滯留量測(cè)量校正技術(shù)研究

周志波，劉永德，劉立坤，楊麗芳，李多宏，譚西早，武朝輝

（國(guó)家核安保技術(shù)中心，北京 102401）

在核燃料循環(huán)過(guò)程中， 特別是在散料處理設(shè)施， 如： 鈾濃縮設(shè)施、 核燃料組件制造廠(chǎng)、 乏燃料后處理設(shè)施等， 經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期運(yùn)行，會(huì)有一定數(shù)量的核材料殘留在工藝設(shè)備和管道中， 這些殘留的核材料通常被稱(chēng)之為滯留量。 它給核設(shè)施核材料衡算、 相關(guān)設(shè)備的退役、 放射性廢物處理處置、 臨界安全等都帶來(lái)不少問(wèn)題［1-2］。

國(guó)際上滯留量測(cè)量通?？煞譃闊o(wú)源γ 能譜技術(shù)和無(wú)源中子計(jì)數(shù)計(jì)數(shù)兩類(lèi)。其中無(wú)源γ能譜技術(shù)使用比較廣泛， 對(duì)于鈾、 钚核材料的測(cè)量都能適用。 該方法采用不同的數(shù)學(xué)模型來(lái)近似描述滯留量分布， 通過(guò)刻度的方法求出探測(cè)器對(duì)不同分布的滯留量的探測(cè)效率，進(jìn)而求得工藝設(shè)備和管道中的滯留量的值。但因目前使用的數(shù)學(xué)模型只有點(diǎn)、 線(xiàn)、 面模型， 只能較粗的反應(yīng)核材料的殘留情況， 當(dāng)核材料的實(shí)際殘留情況與數(shù)學(xué)模型存在較大差異時(shí)，分析結(jié)果會(huì)存在較大誤差［3-9］。

基于此， 介紹一種滯留量測(cè)量的校正方法。 該方法在點(diǎn)模型和線(xiàn)模型的基礎(chǔ)上提出兩種校正模型， 當(dāng)核材料殘留呈線(xiàn)狀分布但存在一定寬度或呈點(diǎn)狀分布但存在一定面積時(shí)， 提出的校正方法能對(duì)滯留量的測(cè)量結(jié)果起到較好的修正效果。

1 γ 能譜法滯留量分析原理

γ 能譜法滯留量測(cè)試系統(tǒng)基于γ 射線(xiàn)無(wú)損測(cè)量裝置，裝置采用NaI 探測(cè)器。其具體方法是： 首先使用γ 探測(cè)器沿工藝設(shè)備或管道測(cè)量，探測(cè)設(shè)備或管道中的熱點(diǎn)（γ 計(jì)數(shù)率較大的地方）， 然后根據(jù)熱點(diǎn)的分布情況， 采用不同的數(shù)學(xué)模型（如點(diǎn)、 線(xiàn)、 面模型）來(lái)近似描述滯留量分布，進(jìn)而求得工藝設(shè)備和管道中殘留的核材料量［10］。 測(cè)量示意圖如圖1所示。

圖1 滯留量測(cè)量示意圖Fig.1 Schematic diagram of holdup measurement

1.1 點(diǎn)源模型

圖2 點(diǎn)源模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of point source model

如圖2 所示， 點(diǎn)源的測(cè)量模型， 如果待測(cè)滯留量的外徑尺寸遠(yuǎn)小于測(cè)試距離時(shí)， 則可以簡(jiǎn)化成點(diǎn)源進(jìn)行測(cè)試， 如管道直角處、泵頭部位、 閥門(mén)部位可用點(diǎn)源模型。 探測(cè)器的凈峰計(jì)數(shù)率Cs（如235U 的185.72 keVγ 射線(xiàn)凈峰計(jì)數(shù)率， 以下同）與滯留量m0（235U 的質(zhì)量，以下同）的關(guān)系可由公式1 表示：

式中：Kp—刻度系數(shù)，g·s·cm-2；d0—距離，cm；CF—射線(xiàn)的吸收校正因子。 利用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源通過(guò)實(shí)驗(yàn)可以得到刻度系數(shù)Kp（刻度時(shí)，點(diǎn)源自吸收效應(yīng)較小，CF 近似為1）。

