鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料的實(shí)驗(yàn)研究

摘要：采用掃描電子顯微鏡和穩(wěn)態(tài)法界面接觸熱阻測(cè)試裝置分別對(duì)鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料的微觀組織和界面接觸熱阻進(jìn)行了表征和測(cè)試。通過對(duì)材料微觀組織的分析發(fā)現(xiàn)該材料由液態(tài)金屬微觀液滴、硅膠基體以及混合態(tài)組織構(gòu)成。同時(shí)，在穩(wěn)態(tài)熱流輸入的條件下對(duì)材料在不同壓力、不同溫度和不同厚度條件下的界面接觸熱阻進(jìn)行了測(cè)試并發(fā)現(xiàn)了三者之間的關(guān)聯(lián)性，而通過100 ℃下的長(zhǎng)周期老化實(shí)驗(yàn)則證實(shí)了材料在240 h周期的界面接觸熱阻是十分穩(wěn)定可靠的。

關(guān)鍵詞：液態(tài)金屬;熱界面材料;界面接觸熱阻;導(dǎo)熱性能;老化實(shí)驗(yàn)

0? ? 引言

近年來，熱管理在諸如消費(fèi)類電子、新能源汽車、高功率發(fā)熱光源以及新一代電驅(qū)動(dòng)模組等領(lǐng)域電子設(shè)備的冷卻系統(tǒng)中扮演著十分重要的角色[1-3]。隨著在相關(guān)領(lǐng)域應(yīng)用需求中發(fā)熱功率以及能量密度的逐步升級(jí)，對(duì)于熱管理系統(tǒng)的散熱需求也將大幅度增加，因此國際電子制造協(xié)會(huì)（IEMI）在2013年宣布開始將熱管理列為未來優(yōu)先發(fā)展的研究方向[4-5]。熱界面材料在熱管理系統(tǒng)中通常會(huì)占據(jù)較大的比重，其作用是使熱量高效地在熱端和冷端之間傳輸。傳統(tǒng)的熱界面材料包括硅脂、相變材料、凝膠以及熱墊等，主要是以高分子基材料為主，導(dǎo)熱系數(shù)在0.5～10 W/（m·K），界面接觸熱阻在0.1～1 cm2·K/W，其熱物理性能已經(jīng)被應(yīng)用到相對(duì)瓶頸的狀態(tài)，無法滿足更高的應(yīng)用需求。鎵基液態(tài)金屬由于其具備更高的導(dǎo)熱性能[導(dǎo)熱系數(shù)通常在20 W/（m·K）以上]、更低的界面接觸熱阻（通常在0.05 cm2·K/W左右）以及優(yōu)秀的粘合順應(yīng)性和潤(rùn)濕性，同時(shí)又具備較低的成本且對(duì)環(huán)境無危害，因此作為新的熱界面材料越來越受到關(guān)注[6-8]。

在目前的實(shí)際工程應(yīng)用中，為了滿足更為廣泛的應(yīng)用需求，鎵基液態(tài)金屬合金更多地會(huì)與導(dǎo)熱性能相對(duì)較好的銀、銅、鎢等金屬顆粒以及其他非金屬材料進(jìn)行復(fù)合形成熱界面復(fù)合材料，其中金屬顆粒復(fù)合在實(shí)際應(yīng)用中使用比較廣泛，為此國內(nèi)外研究者圍繞著鎵基液態(tài)金屬復(fù)合材料展開了大量的研究[9-12]。而對(duì)于鎵基液態(tài)金屬復(fù)合非金屬熱界面材料方面的研究還相對(duì)較少，M. I. Raphs等人[13]對(duì)液態(tài)金屬和固態(tài)金屬復(fù)合硅基材料的熱導(dǎo)性能進(jìn)行了研究，Liu Han等人[14]對(duì)鎵基液態(tài)金屬與氮化鋁和聚二甲基硅氧烷三元熱界面材料在電子設(shè)備散熱中的應(yīng)用進(jìn)行了研究，梅生福[15]等人對(duì)液態(tài)金屬填充型硅脂導(dǎo)熱性能進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。基于此，本研究將對(duì)鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料的微觀組織和界面接觸熱阻性能進(jìn)行研究。

