基于光纖和脈沖光釋光技術(shù)的輻射探測系統(tǒng)研究

李文博 劉頂峰 沈明明 吳榮俊 李曉玲 鄧文康

（武漢第二船舶設計研究所 武漢 430205）

光 釋 光（Optically Stimulated Luminescence，OSL）是某些材料所具有的特性，當這些材料經(jīng)電離輻射輻照后再被特定波段的激發(fā)光照射時能夠發(fā)射熒光，所發(fā)射的熒光一般為可見光且波長小于激發(fā)光。光釋光現(xiàn)象最早在19世紀中期被發(fā)現(xiàn)，并于20世紀末開始在地質(zhì)學斷代領(lǐng)域得到廣泛研究和應用［1-2］，隨后擴展至個人劑量［3-4］、醫(yī)學劑量［5-6］、事故劑量［7-9］等輻射監(jiān)測領(lǐng)域，然而尚未在遠程在線劑量（率）監(jiān)測領(lǐng)域獲得成功應用。

光釋光熒光強度的測量方法主要包括三種：連續(xù)光釋光測量［10］、脈沖光釋光測量［11］和線性調(diào)制光釋光測量［12］。其中脈沖光釋光測量技術(shù)具有本底低、信噪比高、測量下限低等優(yōu)點，是目前的主流技術(shù)。光釋光材料Al2O3：C最早被研制出來用于熱釋光測量，隨后作為光釋光材料在個人劑量和醫(yī)學劑量等領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了商業(yè)化應用，成為目前商用最為成功的光釋光材料，具有熒光成分簡單、靈敏度高、劑量線性范圍寬、可重復使用、退火無需加熱等優(yōu)點，且具有較長的熒光壽命（～35 ms［13］），可以采用脈沖光釋光技術(shù)進行測量。

本文采用Al2O3：C作為輻射靈敏物質(zhì)，基于光釋光技術(shù)、脈沖測量技術(shù)和光纖傳輸技術(shù)搭建了一個在線遠程實時輻射探測系統(tǒng)。該系統(tǒng)所采用的光釋光技術(shù)實現(xiàn)了小尺寸探測器、抗電磁干擾、耐輻照性能好等傳統(tǒng)輻射探測器所不具備的優(yōu)點；脈沖測量技術(shù)實現(xiàn)了低測量下限和高信噪比；光纖傳輸技術(shù)實現(xiàn)了光釋光熒光的在線遠程傳輸和測量。本文對該輻射探測系統(tǒng)的主要特性進行了研究，主要包括熒光壽命、劑量線性、測量范圍、能量響應、角響應、輻照壽命等。

1 光釋光產(chǎn)生機理

光釋光熒光的產(chǎn)生機理如圖1所示。位于輻射場中的光釋光材料吸收電離輻射能量后被激發(fā)，位于價帶的電子被激發(fā)至導帶，在導帶和價帶分別產(chǎn)生自由電子和空穴，自由電子和空穴在導帶和價帶移動至陷阱能級時被陷阱能級俘獲，電離輻射的能量被存儲在陷阱能級。當使用激發(fā)光照射光釋光材料時，位于陷阱內(nèi)的俘獲電子被激發(fā)至導帶形成自由電子，自由電子在導帶移動至復合中心（被陷阱能級俘獲的空穴）時與復合中心復合，形成激發(fā)態(tài)，激發(fā)態(tài)原子退激時發(fā)射光釋光熒光。

圖1 光釋光原理圖Fig.1 Principle of OSL

2 輻射探測系統(tǒng)組成

基于光纖和脈沖光釋光技術(shù)的輻射探測系統(tǒng)原理圖如圖2所示，主要包括脈沖激光器、快門、激光濾光片、二向色鏡、光纖耦合器、光纖、內(nèi)含光釋光樣品的光釋光探測器、聚光透鏡、兩個干涉濾光片和一個吸收濾光片、光電倍增管、信號處理電路、計數(shù)器和脈沖發(fā)生器。其中光釋光探測器位于輻射場內(nèi)，而其他部件位于輻射場外。激光器發(fā)射的波長為532 nm的脈沖激發(fā)光透射二向色鏡后進入光纖，經(jīng)光釋光探測器內(nèi)的非球面透鏡準直后照射在光釋光樣品上，被輻照過的光釋光樣品受激發(fā)光激發(fā)發(fā)射光釋光熒光，熒光被光纖收集后經(jīng)二向色鏡反射和濾光片過濾進入光電倍增管，光電倍增管、信號處理電路和計數(shù)器完成熒光強度的測量，熒光的強度與光釋光樣品所受到的輻射照射劑量成正比。

