飛秒激光引導高壓放電下的SF6 等離子體時間分辨光譜特性*

張云剛 劉黃韜 高強 朱志峰 李博 王永達

1) (燕山大學電氣工程學院, 秦皇島 066004)

2) (天津大學內(nèi)燃機燃燒學國家重點實驗室, 天津 300072)

SF6 作為氣體絕緣介質(zhì)廣泛應用于氣體絕緣設(shè)備中, 其電弧等離子體得到廣泛研究, 但對SF6 電弧等離子體時間分辨光譜特性的研究還未見報道. 本文在SF6 環(huán)境中利用飛秒激光自聚焦產(chǎn)生的光絲引導高壓放電, 誘導產(chǎn)生SF6 等離子體; 利用光譜系統(tǒng)采集300—820 nm 波長范圍內(nèi)的SF6 等離子體光譜, 對光譜譜線開展了識別和歸屬研究, S 和F 譜線主要分布在300—550 nm 和600—800 nm 波段, 分析認為S 和F 原子主要由SF6 被高能電子碰撞直接或間接產(chǎn)生, S 離子由S 原子被高能電子撞擊產(chǎn)生. 給出了SF6 等離子體的時間分辨光譜, 等離子體光譜強度先增大后減弱, 均由帶狀光譜和分立光譜疊加而成, 帶狀光譜主要是由軔致輻射和復合輻射共同作用導致, 基于時間分辨光譜得到了部分S 和F 的熒光壽命. 給出了電子溫度和電子密度隨時間的演化規(guī)律, 二者演化規(guī)律基本相同, 且都隨延遲時間呈指數(shù)衰減. 最后, 利用Mc Whirter 準則得到SF6 等離子體處于局部熱平衡. 研究結(jié)果對于開展SF6 分解機理和高壓設(shè)備運行狀態(tài)在線監(jiān)測技術(shù)研究具有重要意義.

1 引 言

SF6氣體具有良好的絕緣和滅弧性能, 其作為絕緣介質(zhì)廣泛應用于氣體絕緣設(shè)備中. 國內(nèi)外大量研究表明, 當氣體絕緣設(shè)備由于內(nèi)部絕緣缺陷發(fā)生放電時, SF6會發(fā)生分解, 分解產(chǎn)生的低氟硫化物會與設(shè)備內(nèi)的微量水和氧氣反應生成具有毒性和腐蝕性的副產(chǎn)物, 這些副產(chǎn)物會加速設(shè)備絕緣劣化, 嚴重影響設(shè)備的正常運行, 甚至危害現(xiàn)場工作人員的安全[1,2]. 因此, 有必要開展SF6放電分解特性的研究, 研究結(jié)果對于進一步開展SF6分解機理和高壓設(shè)備運行狀態(tài)在線監(jiān)測技術(shù)研究具有重要意義.

目前, 國內(nèi)外研究人員對SF6放電分解的研究主要集中在宏觀和微觀兩個方面. 宏觀上, 國內(nèi)外研究主要是利用色譜和質(zhì)譜等檢測方法測量SF6最終反應產(chǎn)物以反推SF6放電分解機理.Tang 等[3,4]建立四種人工缺陷模型以模擬氣體絕緣設(shè)備不同局部放電(PD)情況, 并提出利用分解物特征濃度比識別不同PD, 研究了微量H2O和O2對特征濃度比的影響; Zeng 等[5]利用缺陷模型研究了PD 下O2對SF6分解的影響; Liu 等[6]利用針板模型和氣相色譜法定量測定了SF6分解的特征成分, 并研究了SF6在不同氣體壓力和電壓水平下的PD 分解特性和分解機理. 微觀上, 國內(nèi)外研究主要集中在建立SF6等離子體模型以研究SF6等離子體組分及其分解機理. Swarbrick[7]首先研究了SF6電弧等離子體的組成, 同時計算得到電導率和導熱率; Gleizes 等[8]和Girard 等[9]幾乎同一時間提出兩溫(2T)動力學模型用以計算SF6等離子體的組成, 同時Gleizes 等進一步提出利用2T 等離子體組成計算SF6等離子體的熱力學參數(shù);由于溫度模型在重離子較低的溫度區(qū)域具有局限性, Rat 等[10]提出偽平衡模型, 并驗證了模型在SF6氣體中的應用; 由于氣體絕緣設(shè)備內(nèi)存在部分雜質(zhì)(如氧氣、水和有機絕緣子), Coll 等[11]建立化學動力學模型以研究設(shè)備內(nèi)雜質(zhì)對SF6主要穩(wěn)定氣態(tài)分解產(chǎn)物(如SOF4和SO2F2等)形成的影響;Van Brunt 等[12,13]針對金屬突出物缺陷, 在負極性直流條件下提出區(qū)域等離子體化學模型, 并分區(qū)域闡述了SF6在PD 下的分解機理、分解過程和分解產(chǎn)物等; 近兩年, Gao 等[14,15]在交流電暈放電下建立SF6放電分解的化學動力學模型, 并分析分解產(chǎn)物的化學過程和生成機理, 借助模型定量分析了不同水分和氧氣含量下的主要放電分解機理, 同時通過計算所有SF6放電分解反應的貢獻量獲得了主要放電分解反應以及H2O 和O2對主要反應過程的影響.