1? ? 材料與測(cè)試方法

本研究中所采用的鎵基液態(tài)金屬合金成分選取Galinstan三元Ga-In-Sn共晶合金成分，其化學(xué)元素成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%）為68.5Ga，21.5In，10.0Sn，液體硅膠材料選用黏度為100 Pa·s的有機(jī)硅膠材料。液態(tài)金屬合金熔煉前，將原料表面進(jìn)行機(jī)械拋光，并在無水乙醇中進(jìn)行超聲波清洗，采用精密的電子天平對(duì)原料進(jìn)行稱重。合金熔煉采用水浴加熱的方式，將原料放置在密閉的玻璃容器內(nèi)加熱至120 ℃并保溫40 min，然后將制得的液態(tài)金屬合金與液體硅膠以10：1的比例進(jìn)行混合。圖1是本研究中的鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料的樣品照片?；旌蠒r(shí)，先將液體硅膠放入混合容器內(nèi)，后將液態(tài)金屬放入。采用離心式混料機(jī)進(jìn)行混料，轉(zhuǎn)速被設(shè)置為120 r/min，混料時(shí)間為30 min。

在本研究中采用掃描電子顯微鏡（Sirion 200，美國FEI公司生產(chǎn)）對(duì)材料的微觀組織進(jìn)行觀察和分析，采用自主設(shè)計(jì)和開發(fā)的穩(wěn)態(tài)法界面接觸熱阻測(cè)試系統(tǒng)分別對(duì)材料在不同溫度下（60～100 ℃）、不同壓力下（0.3～0.5 MPa）和不同厚度下（0.3～0.7 mm）的界面接觸熱阻進(jìn)行測(cè)試，并對(duì)材料在100 ℃下的240 h長(zhǎng)周期老化性能進(jìn)行評(píng)估。

2? ? 結(jié)果分析與討論

圖2是本研究中鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料在SEM下的微觀組織。由圖可以很明顯地觀察到3種不同的微觀組織區(qū)域的存在，其中A區(qū)域顯示為較為光亮的金屬光澤，B區(qū)域顯示為較為黑暗的顏色，C區(qū)域則顯示為A區(qū)域與B區(qū)域混合下的狀態(tài)。

表1顯示了不同微觀組織區(qū)域下的化學(xué)成分組成。根據(jù)不同微觀組織區(qū)域的化學(xué)成分組成可以發(fā)現(xiàn)，A區(qū)域?yàn)橐簯B(tài)金屬的微觀小液滴，其尺寸在30～50 μm，顯示為不規(guī)則的形態(tài);而B區(qū)域?yàn)楣枘z基體材料;C區(qū)域的化學(xué)成分介于液態(tài)金屬與硅膠成分之間，因此可以證明在高速的離心混合條件下能夠?qū)⒁簯B(tài)金屬液滴破碎從而形成更為細(xì)小的混合態(tài)微觀組織。

圖3顯示了本研究中穩(wěn)態(tài)法界面接觸熱阻測(cè)試的原理，實(shí)驗(yàn)根據(jù)ASTM D5470測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)設(shè)計(jì)[16]，采用4個(gè)溫度傳感器分別對(duì)銅盤中心位置的溫度進(jìn)行測(cè)量，其中溫度傳感器1和2之間與溫度傳感器3和4之間的間距均為d，溫度傳感器2和3距離銅盤表面的距離均為D。

