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    含能五唑離子鹽的能量性能預(yù)估

    2020-08-10 06:43:42許元?jiǎng)?/span>李冬雪田麗莉姜振明王鵬程
    含能材料 2020年8期
    關(guān)鍵詞:三唑硝基陽(yáng)離子

    許元?jiǎng)偅疃?,田麗莉,姜振明,王鵬程,陸 明

    (1. 南京理工大學(xué)化工學(xué)院,江蘇 南京 210094;2. 國(guó)家民用爆破器材質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心,江蘇 南京 210094;3. 甘肅銀光化學(xué)工業(yè)集團(tuán)有限公司,甘肅 白銀 730900)

    1 引言

    五唑負(fù)離子(N5ˉ)的研究始于1903 年[1]。1956年,Huisgen 和Ugi[2-5]首次解決了芳基五唑(Ar?N5)合成的難題,為N5-的合成奠定了基礎(chǔ)。2017 年南京理工大學(xué)的Hu和Lu[6]在Science上報(bào)道了一種甘氨酸亞鐵和間氯過氧苯甲酸體系氧化切斷Ar?N5中的C—N 鍵制備含N5ˉ的固體化合物的方法。這是首次分離出室溫穩(wěn)定、含有N5ˉ離子的復(fù)合鹽(N5)6(H3O)3(NH4)4Cl,雖然這個(gè)含N5ˉ的復(fù)合鹽的晶體結(jié)構(gòu)和相關(guān)表征存在爭(zhēng)議[7-10],但它標(biāo)志著具有116 年研究歷史的N5ˉ離子在凝聚相的成功合成,是全氮化合物史上具有里程碑意義的一步。

    之后,大量關(guān)于N5ˉ的研究成果如雨后春筍般涌現(xiàn)出來。首先是金屬—N5ˉ化合物的合成,包括[Na(H2O)(N5)]·2H2O[11]、[Na8(N5)8(H2O)3]n[12]、MPF?1[13]、[M(H2O)4(N5)2]·4H2O(M = Mn、Fe、Co、Zn)[11,14]、[Mg(H2O)6(N5)2]·4H2O[11]、[LiNa(N5)2(H2O)4]·H2O[15]、[Ba(N5)(NO3)(H2O)3]n[16]、[NaBa3(N5)6(NO3)(H2O)3]n[16]、[Cu(N5)(N3)]n[16]、[Ag(N5)]n[16]、[Ag(NH3)2]+[Ag3(N5)4]-[17]、[Na5(CH6N3)(N5)9]3-[18]和[(NaN5)2(C2H4N4)][18]。但金屬—N5ˉ化合物的能量有限,為了追求更高的能量水平,一系列不含金屬的含能五唑離子鹽被開發(fā)出來[19-23]。根據(jù)與N5ˉ離子配對(duì)的陽(yáng)離子的類型,16個(gè)含能離子鹽大體可以分為銨、肼、羥胺、胍和三唑五大類(圖1)。然而上述文獻(xiàn)報(bào)道的能量參數(shù)的計(jì)算方法不盡相同,相互比較存在一定困難。專門針對(duì)具有新型釋能方式的全氮或者高氮化合物能量參數(shù)計(jì)算的方法也未開發(fā)出來??紤]到這些含能五唑離子鹽中的絕大部分仍然具有傳統(tǒng)含能材料的特點(diǎn),本研究采用Gaussian09 軟件在同一理論水平計(jì)算了這16 個(gè)含能離子鹽的生成熱,然后根據(jù)其298.15 K 下的計(jì)算密度利用文獻(xiàn)[24]計(jì)算其爆轟性能參數(shù)并進(jìn)行比較。旨在通過本研究客觀評(píng)價(jià)現(xiàn)有五唑離子鹽的能量水平,并促進(jìn)更高能量的五唑基化合物的開發(fā)。

    圖1 五類含能五唑離子鹽[19-23]及其結(jié)構(gòu)Fig.1 Five kinds of energetic pentazolatesalts[19-23]and their structures

