周志波,劉永德,劉立坤,楊麗芳,李多宏,譚西早,武朝輝
(國家核安保技術(shù)中心,北京 102401)
在核燃料循環(huán)過程中, 特別是在散料處理設(shè)施, 如: 鈾濃縮設(shè)施、 核燃料組件制造廠、 乏燃料后處理設(shè)施等, 經(jīng)過長期運(yùn)行,會有一定數(shù)量的核材料殘留在工藝設(shè)備和管道中, 這些殘留的核材料通常被稱之為滯留量。 它給核設(shè)施核材料衡算、 相關(guān)設(shè)備的退役、 放射性廢物處理處置、 臨界安全等都帶來不少問題[1-2]。
國際上滯留量測量通常可分為無源γ 能譜技術(shù)和無源中子計數(shù)計數(shù)兩類。其中無源γ能譜技術(shù)使用比較廣泛, 對于鈾、 钚核材料的測量都能適用。 該方法采用不同的數(shù)學(xué)模型來近似描述滯留量分布, 通過刻度的方法求出探測器對不同分布的滯留量的探測效率,進(jìn)而求得工藝設(shè)備和管道中的滯留量的值。但因目前使用的數(shù)學(xué)模型只有點(diǎn)、 線、 面模型, 只能較粗的反應(yīng)核材料的殘留情況, 當(dāng)核材料的實(shí)際殘留情況與數(shù)學(xué)模型存在較大差異時,分析結(jié)果會存在較大誤差[3-9]。
基于此, 介紹一種滯留量測量的校正方法。 該方法在點(diǎn)模型和線模型的基礎(chǔ)上提出兩種校正模型, 當(dāng)核材料殘留呈線狀分布但存在一定寬度或呈點(diǎn)狀分布但存在一定面積時, 提出的校正方法能對滯留量的測量結(jié)果起到較好的修正效果。
γ 能譜法滯留量測試系統(tǒng)基于γ 射線無損測量裝置,裝置采用NaI 探測器。其具體方法是: 首先使用γ 探測器沿工藝設(shè)備或管道測量,探測設(shè)備或管道中的熱點(diǎn)(γ 計數(shù)率較大的地方), 然后根據(jù)熱點(diǎn)的分布情況, 采用不同的數(shù)學(xué)模型(如點(diǎn)、 線、 面模型)來近似描述滯留量分布,進(jìn)而求得工藝設(shè)備和管道中殘留的核材料量[10]。 測量示意圖如圖1所示。
圖1 滯留量測量示意圖Fig.1 Schematic diagram of holdup measurement
圖2 點(diǎn)源模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of point source model
如圖2 所示, 點(diǎn)源的測量模型, 如果待測滯留量的外徑尺寸遠(yuǎn)小于測試距離時, 則可以簡化成點(diǎn)源進(jìn)行測試, 如管道直角處、泵頭部位、 閥門部位可用點(diǎn)源模型。 探測器的凈峰計數(shù)率Cs(如235U 的185.72 keVγ 射線凈峰計數(shù)率, 以下同)與滯留量m0(235U 的質(zhì)量,以下同)的關(guān)系可由公式1 表示:
式中:Kp—刻度系數(shù),g·s·cm-2;d0—距離,cm;CF—射線的吸收校正因子。 利用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源通過實(shí)驗(yàn)可以得到刻度系數(shù)Kp(刻度時,點(diǎn)源自吸收效應(yīng)較小,CF 近似為1)。
式中:m0—刻度實(shí)驗(yàn)時使用的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的235U的質(zhì)量;d0—刻度時探測器距點(diǎn)源的距離。
進(jìn)而可以得到實(shí)際滯留量測量時, 待測樣品的滯留量為:
式中:C(d)—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率;d—實(shí)際測量時探測器與被測物項(xiàng)的距離;CF—射線的吸收校正因子(實(shí)際測量過程中, 核材料發(fā)射的特征γ 射線, 會因?yàn)楹瞬牧献陨怼?管壁或容器壁的吸收效應(yīng)而導(dǎo)致衰減, 吸收校正因子為核材料發(fā)射的特征γ 射線計數(shù)率與經(jīng)衰減后的特征γ 射線計數(shù)率的比值)。
