M310核電機(jī)組一回路主要沉積源項(xiàng)調(diào)查分析

(福建福清核電有限公司，福建 福清 350318)

在核電站，集體劑量是衡量輻射防護(hù)水平的重要指標(biāo)。如何降低集體劑量是核電站輻射防護(hù)人員不斷探索的方向，其方法包括源項(xiàng)控制，提高設(shè)備可靠性，優(yōu)化輻射工作流程等，其中通過(guò)源項(xiàng)控制降低現(xiàn)場(chǎng)輻射水平是最有力的手段之一。沉積源項(xiàng)調(diào)查分析，可以了解現(xiàn)場(chǎng)放射性系統(tǒng)中沉積源項(xiàng)的核素種類(lèi)、沉積量及沉積規(guī)律，為去除沉積源項(xiàng)，降低現(xiàn)場(chǎng)輻射水平提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本文圍繞福清核電站沉積源項(xiàng)調(diào)查實(shí)踐，從沉積源項(xiàng)的調(diào)查方法、產(chǎn)生機(jī)理、降低措施等方面介紹核電站沉積源項(xiàng)的相關(guān)工作，給出降低沉積源項(xiàng)的建議。

1 福清核電站首個(gè)燃料循環(huán)一回路沉積源項(xiàng)調(diào)查實(shí)踐

1.1 調(diào)查方法

1.1.1 測(cè)量原理

對(duì)于運(yùn)行核電站而言，難以通過(guò)傳統(tǒng)的取樣測(cè)量方法測(cè)量沉積在管道內(nèi)壁的放射性核素，但可以使用無(wú)損就地輻射源項(xiàng)測(cè)量方法來(lái)測(cè)量運(yùn)行核電站一回路沉積源項(xiàng)。

通過(guò)就地?zé)o損測(cè)量可獲取特定測(cè)量條件下被測(cè)管道的就地γ譜、本底測(cè)量譜及管道表面劑量率；在獲得被測(cè)管道的幾何條件、材質(zhì)、探測(cè)器有關(guān)參數(shù)等后，通過(guò)γ譜分析、無(wú)源效率刻度、活度計(jì)算等過(guò)程，計(jì)算出管道內(nèi)表面的核素類(lèi)型及其累積水平(表面活度或活度濃度)。在此基礎(chǔ)上，利用Sterm-MC軟件可計(jì)算沉積源項(xiàng)在管道外表面產(chǎn)生的劑量率及其貢獻(xiàn)。同時(shí)，將劑量率計(jì)算值與測(cè)量值進(jìn)行對(duì)比，可以驗(yàn)證測(cè)量的準(zhǔn)確性。

測(cè)量時(shí)將探頭置于管道外一定距離進(jìn)行測(cè)量，通過(guò)多道分析器獲得就地γ譜，進(jìn)而得到不同能量γ射線(xiàn)的全能峰凈計(jì)數(shù)率；在獲取探測(cè)器、準(zhǔn)直器幾何尺寸、管道尺寸、探頭到管道距離等測(cè)量條件后，結(jié)合γ全能峰探測(cè)效率，和核素γ射線(xiàn)分支比，進(jìn)而可以依據(jù)管道內(nèi)的放射性核素類(lèi)型計(jì)算出管道內(nèi)的表面活度。計(jì)算公式為：

(1)

式中，As—被測(cè)管道內(nèi)壁沉積核素的表面活度，單位為Bq/cm2;

nE—γ普中能量為E的全能峰凈計(jì)數(shù)率(現(xiàn)場(chǎng)測(cè)得);

εE—能量為E的光子能量峰探測(cè)效率(根據(jù)被測(cè)管道材質(zhì)、直徑、壁厚、與探測(cè)器相對(duì)位置、準(zhǔn)直器幾何尺寸，結(jié)合探測(cè)器固有效率，利用Sterm-MC軟件計(jì)算得到);

S—管道內(nèi)表面積(通過(guò)被測(cè)管道長(zhǎng)度、直徑和壁厚計(jì)算得到)，單位為cm2;

