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    利用雞蛋殼合成甘氨酸螯合鈣及其螯合率的分析

    2020-09-22 10:14:46閆宗蘭鄭紅霞潘虹
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2020年15期
    關(guān)鍵詞:雞蛋殼

    閆宗蘭 鄭紅霞 潘虹

    摘要:以廚余垃圾雞蛋殼為原料,將其進(jìn)行一定預(yù)處理后,在不同溫度下焙燒并磨成雞蛋殼細(xì)粉。將雞蛋殼粉與甘氨酸按質(zhì)量比1 ∶ 2混合后在70 ℃下反應(yīng)90 min,再于室溫下靜置24 h后得到針狀晶體,然后用紅外光譜對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行表征,經(jīng)分析可知,反應(yīng)產(chǎn)物為甘氨酸螯合鈣。用X-4數(shù)字顯示顯微熔點(diǎn)測(cè)定儀對(duì)800 ℃焙燒的雞蛋殼有膜樣品、無膜樣品與甘氨酸螯合后得到的產(chǎn)品進(jìn)行熔點(diǎn)測(cè)定;對(duì)未焙燒的有膜樣品和無膜樣品于200、400、600、800 ℃焙燒,樣品反應(yīng)前后的溶液進(jìn)行滴定分析,經(jīng)計(jì)算得到反應(yīng)的螯合率。結(jié)果表明,隨著焙燒溫度的升高,反應(yīng)溶液中游離鈣含量明顯升高,經(jīng)計(jì)算得到的螯合率也比200、400 ℃焙燒樣品高。

    關(guān)鍵詞:廚余垃圾;雞蛋殼;螯合率;甘氨酸螯合鈣;游離鈣含量

    中圖分類號(hào): TS253.9 ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A ?文章編號(hào):1002-1302(2020)15-0246-04

    收稿日期:2019-10-07

    基金項(xiàng)目:2019年天津市社科界千名學(xué)者服務(wù)基層活動(dòng)大調(diào)研應(yīng)用(合作)項(xiàng)目(編號(hào):1903093);國家自然科學(xué)基金青年基金(編號(hào):51703164);天津農(nóng)學(xué)院教育教學(xué)改革項(xiàng)目(編號(hào):2018-B-28)。

    作者簡介:閆宗蘭(1978—),女,山東諸城人,碩士研究生,實(shí)驗(yàn)師,主要從事實(shí)驗(yàn)化學(xué)和環(huán)境催化方面的研究。E-mail:251494227@qq.com。 ?“垃圾是放錯(cuò)了地方的資源”,垃圾中的大部分物質(zhì)可被回收利用。由于廚余垃圾雞蛋殼的形成需要經(jīng)過土壤-植物-動(dòng)物的生態(tài)食物鏈過程,因此雞蛋殼中富集的鈣更易被機(jī)體吸收,而且在雞蛋殼原料及蛋殼鈣成品中,重金屬含量遠(yuǎn)低于海洋生物來源(如牡蠣殼)和礦物來源(如方解石)的碳酸鈣制劑,因此蛋殼鈣產(chǎn)品更加安全可靠。近幾年來,由廢棄雞蛋殼合成的各種補(bǔ)鈣劑成為研究的重點(diǎn)[1-8],如谷氨酸螯合鈣、乳酸鈣、蘋果酸鈣、醋酸鈣、葡萄糖酸鈣等。本研究以雞蛋殼為原料,將其與甘氨酸一起合成甘氨酸螯合鈣,并分析該反應(yīng)前后的螯合率。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    主要材料與試劑:雞蛋殼(由天津農(nóng)學(xué)院食堂提供)、甘氨酸、蒸餾水、鹽酸1(2 mol/L)、鹽酸2(鹽酸與水的體積比為1 ∶ 9)、鹽酸3(鹽酸與水的體積比為1 ∶ 1)、乙二胺四乙酸(EDTA)標(biāo)準(zhǔn)溶液(0.004 918 mol/L)、氫氧化鈉(市售,含量為10%)、鉻黑T指示劑、鈣羧酸指示劑。

    1.2 主要試驗(yàn)儀器

    本試驗(yàn)所用主要儀器及相應(yīng)廠家信息見表1。

    1.3 雞蛋殼的預(yù)處理

    首先,將收集好的雞蛋殼洗凈,分出一部分去掉內(nèi)膜,于80 ℃干燥120 min,然后用多功能粉碎機(jī)將其粉碎,過篩得到大小相等、顆粒均勻的雞蛋殼細(xì)粉。最后,將一定量的帶膜雞蛋殼粉、不帶膜雞蛋殼粉分成4份,分別于200、400、600、800 ℃焙燒180 min,并儲(chǔ)存于干燥器中備用。