理想的線源如圖3 所示。 管道內(nèi)的滯留量, 它的分布是連續(xù)的, 當(dāng)伽馬探頭距離管道d0距離時,探測器視場內(nèi)一定長度的管道,每個位置與探頭的相對距離不一樣, 因此探測效率也不一樣, 管道內(nèi)滯留量可以利用線源進(jìn)行刻度。
圖3 線源模型示意圖Fig.3 Schematic diagram of line source model
測量線源時,探測器的凈峰計數(shù)率Cλ與滯留量線密度λ 的關(guān)系可利用公式4 表示。
如果沒有標(biāo)準(zhǔn)的線源, 可利用點(diǎn)源來模擬線源, 利用不同位置時點(diǎn)源的探測效率來計算線源的探測效率。 如圖3 所示, 點(diǎn)源測量位置等距離分布,點(diǎn)間距s 趨近零時就是標(biāo)準(zhǔn)線源, 而實(shí)際刻度測量時總會選擇一個合適的間距。 刻度測量時, 點(diǎn)源自吸收效應(yīng)較小,CF 近似為1, 刻度使用點(diǎn)源235U 的質(zhì)量為m0,此時模擬的線源的線密度為:λ=m0/s,刻度系數(shù)KL可有式(5)計算得到:
式中:d0—刻度時探測器距線源的距離;Cλ—圖3 中探測器視野范圍內(nèi)不同測量位置時,各點(diǎn)源的凈峰計數(shù)率之和。
得到刻度系數(shù)KL以后,實(shí)際測量時,線源滯留量的線密度計算公式為:
式中:C(d)—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率;d—實(shí)際測量時探測器與被測物項(xiàng)的距離;CF—射線的吸收校正因子。
圖4 面源模型示意圖Fig.4 Schematic diagram of area source model
當(dāng)待測滯留量呈面分布, 且其面積相對探測器視野范圍足夠大時, 可采用面模型進(jìn)行分析, 伽馬探測器距離面源距離為d0時(圖4), 探測器視場內(nèi)一定面積的滯留量分布, 每個位置與探頭的相對距離不一樣, 因此探測效率也不一樣, 面分布內(nèi)滯留量可以利用面源進(jìn)行刻度。 測量面源時, 探測器的凈峰計數(shù)率Cρ與滯留量面密度ρ 的關(guān)系可利用公式7 表示:
如果沒有標(biāo)準(zhǔn)的面源, 可利用點(diǎn)源來模擬面源, 利用不同位置時點(diǎn)源的探測效率來計算面源的探測效率。 如圖4 所示, 放射源的分布與測量方式和線源類似 (相鄰兩個測量點(diǎn)間的距離為s), 但因不同位置點(diǎn)源對應(yīng)的面積不一致, 因此對不同位置的計數(shù)率需乘一個與面積相關(guān)的權(quán)重因子, 點(diǎn)源在中心點(diǎn)時 (位置0),對應(yīng)的面積為πs2/4,面源面密度為ρ=m0/(πs2/4),在位置i 時,對應(yīng)的面積為:
為了使面源的面密度保持與中心,位置i的點(diǎn)源強(qiáng)度應(yīng)該為位置0 時倍,而實(shí)際測量時用的是同一個點(diǎn)源,因此,位置i 的計數(shù)率需乘以權(quán)重因子由式(8)可得:
代入式(7)可得刻度系數(shù)KA為:
式中:C0—點(diǎn)源在探測器正前方,與探測器距離為d0時(圖4),測量得到的計數(shù)率;Ci—其他不同測試點(diǎn)的計數(shù)率, 相鄰測量點(diǎn)間的間距為s。
得到刻度系數(shù)KL以后,實(shí)際測量時,面源滯留量的面密度計算公式為:
式中:C(d)—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率;d—實(shí)際測量時探測器與被測物項(xiàng)的距離;CF—射線的吸收校正因子。
在實(shí)際滯留量測量過程中, 由于殘留核材料的分布與使用的數(shù)學(xué)模型之間存在較大的差異, 導(dǎo)致分析結(jié)果與實(shí)際殘留核材料的量偏差較大。 當(dāng)使用點(diǎn)模型時, 如果殘留的核材料的分布面積較大, 就會因?yàn)檫吘壟c中心分布的核材料的探測效率不一致, 導(dǎo)致分析結(jié)果出現(xiàn)偏差; 同樣在使用線模型時, 如果殘留的核材料的分布寬度較大, 也會因?yàn)樘綔y效率的變化帶來結(jié)果的偏差, 為此, 提出針對這兩種數(shù)學(xué)模型的修正方法。
