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    三七片中重金屬元素殘留量測(cè)定及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

    2020-10-22 09:29:56楊國寧畢天琛張?jiān)C?/span>曲智雅趙丹彤
    食品與藥品 2020年5期
    關(guān)鍵詞:每千克金屬元素內(nèi)標(biāo)

    楊國寧,畢天琛,張?jiān)C?,曲智雅,趙丹彤,

    (1.菏澤市食品藥品檢驗(yàn)檢測(cè)研究院,山東 菏澤 274000;2.山東中醫(yī)藥大學(xué) 藥學(xué)院,山東 濟(jì)南 250355)

    三七為五加科植物三七[Panax notoginseng(Burk.) F.H.Chen]的干燥根和根莖[1],主產(chǎn)于云南、廣西等地[2]。三七片以三七粉粹成細(xì)粉,加輔料適量,制成顆粒,壓片或包薄膜衣,即得,有散瘀止血,消腫定痛等功效[2]。由于環(huán)境污染,中藥用藥安全問題日益嚴(yán)峻,藥材中殘留的重金屬及有害金屬元素嚴(yán)重威脅人類健康,可導(dǎo)致人體肺、肝、腎和神經(jīng)系統(tǒng)損害等[3]。有研究表明,三七中存在被鉛、鎘、砷等重金屬及有害金屬元素污染的現(xiàn)象[4-5],但三七片未見相關(guān)報(bào)道。金屬元素檢查方法包括高效液相色譜法、原子吸收光譜法和電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)等,其中ICP-MS具有靈敏度高、精密度高、分析速度快等優(yōu)點(diǎn)[6],在中藥檢驗(yàn)工作中廣泛應(yīng)用。本實(shí)驗(yàn)采用微波消解法,使用硝酸和過氧化氫作為消解體系,進(jìn)行樣品前處理,建立ICP-MS測(cè)定三七片中鉛(208Pb)、鎘(114Cd)、銅(63Cu)、砷(75As)、汞(202Hg)、鋁(27Al)的含量,對(duì)15批樣品進(jìn)行測(cè)定,并采用點(diǎn)推定法,對(duì)三七片進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估,擬定了Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al的殘留限度,為提高質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)提供參考。

    1 儀器與試藥

    1.1 儀器

    7700 series 電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國Agilent 公司);ETHOS UP 微波消解儀(意大利Milestone Srl 公司);AB104-S 電子分析天平(瑞士梅特勒-托利多儀器公司,感量:0.1 mg);超純水儀(美國Millipore 公司)。

    1.2 藥品與試劑

    金標(biāo)準(zhǔn)溶液(中國計(jì)量科學(xué)研究院,濃度:1000 μg/ml,批號(hào):GSB04-1715-2004);內(nèi)標(biāo)標(biāo)準(zhǔn)溶液(Agilent Technologies,濃度:100 μg/ml,批號(hào):20-41VYY2);Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液(國家有色金屬及電子材料分析測(cè)試中心,濃度:1000 μg/ml);硝酸(默克公司,色譜純);30 %過氧化氫(科密歐公司,優(yōu)級(jí)純)。

    三七片樣品均為市售,共15批次,涉及5個(gè)廠家,具體信息見表1。

    表1 樣品信息

    2 方法與結(jié)果

    2.1 測(cè)定條件

    射頻功率1550 W,載氣流量1.03 L/min,蠕動(dòng)泵轉(zhuǎn)速0.10 r/s,采樣深度0.8 cm,采樣點(diǎn)數(shù)3個(gè),調(diào)諧模式He模式。