此外, 研究人員對SF6放電分解的光譜特性進行了部分研究. Vacquie 等[16]介紹了幾種研究SF6電弧等離子體電子密度的方法. 在國內(nèi), 徐建源和王其平[17]最早開展SF6等離子體光譜特性的研究, 并給出了部分SF6等離子體光譜診斷常用的譜線和譜線參數(shù); 近幾年, 林莘等[18]搭建SF6放電實驗平臺, 采用Stark 展寬法和光強比值法對獲得的光譜分析并得到電子溫度和電子密度, 同時研究了氣體壓強對電子溫度和電子密度的影響; 李學斌等[19]利用發(fā)射光譜法對SF6/N2混合氣體的光譜特性進行實驗, 并研究了不同極板間距和氣體壓強對電子密度和電子溫度的影響; 庚振新等[20]修正了Saha 和Guldberg-Wagge 方程并得到了0.1—0.6 MPa 壓強下的電子溫度和電子數(shù)密度等參數(shù),同時利用SF6實驗平臺的測量結(jié)果驗證了模型結(jié)果的準確性. 然而, 由于儀器設(shè)備等條件的限制,雖然此前對SF6放電分解特性開展了大量研究, 但對SF6電弧等離子體的時間分辨特性方面的研究還未見報道. 研究等離子體特性的一種重要手段是對光譜進行分析, 通過對光譜的分析, 既可以得到等離子體的溫度和密度信息, 還可以獲得各種離子的產(chǎn)生和消失等隨時間變化的信息[21].

近年來, 飛秒激光和納秒激光引導放電得到廣泛關(guān)注, 使用納秒激光引導放電可以以1 ns 的抖動時間獲得出色的開關(guān)脈沖時間穩(wěn)定性, 通過使用飛秒激光引導放電可以在皮秒內(nèi)獲得更好的時間穩(wěn)定性, 并且沿著飛秒激光自聚焦產(chǎn)生的絲狀等離子體通道嚴格限定放電路徑, 實現(xiàn)放電在時間和空間上可控. 此外, 通過預實驗我們發(fā)現(xiàn)SF6等離子體時間分辨光譜觀測時間約為1.5 μs, 時間很短,不便利用納秒激光引導放電開展SF6等離子體時間分辨光譜的研究工作. 因此, 本文利用飛秒激光引導高壓放電具有對放電在時間和空間上可控的特性, 通過具有納秒時間分辨功能的PI-MAXIII 型ICCD 獲得激光光絲處等離子體的空間和時間分辨光譜, 進而研究等離子體發(fā)射光譜特性. 研究了飛秒激光在SF6環(huán)境中引導高壓放電產(chǎn)生等離子體光譜隨時間演化的特性, 給出了部分分解物的熒光壽命以及SF6電弧等離子體電子溫度和電子密度隨時間的演化規(guī)律.

2 實驗部分

在絕緣介質(zhì)SF6中飛秒激光引導高壓放電的實驗裝置結(jié)構(gòu)如圖1 所示, 包括噴管、飛秒激光、高壓放電系統(tǒng)和檢測系統(tǒng). 噴管是直徑為2.5 mm的玻璃管, SF6經(jīng)質(zhì)量流量計控制從噴管噴出,流速為3 m/s. 激光源是飛秒Ti:sapphire 激光器(Spectra-Physics, Spitfire Ace), 輸出波長800 nm,脈沖持續(xù)時間為45 fs, 重復頻率為10 Hz, 最大脈沖能量為9 mJ, 本實驗通過衰減器控制脈沖能量為7 mJ. 激光經(jīng)棱鏡傳導和透鏡(f= 300 mm)聚焦后產(chǎn)生光絲, 穿過SF6氣體.