當(dāng)滯留量分布為理想的點(diǎn)模型時, 探測器對滯留量的探測效率為點(diǎn)源正對探測器,探測距離為r0時的探測效率,r0為滯留量測量時探測器前表面距離核材料殘留位置的距離(圖5)。
圖5 理想的點(diǎn)模型Fig.5 Ideal point model
圖6 存在一定面積的點(diǎn)模型Fig.6 Point model with a certain area
然而, 當(dāng)滯留量分布存在一定的面積時(圖6),如果仍用第1.1 節(jié)中的點(diǎn)模型分析方法, 則會導(dǎo)致分析結(jié)果偏低, 因?yàn)榇藭r滯留量中心點(diǎn)的效率與刻度時的效率一致, 而偏離中心點(diǎn)的其他位置效率都比中心點(diǎn)的效率低, 隨著滯留量分布面積的增大, 越遠(yuǎn)離中心點(diǎn)的地方, 探測效率越低。 因此, 必須使用實(shí)際點(diǎn)源的平均探測效率對第1.1 節(jié)中的計算公式進(jìn)行修正。
同理, 當(dāng)滯留量分布為存在一定寬度的線模型時(圖7),如果采用第1.2 節(jié)中的線源分析方法, 也會導(dǎo)致分析結(jié)果偏低, 因?yàn)榫€源中軸線上的探測效率與刻度時的探測效率一致, 而偏離中軸線位置的探測效率會比刻度時的探測效率偏低,隨著線源寬度的增大,越偏離中軸線位置的探測效率越低, 因此,必須使用實(shí)際線源的平均探測效率對第1.2 節(jié)中的計算公式進(jìn)行修正。
圖7 探測器對寬線源探測效率的變化Fig.7 Change of detector efficiency for wide line source
點(diǎn)源、線源修正算法具體如下:1)假設(shè)進(jìn)行點(diǎn)源、 線源刻度時放射源距離探測器表面的垂直距離為d0, 在距離探測器表面d0,垂直于探測器軸線的位置上(圖8),移動放射源可以得到探測器探測效率的徑向分布曲線如圖9。
圖8 放射源擺放位置Fig.8 Placement of radioactive sources
圖9 探測器探測效率的徑向分布曲線Fig.9 Radial distribution curve of detector efficiency
用多項(xiàng)式擬合探測器探測效率的徑向分布曲線,得:
式中:η—探測器的探測效率;l—放射源到探測器軸線的距離,cm;a1,a2,a3,a4,a5—擬合參數(shù)。
2)實(shí)際測量時,點(diǎn)源、線源的展寬為w,探測器距點(diǎn)源、線源中心距離為d,定義有效探測效率ηeff:
3)點(diǎn)源、線源修正因子:
點(diǎn)源修正因子CFP=ηeff-2, 線源修正因子CFL=ηeff-1。
對式(3)經(jīng)修正后,可以得到實(shí)際測量時寬度為d 的點(diǎn)源滯留量計算公式為:
式中:C(d)—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率;Kp—點(diǎn)源刻度系數(shù);d—實(shí)際測量時探測器與被測物項(xiàng)的距離,cm;CF—射線的吸收校正因子。
對式(6)經(jīng)修正后,可以得到實(shí)際測量時寬度為d 的線源滯留量的線密度計算公式為:
式中:C(d)—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率;KL—線源刻度系數(shù);d—實(shí)際測量時探測器與被測物項(xiàng)的距離,cm;CF—射線的吸收校正因子。
由第2 節(jié)所敘述的分析方法可知, 要修正點(diǎn)、 線模型的計算結(jié)果, 首先需獲得滯留量測量所用探測器對γ 射線探測效率的徑向分布。為此,進(jìn)行了如下實(shí)驗(yàn)(圖10)。
圖10 探測器探測效率徑向分布實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.10 Experimental setup of radial distribution of detector detection efficiency
