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    微合金鋼中Mo對α- Fe/NbC界面影響的第一性原理研究

    2020-09-26 01:03:58陳萬超張恒華
    上海金屬 2020年5期
    關(guān)鍵詞:原子界面穩(wěn)定性

    程 漢 陳萬超 張恒華

    (上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200444)

    微合金鋼的強化機制有固溶強化、位錯強化、細晶強化和析出強化4種,而析出強化是最有效的一種強化方式,通過分散的析出相顯著提高鋼的屈服強度與抗脆斷性能。由于細小的析出相釘扎位錯和晶界,抑制了熱處理過程中的晶粒長大,晶粒細化有效地提高了鋼的強韌性,從而改善了鋼的力學(xué)性能[1- 5]。

    Nb是一種強碳化物形成元素,為了得到更好的強韌化效果,通常將Nb- Mo復(fù)合加入微合金鋼中實現(xiàn)元素的優(yōu)勢互補[6- 8]。Zhang等[9]在含Nb低碳軸承鋼中添加Mo元素,使Nb- Mo軸承鋼中的(Nb, Mo)C顆粒呈現(xiàn)出優(yōu)異的抗粗化性。Cao等[10]發(fā)現(xiàn),相較于Nb- Ti微合金鋼,Nb- Mo微合金鋼中的碳化物更彌散、細小,且沉淀強化造成的屈服強度增量更大。Jang和Wang等[6,11]也報道了Mo能顯著細化(Ti, Nb)C顆粒并增加其析出量。

    前人研究表明,析出相的尺寸和分布取決于臨界形核位點的數(shù)量、溶質(zhì)原子的擴散系數(shù)、基體與析出相之間的錯配度和界面能[12]。析出相的尺寸可通過透射電鏡觀察,而界面能等參數(shù)卻難以通過試驗手段獲得,但可通過第一性原理(first- principle theory)計算來獲取析出相與基體的界面結(jié)構(gòu)等相關(guān)信息。前人已對Fe/WC[13- 15]、Fe/TiX (X=C,N或O)[16]、Fe/VN[17- 18]等界面原子結(jié)構(gòu)進行了深入的研究。另外,Li等[19]對過渡金屬碳化物的孿晶界能和VC/TiC、TiN/TiC界面的黏附功進行了研究,并提出了新的過渡金屬碳氮化物機械超硬膜。Lekakh等[20]發(fā)現(xiàn),與其他過渡金屬碳化物相比,NbC(001)表面對Fe有較強的吸附性,表明NbC析出相具有較強的形核能力。然而,對于復(fù)合析出相(Nb,Mo)C與α- Fe界面結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的研究尚未見報道。因此,本文重點研究了Mo的摻雜對α- Fe與NaCl型結(jié)構(gòu)的NbC之間形成微觀界面性質(zhì)的影響,以解析Mo影響NbC在鐵素體中形核的微觀機制。

    1 計算方法與模型建立

    1.1 計算方法

    本文使用密度泛函理論(density functional theory, DFT)結(jié)合平面波贗勢方法的CASTEP[21- 22]軟件包,采用超軟贗勢描述原子核與電子的相互作用。為了合理選取計算參數(shù),采用3種電子的交換- 相關(guān)作用泛函 (GGA- PBE, GGA- PW91, LDA- CAPZ) 對α- Fe (體心立方,空間群IM- 3M)與NbC (面心立方,空間群FM- 3M) 的結(jié)構(gòu)進行了優(yōu)化計算,其晶胞參數(shù)的計算結(jié)果如表1所示。

    從表1可以看出,采用GGA- PBE泛函方法計算的結(jié)果較其他兩種更接近試驗值,故后面的研究均采用GGA- PBE泛函進行計算。本文對于第一布里淵區(qū)的積分計算均采用Monkhorst- Pack形式的特殊K點方法。對于體相α- Fe與NbC,K點網(wǎng)格劃分為8×8×8;對于所有的表面和界面模型,K點劃分均為8×8×1,同時建立2×1×1的超胞模型,最大平面波截斷能為410 eV,采用Broyden- Fletcher- Goldfarb- Shanno (BFGS)算法進行幾何優(yōu)化,實現(xiàn)原子的充分弛豫。收斂條件是自洽計算的最后兩個循環(huán)能量之差小于1×10-5eV/atom,作用在每個原子上的力不大于0.03 eV/?,內(nèi)應(yīng)力不大于0.05 GPa。

