基于響應(yīng)曲面法的尾礦燒結(jié)磚燒制工藝

趙筠康 魏作安 楊永浩 路停 莊孫寧

摘 要：將尾礦作為資源進(jìn)行綜合開發(fā)利用已成為當(dāng)今熱點課題之一，應(yīng)用響應(yīng)曲面法，研究了利用金礦尾礦制備燒結(jié)磚的燒制工藝中，粘土摻量、燒結(jié)溫度、保溫時間和成型水分對金尾礦燒結(jié)磚抗壓強度的影響，對金礦尾礦燒結(jié)磚的燒制工藝進(jìn)行了優(yōu)化研究，建立了燒結(jié)磚抗壓強度響應(yīng)曲面模型。通過顯著性分析、方差分析及響應(yīng)曲面圖形的綜合分析驗證了模型的可靠性。確定燒結(jié)磚的最佳燒制工藝參數(shù)為：粘土摻量35%，燒結(jié)溫度1 030 ℃，保溫時間105 min，成型水分25%.結(jié)果表明：在最佳燒制工藝下，室內(nèi)燒制的燒結(jié)磚抗壓強度為22.48 MPa，理論預(yù)測的抗壓強度22.45 MPa，燒結(jié)磚抗壓強度的試驗值與理論值基本一致。研究成果既符合國家倡導(dǎo)的節(jié)能減排、發(fā)展循環(huán)經(jīng)濟的政策和生態(tài)環(huán)保政策，又能為金礦尾礦的綜合利用提供一條有效可行的途徑。關(guān)鍵詞：金礦尾礦;燒結(jié)磚;燒制工藝;響應(yīng)曲面法中圖分類號：TD 982

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1672-9315（2020）06-0960-07

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2020.0604開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識碼（OSID）：

Sintering process of? tailings fired brick? based on

response surface methodology

ZHAO Jun-kang1，2，WEI Zuo-an1，2，YANG Yong-hao1，2，LU Ting1，2，ZHUANG Sun-ning1，2

（1.State Key Laboratory of Coal Mine Disaster Dynamics and Control，Chongqing University，Chongqing 400044，China;

2.School of Resources and Safety Engineering，Chongqing University，Chongqing 400044，China）Abstract：Importance has been attached to the comprehensive development and utilization of gold tailings as a resource，the effect of clay content，sintering temperature，holding time and forming moisture on the compressive strength of sintered brick made from gold tailings was studied by response surface method.The burning process of sintered bricks in gold mine tailings was analyzed using the response surface method.The model of sintered brick anti-pressure strength response surface is established，whose reliability? is verified by the comprehensive analysis of significance analysis，variance analysis and response surface graphics.It is pointed that the best burning parameters of sintered brick are 35% of clay doping，sintering greenhouse of 1 030 ℃，insulation time of 105 minutes，25% of forming water.The results show that the compressive strength of the sintered brick is 22.48? MPa，and the predicted compressive strength is 22.45 MPa.The experimental value of the compressive strength of the sintered brick is basically the same as its theoretical value.The research results not only conform to the policies of energy saving and emission reduction，circular economy development and ecological environmental protection advocated by the state，but also provide an effectively feasible way for comprehensive utilization of gold mine tailings.

Key words：gold tailings;sintered bricks;calcination process;response surface methodology

0 引 言

金礦尾礦是金礦石經(jīng)選礦后產(chǎn)生的固體廢棄物，根據(jù)不完全統(tǒng)計，全國金礦尾礦堆存量近2.7億t，而且黃金礦山每年排放的尾礦已經(jīng)超過2 450萬t[1-2]。大量的金礦尾礦作為固體廢棄物堆置于尾礦庫中，不僅占用了大量土地[3]，污染庫區(qū)環(huán)境[4]，還會引起一系列的安全問題。在一次性資源日趨枯竭的今天，把金礦尾礦作為資源進(jìn)行綜合開發(fā)利用已成為熱點課題之一。