脈沖激光器是聲光調(diào)Q的二極管泵浦Nd：YAG固體激光器，出射波長為532 nm，束流直徑約為0.4 mm的脈沖光，激光器的輸出脈沖頻率設置為4 kHz，單個脈沖的寬度約為7 ns，能量約為25 μJ；快門是通光孔徑為6.4 mm，延時和開關(guān)時間都約為3 ms的機械快門，由于激光器出射激光的束流直徑很小，激發(fā)光的實際開關(guān)時間小于1 ms，因為所用激光器開始輸出激光后需要一段時間（約為15 s）才能達到穩(wěn)定的輸出功率，為了確保每次測量的激發(fā)光功率基本相同，使用快門來控制激發(fā)光的開關(guān)；激光濾光片是530～535 nm波段透過率高于98%，515 nm以下和550 nm以上波段光學密度大于6的帶通濾光片，能夠有效過濾激光器出射的其他波長的光線，避免其對熒光強度測量產(chǎn)生影響。

二向色鏡的透過率曲線和反射率曲線如圖3所示，透射激發(fā)光（532 nm）的同時反射光釋光熒光（中心波長約為414 nm，半高寬約為60 nm）；光纖耦合器一方面將激發(fā)光耦合進光纖，另一方面準直光纖出射的熒光，內(nèi)部是一個鍍增透膜的非球面透鏡，連接光纖后光纖端面中心點位于透鏡的焦點，透鏡所鍍增透膜在370～600 nm波段的平均反射率小于0.5%（單個表面），本文后續(xù)所述所有增透膜均為該類型增透膜；光纖是纖芯直徑為1 000 μm，數(shù)值孔徑為0.22的高羥基石英光纖，長度為30 m，該類型光纖在短波長區(qū)域（414 nm附近）也具有較小的衰減系數(shù)，實現(xiàn)了光釋光熒光的長距離低損耗傳輸，其衰減系數(shù)曲線如圖4所示；光釋光探測器具有非常小的物理尺寸，其外徑和長度分別約為10 mm和25 mm，內(nèi)部主要包括一個鍍增透膜的非球面透鏡和光釋光樣品，其中光釋光樣品是美國Landauer公司生產(chǎn)的用于個人劑量和環(huán)境劑量監(jiān)測的劑量片，其中敏感材料是厚度為0.1 mm的Al2O3：C粉末壓片，直徑為5 mm，敏感材料被夾在厚度都是0.1 mm的兩層聚酯纖維中間，照射在樣品表面的激發(fā)光光斑直徑略大于光釋光樣品直徑。上述光釋光探測器不僅具有非常小的物理尺寸，而且不包含任何電子學部件，為全光學結(jié)構(gòu)，所以具有傳統(tǒng)輻射探測器所不具備的抗電磁干擾、耐輻照性能好等優(yōu)點。

圖2 基于光纖和脈沖光釋光技術(shù)的輻射監(jiān)測系統(tǒng)原理圖，其中虛線為激發(fā)光，點劃線為光釋光熒光Fig.2 Principle of radiation monitoring system based on fiber and pulsed-OSL The dash line is laser light,while the dash-dotted line is OSL

圖3 二向色鏡的透過率和反射率曲線，以及Al2O3:C的光釋光熒光光譜Fig.3 Transmission and reflectance of dichroic mirror,and OSL spectrum ofAl2O3:C

圖4 光纖衰減系數(shù)曲線Fig.4 Attenuation coefficient of fiber

聚光透鏡是鍍增透膜的平凸透鏡，用于確保光電倍增管光陰極位置的熒光光斑直徑小于光陰極直徑；兩個干涉濾光片中間夾著一個鍍增透膜的吸收濾光片組成具有三明治結(jié)構(gòu)的濾光片組，實現(xiàn)了反射激發(fā)光的完全過濾，其中吸收濾光片（牌號為BG3，2 mm厚）一方面衰減反射激發(fā)光強度，另一方面避免被干涉濾光片反射回來的激發(fā)光在兩個干涉濾光片之間來回反射，濾光片組的使用同時解決了干涉濾光片不能緊鄰疊加使用和大厚度吸收濾光片熒光透過率低的問題，所用干涉濾光片和吸收濾光片的透過率曲線如圖5所示（吸收濾光片僅考慮0°入射的內(nèi)部透射率，未考慮表面的反射）；光電倍增管的光陰極有效直徑為8 mm，材料為超級雙堿，峰值靈敏波長為400 nm，實測本底計數(shù)率不超過10 s-1；信號處理電路用于光電倍增管輸出的單光子脈沖的放大、甄別和整形，輸出固定脈沖寬度（10 ns）的TTL信號；計數(shù)器按照給定邏輯和觸發(fā)條件進行脈沖計數(shù)；脈沖發(fā)生器輸出三個具有相對延時的脈沖信號，用于實現(xiàn)激光器、快門和計數(shù)器的同步。