ξE—分支比。[1]

1.1.2 測(cè)量位置

借鑒EDF 30年沉積源項(xiàng)測(cè)量經(jīng)驗(yàn)，將測(cè)量位置選在一回路系統(tǒng)及其輔助系統(tǒng)主要管道及較易發(fā)生腐蝕產(chǎn)物沉積的位置，詳見(jiàn)表1。

表1 沉積源項(xiàng)調(diào)查測(cè)量點(diǎn)

1.2 測(cè)量設(shè)備

福清核電站就地沉積源項(xiàng)測(cè)量設(shè)備為：高純鍺就地γ輻射源項(xiàng)測(cè)量系統(tǒng)和碲鋅鎘就地γ輻射源項(xiàng)測(cè)量系統(tǒng)。

就地γ輻射源項(xiàng)測(cè)量系統(tǒng)由探測(cè)器、準(zhǔn)直器/屏蔽體、多道分析器、移動(dòng)小車(chē)構(gòu)成。探測(cè)器選用P 型高純鍺探測(cè)器 GEM30P4和CPG 型碲鋅鎘探測(cè)器，其主要性能參數(shù)見(jiàn)表2。

表2 探測(cè)器主要性能參數(shù)表

1.3 結(jié)果分析

1.3.1 反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)(RCP)

選取RCP系統(tǒng)管道中9個(gè)測(cè)量點(diǎn)進(jìn)行沉積源項(xiàng)調(diào)查，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見(jiàn)表3。從中可看出RCP系統(tǒng)中58Co為主要沉積核素，其他核素有60Co、54Mn、59Fe、51Cr、

95Zr、95Nb、65Zn等。

除穩(wěn)壓器波動(dòng)管外，RCP系統(tǒng)其他管道內(nèi)壁沉積的58Co表面活度在105～106Bq/cm2量級(jí)范圍，60Co和54Mn的沉積量在103～104Bq/cm2量級(jí)。穩(wěn)壓器波動(dòng)管中這三種核素的沉積量則各小1～2個(gè)量級(jí)左右。

表3 RCP系統(tǒng)管道內(nèi)壁主要沉積核素表面活度1)

1.3.2 余熱排出系統(tǒng)(RRA)

選取RRA系統(tǒng)管道中3個(gè)測(cè)量點(diǎn)進(jìn)行沉積源項(xiàng)調(diào)查，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見(jiàn)表4。從中可看出RRA系統(tǒng)中沉積的主要核素有58Co、95Zr、95Nb、54Mn、59Fe、60Co等。

該系統(tǒng)中，58Co沉積的表面活度在104Bq/cm2左右，比RCP系統(tǒng)沉積活度小一個(gè)量級(jí)。58Co在余排連接管中沉積最多、余排泵上游管道中最少，60Co則正好相反。

表4 RRA系統(tǒng)管道內(nèi)壁主要沉積核素表面活度

1.3.3 化學(xué)和容積控制系統(tǒng)(RCV)

選取RCV系統(tǒng)管道中7個(gè)測(cè)量點(diǎn)進(jìn)行沉積源項(xiàng)調(diào)查，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見(jiàn)表5。從中可看出，RCV系統(tǒng)管道內(nèi)壁沉積的主要核素是58Co。在樹(shù)脂床后管道、容控箱下游管道和上充泵出口管道中，59Fe的含量也較多，其他次要核素有60Co、51Cr、95Zr、95Nb、54Mn、65Zn等。此外在樹(shù)脂床后管道中測(cè)到了少量的124Sb。

表5 RCV系統(tǒng)各管道內(nèi)壁主要沉積核素表面活度

RCV系統(tǒng)各管道沉積58Co的表面活度比60Co大2個(gè)量級(jí)左右。通過(guò)比較RCV系統(tǒng)過(guò)濾器上游和下游管道各沉積核素的表面活度，可以發(fā)現(xiàn)由于過(guò)濾器的過(guò)濾作用，各沉積核素的表面活度有較大降低。

