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    13X/SBA-15復(fù)合分子篩的制備及其處理造紙廢水的研究

    2020-08-11 05:22:42宋成建許鵬翔王文博張延兵程相龍丁明潔
    中國(guó)造紙 2020年7期
    關(guān)鍵詞:色度微孔廢水處理

    宋成建 許鵬翔 王文博 張延兵 程相龍 丁明潔

    (1.河南城建學(xué)院材料與化工學(xué)院,河南平頂山,467036;2.平頂山市建設(shè)工程質(zhì)量監(jiān)督站,河南平頂山,467036;3.平頂山天安煤業(yè)股份有限公司,河南平頂山,467036)

    制漿造紙廢水排放量大、成分復(fù)雜,且具有較高的生物毒性和化學(xué)穩(wěn)定性,如直接排入自然水體會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的環(huán)境污染[1-2]。目前制漿造紙廢水的主要處理方法有化學(xué)法、生物法和物理法等,其中物理法中的吸附法因能耗少、成本低和占地面積小等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛應(yīng)用[3-5]。

    分子篩是一種天然或人工合成的鋁硅酸鹽材料,具有均勻的孔道和孔穴結(jié)構(gòu),能夠吸附小于其直徑的物質(zhì),按照孔徑大小可以分為:微孔分子篩(<2 nm)、介孔分子篩(2~50 nm)和大孔分子篩(>50 nm)。由于分子篩具有孔徑大小整齊均一和吸附選擇性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),并且其吸附效果受溫度和被吸附物初始濃度影響小,因此被水處理行業(yè)廣泛應(yīng)用于吸附污水中的各類(lèi)污染物[6-8],但是現(xiàn)有的單一孔徑分子篩均存在較大的局限性:微孔分子篩具有孔道結(jié)構(gòu)有序、水熱穩(wěn)定性好的特點(diǎn),但因孔徑較小,限制了其吸附能力[9],而介孔分子篩的孔徑大、吸附能力強(qiáng),但水熱穩(wěn)定性較微孔分子篩差[10]。

    針對(duì)單一分子篩存在的問(wèn)題,本研究首先利用等體積浸漬法和離子交換法對(duì)SBA-15 分子篩(介孔)和13X分子篩(微孔)進(jìn)行金屬離子改性以增強(qiáng)其吸附的選擇性,再通過(guò)后合成法[11]將改性后的13X 分子篩和SBA-15 分子篩合成為一種多級(jí)孔復(fù)合分子篩,通過(guò)多種手段對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,分析了復(fù)合分子篩對(duì)造紙中段廢水的處理效果及其再生性能。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1 主要試劑與儀器

    13X分子篩(硅鋁比2.5,山東西亞化工科技有限公司);SBA-15分子篩(孔徑6~11 nm,比表面積600~800 m2/g,上海巨納科技有限公司);Ni(NO3)2·6H2O、Mn(NO3)2· 4H2O、 Zn(NO3)2· 6H2O、γ-Al2O3、 HNO3、NaOH和HCl,均為分析純,購(gòu)自國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;實(shí)驗(yàn)用造紙廢水,取自山東省青州市某造紙廠的造紙中段廢水,該廠采用麥草和棉稈為原料、堿法制漿工藝。實(shí)驗(yàn)用廢水水質(zhì)參數(shù)如表1所示。

    表1 實(shí)驗(yàn)用廢水水質(zhì)

    X射線衍射儀(D/MAX-RB 型,日本理學(xué)公司);N2物理吸附儀(ASAP-2405 型,美國(guó)Micromeritics 公司);化學(xué)需氧量分析儀(COD-571 型,江蘇天瑞儀器股份有限公司);抽濾真空泵(N811KT.18 型,凱恩孚科技(上海)有限公司);紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(UV-2802型,尤尼柯(上海)儀器有限公司)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 13X分子篩改性