到目前為止，尾礦作為主要原料已成功應(yīng)用于燒結(jié)磚、水泥添加劑、混凝土制品、空心砌塊、微晶玻璃等建筑材料的生產(chǎn)中[5-8]。其中，晏擁華等將頁巖作為膠結(jié)劑，將傳統(tǒng)的燒結(jié)磚生產(chǎn)工藝和真空擠出成型方法相結(jié)合，在金尾礦渣摻量為40%，擠出成型壓力為3 MPa條件下，制備出尾礦頁巖燒結(jié)空心磚[9]。ROY等以金礦尾礦為原料，黑棉土和紅土為添加劑制備燒結(jié)磚，通過經(jīng)濟分析發(fā)現(xiàn)，不同添加劑摻量制備的燒結(jié)磚在滿足吸水和抗壓強度等標(biāo)準(zhǔn)下，制成的燒結(jié)磚比普通磚節(jié)約成本15%～28%[10].

常見的材料優(yōu)化方法主要有：正交試驗法[11-12]、響應(yīng)曲面法等。其中，響應(yīng)曲面方法是一種將試驗設(shè)計與數(shù)理統(tǒng)計相結(jié)合用于建立模型的數(shù)學(xué)方法，具有過程優(yōu)化的功能[13]。采用該方法可建立連續(xù)變量曲面模型，可同時對多個設(shè)計因子的不同水平以及其交互作用進(jìn)行分析，并進(jìn)行優(yōu)化與評價[14-16]。與傳統(tǒng)正交實驗設(shè)計的方法相比，響應(yīng)曲面法得到的回歸模型函數(shù)可以做到更加的線性，可以在區(qū)域上獲得各因素的最佳組合[17]。

試驗以金礦尾礦為主料，粘土為輔料，制備可用作建筑材料的燒結(jié)磚。通過響應(yīng)曲面法，對金礦尾礦燒結(jié)磚的燒制工藝進(jìn)行了優(yōu)化研究，可有效的緩解金礦尾礦堆存帶來的危害，既符合國家倡導(dǎo)的節(jié)能減排、發(fā)展循環(huán)經(jīng)濟的政策和生態(tài)環(huán)保政策，又能最大限度地實現(xiàn)固體廢棄物的利用，將尾礦變廢為寶，實現(xiàn)資源的二次利用，為金礦尾礦的綜合利用提供一條有效可行的途徑。

1 試驗材料與試驗方法

1.1 試驗材料

試驗材料主要為金礦尾礦和粘土，金礦尾礦取自云南鶴慶北衙礦業(yè)有限公司（浮選工藝），粘土取自重慶磁器口附近。金礦尾礦和粘土的化學(xué)組成見表1.從表1可以看出，金礦尾礦中二氧化硅的含量偏少，而氧化鐵和氧化鎂的含量過多，這不利于制備燒結(jié)磚。粘土作為傳統(tǒng)燒結(jié)磚的原料，含有大量的二氧化硅和鋁，且塑性指數(shù)高[18-19]。因此，選擇粘土作為添加材料可彌補只使用金礦尾礦制備燒結(jié)磚的不足。金礦尾礦和粘土的粒徑分布如圖1所示。

1.2 金礦尾礦燒結(jié)磚的制備工藝

參照普通燒結(jié)磚的制備工藝[20]，確定金礦尾礦燒結(jié)磚的燒制流程。首先，將剔除雜質(zhì)的金礦尾礦和粘土分別過2 mm篩子，去掉粗顆粒。將篩分后的金礦尾礦和粘土置于105 ℃恒溫烘箱中烘干。之后，將烘干后的2種原料按照設(shè)定的比例倒

入容器中進(jìn)行攪拌，使原料充分混合均勻。根據(jù)成型水分的大小，在尾礦和粘土的混合料中

加入一定量的水?dāng)嚢?，將攪拌均勻的混合料陳?0 min.將陳化好的混合料放入到自制模具（尺寸為40 mm×40 mm×40 mm）中，用木錘搗實。在室溫下靜置24 h，即可得到濕磚坯。然后，將制作好的濕坯放入烘箱中，設(shè)置105 ℃，烘干10 h.再將烘干的磚坯放入箱式電阻爐中進(jìn)行焙燒，待箱式電阻爐升溫至設(shè)定的燒結(jié)溫度后保溫一定時間。焙燒完畢后，切斷電阻爐的電源，并讓其自然冷卻至室溫，即可得到金礦尾礦燒制的磚塊試樣。

