• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定焙烤食品中多種防腐劑含量

    2020-06-15 07:00:52李青藍(lán)夢哲宋光林王大霞上官佳
    食品與發(fā)酵工業(yè) 2020年11期
    關(guān)鍵詞:山梨酸糕點(diǎn)苯甲酸

    李青,藍(lán)夢哲,宋光林,王大霞*,上官佳

    1(廣電計(jì)量檢測(湖南)有限公司,湖南 長沙,410013) 2(廣州廣電計(jì)量檢測股份有限公司,廣東 廣州,510335) 3(貴州省分析測試研究院,貴州 貴陽,550002) 4(湖南省產(chǎn)商品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)研究院,湖南 長沙,410007)

    防腐劑是指天然存在或合成的化學(xué)物質(zhì),能夠有效地延遲微生物生長或化學(xué)變化引起的腐敗,主要作用于食品、藥品、顏料、生物標(biāo)本等物質(zhì)[1-6]。我國已批準(zhǔn)32種可使用的食物防腐劑,最常用的有苯甲酸鈉、山梨酸鉀、脫氫乙酸[7-16]。各種防腐劑都有其自身不同的特點(diǎn):苯甲酸鈉的毒性較強(qiáng),在相同的酸度值下抑菌效力僅為山梨酸鉀的1/3,因此許多國家逐漸用山梨酸鉀代替苯甲酸鈉,但是它價(jià)格低廉,在碳酸飲料和果汁飲料中依舊被廣泛使用;山梨酸鉀抗菌力強(qiáng),主要用于醬油、醋、飲料、糕點(diǎn)及面包;脫氫乙酸及鈉鹽類主要對霉菌及酵母菌有較強(qiáng)的抑制作用,在糕點(diǎn)中的應(yīng)用較為廣泛;對羥基苯甲酸酯類對細(xì)菌酶系有抑制作用,主要作用于水果飲料;納他霉素對真菌有較強(qiáng)的破壞能力,可以高效地防止食物發(fā)霉,主要作用于果醬、飲料和香腸?!妒称钒踩珖覙?biāo)準(zhǔn) 食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)》(GB 2760—2016)規(guī)定,山梨酸、脫氫乙酸在糕點(diǎn)中的最大使用量分別為1.0、0.5 g/kg,糕點(diǎn)中納他霉素的表面殘留量不得超過10 mg/kg,苯甲酸、對羥基苯甲酸酯類不得在糕點(diǎn)、面包等焙烤食品中使用。

    目前防腐劑檢測方法主要有:氣相色譜法[17-18]、液相色譜法[19-20]、液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法[21-24]。前處理過程一般沿用萃取、離心、沉淀等經(jīng)典方法[25-27]。本實(shí)驗(yàn)主要對焙烤食品中防腐劑殘留量的檢測進(jìn)行研究,在進(jìn)行蛋白沉淀和油脂去除處理后,通過HLB固相萃取柱對樣液進(jìn)行凈化濃縮,提高檢測精度,利用液相色譜的分離能力、質(zhì)譜的高靈敏度,建立了一種可同時(shí)測定8種防腐劑的方法,既能滿足各防腐劑的檢出限和定量限要求,又能對各防腐劑混合使用量的計(jì)算提供便捷。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    甲醇、乙腈、無水乙醇,均為色譜純,上海安譜實(shí)驗(yàn)科技股份有限公司;亞鐵氰化鉀、乙酸鋅、乙酸銨,均為分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    8種防腐劑標(biāo)準(zhǔn)品:苯甲酸、山梨酸、納他霉素、脫氫乙酸、對羥基苯甲酸乙酯、對羥基苯甲酸甲酯、對羥基苯甲酸丙酯、對羥基苯甲酸丁酯,上海安譜實(shí)驗(yàn)科技股份有限公司。

    在市內(nèi)商場、小賣部、批發(fā)市場購買不同類型的面包、糕點(diǎn)、蛋糕、餅干、月餅、湘式擠壓糕點(diǎn)樣品,按照要求進(jìn)行樣品的制備。