圖1 實驗裝置示意圖Fig. 1. Schematic diagram of experimental setup.

高壓放電系統(tǒng)由直流納秒脈沖高壓電源(HVPP20, Xi’an Smart Maple Electronic Technology Co., Ltd.)、可調(diào)限流電阻(最大值為5 k W)和一對高壓電極組成. 高壓電源電壓為12 kV, 頻率為10 Hz, 上升沿和下降沿為50 ns. 電極對與電源正極和接地端相連, 間距為8 mm, 插圖是由單鏡頭反光(SLR)照相機(D90, Nikon)拍攝的噴管、激光光絲和高壓電極的空間位置關(guān)系圖, 高壓電極靠近光絲附近引導放電, 光絲位于噴管正上方2 mm,同時串接可調(diào)限流電阻控制放電能量.

檢測系統(tǒng)中, 高壓探頭和電流探頭(CT-1,Tektronix)記錄高壓電源輸出的電壓和電流變化特性, 同時記錄在600 MHz 示波器中. 配有球面透鏡(f為100 mm)的光譜儀(Acton 2300i, Princeton Instrument)收集SF6等離子體光譜特征, 測量時, 調(diào)整光譜儀位置使光譜儀狹縫(狹縫寬度為200 μm)與光絲平行, 獲得SF6等離子體光譜. 光柵分散的信號由增強型電荷耦合器件(ICCD, PIMAX3:1024i, Princeton Instruments)在出口處捕獲. 在實驗開始前, 采用標準汞燈對光譜儀測量的波長進行校準, 采用標準鹵素光源積分球(PP-02097-000, Labsphere)對光譜響應進行校準.

3 結(jié)果與討論

3.1 飛秒激光引導高壓放電下的SF6 等離子體光譜分析

圖2 給出了純SF6(濃度為99.999%)在飛秒激光引導放電下的等離子體在300—820 nm 波段光譜圖, 相機曝光時間為100 μs, 增益為50, 讀寫延遲為0 ns (相對于激光信號, 3130 ns 時激光信號出現(xiàn), 3230 ns 時觸發(fā)高壓電源, 下同). 根據(jù)美國國家標準與技術(shù)研究院(National Institute of Standards and Technology, NIST)原子光譜數(shù)據(jù)庫(Atomic Spectra Database Line Data)對觀測到的SF6等離子體光譜進行識別和歸屬, 插圖顯示了340—420 nm 波長段S 的譜線信息, 該波段主要是S 的諸多離子譜線. 特別是, 本實驗成功觀測到文獻[22]所述的較難觀測到的氟(光譜范圍638—691 nm)和硫(光譜范圍520—550 nm)的發(fā)射線, 其中Fe 的發(fā)射線是由電極材料產(chǎn)生的, 不同原子和離子譜線已在圖中用不同顏色標注. 從圖2 可觀測到譜圖中存在大量S 和F 的原子和離子譜線, 且S 離子主要分布在300—550 nm 的可見光波段, F 原子主要分布在600—820 nm 波段的紅外光譜區(qū)域, 觀測結(jié)果表明SF6在放電情況下發(fā)生了分解, 并生成了大量的S 和F 的原子和離子. 主要分解過程如下:

圖2 飛秒激光引導高壓放電下的SF6 等離子體光譜圖Fig. 2. SF6 plasma spectrum under femtosecond laser-guided high-voltage discharge.

1) SF6氣體分子首先受到高能電場產(chǎn)生的高能電子的撞擊而發(fā)生分解產(chǎn)生部分F 原子和低氟硫化物( S Fx, x<6 ), 即

2)產(chǎn)生的SFx會被高能電子撞擊分解產(chǎn)生S和F 原子, 即

3)產(chǎn)生的S 原子被高能電子撞擊會進一步生成S 離子, 即圖2 中300—550 nm 的S 元素的波段, 其過程為

為研究SF6等離子體的時間演化特性, 對F 原子存在較密集的600—800 nm 波段的時間分辨光譜進行測量, 如圖3 所示, 已去除背景噪聲,相機曝光時間為100 ns, 增益為50. 從圖3 可以看出, 激光信號到達后, 并未立即引導放電產(chǎn)生光譜,400 ns 后, 即3530 ns 時出現(xiàn)SF6等離子體光譜,500 ns 后譜線強度達到最大, 此后逐漸減弱并消失, 即光譜強度隨時間先增大后減小, 等離子體存在時間約為1.3 μs.