金礦尾礦制備燒結(jié)磚燒制流程如圖2所示。

1.3 響應(yīng)曲面法試驗方案設(shè)計

響應(yīng)曲面法通過對自變量和響應(yīng)值的綜合分析，輸出響應(yīng)值與自變量之間的定量關(guān)系，通過回歸分析，構(gòu)造測定量（響應(yīng)值以及自變量）的全局近似，然后用最小二乘法擬合出響應(yīng)面模型來代替真實的響應(yīng)面模型。根據(jù)響應(yīng)面模型可以評估各影響因素對輸出變量的影響，確定試驗的最優(yōu)響應(yīng)值以及對應(yīng)的最佳影響因素組合方式[21]。

采用Box-Behnken試驗設(shè)計方法，選取粘土摻量A（x1）、燒結(jié)溫度B（x2）、保溫時間C（x3）和成型水分D（x4）為自變量，根據(jù)前期單因素試驗獲得的最佳燒制參數(shù)（粘土摻量30%、燒結(jié)溫度1 000 ℃，保溫時間120 min，成型水分25%），確定4個自變量的取值范圍分別為：粘土摻量25%～35%，燒結(jié)溫度970～1 030 ℃、保溫時間105～135 min，成型水分24%～26%.按照方程xi=（zi-zi0）/Δzi對自變量進(jìn)行編碼，其中xi為自變量的編碼值;zi為自變量的真實值;zi0為試驗中心點處自變量的真實值;

Δzi為自變量的變化步長[22]。在燒結(jié)磚的諸多性能指標(biāo)中，抗壓強度是極為重要的性能指標(biāo)，因此，選擇抗壓強度為響應(yīng)值。試驗自變量因素編碼及水平見表2.

2 試驗結(jié)果與分析

在工程應(yīng)用中，一般采用的是二階響應(yīng)面模型，模型公式如下

Y=b0+ki=1biXi+

ki=1biiX2i+

k1≤i≤j≤kbijXiXj

（1）

式中 Y為因變量（響應(yīng)值）;b0為偏移項系數(shù);bi為線性偏移項系數(shù);bii為二階偏移項系數(shù);bij為交互作用系數(shù);Xi，Xj為自變量。

選用R2（符合相關(guān)系數(shù)）來評價模型值與實驗值之間的擬合程度

R2=SSRSST=1-SSESST

（2）

式中 SST為總離差平方和;SSE為殘差平方和;SSR為回歸平方和。

2.1 抗壓強度試驗結(jié)果

根據(jù)Box-Behnken中心組合設(shè)計原理，以抗壓強度為目標(biāo)函數(shù)進(jìn)行試驗設(shè)計，燒結(jié)磚單軸抗壓強度試驗結(jié)果見表3.將試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行多元回歸分析，得到關(guān)于金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度的二次多元回歸方程的預(yù)測模型

Y抗壓強度

=18.46+1.77A+1.51B-0.64C-0.9D+0.36AB+0.17AC+0.033AD-0.11BC-0.14BD

+0.007 5CD-1.01A2+0.88B2-0.24C2-1.45D2

2.2 方差分析

對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度響應(yīng)曲面模型進(jìn)行方差分析，回歸模型的方差分析結(jié)果見表4.從表4可以看出，模型p<0.000 1，試驗值和預(yù)測值之間的相關(guān)性較好（R2 = 0.915），說明采用響應(yīng)曲面法對燒結(jié)磚燒制工藝優(yōu)化所得回歸模型是有效的。回歸模型系數(shù)的顯著性檢驗見表5，從表5可知，模型中一次項A（p<0.000 1）、B（p<0.000 1）和二次項A2（p=0.009 0）、D2（p=0.000 7）均達(dá)到極顯著水平。各因素顯著程度由大到小依次為：粘土摻量、燒結(jié)溫度、成型水分、保溫時間。

2.3 響應(yīng)曲面優(yōu)化分析

根據(jù)燒結(jié)磚抗壓強度響應(yīng)曲面三維立體圖，直觀的分析各設(shè)計變量與燒結(jié)磚抗壓強度的關(guān)系。根據(jù)響應(yīng)模型等值線圖，研究粘土摻量、燒結(jié)溫度、成型水分及保溫時間之間的交互作用。當(dāng)?shù)戎稻€為圓形時，2個設(shè)計變量之間的交互作用不顯著;等值線為橢圓形時，2個設(shè)計變量之間的交互作用顯著[23]。