式中：m0—刻度實(shí)驗(yàn)時(shí)使用的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的235U的質(zhì)量；d0—刻度時(shí)探測(cè)器距點(diǎn)源的距離。

進(jìn)而可以得到實(shí)際滯留量測(cè)量時(shí)， 待測(cè)樣品的滯留量為：

式中：C（d）—現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試的特征γ 射線(xiàn)凈峰計(jì)數(shù)率；d—實(shí)際測(cè)量時(shí)探測(cè)器與被測(cè)物項(xiàng)的距離；CF—射線(xiàn)的吸收校正因子（實(shí)際測(cè)量過(guò)程中， 核材料發(fā)射的特征γ 射線(xiàn)， 會(huì)因?yàn)楹瞬牧献陨怼?管壁或容器壁的吸收效應(yīng)而導(dǎo)致衰減， 吸收校正因子為核材料發(fā)射的特征γ 射線(xiàn)計(jì)數(shù)率與經(jīng)衰減后的特征γ 射線(xiàn)計(jì)數(shù)率的比值）。

1.2 線(xiàn)源模型

理想的線(xiàn)源如圖3 所示。 管道內(nèi)的滯留量， 它的分布是連續(xù)的， 當(dāng)伽馬探頭距離管道d0距離時(shí)，探測(cè)器視場(chǎng)內(nèi)一定長(zhǎng)度的管道，每個(gè)位置與探頭的相對(duì)距離不一樣， 因此探測(cè)效率也不一樣， 管道內(nèi)滯留量可以利用線(xiàn)源進(jìn)行刻度。

圖3 線(xiàn)源模型示意圖Fig.3 Schematic diagram of line source model

測(cè)量線(xiàn)源時(shí)，探測(cè)器的凈峰計(jì)數(shù)率Cλ與滯留量線(xiàn)密度λ 的關(guān)系可利用公式4 表示。

如果沒(méi)有標(biāo)準(zhǔn)的線(xiàn)源， 可利用點(diǎn)源來(lái)模擬線(xiàn)源， 利用不同位置時(shí)點(diǎn)源的探測(cè)效率來(lái)計(jì)算線(xiàn)源的探測(cè)效率。 如圖3 所示， 點(diǎn)源測(cè)量位置等距離分布，點(diǎn)間距s 趨近零時(shí)就是標(biāo)準(zhǔn)線(xiàn)源， 而實(shí)際刻度測(cè)量時(shí)總會(huì)選擇一個(gè)合適的間距。 刻度測(cè)量時(shí)， 點(diǎn)源自吸收效應(yīng)較小，CF 近似為1， 刻度使用點(diǎn)源235U 的質(zhì)量為m0，此時(shí)模擬的線(xiàn)源的線(xiàn)密度為：λ＝m0/s，刻度系數(shù)KL可有式（5）計(jì)算得到：

式中：d0—刻度時(shí)探測(cè)器距線(xiàn)源的距離；Cλ—圖3 中探測(cè)器視野范圍內(nèi)不同測(cè)量位置時(shí)，各點(diǎn)源的凈峰計(jì)數(shù)率之和。

得到刻度系數(shù)KL以后，實(shí)際測(cè)量時(shí)，線(xiàn)源滯留量的線(xiàn)密度計(jì)算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試的特征γ 射線(xiàn)凈峰計(jì)數(shù)率；d—實(shí)際測(cè)量時(shí)探測(cè)器與被測(cè)物項(xiàng)的距離；CF—射線(xiàn)的吸收校正因子。

1.3 面源模型

圖4 面源模型示意圖Fig.4 Schematic diagram of area source model

當(dāng)待測(cè)滯留量呈面分布， 且其面積相對(duì)探測(cè)器視野范圍足夠大時(shí)， 可采用面模型進(jìn)行分析， 伽馬探測(cè)器距離面源距離為d0時(shí)（圖4）， 探測(cè)器視場(chǎng)內(nèi)一定面積的滯留量分布， 每個(gè)位置與探頭的相對(duì)距離不一樣， 因此探測(cè)效率也不一樣， 面分布內(nèi)滯留量可以利用面源進(jìn)行刻度。 測(cè)量面源時(shí)， 探測(cè)器的凈峰計(jì)數(shù)率Cρ與滯留量面密度ρ 的關(guān)系可利用公式7 表示：