    采用離子交換法對(duì)13X 分子篩進(jìn)行金屬離子改性。首先配制總濃度為0.3 mol/L 的Ni(NO3)2/Mn(NO3)2混合溶液,其中Ni(NO3)2濃度為0.294 mol/L,Mn(NO3)2濃度為0.006 mol/L。將13X 分子篩置于馬弗爐中450℃下焙燒活化5 h,再浸入Ni(NO3)2/Mn(NO3)2溶液中進(jìn)行改性(固液比為1∶8),離子交換20 h 后,在100℃烘箱內(nèi)干燥8 h,得到改性13X分子篩。

    1.2.2 SBA-15分子篩改性

    采用等體積浸漬法對(duì)SBA-15 分子篩進(jìn)行金屬離子改性。首先配制摩爾濃度為0.2 mol/L的Zn(NO3)2溶液,采用等體積浸漬法將其負(fù)載于SBA-15 分子篩,其中硝酸鋅負(fù)載量為分子篩質(zhì)量的20%,在烘箱100℃條件下干燥10 h,得到改性SBA-15分子篩。

    1.2.3 復(fù)合分子篩制備

    將改性BA-15 分子篩、改性13X 分子篩、γ-Al2O3和質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8%的硝酸溶液按照質(zhì)量比為5∶3∶1∶1均勻混合,擠壓成型,得到圓柱狀顆粒,室溫下固化0.5 h。再將制得的圓柱狀顆粒置于烘箱中,90℃下干燥12 h,最后置于馬弗爐中450℃下焙燒活化8 h,得到成型的13X/SBA-15 復(fù)合分子篩,以下簡(jiǎn)稱(chēng)復(fù)合分子篩。

    1.2.4 分子篩表征

    通過(guò)X 射線衍射儀(XRD)分別對(duì)13X 分子篩、SBA-15 分子篩和復(fù)合分子篩的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行物相測(cè)定;利用N2物理吸附儀分別測(cè)定3 種分子篩的N2吸附-脫附等溫線,樣品的比表面積和孔徑分布分別通過(guò)比表面積檢測(cè)(BET) 法和離散傅里葉變換(DFT)法計(jì)算可得。

    1.2.5 廢水處理及再生性能評(píng)價(jià)

    (1)稱(chēng)取一定質(zhì)量干燥的復(fù)合分子篩加入錐形瓶,然后加入200 mL 廢水,攪拌60 min,按照相關(guān)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)分別測(cè)定廢水的CODCr、固體懸浮物(SS)和色度,進(jìn)而計(jì)算出復(fù)合分子篩對(duì)CODCr、SS 和色度的去除率。

    (2)將處理過(guò)廢水的復(fù)合分子篩濾出,在450℃的馬弗爐中焙燒5 h,重復(fù)進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn),評(píng)價(jià)其再生吸附能力。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 XRD表征

    圖1 為SBA-15 分子篩和復(fù)合分子篩的小角XRD圖。從圖1中可以看出,復(fù)合分子篩的衍射峰強(qiáng)度較SBA-15 分子篩要弱,這是因?yàn)橐环矫鎻?fù)合分子篩的改性會(huì)降低其介孔相的規(guī)則程度,另一方面,后合成法也會(huì)對(duì)分子篩的介孔結(jié)構(gòu)有一定破壞。

    圖1 SBA-15分子篩和復(fù)合分子篩的小角XRD圖

    圖2 13X分子篩和復(fù)合分子篩的廣角XRD圖

    圖2 為13X 分子篩和復(fù)合分子篩的廣角XRD 圖。從圖2 中可以看出,復(fù)合分子篩和13X 分子篩的特征峰基本對(duì)應(yīng),但譜峰強(qiáng)度有所下降,這說(shuō)明經(jīng)過(guò)離子改性和后續(xù)處理后,復(fù)合分子篩的結(jié)晶度雖然有所下降,但基本保持了13X分子篩的微孔結(jié)構(gòu)。