從圖2 可以看出, 除S 和F 的分立譜線外, 譜圖中存在較為強烈的連續(xù)譜. 圖3 中, 在等離子體形成初期, 譜圖中也存在較為強烈的連續(xù)譜, 大約300 ns 后連續(xù)譜的強度才逐漸減弱. 一般情況下,等離子體連續(xù)譜被認為是由軔致輻射和復合輻射共同作用導致的.

軔致輻射主要是SF6分解產(chǎn)生的等離子體中的高溫自由電子與含S 或F 的粒子碰撞產(chǎn)生的自由態(tài)-自由態(tài)的躍遷而導致的溫度降低和能量損失發(fā)出光子的過程, 即

式中, e(HT)為高溫自由電子,M為被碰撞的SF6分解產(chǎn)生的含S 或F 粒子, e(LT)是低溫自由電子,h為普朗克常數(shù),v為輻射頻率.

復合輻射主要是自由電子與離子碰撞時被離子俘獲變成束縛態(tài)電子后將多余的能量以光子的形式釋放出來的過程. 在SF6等離子體中, SF6氣體分子解離后產(chǎn)生的S 離子與自由電子復合的過程, 即

此外, SF6氣體分子解離后產(chǎn)生的 S Fx與F 原子的直接復合輻射過程也會對連續(xù)譜產(chǎn)生影響, 即

同時, SF6分解產(chǎn)生的等離子體中的S 原子以及SF 分子等組分的復合過程也會對連續(xù)譜產(chǎn)生一定的影響[20], 即

圖3 SF6 等離子體時間分辨光譜Fig. 3. SF6 plasma time-resolved spectroscopy.

理論分析表明, 對于能量為En的分子離子復合過程, 其輻射功率可表示為

式中,Ne為電子密度,Te為電子溫度,Ni為等離子體中自由離子的密度,k為玻爾茲曼常數(shù),Z為離子的電荷數(shù),f為復合輻射光的頻率,n為復合原子的能級主量子數(shù),En為相應能級的能量. (9)式表明, 輻射功率與電子溫度和電子密度等參數(shù)存在緊密聯(lián)系.

圖4 SF6電弧等離子體時間衰減壽命曲線 (a) S III 409.91 nm; (b) F I 685.60 nmFig. 4. Time decay life curves of SF6 plasma: (a) S III 409.91 nm; (b) F I 685.60 nm.

圖4 為飛秒激光引導高壓放電的SF6等離子體S III 409.91 nm 和F I 685.60 nm 的時間衰減壽命曲線, 采用單指數(shù)衰減函數(shù)對實驗數(shù)據(jù)擬合,擬合函數(shù)為式中,I(t) 和I0分別為t和0 時刻的譜線強度,A為擬合參數(shù),τ為熒光壽命,t為熒光衰減時間. 經(jīng)擬合, 得到S 離子在409.91 nm 處的壽命為57 ns,F 原子在685.60 nm 處的壽命為341 ns. SF6放電分解過程還存在著更為復雜的過程, 有待于進一步研究.

3.2 飛秒激光引導高壓放電下的SF6 等離子體參數(shù)分析

電子溫度和電子密度作為描述等離子體狀態(tài)的兩個重要參數(shù), 對于SF6等離子體的研究具有重要意義.

3.2.1 等離子體電子溫度隨時間的演化過程

電弧等離子體多處于局部熱力學平衡[23], 因此認為飛秒激光引導高壓放電產(chǎn)生的SF6等離子體滿足局部熱力學平衡, SF6等離子體電子溫度可利用玻爾茲曼多譜線斜率法計算[21]

式中,I,λ,Aik,gk,Ek和k分別為相應譜線的相對強度、中心波長、躍遷概率、上能級的統(tǒng)計權(quán)重、上能級能量和玻爾茲曼常數(shù);Te為所求電子溫度.利用(11)式, 通過測量一組同一元素不同波長的發(fā)射譜線, 可以得到 l n(Iλ/(Aikgk))～Ek的玻爾茲曼斜線, 通過斜線斜率(?1/(kTe) )即可進一步得到電子溫度. 根據(jù)實驗所得數(shù)據(jù), 本文選用3 條F 原子的發(fā)射譜線(F I 641.36, 690.98, 712.79 nm)進行計算, 并利用NIST 數(shù)據(jù)庫得到F 原子的相關(guān)參數(shù), 延遲時間為3630 ns 時的玻爾茲曼斜線如圖5 所示.