如果沒(méi)有標(biāo)準(zhǔn)的面源， 可利用點(diǎn)源來(lái)模擬面源， 利用不同位置時(shí)點(diǎn)源的探測(cè)效率來(lái)計(jì)算面源的探測(cè)效率。 如圖4 所示， 放射源的分布與測(cè)量方式和線(xiàn)源類(lèi)似 （相鄰兩個(gè)測(cè)量點(diǎn)間的距離為s）， 但因不同位置點(diǎn)源對(duì)應(yīng)的面積不一致， 因此對(duì)不同位置的計(jì)數(shù)率需乘一個(gè)與面積相關(guān)的權(quán)重因子， 點(diǎn)源在中心點(diǎn)時(shí) （位置0），對(duì)應(yīng)的面積為πs2/4，面源面密度為ρ＝m0/（πs2/4），在位置i 時(shí)，對(duì)應(yīng)的面積為：

為了使面源的面密度保持與中心，位置i的點(diǎn)源強(qiáng)度應(yīng)該為位置0 時(shí)倍，而實(shí)際測(cè)量時(shí)用的是同一個(gè)點(diǎn)源，因此，位置i 的計(jì)數(shù)率需乘以權(quán)重因子由式（8）可得：

代入式（7）可得刻度系數(shù)KA為：

式中：C0—點(diǎn)源在探測(cè)器正前方，與探測(cè)器距離為d0時(shí)（圖4），測(cè)量得到的計(jì)數(shù)率；Ci—其他不同測(cè)試點(diǎn)的計(jì)數(shù)率， 相鄰測(cè)量點(diǎn)間的間距為s。

得到刻度系數(shù)KL以后，實(shí)際測(cè)量時(shí)，面源滯留量的面密度計(jì)算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試的特征γ 射線(xiàn)凈峰計(jì)數(shù)率；d—實(shí)際測(cè)量時(shí)探測(cè)器與被測(cè)物項(xiàng)的距離；CF—射線(xiàn)的吸收校正因子。

2 滯留量點(diǎn)、線(xiàn)模型校正分析方法

在實(shí)際滯留量測(cè)量過(guò)程中， 由于殘留核材料的分布與使用的數(shù)學(xué)模型之間存在較大的差異， 導(dǎo)致分析結(jié)果與實(shí)際殘留核材料的量偏差較大。 當(dāng)使用點(diǎn)模型時(shí)， 如果殘留的核材料的分布面積較大， 就會(huì)因?yàn)檫吘壟c中心分布的核材料的探測(cè)效率不一致， 導(dǎo)致分析結(jié)果出現(xiàn)偏差； 同樣在使用線(xiàn)模型時(shí)， 如果殘留的核材料的分布寬度較大， 也會(huì)因?yàn)樘綔y(cè)效率的變化帶來(lái)結(jié)果的偏差， 為此， 提出針對(duì)這兩種數(shù)學(xué)模型的修正方法。

當(dāng)滯留量分布為理想的點(diǎn)模型時(shí)， 探測(cè)器對(duì)滯留量的探測(cè)效率為點(diǎn)源正對(duì)探測(cè)器，探測(cè)距離為r0時(shí)的探測(cè)效率，r0為滯留量測(cè)量時(shí)探測(cè)器前表面距離核材料殘留位置的距離（圖5）。

圖5 理想的點(diǎn)模型Fig.5 Ideal point model

圖6 存在一定面積的點(diǎn)模型Fig.6 Point model with a certain area

然而， 當(dāng)滯留量分布存在一定的面積時(shí)（圖6），如果仍用第1.1 節(jié)中的點(diǎn)模型分析方法， 則會(huì)導(dǎo)致分析結(jié)果偏低， 因?yàn)榇藭r(shí)滯留量中心點(diǎn)的效率與刻度時(shí)的效率一致， 而偏離中心點(diǎn)的其他位置效率都比中心點(diǎn)的效率低， 隨著滯留量分布面積的增大， 越遠(yuǎn)離中心點(diǎn)的地方， 探測(cè)效率越低。 因此， 必須使用實(shí)際點(diǎn)源的平均探測(cè)效率對(duì)第1.1 節(jié)中的計(jì)算公式進(jìn)行修正。