    2.2 孔結(jié)構(gòu)表征

    圖3為SBA-15分子篩、13X分子篩和復(fù)合分子篩的N2吸附-脫附等溫線。從圖3 可以看出,SBA-15 分子篩的吸附曲線屬于Ⅳ型吸附等溫線,相對(duì)壓力較小時(shí)吸附量隨分壓的增加近似線性增加,原因是N2在分子篩孔壁上發(fā)生了單分子層吸附,當(dāng)相對(duì)壓力增大到0.6時(shí)吸附量會(huì)急劇增加,這是因?yàn)镹2在介孔內(nèi)產(chǎn)生了毛細(xì)孔凝聚,吸附量達(dá)到飽和后吸附量隨著相對(duì)壓力的增加基本不再變化;13X 微孔分子篩的吸附曲線屬于I 型吸附等溫線,分壓段很低時(shí)就發(fā)生吸附,符合微孔材料特征;復(fù)合分子篩大致符合Ⅳ型吸附曲線的特征,低壓時(shí)即發(fā)生吸附,表明復(fù)合分子篩中含有微孔結(jié)構(gòu),相對(duì)壓力在0.3~0.6 時(shí)吸附突升,說(shuō)明存在介孔結(jié)構(gòu),相對(duì)壓力接近1 時(shí),吸附量不再增加,表明復(fù)合分子篩中的大空隙較SBA-15 分子篩的少,證明合成的復(fù)合分子篩顆粒分散程度較好。

    圖3 3種分子篩的N2吸附-脫附曲線

    圖4 復(fù)合分子篩的孔徑分布

    圖4 為復(fù)合分子篩的孔徑分布。從圖4 中可以看出,復(fù)合分子篩孔徑主要分布在1.5 nm和7.0 nm處,平均孔徑約為6.18 nm,再次證明合成的復(fù)合分子篩同時(shí)存在微孔和介孔結(jié)構(gòu)。表2 給出了SBA-15 分子篩、13X 分子篩和復(fù)合分子篩的孔結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)。由表2可知,復(fù)合分子篩的比表面積、總孔容和平均孔徑都不同于其他兩種單一分子篩,可以認(rèn)為是一種新型分子篩。

    2.3 復(fù)合分子篩對(duì)造紙廢水的處理效果

    2.3.1 吸附時(shí)間的影響

    在實(shí)驗(yàn)溫度25℃、廢水原始pH 值條件下,稱(chēng)取0.50 g的復(fù)合分子篩加入到廢水中攪拌,分別測(cè)量不同吸附時(shí)間復(fù)合分子篩對(duì)廢水的處理效果,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。

    表2 3種分子篩的孔結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)

    圖5 吸附時(shí)間對(duì)廢水處理效果的影響

    由圖5可以看出,隨著吸附時(shí)間延長(zhǎng),復(fù)合分子篩對(duì)色度、SS 和CODCr的去除率都逐漸增加,但在吸附時(shí)間達(dá)到50 min 后,色度和CODCr的去除率趨于平緩,吸附時(shí)間超過(guò)60 min,復(fù)合分子篩對(duì)SS 的去除率不再增加。由此可以確定,復(fù)合分子篩處理造紙廢水的最佳吸附時(shí)間為60 min。

    2.3.2 復(fù)合分子篩用量的影響

    在實(shí)驗(yàn)溫度25℃、廢水原始pH 值條件下,分別將 0.10、0.25、0.50、1.0、2.5、5.0 g/L 的復(fù)合分子篩加入到廢水中,吸附60 min,考察復(fù)合分子篩用量對(duì)廢水處理效果的影響,結(jié)果如圖6所示。

    圖6 復(fù)合分子篩用量對(duì)廢水處理效果的影響

    由圖6 可知,廢水的色度、SS 和CODCr去除率均隨著復(fù)合分子篩用量的增加而提高,最高可分別達(dá)到97.0%、85.4%和90.8%,但當(dāng)復(fù)合分子篩用量繼續(xù)增加到1.0 g/L 后,對(duì)廢水的處理效果提升趨于穩(wěn)定,說(shuō)明此時(shí)復(fù)合分子篩的吸附剛好達(dá)到飽和狀態(tài)。因此確定復(fù)合分子篩的最佳用量為1.0 g/L。