    2 計(jì)算方法

    本研究使用Gaussian09 軟件[25]進(jìn)行密度泛函理論(DFT)計(jì)算。運(yùn)用B3LYP 方法和6?31++G(d,p)基組,基于單晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行幾何結(jié)構(gòu)的無約束優(yōu)化和頻率分析,以確保其勢(shì)能面上的最小值且振動(dòng)分析無虛頻,即穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu),然后在MP2/6?311++G(d,p)水平上進(jìn)行單點(diǎn)能計(jì)算。所涉及的離子生成熱則通過相應(yīng)的質(zhì)子化反應(yīng)計(jì)算得到。含能離子鹽的固態(tài)生成熱根據(jù)Born?Haber 能量循環(huán)[26](圖2)可以簡(jiǎn)化為式(1)。

    圖2 含能離子鹽形成反應(yīng)的Born?Haber 能量循環(huán)Fig.2 Born?Haber cycle for the formation of energetic salts

    式中,ΔHL是離子鹽MpXq的晶格能,kJ·mol-1,根據(jù)Jen?kins 等[27]提出的公式(2)預(yù)測(cè)。

    式中,nM和nX取決于離子Mq+和Xp?的性質(zhì),單原子離子等于3,線性多原子離子等于5,非線性多原子離子等于6。UPOT為晶格勢(shì)能,kJ·mol-1,通過式(3)計(jì)算。

    式中,ρ是密度,g·cm-3;M是每摩爾離子鹽的質(zhì)量,g;γ和δ為系數(shù),當(dāng)q=p=1 時(shí),γ=1981.2 kJ·mol-1·cm、δ=103.8 kJ·mol-1;當(dāng)q=2、p=1時(shí),γ=6764.3 kJ·mol-1·cm、δ=365.4 kJ·mol-1[28]。

    大部分離子鹽(2 和15 除外)在298.15 K 下的密度(ρ298.15K)根據(jù)式(4)計(jì)算得到[29]。

    式中,ρcry為單晶密度,g·cm-3;TXRD為單晶衍射的溫度,K。對(duì)于離子鹽2 和15,其密度通過式(5)計(jì)算[30]。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 含能鹽的密度

    這些五唑離子鹽的密度為1.395~1.650 g·cm-3(表1),遠(yuǎn)低于理論預(yù)測(cè)的全氮化合物的密度(2.0~3.9 g·cm-3)[34],甚至低于三硝基甲苯(TNT)的密度[35](1.65 g·cm-3)。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,這些陽(yáng)離子形成的含能離子鹽中不乏高密度者,比如3?二硝基甲基?1,2,4?三唑酮羥胺鹽[36](1.910 g·cm-3)、二硝胺基呋咱肼鹽[37](1.873 g·cm-3)、1?三硝基甲基?3?硝基?5?硝胺基三唑銨鹽[38](1.88 g·cm-3)和1?硝胺基?2,4?二硝基咪唑肼鹽[39](1.93 g·cm-3)。所以,N5ˉ的低密度以及它與陽(yáng)離子的作用特性[40]是造成這些五唑離子鹽密度較低的主要原因。這幾類五唑離子鹽中,平均密度較高的是第Ⅴ類,它們的共同點(diǎn)是陽(yáng)離子均為幾乎呈平面結(jié)構(gòu)的環(huán)狀三唑衍生物。稠合三環(huán)陽(yáng)離子比雙環(huán)陽(yáng)離子更有利于提高五唑離子鹽的密度,單環(huán)三唑陽(yáng)離子的離子鹽密度最低。另外,對(duì)比化合物11 和12 發(fā)現(xiàn),含氧的陽(yáng)離子有利于提高五唑離子鹽的密度。這一點(diǎn)也從化合物4~6 的密度上得到驗(yàn)證。

    表1 五類含能五唑離子鹽的密度Table 1 The densities of the five kinds of energetic pentazo?late salts