同理， 當(dāng)滯留量分布為存在一定寬度的線(xiàn)模型時(shí)（圖7），如果采用第1.2 節(jié)中的線(xiàn)源分析方法， 也會(huì)導(dǎo)致分析結(jié)果偏低， 因?yàn)榫€(xiàn)源中軸線(xiàn)上的探測(cè)效率與刻度時(shí)的探測(cè)效率一致， 而偏離中軸線(xiàn)位置的探測(cè)效率會(huì)比刻度時(shí)的探測(cè)效率偏低，隨著線(xiàn)源寬度的增大，越偏離中軸線(xiàn)位置的探測(cè)效率越低， 因此，必須使用實(shí)際線(xiàn)源的平均探測(cè)效率對(duì)第1.2 節(jié)中的計(jì)算公式進(jìn)行修正。

圖7 探測(cè)器對(duì)寬線(xiàn)源探測(cè)效率的變化Fig.7 Change of detector efficiency for wide line source

點(diǎn)源、線(xiàn)源修正算法具體如下：1）假設(shè)進(jìn)行點(diǎn)源、 線(xiàn)源刻度時(shí)放射源距離探測(cè)器表面的垂直距離為d0， 在距離探測(cè)器表面d0，垂直于探測(cè)器軸線(xiàn)的位置上（圖8），移動(dòng)放射源可以得到探測(cè)器探測(cè)效率的徑向分布曲線(xiàn)如圖9。

圖8 放射源擺放位置Fig.8 Placement of radioactive sources

圖9 探測(cè)器探測(cè)效率的徑向分布曲線(xiàn)Fig.9 Radial distribution curve of detector efficiency

用多項(xiàng)式擬合探測(cè)器探測(cè)效率的徑向分布曲線(xiàn)，得：

式中：η—探測(cè)器的探測(cè)效率；l—放射源到探測(cè)器軸線(xiàn)的距離，cm；a1，a2，a3，a4，a5—擬合參數(shù)。

2）實(shí)際測(cè)量時(shí)，點(diǎn)源、線(xiàn)源的展寬為w，探測(cè)器距點(diǎn)源、線(xiàn)源中心距離為d，定義有效探測(cè)效率ηeff：

3）點(diǎn)源、線(xiàn)源修正因子：

點(diǎn)源修正因子CFP＝ηeff-2， 線(xiàn)源修正因子CFL＝ηeff-1。

對(duì)式（3）經(jīng)修正后，可以得到實(shí)際測(cè)量時(shí)寬度為d 的點(diǎn)源滯留量計(jì)算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試的特征γ 射線(xiàn)凈峰計(jì)數(shù)率；Kp—點(diǎn)源刻度系數(shù)；d—實(shí)際測(cè)量時(shí)探測(cè)器與被測(cè)物項(xiàng)的距離，cm；CF—射線(xiàn)的吸收校正因子。

對(duì)式（6）經(jīng)修正后，可以得到實(shí)際測(cè)量時(shí)寬度為d 的線(xiàn)源滯留量的線(xiàn)密度計(jì)算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試的特征γ 射線(xiàn)凈峰計(jì)數(shù)率；KL—線(xiàn)源刻度系數(shù)；d—實(shí)際測(cè)量時(shí)探測(cè)器與被測(cè)物項(xiàng)的距離，cm；CF—射線(xiàn)的吸收校正因子。

3 實(shí)驗(yàn)及結(jié)果

3.1 探測(cè)器探測(cè)效率徑向分布

由第2 節(jié)所敘述的分析方法可知， 要修正點(diǎn)、 線(xiàn)模型的計(jì)算結(jié)果， 首先需獲得滯留量測(cè)量所用探測(cè)器對(duì)γ 射線(xiàn)探測(cè)效率的徑向分布。為此，進(jìn)行了如下實(shí)驗(yàn)（圖10）。