    表1 α- Fe和NbC點陣常數(shù)的計算值與試驗值比較

    1.2 表面結(jié)構(gòu)優(yōu)化

    研究α- Fe/NbC界面性質(zhì)前,需先確定α- Fe與NbC表面模型合適的原子層數(shù),使遠離界面處的原子呈現(xiàn)體相特征。研究表明:α- Fe與NbC兩相符合Baker- Nutting取向關(guān)系[25- 26],(100)α- Fe//(100)NbC,分別取α- Fe(100)和NbC(100)建立表面模型進行收斂性測試。其表面能(γ)可通過Botteger公式計算求出[27]:

    (1)

    表2 α- Fe(100)和NbC(100)表面能收斂趨勢

    1.3 α- Fe/NbC界面結(jié)構(gòu)模型

    根據(jù)α- Fe/NbC的取向關(guān)系,其界面結(jié)構(gòu)有兩種堆垛方式,如圖1所示,分別是Fe原子在C原子上方和Fe原子在Nb原子上方兩種結(jié)構(gòu)(共38個原子),分別命名為“C- top”型與“Nb- top”型界面。將7層NbC(100)堆垛在5層α- Fe(100)表面上,并在上下表面添加15 ?的真空層以消除兩者之間的相互作用。

    圖1 α- Fe(100)/NbC(100)界面結(jié)構(gòu)示意圖

    黏附功(Wad)通常用來表征一個界面的結(jié)合強度,可定義為將凝聚相組成的界面分離成兩個自由表面時,單位面積所需的可逆功。α- Fe/NbC界面的黏附功可通過式(2)求出[28- 29]:

    Wad=(EFe+ENbC-EFe/NbC)/A

    (2)

    式中:EFe、ENbC分別表示弛豫的、游離的Fe和NbC板塊的總能量,EFe/NbC表示該界面的總能量,A表示界面面積。

    常與界面穩(wěn)定性聯(lián)系起來的另一個熱力學(xué)參量是界面能(γint),定義為體系中形成界面后單位面積上的多余能量,其本質(zhì)上來源于界面處原子化學(xué)鍵的改變和結(jié)構(gòu)應(yīng)變,其數(shù)值越小,表明該界面越穩(wěn)定。界面能可通過式(3)表示[30]:

    (3)

    γs=[Eslab(n)-nEbulk]/(2A)

    (4)

    式(3)中:EbulkFe和EbulkNbC分別表示α- Fe和NbC相中單個原子(或分子)的能量,x和y是界面模型中兩相原子(或分子)的個數(shù);γFe與γNbC表示兩相的表面能(由式(4)得出),Eslab(n)表示該相表面結(jié)構(gòu)的總能量,n表示原子(或分子)的個數(shù)。

    兩種界面的計算結(jié)果如表3所示,可見Nb- top型界面的平衡界面距離與界面能均比C- top型的大得多,表明C- top型界面具有更高的結(jié)合強度。二者的黏附功均為負值,即亞穩(wěn)態(tài),但C- top界面的黏附功更高,為0.677 J/m2,表明其具有更好的穩(wěn)定性。這是由于C- top型界面的Fe原子和C原子距離較近,電負性相差較大,具有較強的相互作用,形成比Fe- Nb金屬鍵更強的結(jié)合鍵。

    表3 C- top和Nb- top型界面的穩(wěn)定性和平衡界面距離

    因此,本文選用C- top型界面來研究Mo元素摻雜對α- Fe/NbC界面體系的影響。將C- top型未摻雜界面作為對比,研究單個Mo原子進入界面α- Fe(100)側(cè)的第1、2層置換Fe原子和NbC(100)側(cè)的第1、2、3、4層置換Nb原子時的界面性能,模型分別記為CaseⅠ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ,如圖2所示,計算時合金化界面均被充分弛豫。