1.3.4 硼回收系統(tǒng)(TEP)

選取TEP系統(tǒng)前儲(chǔ)槽泵上游為測(cè)量點(diǎn)，其管道內(nèi)壁沉積的放射性核素表面活度值見(jiàn)表6。從中可看出，該管道內(nèi)壁沉積的主要核素是58Co、59Fe和51Cr，其他次要核素有60Co、95Zr、

95Nb等。

表6 TEP系統(tǒng)管道主要沉積核素表面活度

1.3.5 測(cè)量不確定度分析

已知管道核素表面活度的計(jì)算公式為：

(2)

管道內(nèi)壁表面積S和產(chǎn)額ξE的誤差較小，可忽略。按照測(cè)量不確定度評(píng)定與表示(JJF1059—1999)的規(guī)定，分析管道內(nèi)壁核素表面活度As的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc(AS)為：

式中，u(nE)—全能峰計(jì)數(shù)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差；

u(εE)—探測(cè)效率計(jì)算的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

在實(shí)驗(yàn)室中,通過(guò)放射源模擬的方式測(cè)量計(jì)算得到高純鍺測(cè)量系統(tǒng)的管道γ源項(xiàng)測(cè)量不確定度uc(AS)約為15%，CZT測(cè)量系統(tǒng)約為25%；核電站現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量條件下，考慮了探測(cè)器固有偏差、準(zhǔn)直器偏差、現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量偏差(包括測(cè)量點(diǎn)高度、探頭到管道距離、管道尺寸、被測(cè)管道內(nèi)壁沉積源項(xiàng)的均勻性、現(xiàn)場(chǎng)其他管道的干擾等)后，利用Sterm-MC計(jì)算的到高純鍺測(cè)量系統(tǒng)的管道γ源項(xiàng)測(cè)量不確定度uc(AS)約為40%，CZT測(cè)量系統(tǒng)約為50%。

1.3.6 小結(jié)

根據(jù)各系統(tǒng)管道內(nèi)壁沉積核素的表面活度，福清核電首個(gè)燃料循環(huán)各系統(tǒng)管道中的58Co和51Cr的表面沉積活度較大；根據(jù)核素性質(zhì)，利用Sterm-MC軟件計(jì)算出各種核素對(duì)劑量率的貢獻(xiàn)，其中58Co是劑量率貢獻(xiàn)的主要核素，貢獻(xiàn)了大約80%左右。

2 沉積源項(xiàng)的形成原理

核電站一回路及其輔助系統(tǒng)管道中沉積的放射性核素絕大多數(shù)來(lái)自活化腐蝕產(chǎn)物[2]。反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中，活化腐蝕產(chǎn)物的形成過(guò)程主要有兩種：一是堆芯設(shè)備被活化,金屬表面被冷卻劑沖刷、腐蝕，進(jìn)入冷卻劑；二是堆芯外設(shè)備、管道內(nèi)表面金屬在冷卻劑的沖刷、腐蝕作用下，脫落形成腐蝕產(chǎn)物進(jìn)入冷卻劑，并隨冷卻劑進(jìn)入堆芯，被活化形成活化腐蝕產(chǎn)物?；罨g產(chǎn)物在隨冷卻劑運(yùn)動(dòng)過(guò)程中會(huì)逐漸沉積在管道設(shè)備的內(nèi)表面，特別是死角、縫隙和低流速處，進(jìn)而形成廠房中的輻射源項(xiàng)。