圖10 探測(cè)器探測(cè)效率徑向分布實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.10 Experimental setup of radial distribution of detector detection efficiency

1）將鈾源（φ5 mm×5 mm）放在放射源固定裝置（圖10 中的白色立方體）的中心位置，NaI 探測(cè)器放到V 型槽內(nèi)，連接探測(cè)器及多道計(jì)數(shù)器， 并固定NaI 探測(cè)器在T 型支架上的位置 （探測(cè)器前表面距T 型支架橫向支架中心位置的距離為50 cm）；2）將放射源固定裝置移至T 型支架的中心位置，測(cè)量鈾源特征γ射線(xiàn)計(jì)數(shù)率（185.72 keV）；3）保持探測(cè)器位置不變， 逐步向右平移放射源固定裝置， 每隔5 cm 設(shè)置一個(gè)測(cè)量點(diǎn)，記錄鈾源特征γ 射線(xiàn)計(jì)數(shù)率（185.72 keV）；4）使用高斯函數(shù)擬合測(cè)量數(shù)據(jù)，得到NaI 探測(cè)器探測(cè)效率徑向分布的擬合函數(shù)。

該實(shí)驗(yàn)選用的 NaI 探測(cè)器型號(hào)為EFC100232， 晶體尺寸為2.54 cm×2.54 cm。探測(cè)器探測(cè)效率徑向分布的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)如表1。

使用多項(xiàng)式：

擬合探測(cè)器探測(cè)效率徑向分布η 隨點(diǎn)源距探測(cè)器軸線(xiàn)距離l 的關(guān)系得到圖11 所示曲線(xiàn)。

由此，50 cm 處該探測(cè)器的探測(cè)效率徑向分布如下。

表1 探測(cè)器探測(cè)效率徑向分布實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)Table 1 experimental data of radial distribution of detector detection efficiency

圖11 探測(cè)器探測(cè)效率徑向分布圖Fig.11 Radial distribution of detector detection efficiency

η50cm＝-7×10-5l4＋0.007 7l3-0.215 2l2-1.501 9l＋100.590 0

3.2 修正后的點(diǎn)、線(xiàn)模型分析結(jié)果

為了檢驗(yàn)提出的點(diǎn)源、 線(xiàn)源修正算法的準(zhǔn)確性，采用富集度為4.5%低濃鈾粉末制作了一系列不同尺寸的點(diǎn)源和線(xiàn)源模擬樣品，其具體尺寸及樣品中含235U 的質(zhì)量如表2 所示。

實(shí)驗(yàn)時(shí)， 將1-6 號(hào)模擬樣品放在實(shí)驗(yàn)桌面上，探測(cè)器距離模擬樣品距離為50 cm，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表3 所示。

實(shí)驗(yàn)時(shí)， 將7-13 號(hào)模擬樣品放到厚1 mm、 長(zhǎng)1 m 的聚乙烯管道， 探測(cè)器距離模擬樣品距離為50 cm， 實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表4所示。

表2 模擬樣品尺寸及235U 含量Table 2 Simulated sample size and 235U content

表3 點(diǎn)源模擬樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 3 Experimental results of point source simulation samples

表4 線(xiàn)源模擬樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 4 Experimental results of line source simulation samples

4 結(jié)論

討論了一種滯留量測(cè)量的校正方法， 具體分析了當(dāng)滯留量測(cè)量過(guò)程中使用點(diǎn)、 線(xiàn)模型分析時(shí)， 如果被測(cè)核材料存在一定展寬，分析結(jié)果會(huì)出現(xiàn)偏低的現(xiàn)象， 提出了一種探測(cè)效率校正方法， 并采用不同尺寸的滯留量分布進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證， 證明了該方法的可行性。 從驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果看出， 未經(jīng)校正的結(jié)果偏低，展寬越大，偏低越明顯，經(jīng)過(guò)校正后，實(shí)驗(yàn)結(jié)果的偏差總體減小， 分析得到的核材料的質(zhì)量與標(biāo)稱(chēng)值之間的相對(duì)偏差好于10%，實(shí)現(xiàn)了滯留量測(cè)量時(shí)， 因?qū)嶋H樣品展寬導(dǎo)致分析結(jié)果偏低的有效校正。