圖6 為利用玻爾茲曼多譜線斜率法求得的等離子體電子溫度隨時間演化過程. 從圖6 可知, 在SF6等離子體形成初期, 電子溫度最高達2047 K,此后在300 ns 內(nèi)電子溫度迅速下降至1600 K 左右, 這主要是因為在等離子體形成初期, 等離子體快速膨脹, 粒子間相互碰撞加劇, 電子運動過程中的能量損失增大, 導致電子溫度迅速下降. 此后電子溫度維持在1500 K 上下, 之后電子溫度隨著延遲時間逐漸下降, 對電子溫度隨時間演化過程進行函數(shù)擬合, 發(fā)現(xiàn)電子溫度隨延遲時間滿足指數(shù)衰減.

圖6 SF6 等離子體電子溫度隨時間的演化過程Fig. 6. Time-resolved electron temperature of SF6 plasma.

3.2.2 等離子體電子密度隨時間的演化過程

在局部熱平衡條件下, 電子密度可利用譜線的Stark 展寬求解[24]:

式中 ?λ1/2,ω,Ne分別為譜線半峰全寬、電子碰撞參數(shù)和電子密度.

本文選取信背比最高的F I 685.60 nm 譜線計算電子密度, 由洛倫茲擬合得到F 原子在685.60 nm處的半峰全寬,ω取0.0167 nm. 由(12)式得到電子密度隨延遲時間的演化曲線, 如圖7 所示. 從圖7可以看出, 等離子體電子密度和電子溫度的演化過程基本相同, 在SF6等離子體形成初期, 等離子體密度最高( 1 0.1×1017cm?3), 這主要是因為放電開始時大量SF6會迅速發(fā)生分解, 產(chǎn)生大量電子,此后在200 ns 內(nèi)等離子體電子密度迅速下降, 之后電子密度下降趨于平緩, 這主要是因為電子與離子的復合(如反應式(5))隨延遲時間減弱使得電子密度下降趨勢減弱. 對電子密度隨時間演化過程進行函數(shù)擬合, 發(fā)現(xiàn)電子密度隨延遲時間也滿足指數(shù)衰減.

圖7 SF6 等離子體電子密度隨時間的演化過程Fig. 7. Time-resolved electron density of SF6 plasma.

3.2.3 局部熱力學平衡分析

判斷等離子體是否處于局部熱力學平衡可用Mc Whirter 準則判斷[25,26]:

式中,Ne,Te,Ek,Ei分別為電子密度、電子溫度、譜線上能級、譜線下能級. 本實驗中譜線上下能級差最大為1.93 eV, 電子溫度最大值為2047 K, 代入(13)式得到滿足局部熱力學平衡的最小電子密度為 0.52×1017cm?3, 實驗所得最小電子密度為6.3×1017cm?3, 顯 然 滿 足Mc Whirter 準 則, 即SF6等離子體處于局部熱平衡.

4 結(jié) 論

本文利用飛秒激光引導高壓放電技術(shù)對SF6等離子體時間分辨光譜特性進行了研究. 得到了SF6等離子體在300—820 nm 波段范圍內(nèi)的光譜,根據(jù)NIST 原子光譜數(shù)據(jù)庫對光譜中的特征譜線進行了識別和歸屬, 觀測到大量S 和F 的發(fā)射譜線, 分析認為SF6在放電情況下發(fā)生了分解, 且S 和F 原子主要由SF6氣體分子被高能電子碰撞直接或間接產(chǎn)生, S 離子由S 原子被高能電子撞擊產(chǎn)生. 給出了SF6等離子體的時間分辨光譜, 等離子光譜強度先增大后減弱, 且均由帶狀光譜和分立光譜疊加而成, 帶狀光譜主要由軔致輻射和復合輻射共同作用導致的, 復合輻射主要是電子和離子的碰撞以及SF6分解后的分子和原子的復合導致的,得到了S 離子在409.91 nm 處的熒光壽命為57 ns,F 原子在685.60 nm 處的熒光壽命為341 ns. 給出了SF6等離子體電子溫度和電子密度隨時間的演化規(guī)律, 二者演化規(guī)律基本相同, 且隨延遲時間均呈指數(shù)衰減. 研究結(jié)果對于進一步開展SF6分解機理和高壓設(shè)備運行狀態(tài)在線監(jiān)測技術(shù)研究具有重要意義.