    1.2 儀器與設(shè)備

    AB 4500液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀,美國AB Seiex公司;ME 204E電子天平,瑞士梅特勒公司;TTL-DCⅡ氮吹儀,北京同泰聯(lián)科技發(fā)展有限公司;AS30600BT超聲振蕩儀,天津奧特賽恩斯儀器公司;SBEQ-LG固相萃取儀,上海爭巧科學(xué)儀器公司;H1850高速離心機(jī),湘儀離心機(jī)儀器有限公司。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 樣品前處理

    分別取不同獨(dú)立包裝樣品3個以上,用四分法進(jìn)行樣品分割,然后用粉碎機(jī)充分粉碎并攪拌均勻,粉碎效果不理想的樣品用精制機(jī)進(jìn)一步粉碎。取其中200 g密封于4 ℃冰箱保存待測。

    準(zhǔn)確稱取2 g樣品,加入10 mL正己烷后渦旋振蕩1 min,超聲提取10 min,4 000 r/min離心5 min后棄去正己烷,在殘留物中加入2 mL乙醇、2 mL亞鐵氰化鉀溶液、2 mL乙酸鋅溶液,渦旋混勻后加入15 mL超純水,超聲提取30 min,12 000 r/min離心3 min,轉(zhuǎn)移上清液至25 mL容量瓶,加水定容至刻度。取5 mL樣品溶液加至已用甲醇和水活化的HLB固相萃取柱上,用5 mL甲醇洗滌HLB柱,收集全部流出液,50 ℃氮吹至近干,加入1 mL體積分?jǐn)?shù)50%甲醇水溶液溶解殘留物,樣液過0.22 μm濾膜,取500 μL進(jìn)行液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測定。

    1.3.2 溶液的配制

    亞鐵氰化鉀溶液0.25 mol/L:稱取106 g亞鐵氰化鉀,加入適量水溶解,用水定容至1 000 mL。

    乙酸鋅溶液1.20 mol/L:稱取220 g乙酸鋅溶于少量水中,加入30 mL冰乙酸,用水定容至1 000 mL。

    乙酸銨溶液(5 mmol/L):稱取0.385 g乙酸銨,加入適量水溶解,用水定容至1 000 mL,經(jīng)0.22 μm水相微孔濾膜過濾后備用。

    脫氫乙酸標(biāo)準(zhǔn)儲備液:準(zhǔn)確稱取0.01 g脫氫乙酸標(biāo)準(zhǔn)品(精確至0.1 mg)于10 mL容量瓶,用NaOH溶液(0.02 mol/L)溶解并用水定容,配成1.00 mg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲備液。

    苯甲酸、山梨酸、納他霉素、對羥基苯甲酸甲酯、對羥基苯甲酸乙酯、對羥基苯甲酸丙酯、對羥基苯甲酸丁酯標(biāo)準(zhǔn)儲備液:分別稱取0.01 g的苯甲酸、山梨酸、納他霉素、對羥基苯甲酸甲酯、對羥基苯甲酸乙酯、對羥基苯甲酸丙酯、對羥基苯甲酸丁酯標(biāo)準(zhǔn)品(精確至0.1 mg)于10 mL容量瓶,用甲醇溶解并定容,配成1.00 mg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲備液。

    苯甲酸、山梨酸混合中間工作液(10.00 μg/mL):分別移取0.1 mL的標(biāo)準(zhǔn)儲備液于10 mL容量瓶,用甲醇溶解并定容。

    脫氫乙酸、納他霉素、對羥基苯甲酸甲酯、對羥基苯甲酸乙酯、對羥基苯甲酸丙酯、對羥基苯甲酸丁酯混合中間工作液(1.00 μg/mL):分別移取0.1 mL的標(biāo)準(zhǔn)儲備液于100 mL容量瓶,用甲醇溶解并定容。

    混合標(biāo)準(zhǔn)工作液:分別移取不同體積的混合中間工作液于10 mL容量瓶,用基質(zhì)空白溶液定容至刻度,配制成苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸為0.10、0.20、0.50、0.80、1.00 μg/mL,納他霉素、對羥基苯甲酸甲酯、對羥基苯甲酸乙酯、對羥基苯甲酸丙酯、對羥基苯甲酸丁酯為0.01、0.02、0.05、0.08、0.10 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)工作液。