    圖2 各界面Mo原子不同置換位置示意圖

    2 計算結(jié)果與討論

    2.1 Mo對α- Fe/NbC界面穩(wěn)定性的影響

    根據(jù)式(2)和式(3),對Mo原子置換前后界面的黏附功和界面能進行了計算,結(jié)果如圖3和表4所示。可以看出,Mo元素的置換對α- Fe(100)/NbC(100)界面有一定的影響。與未摻雜界面相比,Mo元素置換Nb原子進入NbC側(cè),不論其置換位置如何,其界面能與平衡界面距離均比摻雜前的界面(4.531 J/m2、1.855 ?)要小,表明Mo元素進入α- Fe/NbC界面的NbC側(cè)所形成的α- Fe/(Nb,Mo)C型界面具有更高的結(jié)合強度。同時α- Fe/(Nb,Mo)C型界面的黏附功均比未摻雜界面的高,故α- Fe/(Nb,Mo)C型界面表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性。而當(dāng)Mo元素進入界面的Fe側(cè)置換Fe原子時,界面不同原子層位置的結(jié)果有所差異。對于Case Ⅰ界面,即Mo原子進入Fe側(cè)第一層結(jié)構(gòu)時,其界面能與平衡界面距離均大于未摻雜界面,界面結(jié)合較弱,黏附功(-0.948 J/m2)比其他界面低得多,表明Case Ⅰ界面的穩(wěn)定性最差。對于Case Ⅱ界面,即Mo原子進入Fe側(cè)第二層結(jié)構(gòu)時,其平衡界面距離(1.865 ?)比未摻雜界面的略大,界面能(4.400 J/m2)也略有降低,黏附功有所提升,說明該界面的穩(wěn)定性略有提高。

    表4 Mo原子摻雜前后α- Fe/NbC界面的平衡界面距離

    圖3 Mo原子摻雜前后α- Fe/NbC界面的黏附功與界面能

    對于Mo元素進入α- Fe/NbC界面的NbC側(cè)所形成的4種α- Fe/(Nb,Mo)C型界面,從黏附功、界面能、平衡界面距離3個角度看,Mo元素能有效強化α- Fe/NbC界面。這是由于Mo元素與Nb元素的性質(zhì)更接近,且Mo原子半徑比Nb的略小,可減小平衡界面距離,強化界面。反之,F(xiàn)e原子半徑與Mo原子半徑相差較大,Mo原子進入界面Fe側(cè)引起較大的結(jié)構(gòu)應(yīng)變,同時增大了平衡界面距離,導(dǎo)致界面兩側(cè)原子相互作用減弱。

    從以上結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),Mo更傾向于進入α- Fe/NbC界面的NbC側(cè),但也可能會進入Fe側(cè)的體相深處,具體可能與化學(xué)反應(yīng)中元素的平衡濃度有關(guān)。在含Nb微合金鋼中添加Mo元素時,Mo將進入NbC形成(Nb,Mo)C,達到沉淀強化的效果,這一反應(yīng)存在一個平衡常數(shù)。事實上,微合金鋼中僅添加微量Nb元素[10],同時由于Mo元素在α- Fe基體中的固溶度較大[31],反應(yīng)剩余的Mo原子即大量進入α- Fe基體,起到固溶強化的效果。Zhang等[9]研究發(fā)現(xiàn),Mo元素能偏聚到α- Fe/NbC界面并形成細小的(Nb,Mo)C復(fù)合相,即Mo抑制NbC的長大,并細化晶粒[10],這也間接說明了Mo能提高α- Fe/NbC界面的結(jié)合強度與穩(wěn)定性。

    2.2 電子性質(zhì)分析

    為了進一步解析上述界面性質(zhì)的形成原因,計算了Mo元素摻雜前后α- Fe/NbC界面的電荷密度、態(tài)密度和布居數(shù)等。根據(jù)2.1節(jié)分析可知,Case Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ界面計算結(jié)果相似,故僅對α- Fe/(Nb,Mo)C型的Case Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ界面及未摻雜界面進行分析。

    圖4是摻雜Mo元素前后α- Fe/NbC界面的(101)面的差分電荷密度分布。可以看出,4種界面的電荷轉(zhuǎn)移均出現(xiàn)局域化特征,且界面碳原子的電荷轉(zhuǎn)移量較內(nèi)層更多,表明該界面呈現(xiàn)一定的離子性特征。由于C原子的電負性較強,吸引電子能力強,所以界面存在較強的極性共價鍵(Fe- C)。CaseⅠ界面中Mo原子取代了界面處的Fe原子,由于Mo原子的核外電荷量較大,故較其他界面對應(yīng)的Fe原子轉(zhuǎn)移了更多的電荷到對側(cè)的C原子上,導(dǎo)致界面形成的C- Mo鍵略強于其他界面對應(yīng)的C- Fe鍵。但由于Mo原子半徑較大,導(dǎo)致晶格畸變嚴重,使界面距離增加,鍵長也略有增加,進而弱化了界面結(jié)合力。在CaseⅠ、Ⅱ界面中Mo原子轉(zhuǎn)移了一部分電荷到其周圍的Fe原子上,使Fe原子間金屬鍵略有強化。但較之CaseⅠ界面,CaseⅡ界面的Mo原子能轉(zhuǎn)移更多電荷到界面第一層Fe原子上,使得界面上的C- Fe鍵也稍有強化。對于Case Ⅲ界面,Mo原子能轉(zhuǎn)移更多電荷到界面的兩個C原子上,形成很強的共價鍵,同時C負電荷增加,導(dǎo)致對界面Fe原子的作用力加強,加之Mo原子取代Nb原子引起的結(jié)構(gòu)畸變減小,使界面完全弛豫后間距更小,界面結(jié)合力得到強化,從而揭示了Mo摻雜的α- Fe/(Nb,Mo)C界面結(jié)合強度最高的原因。