圖5 干涉濾光片和吸收濾光片的透射率曲線Fig.5 Transmission curve of interference filter and absorbing filter

圖6 光釋光熒光強度隨時間的變化曲線Fig.6 Variation of OSL intensity as a function of time

3 輻射探測系統(tǒng)特性

3.1 熒光強度隨時間的變化曲線

將激光器的輸出頻率設置為4 kHz（每個周期250 μs），激光器早于快門和計數(shù)器15 s啟動，快門的開啟時間設置為4 s，計數(shù)器與激光器通過脈沖發(fā)生器實現(xiàn)同步，且計數(shù)器開始計數(shù)的時刻略早于激光脈沖幾個微秒以確保激光脈沖都位于每個系統(tǒng)周期（250 μs）的前幾個微秒內(nèi)，計數(shù)器開始計數(shù)后每隔50 μs給出該時間間隔內(nèi)的計數(shù)值。測量結(jié)束后從計數(shù)器開始計數(shù)的時刻開始，計算每1 ms時間間隔內(nèi)的熒光計數(shù)。由于激光脈沖存在時本底熒光非常強，所以采用了脈沖光釋光技術(shù)來顯著減小本底熒光的貢獻，即忽略計數(shù)器在每個250 μs周期內(nèi)的第一個計數(shù)，也就是激光脈沖所在的那個50 μs內(nèi)的計數(shù)（注：本文后續(xù)所有熒光計數(shù)的計算都將忽略計數(shù)器在每個250 μs系統(tǒng)周期內(nèi)的第一個計數(shù)，后文不再贅述）。將光釋光探測器放在60Co輻射場中輻照約1 Gy累積劑量后進行測量，測得光釋光熒光強度隨時間的變化曲線如圖6所示。

激發(fā)光開始照射樣品后，被陷阱能級俘獲的電子不斷被激發(fā)至導帶，然后與復合中心復合形成激發(fā)態(tài)，激發(fā)態(tài)原子的數(shù)量從0開始逐漸增加。激發(fā)態(tài)原子在積累的同時通過發(fā)射光釋光熒光退激，單位時間內(nèi)退激的激發(fā)態(tài)原子數(shù)量與激發(fā)態(tài)原子的總數(shù)量成正比。由于被陷阱能級俘獲的電子不斷被釋放，激發(fā)態(tài)原子的產(chǎn)生速度不斷下降，同時隨著激發(fā)態(tài)原子數(shù)量的增加，激發(fā)態(tài)原子退激的速度越來越快，所以隨著時間的推移光釋光熒光的強度（正比于激發(fā)態(tài)原子的數(shù)量）達到最大值，然后開始下降。該過程中熒光強度可由式（1）描述，其中I(t)是時刻t的熒光強度，參數(shù)A、p、λ與激發(fā)光的強度等參數(shù)有關(guān)：

開始照射樣品后500 ms內(nèi)的光釋光熒光強度，以及采用式（1）進行擬合的擬合結(jié)果如圖7所示，可見試驗數(shù)據(jù)與理論預測符合得很好。

圖7 激發(fā)光開始照射時熒光強度隨時間的變化曲線Fig.7 Variation of OSL intensity as a function of time at the beginning of laser exposure

當停止照射樣品后，激發(fā)態(tài)原子的數(shù)量不再增加，隨著激發(fā)態(tài)原子的退激，光釋光強度逐漸減小為0。停止照射樣品后1 s內(nèi)的光釋光熒光強度隨時間的變化曲線如圖8所示，可采用式（2）進行擬合：

式中：λ1的倒數(shù)就是激發(fā)態(tài)原子（光釋光熒光）的壽命；λ2來源于被淺能級俘獲的電子熱激發(fā)后形成的熒光（即磷光）。采用式（2）進行擬合得到的熒光壽命約為36.0 ms，與文獻［13］所給出的測量值35.2 ms一致。

3.2 激發(fā)光功率影響

將激光器的輸出頻率設置為4 kHz，激光器早于快門和計數(shù)器15 s啟動，快門的開啟時間設置為100 s，計數(shù)器每隔50 μs給出該時間間隔內(nèi)的計數(shù)值。測量結(jié)束后從計數(shù)器開始計數(shù)的時刻開始，計算每1 s時間間隔內(nèi)的熒光計數(shù)。