    1.3.3 液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜方法的建立

    1.3.3.1 液相色譜條件

    色譜柱:C18(100 mm×2.1 mm,2.6 μm);流動相A:5 mmoL/L乙酸銨溶液;流動相B:乙腈;流速0.2 mL/min;柱溫35 ℃;進(jìn)樣量1.0 μL;流動相A的具體梯度洗脫條件:0~1 min,95%;1~3 min,95%~10%;3~6 min,10%;6~7 min,10%~95%;7~8 min,95%。

    1.3.3.2 質(zhì)譜條件

    離子源:電噴霧離子源(electrospray ionization);掃描方式:多反應(yīng)監(jiān)測模式(multiple reaction monitoring);氣簾氣壓力(curtain pressure):30.0 (1 psi=6.895 kPa);離子化電壓:正離子模式(ESI+)4 500 V,負(fù)離子模式(ESI-)-4 500 V;離子源溫度:550.0 ℃;噴霧氣:55.0 psi;輔助加熱氣:55.0 psi;Q1/Q3離子對、碰撞能量(collision energy)、去簇電壓(uncluster voltage)及離子模式見表1。

    表1 八種防腐劑的Q1/Q3離子對、碰撞能量、去簇電壓及離子模式Table 1 Acids pairs, collision energy, declustering voltageand ion patterns of 8 preservatives

    續(xù)表1

    防腐劑母離子Q1子離子Q3去簇電壓碰撞能離子模式對羥基苯甲酸丙酯179.0179.092.0?136.0-50-50-33-20ESI-對羥基苯甲酸丁酯193.0193.092.0?136.0-160-60-28-25ESI-

    注:*表示定量離子

    儀器條件確定后,配制不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測定,根據(jù)化合物的儀器響應(yīng)值,以3倍信噪比和10倍信噪比來確定物質(zhì)的檢出限和定量限。在檢出限和定量限確定后配制不同梯度的標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測定,根據(jù)線性關(guān)系擬合確定其線性范圍。

    1.3.4 線性范圍、標(biāo)準(zhǔn)曲線、檢出限及定量限的確定

    選擇月餅基質(zhì)空白溶液配制各物質(zhì)不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液,在穩(wěn)定的儀器條件下測定其線性范圍及標(biāo)準(zhǔn)曲線,以分析物峰面積對其濃度建立線性關(guān)系,通過回歸方程Y=a+bX及線性關(guān)系(R2)確定各物質(zhì)的線性范圍,根據(jù)各物質(zhì)線性范圍及限值確定各物質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)曲線濃度。以各物質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線最低檢測濃度進(jìn)行加標(biāo)實(shí)驗(yàn),平行測定20次,按信噪比S/N=3計(jì)算檢出限,按信噪比S/N=10計(jì)算定量限。

    1.3.5 方法準(zhǔn)確度實(shí)驗(yàn)

    根據(jù)各物質(zhì)的線性范圍及其在面包、糕點(diǎn)、蛋糕、餅干、月餅、湘式擠壓糕點(diǎn)樣品中的最大允許使用量,以月餅為基質(zhì),選擇高、中、低3個不同層次的濃度進(jìn)行加標(biāo),每個濃度平行測定3次進(jìn)行準(zhǔn)確度實(shí)驗(yàn),通過平均回收率和相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation, RSD)來確定方法的準(zhǔn)確度是否滿足方法學(xué)的要求。

    1.3.6 方法的實(shí)際應(yīng)用

    在確立了各物質(zhì)的線性范圍、檢出限及定量限,并且方法準(zhǔn)確度實(shí)驗(yàn)?zāi)軌驖M足方法學(xué)要求后,在市內(nèi)各商場、小賣部及批發(fā)市場隨機(jī)購買數(shù)量不等的面包、糕點(diǎn)、蛋糕、餅干、月餅、湘式擠壓糕點(diǎn)樣品,對樣品進(jìn)行均勻地粉碎制備。按照所建立的檢測方法進(jìn)行前處理及儀器測定,對檢測數(shù)據(jù)進(jìn)行分析處理。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 儀器條件的確定