    3.2 含能鹽的生成熱

    對(duì)于含能五唑離子鹽,它們的生成熱在其潛在性能的評(píng)估中起關(guān)鍵性作用。298.15 K 下N5ˉ的生成熱為255.9 kJ·mol-1,與文獻(xiàn)在G3(MP2)(269.6 kJ·mol-1)[42],CCSD(T)/aug?cc?pVTZ(249.37 kJ·mol-1)[43],MP2(FU)/6?31G(d)(254.6 kJ·mol-1)[44],CCSD(T)/6?311+G(3df)((260±15)kJ·mol-1)[45],和RI?MP2?fc/TZVPP(263.59 kJ·mol-1)[46]基組水平下的計(jì)算結(jié)果相吻合。陽(yáng)離子的生成熱、離子鹽的晶格能和離子鹽的生成熱結(jié)果見表2。這些離子鹽的生成熱為0.59~7.91 kJ·g-1,均為正值且 高于TNT(-0.35 kJ·g-1)[35]和環(huán)三亞甲基三硝胺(RDX,0.36 kJ·g-1)[36]的生成熱。其中第Ⅴ類——三唑衍生物陽(yáng)離子的N5ˉ離子鹽的平均生成熱最高,充分體現(xiàn)出環(huán)狀的多氮陽(yáng)離子在提高N5ˉ離子鹽生成熱方面比鏈狀或者簡(jiǎn)單陽(yáng)離子更具有優(yōu)勢(shì)。

    表2 五類含能五唑離子鹽的生成熱Table 2 The heats of formation of the five kinds of energetic pentazolate salts

    對(duì)于離子鹽5和8,陸明[41]教授曾在其合成之前就預(yù)估了它們的生成熱數(shù)據(jù)(262.2 kJ·mol-1和186.9 kJ·mol-1),但未公布計(jì)算方法和基組水平。根據(jù)本研究的計(jì)算,之前的預(yù)估結(jié)果偏低。

    3.3 含能鹽的爆轟性能

    含能五唑離子鹽的爆轟性能的預(yù)估對(duì)于判斷這些已合成的離子鹽是否具有應(yīng)用潛力和工藝放大的必要性具有重要意義。五類含能五唑離子鹽的爆速(D)和爆壓(p)結(jié)果以及文獻(xiàn)值如表3 所示。本研究的結(jié)果與文獻(xiàn)[19-23]中EXPLO5 軟件計(jì)算的結(jié)果吻合較好,并且略低于EXPLO5軟件計(jì)算的結(jié)果。大部分五唑含能離子鹽的爆速為6500~8000 m·s-1;爆壓為15~26 GPa,低于RDX[36]的爆速和爆壓(8748 m·s-1;34.9 GPa)。離子鹽11的爆轟性能最高,其次為離子鹽5和3,它們的爆速(8622~9032 m·s-1)與RDX 持 平 或 者 略 高;爆 壓(29.5~32.3 GPa)均低于RDX。

    表3 五類含能五唑離子鹽的爆轟性能Table 3 The detonation properties of the five kinds of energetic pentazolate salts

    4 結(jié)論

    (1)采用Gaussian09軟件在MP2/6?311++G(d,p)理論水平上對(duì)已合成的五大類16 個(gè)非金屬五唑含能離子鹽進(jìn)行了生成熱計(jì)算;根據(jù)低溫下的晶體密度計(jì)算了298.15 K 下五唑含能離子鹽的密度;通過Kamlet?Ja?cobs公式計(jì)算了五唑含能離子鹽的爆速和爆壓。

    (2)環(huán)狀、平面型和含氧的陽(yáng)離子有利于提高N5ˉ含能鹽的密度;環(huán)狀的多氮陽(yáng)離子有利于提高N5ˉ含能鹽的生成熱。目前合成的非金屬五唑含能離子鹽的密度均低于TNT,生成熱均大于RDX,綜合爆轟性能參數(shù)在小于或等于RDX 的水平。

    (3)N5ˉ縮二胍鹽的能量性能超過了其羥胺鹽和肼鹽,在目前合成的所有N5ˉ離子鹽中性能較為突出,但遠(yuǎn)未達(dá)到對(duì)N5ˉ含能化合物超高能量的預(yù)期。

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