    圖7 pH值對(duì)廢水處理效果的影響

    2.3.3 pH值的影響

    在實(shí)驗(yàn)溫度25℃、復(fù)合分子篩用量為1.00 g/L 條件下,用HCl 和NaOH 分別將廢水pH 值調(diào)節(jié)為3.0、4.0、5.0、6.0、7.0、8.0、9.0 和10.0,考察 pH 值對(duì)廢水處理效果的影響,結(jié)果如圖7所示。

    由圖7可知,復(fù)合分子篩對(duì)廢水中的色度、SS和CODCr的去除率隨著pH 值增大而降低。當(dāng)廢水pH 值低于8.0時(shí),復(fù)合分子篩對(duì)廢水中的色度、SS和CODCr都有較高的去除率,但pH 值高于8.0 后,復(fù)合分子篩對(duì)廢水的處理效果會(huì)迅速變差,這主要是由復(fù)合分子篩的自身性質(zhì)所決定的,復(fù)合分子篩會(huì)與堿性溶液發(fā)生化學(xué)反應(yīng),使得復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)遭到破壞,降低復(fù)合分子篩的吸附性能,因此處理效果會(huì)隨著pH 值的增大而變差。故較優(yōu)pH值為廢水原始pH值7.8。

    2.3.4 溫度的影響

    在復(fù)合分子篩用量1.0 g/L、廢水原始pH 值7.8條件下,吸附60 min 分別考察溫度25、30、40、50、60、70℃時(shí)復(fù)合分子篩對(duì)廢水的處理效果,結(jié)果如圖8所示。

    圖8 溫度對(duì)廢水處理效果的影響

    從圖8 可以看出,廢水的色度、SS 和CODCr去除率隨著溫度的升高會(huì)先增加后略有降低,在40℃時(shí)的處理效果最好,去除率分別達(dá)到98.8%、85.7%和81.4%??赡艿脑?yàn)椋簻囟壬撸肿訜徇\(yùn)動(dòng)加劇,更容易擴(kuò)散到復(fù)合分子篩孔道內(nèi)部被吸附,因此復(fù)合分子篩的吸附效果有所提升,但隨著溫度進(jìn)一步升高,吸附作為放熱過(guò)程,溫度過(guò)高會(huì)抑制吸附的進(jìn)行,因此復(fù)合分子篩對(duì)廢水的處理效果會(huì)有所下降。

    2.3.5 分子篩再生性能評(píng)價(jià)

    將處理過(guò)造紙廢水的復(fù)合分子篩回收后過(guò)濾分離,然后干燥活化,考察其再生性能,結(jié)果如圖9所示。從圖9中可以看出,隨著再生次數(shù)的增加,復(fù)合分子篩對(duì)廢水色度、SS和CODCr的去除性能逐漸降低,但經(jīng)過(guò)3次再生實(shí)驗(yàn)后,對(duì)色度的去除率仍保持在83.0%,表明其再生吸附性能良好,可以多次循環(huán)使用。

    圖9 復(fù)合分子篩的再生吸附性能

    3 結(jié) 論

    采用改性SBA-15 分子篩和改性13X 分子篩合成了13X/SBA-15 復(fù)合分子篩,分析了該復(fù)合分子篩對(duì)造紙中段廢水的處理效果。

    3.1 復(fù)合分子篩的顆粒分散程度較好,比表面積為620.2 m2/g,總孔容為1.15 cm3/g,平均孔徑為6.18 nm。復(fù)合分子篩負(fù)載了特定的活性金屬離子,同時(shí)兼具微孔分子篩和介孔分子篩的優(yōu)點(diǎn)。

    3.2 采用該復(fù)合分子篩處理造紙中段廢水,在最佳工藝條件下,復(fù)合分子篩對(duì)造紙廢水中色度、固體懸浮物(SS)和CODCr的去除率分別達(dá)98.8%、85.7%和81.4%;且復(fù)合分子篩的再生吸附性能良好,可以多次循環(huán)使用。

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