    選擇乙腈-乙酸銨、甲醇-乙酸銨的流動相兩組組合進(jìn)行比對,主要考察各目標(biāo)物的分離度,同濃度下的響應(yīng)值,在以乙腈-乙酸銨溶液為流動相時(shí),各目標(biāo)物的分離度比以甲醇-乙酸銨溶液為流動相時(shí)效果更好,最終選擇乙腈-乙酸銨溶液作為本方法的流動相,具體數(shù)據(jù)如表2所示。

    表2 同濃度下不同流動相相應(yīng)值數(shù)據(jù)Table 2 Response data of different mobile phases at the same concentration

    2.2 樣品前處理優(yōu)化

    焙烤食品中蛋白質(zhì)對防腐劑項(xiàng)目的檢測具有較大的干擾作用。亞鐵氰化鉀和乙酸鋅組合溶液是常用去蛋白試劑,在去除油脂和蛋白后選擇HLB固相萃取柱進(jìn)行凈化操作,凈化效果和回收率都能滿足要求,糕點(diǎn)樣品2.00 mg/kg濃度加標(biāo)實(shí)驗(yàn)中,各物質(zhì)的回收率在81.3%~97.4%之間。

    2.3 線性范圍、標(biāo)準(zhǔn)曲線、檢出限及定量限

    選擇月餅基質(zhì)空白溶液配制標(biāo)準(zhǔn)曲線,以分析物峰面積對其濃度建立線性關(guān)系,得到線性方程和線性范圍,檢出限按信噪比S/N=3,定量限按信噪比S/N=10計(jì)算。在0.02~2.00 mg/kg范圍內(nèi)納他霉素、對羥基苯甲酸甲酯、對羥基苯甲酸乙酯、對羥基苯甲酸丙酯、對羥基苯甲酸丁酯的線性關(guān)系良好,r2均在0.998以上,檢出限為0.01 mg/kg,定量限為0.04 mg/kg。在0.1~50.00 mg/kg范圍內(nèi)苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸的線性關(guān)系良好,r2均在0.998以上,檢出限分別為0.1、0.05、0.01 mg/kg,定量限分別為0.4、0.2、0.04 mg/kg。

    2.4 方法準(zhǔn)確度實(shí)驗(yàn)

    將8種防腐劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液以高、中、低3個水平分別添加到面包、糕點(diǎn)、蛋糕、餅干、月餅、湘式擠壓糕點(diǎn)樣品中,按照本實(shí)驗(yàn)前處理和儀器條件進(jìn)行處理,驗(yàn)證方法的準(zhǔn)確度。每個濃度平行測定3次,平均回收率在80.1%~101.2%之間,RSD在1.1%~6.7%之間(表3)。

    表3 方法準(zhǔn)確度實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(n=3)Table 3 Experimental data on method accuracy

    續(xù)表3

    化合物添加質(zhì)量濃度/(mg·kg-1)回收率/%RSD/%脫氫乙酸0.183.10.589.22.081.44.1對羥基苯甲酸甲酯0.190.20.594.32.098.64.2對羥基苯甲酸乙酯0.191.50.589.32.090.61.1對羥基苯甲酸丙酯0.189.40.5101.22.089.86.7對羥基苯甲酸丁酯0.187.00.588.22.097.35.6

    2.5 樣品測定

    從市場抽取112批次不同類型的樣品,按照本文前處理分別對面包、糕點(diǎn)、蛋糕、餅干、月餅、湘式擠壓糕點(diǎn)進(jìn)行檢測,其中湘式擠壓糕點(diǎn)作為質(zhì)控樣,試驗(yàn)結(jié)果(表4)表明:在15批次月餅、10批次糕點(diǎn)、12批次湘式擠壓糕點(diǎn)中有脫氫乙酸檢出,15批次糕點(diǎn)、5批次湘式擠壓糕點(diǎn)、15批次月餅中有山梨酸檢出,3批次面包中有納他霉素檢出,對羥基苯甲酸酯類和苯甲酸在樣品中均未檢出。