    1.4 甘氨酸螯合鈣的制備方法及螯合率分析

    稱取一定質(zhì)量的雞蛋殼樣品放入50 mL燒杯中,加入10 mL 2 mol/L鹽酸酸化。當(dāng)不再產(chǎn)生氣泡后,加入10 mL蒸餾水,在50 ℃水浴鍋中加熱水解30 min,過濾,用EDTA滴定法測(cè)定酸水解液中的可溶性鈣含量。然后,稱取質(zhì)量為雞蛋殼細(xì)粉質(zhì)量2倍的甘氨酸,逐步加到酸水解液中,等甘氨酸完全溶解后,放入60 ℃水浴鍋中螯合90 min,取出置于室溫,加入20 mL無水乙醇沉淀,在 3 000 r/min 下離心15 min,得到甘氨酸螯合鈣針狀晶體。測(cè)定離心后上清液中的游離鈣含量,根據(jù)測(cè)得的反應(yīng)前、反應(yīng)后體系中的游離鈣含量,計(jì)算甘氨酸螯合鈣的螯合率。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 800 ℃焙燒后雞蛋殼與甘氨酸螯合后產(chǎn)物的紅外譜圖分析

    從圖1可以看出,有膜和無膜對(duì)紅外峰位置的影響不大。甘氨酸與鈣配位后,主要的吸收峰發(fā)生了明顯的位移,相對(duì)強(qiáng)度也發(fā)生了一定的變化。甘氨酸在2 500~3 200 cm-1左右有1個(gè)強(qiáng)而寬的吸收峰,并且在1 600 cm-1附近有強(qiáng)峰,表明甘氨酸中含有—COOH基團(tuán),而甘氨酸螯合鈣的紅外譜圖中沒有這種信號(hào),說明產(chǎn)物中沒有游離甘氨酸。2 200 cm-1 左右處的NH+3吸收峰在形成配合物后消失不見,這說明產(chǎn)生了螯合物。甘氨酸配體在 3 200 cm-1 左右N—H鍵的吸收峰在配位后發(fā)生了后移,說明N原子參與了配位。與此同時(shí),甘氨酸中羧酸根在1 300、1 600 cm-1左右處的對(duì)稱與反對(duì)稱伸縮振動(dòng)峰在形成螯合鈣后發(fā)生了位移,說明甘氨酸中羧酸根離子中的氧原子與鈣離子發(fā)生了絡(luò)合。在3 400 cm-1附近的吸收峰沒有變寬,說明生成物中沒有水分子,這與李籽萱等通過超聲法合成甘氨酸螯合鈣的情況[9]基本一致。因此結(jié)合以上分析可知,反應(yīng)產(chǎn)物為甘氨酸螯合鈣。

    2.2 雞蛋殼與甘氨酸螯合產(chǎn)物的熔點(diǎn)測(cè)定分析

    采用X-4數(shù)字顯示顯微熔點(diǎn)測(cè)定儀對(duì)800 ℃焙燒后的雞蛋殼有膜樣品、無膜樣品與甘氨酸螯合后得到的產(chǎn)品進(jìn)行熔點(diǎn)測(cè)定,每個(gè)樣品平行測(cè)定3次。由表2可見,于800 ℃焙燒后,有膜樣品與甘氨酸螯合后產(chǎn)物的熔點(diǎn)為178.3~223.3 ℃。從表3可得,于800 ℃焙燒后,無膜樣品與甘氨酸螯合后產(chǎn)物的熔點(diǎn)為177.3~222.7 ℃。2種產(chǎn)物的熔點(diǎn)基本一致,但是熔程都比較長??赡苁怯捎诋a(chǎn)物本身有雜質(zhì), 在加熱過程中化學(xué)鍵可能發(fā)生斷裂而生成了混合物,具體原因尚需結(jié)合其他表征手段進(jìn)行驗(yàn)證。

