓦斯解吸擴(kuò)散。

3）顆粒煤瓦斯在擴(kuò)散初期在同一吸附平衡壓力下擴(kuò)散系數(shù)隨著負(fù)壓值的增大而增大，同一負(fù)壓值下隨著吸附平衡壓力的增大而減小。