    3 結(jié)論

    本研究通過液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀建立了同時(shí)測定焙烤食品中8種防腐劑的方法。樣品經(jīng)去除脂肪和蛋白質(zhì)后進(jìn)行HLB固相萃取柱的凈化,氮吹濃縮后經(jīng)液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀進(jìn)行含量的測定。本方法可同時(shí)對苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸、納他霉素、對羥基苯甲酸甲酯、對羥基苯甲酸乙酯、對羥基苯甲酸丙酯、對羥基苯甲酸丁酯的殘留量進(jìn)行檢測,各物質(zhì)在0.01~50 mg/kg的區(qū)間內(nèi)有良好的線性,相關(guān)系數(shù)在0.998 67~0.999 84,檢出限在0.01~0.1 mg/kg,定量限在0.04~0.4 mg/kg,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.1%~

    表4 樣品中防腐劑檢出數(shù)Table 4 Number of samples detected with preservatives

    注:“-”表示未檢出

    6.7%,均能滿足方法學(xué)的要求,也能夠滿足《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)》GB 2760—2016。本方法測定的8種物質(zhì)均有防腐作用,對于監(jiān)測項(xiàng)目防腐劑混合使用時(shí)各自用量占其最大使用量的比例之和的檢測有著較大幫助,并且能夠?qū)Σ坏檬褂玫姆栏瘎┻M(jìn)行確證和定量。