    2.3 反應(yīng)過程中游離鈣含量及螯合率的計(jì)算

    2.3.1 未焙燒有膜樣品和無膜樣品在反應(yīng)過程中游離鈣含量及螯合率的分析 由表4可知,未焙燒有膜樣品反應(yīng)前平均游離鈣含量為315.4 mg/g,反應(yīng)后平均游離鈣含量為92.5 mg/g,平均螯合率為70.67%。由表5可知,未焙燒無膜樣品反應(yīng)前平均游離鈣含量為330.6 mg/g,反應(yīng)后平均游離鈣含量為91.3 mg/g,平均螯合率為72.4%。反應(yīng)后體系中的游離鈣含量與反應(yīng)前相比較明顯減少,是因?yàn)槿芤褐锈}離子參加反應(yīng)生成了甘氨酸螯合鈣。對(duì)比表4、表5可以看出,無膜雞蛋殼粉反應(yīng)體系中的可溶性鈣含量高于有膜雞蛋殼粉,螯合率也比有膜雞蛋殼的反應(yīng)體系稍高。結(jié)果表明,雞蛋殼膜主要由有機(jī)物組成,因此在相同質(zhì)量的雞蛋殼粉中,無膜雞蛋殼的鈣含量較高,所以雞蛋殼與鹽酸反應(yīng)后形成的可溶性鈣的酸水解液中鈣含量增加,而反應(yīng)后溶液中的游離鈣含量相差不大,說明反應(yīng)達(dá)到了一定的平衡狀態(tài)。

    2.3.2 不同溫度焙燒的樣品在反應(yīng)過程中游離鈣的含量及螯合率分析 由表6可知,經(jīng)過200 ℃焙燒,雞蛋殼樣品在反應(yīng)前的平均游離鈣含量為 322.0 mg/g,反應(yīng)后的平均游離鈣含量為 86.9 mg/g,平均螯合率為73.02%。

    由表7可得,經(jīng)過400 ℃焙燒,雞蛋殼樣品在反應(yīng)前的平均游離鈣含量為328.0 mg/g,反應(yīng)后的平均游離鈣含量為88.2 mg/g,平均螯合率為73.12%。

    由表8可得,經(jīng)過600 ℃焙燒,雞蛋殼樣品反應(yīng)前的平均游離鈣含量為345.9 mg/g,反應(yīng)后的平均游離鈣含量為93.2 mg/g,平均螯合率為73.06%。

    由表9可得,經(jīng)過800 ℃焙燒,雞蛋殼樣品反應(yīng)前的平均游離鈣含量為372.3 mg/g,反應(yīng)后的平均游離鈣含量為98.1 mg/g,平均螯合率為73.65%。

    由表6至表9可得,200、400 ℃焙燒樣品反應(yīng)前后的游離鈣含量和螯合率相差不大,但是反應(yīng)后游離鈣含量比沒有焙燒過的樣品降低,這可能是因?yàn)楸簾郎囟容^低時(shí),沒有使蛋殼中的碳酸鈣完全分解,反而造成部分燒結(jié)現(xiàn)象,因此難以完全溶解。之后隨著溫度的升高,反應(yīng)前溶液中的游離鈣含量明顯升高,螯合率也略有升高,這是因?yàn)楫?dāng)焙燒溫度高于600 ℃時(shí),雞蛋殼中的碳酸化合物完全分解成為氧化物,顆粒較細(xì),易于溶解和反應(yīng)。

    3 討論

    由本研究結(jié)果可知,當(dāng)雞蛋殼粉與甘氨酸質(zhì)量比為1 ∶ 2、在70 ℃反應(yīng)90 min、室溫下靜置24 h后得到針狀晶體,用紅外光譜對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行表征,經(jīng)分析可知,反應(yīng)產(chǎn)物為甘氨酸螯合鈣。采用X-4數(shù)字顯示顯微熔點(diǎn)測(cè)定儀對(duì)800 ℃焙燒后的雞蛋殼有膜樣品和無膜樣品與甘氨酸螯合后得到的產(chǎn)品進(jìn)行熔點(diǎn)測(cè)定。結(jié)果表明,產(chǎn)物熔程較長,具體的原因尚需結(jié)合其他表征手段進(jìn)行驗(yàn)證。經(jīng)滴定分析可知,600、800 ℃反應(yīng)前后的游離鈣含量明顯升高,螯合率也比200、400 ℃的焙燒樣品略高。

    參考文獻(xiàn):

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    [9]李籽萱,張美善. 甘氨酸螯合鈣的超聲化學(xué)法合成[J]. 中國食品添加劑,2017(1):152-155.

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