3 降低沉積源項(xiàng)的主要方法

3.1 材料控制

根據(jù)福清核電站首個(gè)燃料循環(huán)沉積源項(xiàng)調(diào)查結(jié)果，58Co對(duì)現(xiàn)場(chǎng)輻射水平貢獻(xiàn)最大，約占82%。60Co對(duì)現(xiàn)場(chǎng)輻射水平的貢獻(xiàn)雖然目前只約占4%，但根據(jù)運(yùn)行核電站經(jīng)驗(yàn)，隨著機(jī)組運(yùn)行時(shí)間增長(zhǎng)，60Co沉積會(huì)逐漸增多，且其能量高(1.17 MeV，1.33 MeV)，半衰期較長(zhǎng)(5.3 a)，對(duì)現(xiàn)場(chǎng)輻射水平的貢獻(xiàn)將逐漸顯現(xiàn)并增加。

3.1.1 含鎳材料控制

58Co主要來(lái)自于含鎳材料，包括奧氏體不銹鋼和鎳基合金等，其形成反應(yīng)式為：58Ni(n，p)58Co。奧氏體不銹鋼和鎳基合金在核電站的應(yīng)用非常廣泛，壓力容器鋼覆面、主管道均為奧氏體不銹鋼，蒸汽發(fā)生器傳熱管材料(Inconel alloy 690型鎳基合金)則為典型鎳基合金。在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中，這些設(shè)備在冷卻劑的作用下，會(huì)逐漸腐蝕，腐蝕產(chǎn)物58Ni被冷卻劑帶入堆芯活化生成58Co，并隨冷卻劑運(yùn)動(dòng)，最終沉積在RCP系統(tǒng)及其輔助系統(tǒng)的管道、設(shè)備中，影響現(xiàn)場(chǎng)輻射水平。因此，在選擇核電站一回路材料時(shí)需重點(diǎn)控制含鎳材料的使用，在運(yùn)行時(shí)亦需加強(qiáng)對(duì)58Co的監(jiān)測(cè)。

3.1.2 含鈷材料控制

60Co主要來(lái)源于含鈷材料，主要是司太立合金，其形成反應(yīng)式為：59Co(n，γ)60Co，司太立合金主要應(yīng)用于軸承元件、閥座、泵軸頸和耐磨部件表面硬化材料。在反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)，這些設(shè)備部件磨蝕和腐蝕產(chǎn)生的59Co會(huì)隨冷卻劑進(jìn)入堆芯，進(jìn)而被中子活化生成60Co。60Co的半衰期長(zhǎng)達(dá)5.3年,因此核電廠運(yùn)行越久，60Co對(duì)輻射水平的貢獻(xiàn)比例越高。運(yùn)行核電站經(jīng)驗(yàn)表明，在反應(yīng)堆運(yùn)行壽期中間段，60Co對(duì)個(gè)人劑量的貢獻(xiàn)占據(jù)主要位置。故含鈷材料的使用亦是核電站材料控制的重點(diǎn)工作。

3.2 冷卻劑pH控制

不銹鋼或鎳基合金在高溫水或蒸汽長(zhǎng)期作用下，表面生成一層具有保護(hù)作用的尖晶石型氧化膜，而提高冷卻劑的pH值可以促進(jìn)這層膜更加迅速地形成。另外，金屬表面對(duì)OH-離子有一定吸附作用，OH-離子濃度越高，吸附作用越大，當(dāng)pH值達(dá)到一定數(shù)值時(shí)，吸附的OH-離子可阻止其他物質(zhì)同金屬表面發(fā)生作用[3]，故提高pH值對(duì)結(jié)構(gòu)材料的腐蝕有較好的抑制作用。

在反應(yīng)堆正常運(yùn)行過(guò)程中，通過(guò)向冷卻劑中添加氫氧化鋰將冷卻劑調(diào)整至弱堿性，但鋰濃度過(guò)高會(huì)增加燃料包殼堿腐蝕的風(fēng)險(xiǎn)，因此一回路pH一般控制在6.9～7.4范圍內(nèi)，最佳pH在7.2～7.4，在保證堆芯安全的前提下，盡可能地減少了活化腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生。

3.3 氧化運(yùn)行

壓水堆核電站氧化運(yùn)行即通過(guò)停堆期間向一回路系統(tǒng)引入氧化劑，促使腐蝕產(chǎn)物快速、集中釋放，實(shí)現(xiàn)集中處理。