圖3為粘土摻量和燒結(jié)溫度對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度影響的響應(yīng)曲面。從圖3可以看出，在最佳成型水分和保溫時間條件下，抗壓強度隨粘土摻量和燒結(jié)溫度的增加呈增加趨勢。響應(yīng)曲面等值線為一系列曲線，無明顯橢圓形狀，說明粘土摻量與燒結(jié)溫度交互作用對燒結(jié)磚抗壓強度影響不顯著。

圖4為粘土摻量和保溫時間對燒結(jié)磚抗壓強度影響的響應(yīng)曲面。從圖4可以看出，抗壓強度隨粘土摻量的增大而增大，但增大幅度逐漸減小;隨保溫時間的增加，抗壓強度增幅不大。響應(yīng)曲面等值線呈橢圓形，說明粘土摻量和保溫時間交互作用對燒結(jié)磚抗壓強度影響顯著。

圖5為粘土摻量和成型水分對燒結(jié)磚抗壓強度影響的響應(yīng)曲面。從圖5可以看出，響應(yīng)面為曲面，粘土摻量及保溫時間與燒結(jié)磚抗壓強度的關(guān)系為非線性，當(dāng)粘土摻量固定時，抗壓強度隨著成型水分的增加呈先增加后減小的趨勢。響應(yīng)曲面等值線呈橢圓形，說明粘土摻量和成型水分交互作用對燒結(jié)磚抗壓強度影響顯著。

圖6為燒結(jié)溫度和保溫時間對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度影響的響應(yīng)曲面。從圖6可以看出，固定保溫時間，隨著燒結(jié)溫度的增加，抗壓強度隨之增大，且增幅逐漸加大。響應(yīng)曲面等值線無明顯橢圓形狀，說明燒結(jié)溫度和保溫時間交互作用對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度影響不顯著。

燒結(jié)溫度和成型水分對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度影響的響應(yīng)曲面如圖7所示。從圖7可以看出，固定燒結(jié)溫度，抗壓強度隨著成型水分的增加先增加后減小;固定成型水分，抗壓強度隨燒結(jié)溫度的增大而增大。響應(yīng)曲面等值線無明顯橢圓形狀，說明燒結(jié)溫度和成型水分交互作用對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度影響不顯著。

保溫時間和成型水分對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度影響的響應(yīng)曲面如圖8所示。從圖8可以看出，固定保溫時間，抗壓強度隨著成型水分的增加先增加后減小;固定成型水分，抗壓強度隨保溫時間的增大而緩慢增長。響應(yīng)曲面等值線呈明顯橢圓形狀，說明保溫時間和成型水分交互作用對金礦尾礦燒結(jié)磚抗壓強度影響顯著。

從圖3～圖8可以看出，經(jīng)響應(yīng)曲面法分析得到的燒結(jié)磚最佳燒制工藝參數(shù)為：粘土摻量35%;燒結(jié)溫室1 030 ℃;保溫時間105 min;成型水分25%.在最佳燒制工藝下，燒結(jié)磚抗壓強度的試驗值為22.48? MPa，理論預(yù)測的抗壓強度22.45 MPa，試驗值和預(yù)測值比較一致。

3 結(jié) 論

1）利用響應(yīng)曲面法設(shè)計試驗，得到響應(yīng)曲面模型R2 = 0.915，顯著性概率p<0.000 1，建立的響應(yīng)曲面模型準(zhǔn)確有效。

2）試驗中各因素顯著程度由大到小依次為：粘土摻量、燒結(jié)溫度、成型水分、保溫時間。

3）通過響應(yīng)曲面法確定了金礦尾礦燒結(jié)磚最佳燒制工藝參數(shù)，與單因素試驗結(jié)果相比，金礦尾礦燒結(jié)磚的性能得到了進(jìn)一步提升，在此條件下燒制的金礦尾礦燒結(jié)磚性能最佳，且滿足建筑用磚的標(biāo)準(zhǔn)。可為開展大規(guī)模的工業(yè)化試驗提供依據(jù)，促進(jìn)科技成果。

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