    2.2 溶液的制備

    2.2.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備 分別精密量取Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液適量,加10 %硝酸溶液稀釋制成分別含Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al 1 μg/ml的單元素儲(chǔ)備液。分別精密量取上述單元素儲(chǔ)備液適量,加10 %硝酸溶液逐級(jí)稀釋制成分別含As和Pb 0,1,5,10,20 ng/ml,Cd 0,0.5,2.5,5,10 ng/ml,Cu 0,50,100,200,500 ng/ml,Hg 0,0.2,1,2,5 ng/ml,Al 0,100,200,500,1000 ng/ml的系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    2.2.2 內(nèi)標(biāo)溶液的制備 精密量取內(nèi)標(biāo)標(biāo)準(zhǔn)溶液適量,加水制成Bi、Zn、Ge、Sc濃度均為1 μg/ml的混合內(nèi)標(biāo)溶液。精密量取金標(biāo)準(zhǔn)溶液適量,加1.5 mol/L鹽酸稀釋并制成濃度為1 μg/ml的金單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    2.2.3 供試品溶液的制備 取本品10片,研細(xì),取細(xì)粉約0.5 g,精密稱定,置消解罐中,加硝酸7 ml和過氧化氫2 ml,混勻,敞口靜置過夜預(yù)消解。預(yù)消解后,密閉,置于微波消解儀中消解完全,取出,冷卻至室溫,將消解液轉(zhuǎn)移至50 ml量瓶中,用水洗滌消解管3次,合并洗滌液于量瓶中,加金單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液200 μl,用水定容至刻度,搖勻后離心,取上清即得。供試品溶液測(cè)定值如超出標(biāo)準(zhǔn)曲線上限,則用水稀釋至標(biāo)準(zhǔn)曲線范圍內(nèi)再進(jìn)行測(cè)定。同時(shí)做溶劑空白實(shí)驗(yàn)。

    2.3 測(cè)定與計(jì)算

    選取同位素208Pb、114Cd、63Cu、75As、202Hg和27Al,其中208Pb、202Hg以209Bi作為內(nèi)標(biāo),63Cu和75As以75Ge作為內(nèi)標(biāo),114Cd以115In作為內(nèi)標(biāo),27Al以45Sc作為內(nèi)標(biāo),通過標(biāo)準(zhǔn)曲線法計(jì)算各元素濃度。

    2.4 方法學(xué)驗(yàn)證

    2.4.1 線性關(guān)系考察 取2.2.1項(xiàng)下系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,采用上述實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行測(cè)定,以濃度為橫坐標(biāo),響應(yīng)值為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,其線性回歸方程和相關(guān)系數(shù)見表2。

    表2 標(biāo)準(zhǔn)曲線及線性范圍

    2.4.2 精密度實(shí)驗(yàn) 取含Al 500 ng/ml、Cd 2.5 ng/ml、Cu 100 ng/ml、Hg 1 ng/ml、Pb 和As 5 ng/ml的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,重復(fù)進(jìn)樣6次,計(jì)算各元素的RSD值分別是0.4 %,0.2 %,0.5 %,0.6 %,0.4 %,0.8 %。

    2.4.3 重復(fù)性實(shí)驗(yàn) 稱取同一批號(hào)樣品6份,按2.2.3項(xiàng)下方法制備供試品溶液并依法測(cè)定各元素的含量。計(jì)算Cd、Cu、Hg、Al、Pb 和As含量的RSD值分別為0.75 %,0.27 %,0.64 %,0.32 %,0.48 %,0.65 %。

    2.4.4 回收率實(shí)驗(yàn) 稱取同一批號(hào)樣品6份,每份0.5 g,精密稱定,分別精密加入Pb、Cd、Cu、As、Hg和Al單元素儲(chǔ)備液1.0,0.1,2.0,0.5,0.1,1.0 ml,按2.2.3項(xiàng)下方法制備加樣回收溶液,進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果見表3。

    2.5 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

    健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估主要采用點(diǎn)推定和概率推定兩種方式。其中點(diǎn)推定是各變量采用幾何平均值進(jìn)行計(jì)算。本文采用點(diǎn)推定的方式,借鑒美國國家安全署(United States Environmental Protection Agency,USEPA)創(chuàng)建的非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法,運(yùn)用危害商值(HQ)和危害指數(shù)(HI)評(píng)價(jià)長(zhǎng)期服用三七片所含6種微量元素造成的健康風(fēng)險(xiǎn),公式:ADD=F×C/BW和HQ=ADD/ADI,式中ADD為中成藥中某元素每千克體質(zhì)量每日攝入量(μg/kg);F為三七片每日服用量(g);C為三七片中微量元素殘留量(mg/kg);BW為成年人體重,按60 kg計(jì)算;ADI為每千克體質(zhì)量每日允許攝入量(μg/kg)。

    表3 6種金屬元素的回收率和RSD

    重金屬對(duì)人類健康的影響并非一種元素造成,而是多種元素共同作用的結(jié)果,因此采用危害系數(shù)(HI)來綜合評(píng)價(jià)多種重金屬造成的健康風(fēng)險(xiǎn)。HI等于HQ之和,公式:HI=∑HQ=HQ1+HQ2+…HQn。