激發(fā)光的功率通過在激光器后放置中性密度片實現(xiàn)，激發(fā)光的實際功率由熱敏光功率計測量得到。對于每個激發(fā)光功率，首先將光釋光樣品完全退火，然后將光釋光探測器放在60Co輻射場中輻照1 Gy累積劑量后進行測量，測得不同激發(fā)光功率條件下光釋光熒光強度隨時間的變化曲線如圖9所示（歸一至無中性密度片時第1 s的計數(shù)，且已扣除本底，本底值通過測量完全退火的樣品得到）。由圖9可知，激發(fā)光的功率越高，光釋光熒光強度隨時間衰減的速度越快，這是因為被陷阱能級俘獲的電子被激發(fā)至導帶的概率與激發(fā)光強度成正比。圖9所示激發(fā)光強度隨時間的變化曲線無法用一個指數(shù)分布進行很好的擬合，這是因為樣品內(nèi)每個區(qū)域的激發(fā)光功率是不均勻的，導致每個區(qū)域發(fā)射熒光的強度都具有不同的衰減速率。

圖8 激發(fā)光停止照射后熒光強度隨時間的變化曲線Fig.8 Variation of OSL intensity as a function of time after laser exposure

圖9 不同激發(fā)光功率熒光強度隨時間的變化曲線Fig.9 Variation of OSL intensity as a function of time for different stimulating light power

圖10給出不同激發(fā)光功率對應的第1 s內(nèi)的計數(shù)值，可見熒光計數(shù)隨激發(fā)光功率而增加，但并不是線性的。激發(fā)光功率越高，單位激發(fā)光功率的熒光計數(shù)增加值越小，增長越緩慢。這是因為熒光強度正比于激發(fā)光的強度和位于陷阱能級的電子數(shù)，激發(fā)光功率越高，位于陷阱能級的電子消耗的越快，熒光強度減弱的也越快。由圖10可見，為了提高光釋光熒光計數(shù)從而減小系統(tǒng)測量下限，應提高激發(fā)光功率，但是隨著激發(fā)光功率的增加，熒光計數(shù)提高的幅度越來越小。

圖10 不同激發(fā)光功率的熒光強度Fig.10 OSL intensity of different stimulating light power

3.3 劑量線性及測量范圍

將光釋光探測器完全退火后放在137Cs或60Co輻射場中輻照給定累積劑量后測量激發(fā)光開始照射樣品后第1 s內(nèi)的熒光計數(shù)。采用60Co輻射場輻照的樣品所測熒光計數(shù)使用§3.4所述的能量響應數(shù)值歸一到137Cs。測得熒光計數(shù)隨累積劑量的變化曲線，以及其線性擬合結(jié)果如圖11所示。由圖11可見，如果通過測量Al2O3：C材料被激發(fā)光照射后第1 s內(nèi)的熒光計數(shù)來測量輻射劑量，則該輻射探測系統(tǒng)在100 μGy～2 Gy累積劑量區(qū)間內(nèi)具有非常好的劑量線性。

圖11 熒光強度隨累積劑量的變化曲線Fig.11 Variation of OSL intensity as a function of accumulated dose

該試驗系統(tǒng)用于累積劑量測量時，其固有本底計數(shù)MB約為2 400（主要來源于系統(tǒng)內(nèi)透鏡和光纖被激發(fā)光照射時發(fā)射的短壽命熒光，與輻射照射劑量無關(guān)），則該測量方法對應于α=5%的計數(shù)值判斷限LC為：

對應的累積劑量判斷限約為39 μGy。

該測量方法對應于α=5%，β=5%的計數(shù)值探測限LD為：

對應的累積劑量探測限約為79 μGy，所以該測量方法的最小可探測累積劑量約為79 μGy。

受光電倍增管和計數(shù)器計數(shù)率線性上限的影響（計數(shù)率過高時會出現(xiàn)嚴重的信號重疊），該測量方法的累積劑量測量上限約為5 Gy（偏離線性約10%）。

3.4 能量響應

將光釋光探測器完全退火后放在不同能量輻射場中輻照1 mGy后測量激發(fā)光開始照射樣品后第1 s內(nèi)的熒光計數(shù)，測得所用光釋光探測器基于空氣比釋動能的能量響應如圖12所示（歸一到對應于137Cs的響應）。

圖12 具有0.1 mm鋁箔端蓋的光釋光探測器的能量響應（空氣比釋動能）Fig.12 Energy response of OSL detector with 0.1 mm thickness endcap ofAl(air kerma)