當(dāng)熱量從熱端向冷端傳輸時(shí)，銅熱盤和銅冷盤中的熱流Qhot和Qcold可由數(shù)學(xué)表達(dá)式（1）和（2）表示：

圖4（a）和（b）分別顯示了在不同溫度條件下鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料的界面接觸熱阻?？梢园l(fā)現(xiàn)，隨著溫度的降低，材料在不同厚度下的界面接觸熱阻都呈現(xiàn)了上升的趨勢(shì)，而隨著樣品厚度的增加，材料在不同溫度下的界面接觸熱阻也都呈現(xiàn)了上升趨勢(shì)。100 ℃時(shí)，0.4 MPa的壓力下材料在0.3 mm、0.5 mm和0.7 mm厚度時(shí)的界面接觸熱阻分別為0.141 2 K·cm2/W、0.198 3 K·cm2/W和0.251 7 K·cm2/W;80 ℃時(shí)，0.156 3 K·cm2/W、0.211 4 K·cm2/W和0.259 1 K·cm2/W;而在60 ℃時(shí)，則為0.178 8 K·cm2/W、0.230 4 K·cm2/W和0.268 9 K·cm2/W，如圖4（a）所示。

同時(shí)，隨著壓力的增加，材料在不同溫度下（厚度為0.5 mm）的界面接觸熱阻則呈現(xiàn)了下降的趨勢(shì)。0.3 MPa壓力下，材料在60 ℃、80 ℃和100 ℃下的界面接觸熱阻分別為0.251 4 K·cm2/W、0.236 7 K·cm2/W和0.211 5 K·cm2/W;0.4 MPa壓力下，分別為0.230 4 K·cm2/W、0.211 4 K·cm2/W和0.198 3 K·cm2/W;而在0.5 MPa壓力下，則分別為0.207 8 K·cm2/W、0.189 9 K·cm2/W、0.173 2 K·cm2/W，如圖4（b）所示。

為了驗(yàn)證鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料在銅熱端應(yīng)用的可靠性，本研究在穩(wěn)態(tài)熱流輸入條件（熱端恒溫100 ℃）下對(duì)材料進(jìn)行較長(zhǎng)周期（240 h）的界面接觸熱阻老化實(shí)驗(yàn)。測(cè)試采用0.5 mm厚的樣品進(jìn)行，樣品壓力被設(shè)置為0.4 MPa，圖5顯示了材料在長(zhǎng)周期老化實(shí)驗(yàn)中界面接觸熱阻的變化情況?？梢园l(fā)現(xiàn)，材料的界面接觸熱阻在最初的24 h內(nèi)出現(xiàn)了小幅度的波動(dòng)（0.228 1 K·cm2/W至0.233 2 K·cm2/W），隨后開始處于穩(wěn)定的狀態(tài)，樣品在整個(gè)240 h的老化實(shí)驗(yàn)周期內(nèi)，界面接觸熱阻均可以穩(wěn)定在（0.231 0±0.003）K·cm2/W的范圍內(nèi)。因此，可以證明鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料在240 h周期的界面接觸熱阻是十分穩(wěn)定可靠的。

3? ? 結(jié)語

鎵基液態(tài)金屬復(fù)合硅膠熱界面材料的微觀組織由液態(tài)金屬微觀液滴、硅膠基體以及混合態(tài)組織構(gòu)成。在穩(wěn)態(tài)熱流輸入條件下，隨著溫度的降低（從100 ℃至60 ℃），材料在不同厚度下的界面接觸熱阻都呈現(xiàn)了上升的趨勢(shì);而隨著樣品厚度的增加（從0.3 mm至0.5 mm），材料在不同溫度下的界面接觸熱阻也都呈現(xiàn)了上升趨勢(shì);隨著壓力的增加（從0.3 MPa至0.5 MPa），材料在不同溫度下（厚度為0.5 mm）的界面接觸熱阻則呈現(xiàn)了下降的趨勢(shì)。100 ℃下長(zhǎng)周期老化實(shí)驗(yàn)可以證明材料在240 h周期的界面接觸熱阻是十分穩(wěn)定可靠的。

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收稿日期：2020-03-24

作者簡(jiǎn)介：姜珂（1984—），男，遼寧沈陽人，博士研究生，工程師，主要從事先進(jìn)功能材料的應(yīng)用研究工作。