    2.6 結(jié)果

    2.6.1 樣品測(cè)定結(jié)果 對(duì)15批三七片按2.2.3、2.3項(xiàng)下方法檢測(cè),結(jié)果見表4。

    表4 15批樣品的測(cè)定結(jié)果/mg·kg-1

    2.6.2 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果 Pb[7]、Cd[7]、Cu[7]、As[7]、Hg[7]、Al[8]采用最新的聯(lián)合國糧食及農(nóng)業(yè)組織/世界衛(wèi)生組織(Food and Agriculture Organization/World Health Organization,F(xiàn)AO/WHO)食品添加劑聯(lián)合專家委員會(huì)(Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives,JECFA)評(píng)估數(shù)據(jù),統(tǒng)一折算為每千克每日允許攝入量(ADI),Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al的ADI具體數(shù)值分別為 3.6,0.83,50,2.1,0.57,286 μg/kg。

    按2.5項(xiàng)下公式,對(duì)三七片中重金屬和有害元素進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。以Al為例,說明各元素HQ的計(jì)算過程:三七片說明書中規(guī)定本品用量為“一次2~6片,一日3次”,規(guī)格為每片0.6 g。以一次4片,一日3次計(jì)算,F(xiàn)=4×3×0.6 g=7.2 g。由表5可知,Al的平均殘留量C為2.53 mg/kg,由公式1可得,Al的每千克體質(zhì)量每日攝入量ADD=7.2 g×2.53 mg/kg/60 kg=0.304 μg/kg。Al的ADI為286 μg/kg,HQ=0.305 μg/kg/286 μg·kg-1=0.001。同理,計(jì)算其他元素的HQ及HI,見表5。6種元素的風(fēng)險(xiǎn)大小順序依次為As>P b>Cd>Hg>Cu>Al。

    表 5 6種元素的ADD, HQ, HI及在HI中貢獻(xiàn)率

    3 討論與結(jié)論

    3.1 Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al殘留限量的制訂

    美國國家衛(wèi)生基金會(huì)(National Sanitation Foundation,NSF)提出,每日由膳食補(bǔ)充劑中攝取的重金屬量占日總攝取量的10 %不會(huì)引起健康風(fēng)險(xiǎn)。本文借鑒該系數(shù),提出三七片中Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al最大殘留限量(maximum residue limit,MRL)計(jì)算公式:MRL=ADI×BW×10 %/F,式中,ADI 為每千克每日允許攝入量,單位為μg/kg。BW是成年人的平均體重,以60 kg計(jì)。10 %為風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)。F為三七片每日服用量 7.2 g。

    通過公式計(jì)算,得到三七片中Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al殘留限量分別為3,0.69,41.7,1.75,0.48,238 mg/kg。

    按照制訂限度評(píng)價(jià),15批抽樣中,13批次超標(biāo),超標(biāo)率86.7 %。6種重金屬及有害元素中,Cd、Cu、Hg、Al均未超標(biāo),Pb、As超標(biāo)批次分別為11批、10批,其中8批次兩種元素同時(shí)超標(biāo)。

    3.2 結(jié)論

    本研究采用HNO3和H2O2作為消解體系,微波消解法前處理樣品,通過ICP-MS同時(shí)測(cè)定6種金屬元素含量,結(jié)果表明該方法線性相關(guān)性良好,精密度高,準(zhǔn)確度良好,操作簡(jiǎn)單,適合三七片中Pb、Cd、Cu、As、Hg、Al的測(cè)定。

    采用建立方法,測(cè)定15批三七片樣品中重金屬及有害元素殘留量,并進(jìn)行了健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估,三七片中重金屬及有害元素的總危害指數(shù)(HI)小于1,說明該品種無非致癌性健康風(fēng)險(xiǎn),但是人體對(duì)有害元素的暴露途徑不僅來自藥物,也源于食物暴露,且根據(jù)擬訂的最大殘留限量,Pb,As超標(biāo)率很高。因此三七片中重金屬及有害元素存在一定風(fēng)險(xiǎn)。生產(chǎn)企業(yè)應(yīng)嚴(yán)格把控藥材質(zhì)量,重視原料藥材和中藥飲片重金屬及有害元素殘留問題,從源頭控制中成藥重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)。

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