所用光釋光探測器的端部是一層厚度約為0.1 mm的鋁箔，即光釋光樣品和輻射源之間只有約0.1 mm厚的鋁，所以圖12所示能量響應基本上就是所用Al2O3：C樣品的能量響應。由圖12可見，如果用來測量空氣比釋動能，則所用樣品在低能端（150 keV以下）的響應過高。如果用來測量周圍劑量當量，則所用光釋光樣品的能量響應如圖13所示，可見所用樣品對劑量當量的能量響應更好一些（相對能量響應在±25%以內(nèi)）。但是考慮到探測器外殼對低能射線的阻擋，如果希望使用該樣品測量劑量當量，則探測器端蓋應采用低原子序數(shù)材料并且很薄，以避免低能端的響應下降。如果需要使用該光釋光樣品測量空氣比釋動能，而且希望得到較好的能量響應，可以將探測器的端蓋更換為1.5 mm厚的鐵材料，此時基于空氣比釋動能的能量響應如圖14所示?？梢?，采用1.5 mm厚度的鐵端蓋可以將相對能量響應控制在±25%以內(nèi)。

圖13 具有0.1 mm鋁箔端蓋的光釋光探測器的能量響應（周圍劑量當量）Fig.13 Energy response of OSL detector with 0.1 mm thickness endcap ofAl(ambient dose equivalent)

圖14 具有1.5 mm鐵端蓋的光釋光探測器的能量響應（空氣比釋動能）Fig.14 Energy response of OSL detector with 1.5 mm thickness endcap of Fe(air kerma)

3.5 角響應

將完全退火的光釋光探測器放在137Cs輻射場中輻照10 mGy累積劑量后進行光釋光強度測量，不斷改變探測器軸線與射線方向的夾角，得到光釋光探測器的角響應如圖15所示（歸一到0°角的響應）。所用探測器的端蓋和側(cè)壁分別是1.5 mm厚和2.0 mm厚的不銹鋼，用于空氣比釋動能的測量。由圖15可見，該探測器在0°～135°范圍內(nèi)有非常好的角響應，相對偏差小于±10%，但在135°以后迅速下降，這是因為光釋光探測器前端的外殼比較厚，而且有光纖接頭和光纖的遮擋。

3.6 輻照壽命

使用一個全新未使用過的光釋光樣品，將其完全退火，然后重復如下操作：將其放在137Cs輻射場中輻照10 mGy劑量后停止照射；測量激發(fā)光開始照射樣品后第1 s內(nèi)的熒光計數(shù)；將其放在60Co輻射場中輻照指定劑量（逐漸增加）；將其完全退火。每次測量所得計數(shù)的相對偏差如圖16所示（歸一到第一次測量所得計數(shù)），圖中橫坐標是樣品自開始使用至每次測量時所受到的累積輻射照射劑量（即之前所有劑量的和）。由圖16可知，所用光釋光樣品的輻照壽命不小于1 kGy。

圖15 光釋光探測器的角響應Fig.15 Angular response of OSL detector

圖16 不同累積劑量的相對響應Fig.16 Relative response for different accumulated dose

4 結(jié)語

本文采用Al2O3：C作為輻射靈敏物質(zhì)，實現(xiàn)了基于光纖和脈沖光釋光技術(shù)的輻射探測系統(tǒng)，并對其特性進行了研究。所用Al2O3：C樣品的熒光壽命測量值為36.0 ms，與文獻［13］所給出的測量值35.2 ms一致。試驗結(jié)果表明：激發(fā)光的功率越高，光釋光熒光強度隨時間衰減的速度越快，而且由于激發(fā)光強度的不均勻性，試驗所測光釋光熒光強度隨時間的變化曲線無法用一個指數(shù)分布進行很好的擬合。該輻射探測系統(tǒng)對應于α=5%，β=5%的最小可探測累積劑量約為79 μGy，測量上限約為5 Gy。如果用來測量空氣比釋動能，則所用樣品在低能端（150 keV以下）的響應過高，可以采用1.5 mm厚的鐵端蓋改善其能量響應（相對偏差小于±25%）；如果用來測量周圍劑量當量，則所用樣品的能量響應較好，但是為了減小端蓋對低能射線的阻擋，探測器端蓋應采用低原子序數(shù)材料并且很薄。該輻射探測系統(tǒng)在0°～135°范圍內(nèi)具有非常好的角響應（相對偏差小于±10%），但是在135°以后響應迅速降低。試驗結(jié)果表明：所用光釋光樣品的輻照壽命不小于1 kGy。該輻射探測系統(tǒng)經(jīng)工程化改進后可用于輻射場劑量（率）的遠程實時在線測量，并且具有探測器尺寸小、抗電磁干擾、測量下限低、劑量線性范圍寬、耐輻照性能好等優(yōu)點。