1)將鈾源(φ5 mm×5 mm)放在放射源固定裝置(圖10 中的白色立方體)的中心位置,NaI 探測器放到V 型槽內(nèi),連接探測器及多道計數(shù)器, 并固定NaI 探測器在T 型支架上的位置 (探測器前表面距T 型支架橫向支架中心位置的距離為50 cm);2)將放射源固定裝置移至T 型支架的中心位置,測量鈾源特征γ射線計數(shù)率(185.72 keV);3)保持探測器位置不變, 逐步向右平移放射源固定裝置, 每隔5 cm 設(shè)置一個測量點(diǎn),記錄鈾源特征γ 射線計數(shù)率(185.72 keV);4)使用高斯函數(shù)擬合測量數(shù)據(jù),得到NaI 探測器探測效率徑向分布的擬合函數(shù)。
該實(shí)驗(yàn)選用的 NaI 探測器型號為EFC100232, 晶體尺寸為2.54 cm×2.54 cm。探測器探測效率徑向分布的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)如表1。
使用多項(xiàng)式:
擬合探測器探測效率徑向分布η 隨點(diǎn)源距探測器軸線距離l 的關(guān)系得到圖11 所示曲線。
由此,50 cm 處該探測器的探測效率徑向分布如下。
表1 探測器探測效率徑向分布實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)Table 1 experimental data of radial distribution of detector detection efficiency
圖11 探測器探測效率徑向分布圖Fig.11 Radial distribution of detector detection efficiency
η50cm=-7×10-5l4+0.007 7l3-0.215 2l2-1.501 9l+100.590 0
為了檢驗(yàn)提出的點(diǎn)源、 線源修正算法的準(zhǔn)確性,采用富集度為4.5%低濃鈾粉末制作了一系列不同尺寸的點(diǎn)源和線源模擬樣品,其具體尺寸及樣品中含235U 的質(zhì)量如表2 所示。
實(shí)驗(yàn)時, 將1-6 號模擬樣品放在實(shí)驗(yàn)桌面上,探測器距離模擬樣品距離為50 cm,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表3 所示。
實(shí)驗(yàn)時, 將7-13 號模擬樣品放到厚1 mm、 長1 m 的聚乙烯管道, 探測器距離模擬樣品距離為50 cm, 實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表4所示。
表2 模擬樣品尺寸及235U 含量Table 2 Simulated sample size and 235U content
表3 點(diǎn)源模擬樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 3 Experimental results of point source simulation samples
表4 線源模擬樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 4 Experimental results of line source simulation samples
討論了一種滯留量測量的校正方法, 具體分析了當(dāng)滯留量測量過程中使用點(diǎn)、 線模型分析時, 如果被測核材料存在一定展寬,分析結(jié)果會出現(xiàn)偏低的現(xiàn)象, 提出了一種探測效率校正方法, 并采用不同尺寸的滯留量分布進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證, 證明了該方法的可行性。 從驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果看出, 未經(jīng)校正的結(jié)果偏低,展寬越大,偏低越明顯,經(jīng)過校正后,實(shí)驗(yàn)結(jié)果的偏差總體減小, 分析得到的核材料的質(zhì)量與標(biāo)稱值之間的相對偏差好于10%,實(shí)現(xiàn)了滯留量測量時, 因?qū)嶋H樣品展寬導(dǎo)致分析結(jié)果偏低的有效校正。