    圖4 Mo原子摻雜前后α- Fe/NbC界面的(101)面的差分電荷密度

    布居分析可以半定量地測量電荷轉(zhuǎn)移[32],通過計算原子間的重疊布居數(shù)來評價原子間成鍵情況。共價鍵重疊布居數(shù)越大,表明原子間交互作用越強,鍵合力越大。表5 為界面層原子鍵的平均重疊布居數(shù)和原子鍵長,對比未摻雜界面與CaseⅠ、Ⅱ界面可以發(fā)現(xiàn),Mo取代Fe側(cè)的Fe原子,使Fe側(cè)金屬鍵強化,同時使界面的C- Fe(Mo)共價鍵級數(shù)有所增加,但CaseⅠ界面的C- Mo鍵長(2.096 ?)明顯更長,弱化了鍵合力。且CaseⅡ界面中C- Nb鍵的強度與未摻雜界面的相當(dāng)時,CaseⅠ界面的C- Nb鍵明顯弱化。總體上看,Mo原子取代Fe側(cè)第一層的Fe原子時,界面穩(wěn)定性明顯變差。而隨著Mo原子向Fe側(cè)內(nèi)層的轉(zhuǎn)移,界面結(jié)合力逐漸增強。而當(dāng)Mo原子取代NbC側(cè)的Nb原子后,形成的C- Mo鍵強度明顯高于上述3種界面的C- Nb鍵,且鍵能更大,鍵長更短。同時由于界面間距的縮短,界面上C- Fe鍵長也明顯減小。這與2.1節(jié)的分析結(jié)果一致,表明Mo原子進入α- Fe/NbC界面時,更傾向于進入界面的NbC側(cè),得到更穩(wěn)定的界面結(jié)構(gòu)。

    表5 界面層原子鍵的平均重疊布居數(shù)和原子鍵長

    界面原子的分態(tài)密度與界面結(jié)構(gòu)的總態(tài)密度分別如圖5和圖6所示。4種界面結(jié)構(gòu)均在電子態(tài)-0.67~-0.35 eV范圍內(nèi)與-11.68 eV處產(chǎn)生明顯的軌道雜化,并出現(xiàn)較強的共振峰。這是由于界面處Nb- d(Mo- d)與C- s、C- p軌道形成了很強的共價鍵,但Mo- d軌道的電子峰更集中。4種界面的總態(tài)密度曲線較為相似,主要分為 3個區(qū)域,即最低共價帶、中間較高共價帶和非占有導(dǎo)電態(tài),在費米面處的態(tài)密度值不為0,說明該類界面結(jié)構(gòu)具有金屬性。費米能級處態(tài)密度的大小能反映結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,態(tài)密度越低,結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定。從圖6同樣可見,CaseⅢ界面結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定,CaseⅡ其次,CaseⅠ穩(wěn)定性最差,這也進一步說明了計算的準(zhǔn)確性。

    圖6 4種界面的總態(tài)密度

    圖5 不同界面弛豫后的界面原子分態(tài)密度

    3 結(jié)論

    (1)對于α- Fe/NbC界面,當(dāng)C原子位于Fe原子頂部時界面結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定,其界面能為4.531 J/m2;當(dāng)Mo元素摻入界面結(jié)構(gòu)時,Mo原子更易進入界面的NbC側(cè)。

    (2)與未摻雜界面相比,Mo原子進入α- Fe/NbC界面的NbC側(cè)能明顯降低界面能,減小平衡界面距離,提高界面的結(jié)合強度,其黏附功也比未摻雜界面的大,并隨著Mo原子向NbC側(cè)深層移動,界面能逐漸降低。

    (3)當(dāng)Mo取代α- Fe/NbC界面Fe側(cè)第一層原子時,界面的結(jié)合強度顯著降低。但隨著Mo原子向Fe側(cè)深層移動,界面的結(jié)合力增強,界面趨于穩(wěn)定。

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