機(jī)組停堆初期通過(guò)除鋰和硼化使冷卻劑進(jìn)入酸性還原性環(huán)境，促使堆芯和一回路系統(tǒng)內(nèi)表面腐蝕產(chǎn)物沉積膜分解和溶解，生成二價(jià)鐵離子、金屬鎳和金屬鈷。機(jī)組停堆末期通過(guò)向主系統(tǒng)注入過(guò)氧化氫使冷卻劑進(jìn)入酸性氧化性環(huán)境，強(qiáng)制將生成的金屬鎳和鈷等金屬氧化，形成金屬離子，集中釋放到冷卻劑中。氧化反應(yīng)完成后加大RCV系統(tǒng)下泄流量，通過(guò)凈化回路將金屬離子去除。從而降低現(xiàn)場(chǎng)輻射水平，減少大修集體劑量。

3.4 一回路及輔助系統(tǒng)沉積源項(xiàng)去除

隨著反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間的增長(zhǎng)，長(zhǎng)壽命的活化腐蝕產(chǎn)物在一回路內(nèi)表面的沉積，使設(shè)備周?chē)妮椛渌缴撸コ练e的放射性核素是源項(xiàng)控制的良好手段。主回路及輔助系統(tǒng)沉積源項(xiàng)去除主要依靠化學(xué)手段，即通過(guò)氧化、還原、絡(luò)合等化學(xué)作用使得設(shè)備表面的氧化沉積層溶解，再通過(guò)過(guò)濾、除鹽等凈化工藝，去除沉積在設(shè)備表面的放射性核素，降低現(xiàn)場(chǎng)輻射水平。

另外，增強(qiáng)凈化單元的凈化能力(如將RCV001FI過(guò)濾器芯子孔徑由0.45 μm修改為0.1 μm)也能降低冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物的含量，減少沉積源項(xiàng)的產(chǎn)生。

4 結(jié) 論

根據(jù)福清核電站首個(gè)燃料循環(huán)沉積源項(xiàng)調(diào)查結(jié)果，M310機(jī)組首個(gè)燃料循環(huán)各系統(tǒng)管道中沉積的核素有：58Co、60Co、59Fe、54Mn、51Cr、95Nb、95Zr、65Zn和124Sb等。其中主要的沉積核素為58Co，其對(duì)管道表面劑量率的貢獻(xiàn)在80%左右。但一次調(diào)查僅能了解沉積源項(xiàng)的核素種類(lèi)和沉積量，無(wú)法了解沉積規(guī)律，故結(jié)合國(guó)際上主要的沉積源項(xiàng)管理項(xiàng)目現(xiàn)狀，提出如下建議：

1)長(zhǎng)期開(kāi)展沉積源項(xiàng)監(jiān)測(cè)工作，累積沉積源項(xiàng)數(shù)據(jù)，為源項(xiàng)降低與劑量控制等輻射防護(hù)措施的實(shí)施提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)；

2)結(jié)合核電站水化學(xué)數(shù)據(jù)、日常輻射水平測(cè)量數(shù)據(jù)、個(gè)人劑量數(shù)據(jù)等，綜合分析、評(píng)價(jià)沉積源項(xiàng)的來(lái)源、沉積影響因素以及對(duì)職業(yè)照射劑量的影響；

3)關(guān)注材料科學(xué)發(fā)展，如有可替代鎳基合金、含鈷材料、含銀材料等的新型材料，可考慮部分設(shè)備換型，以減少活化腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生；

4)關(guān)注、研究國(guó)內(nèi)外沉積源項(xiàng)控制方法，合理引進(jìn)，以提高福清核電沉積源項(xiàng)控制水平，降低集體劑量；

5)與設(shè)計(jì)單位保持良好溝通，及時(shí)反饋沉積源項(xiàng)調(diào)查結(jié)果及建議，盡可能從設(shè)計(jì)層面減少沉積源項(xiàng)的產(chǎn)生。