    猜你喜歡
    山梨酸糕點(diǎn)苯甲酸
    “糕點(diǎn)調(diào)色師”上崗
    山梨酸微膠囊防腐劑在面包中的應(yīng)用
    離子交換樹脂催化合成苯甲酸甲酯
    云南化工(2020年11期)2021-01-14 00:50:52
    糕點(diǎn)世界的小偷
    小小糕點(diǎn)師
    小小糕點(diǎn)師
    山梨酸氧化紫外光度法測定食鹽中碘酸鉀
    高效液相色譜法同時(shí)測定食醋中的苯甲酸、山梨酸和紐甜
    含有苯甲酸的紅棗不能吃?
    百科知識(2016年22期)2016-12-24 21:07:25
    3,5-二氨基對氯苯甲酸異丁酯的合成研究
    亚洲av中文av极速乱 | 搡老熟女国产l中国老女人| 日本成人三级电影网站| 少妇丰满av| 偷拍熟女少妇极品色| 久久久国产成人免费| 成人亚洲精品av一区二区| 看黄色毛片网站| 国产免费一级a男人的天堂| 亚洲成人中文字幕在线播放| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲成a人片在线一区二区| 可以在线观看毛片的网站| 熟女电影av网| 日本精品一区二区三区蜜桃| 春色校园在线视频观看| 亚洲av成人精品一区久久| 看免费成人av毛片| 成人国产麻豆网| 天美传媒精品一区二区| 91麻豆av在线| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产高清三级在线| 悠悠久久av| 美女黄网站色视频| 桃红色精品国产亚洲av| 国产成人a区在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 国产主播在线观看一区二区| 欧美zozozo另类| 女人被狂操c到高潮| 欧美高清成人免费视频www| 91久久精品电影网| 国产av不卡久久| 午夜精品在线福利| 真人做人爱边吃奶动态| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产高清视频在线观看网站| 国产亚洲av嫩草精品影院| 午夜久久久久精精品| 精品福利观看| 国产精品一及| 亚洲四区av| 国产色爽女视频免费观看| 中文资源天堂在线| 很黄的视频免费| 99在线人妻在线中文字幕| 久久6这里有精品| 桃红色精品国产亚洲av| 久久久久性生活片| 国产大屁股一区二区在线视频| 久久久久性生活片| 午夜激情福利司机影院| 免费看av在线观看网站| 91精品国产九色| av在线亚洲专区| 日本五十路高清| 亚洲av成人av| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 又爽又黄a免费视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 免费av不卡在线播放| 亚洲精品成人久久久久久| 男女下面进入的视频免费午夜| 嫩草影院精品99| 很黄的视频免费| 尾随美女入室| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美成人a在线观看| 别揉我奶头 嗯啊视频| 婷婷精品国产亚洲av| 一区福利在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 久久久精品大字幕| 欧美又色又爽又黄视频| 18禁在线播放成人免费| 直男gayav资源| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 色吧在线观看| 亚洲国产色片| 色综合婷婷激情| 婷婷精品国产亚洲av在线| 淫秽高清视频在线观看| 国产视频内射| 99久久九九国产精品国产免费| 午夜a级毛片| 毛片一级片免费看久久久久 | 欧美区成人在线视频| 丰满人妻一区二区三区视频av| 久久久久九九精品影院| 日韩一区二区视频免费看| ponron亚洲| 淫秽高清视频在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲国产欧洲综合997久久,| aaaaa片日本免费| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 99热网站在线观看| 男人和女人高潮做爰伦理| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久热精品热| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 成人亚洲精品av一区二区| av福利片在线观看| 有码 亚洲区| 在线免费观看不下载黄p国产 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产av一区在线观看免费| 九九在线视频观看精品| 综合色av麻豆| 亚洲图色成人| 大型黄色视频在线免费观看| 69av精品久久久久久| 日本三级黄在线观看| 女同久久另类99精品国产91| 欧美性猛交黑人性爽| 久久99热6这里只有精品| 一个人看视频在线观看www免费| 男女下面进入的视频免费午夜| 欧美成人一区二区免费高清观看| 国产av麻豆久久久久久久| av在线观看视频网站免费| 午夜亚洲福利在线播放| 观看免费一级毛片| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲精品久久国产高清桃花| 午夜视频国产福利| 一a级毛片在线观看| 午夜老司机福利剧场| 黄色欧美视频在线观看| 日本五十路高清| 日日干狠狠操夜夜爽| 午夜久久久久精精品| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国国产精品蜜臀av免费| 亚洲人成网站在线播| 女同久久另类99精品国产91| 舔av片在线| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲国产精品合色在线| 天堂√8在线中文| aaaaa片日本免费| 黄色配什么色好看| 长腿黑丝高跟| 成熟少妇高潮喷水视频| 一进一出抽搐gif免费好疼| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产在视频线在精品| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 久久九九热精品免费| 亚洲不卡免费看| 一区二区三区激情视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产69精品久久久久777片| 亚洲av五月六月丁香网| 国产黄a三级三级三级人| 成年免费大片在线观看| 亚洲av二区三区四区| 国产精品人妻久久久影院| 欧美色欧美亚洲另类二区| 黄色配什么色好看| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 最新在线观看一区二区三区| av.在线天堂| 欧美性猛交黑人性爽| 午夜福利成人在线免费观看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 制服丝袜大香蕉在线| 亚洲图色成人| 最好的美女福利视频网| 久久久久九九精品影院| 欧美日本视频| 亚洲av美国av| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲电影在线观看av| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 俺也久久电影网| 99久久精品一区二区三区| 国产一区二区三区av在线 | 亚洲av第一区精品v没综合| 乱码一卡2卡4卡精品| 欧美+亚洲+日韩+国产| 69av精品久久久久久| 免费观看精品视频网站| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 麻豆成人午夜福利视频| 不卡视频在线观看欧美| 国国产精品蜜臀av免费| 免费黄网站久久成人精品| av.在线天堂| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美中文日本在线观看视频| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 99热这里只有是精品50| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 22中文网久久字幕| 免费av毛片视频| 日本爱情动作片www.在线观看 | 日本欧美国产在线视频| 欧美国产日韩亚洲一区| 在线播放无遮挡| 久久精品91蜜桃| www日本黄色视频网| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲黑人精品在线| 在线看三级毛片| 免费av观看视频| ponron亚洲| 久久久久久大精品| 亚洲第一电影网av| 午夜福利18| 俺也久久电影网| 久久久久免费精品人妻一区二区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 人妻久久中文字幕网| 1000部很黄的大片| 精品久久久久久久末码| 国产伦在线观看视频一区| 日日撸夜夜添| 国产精品伦人一区二区| 中文字幕av成人在线电影| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 欧美+日韩+精品| 国产男人的电影天堂91| 人妻久久中文字幕网| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 日本 欧美在线| 亚洲成av人片在线播放无| 久久中文看片网| 干丝袜人妻中文字幕| 日本黄大片高清| 成人午夜高清在线视频| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 午夜福利成人在线免费观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 嫁个100分男人电影在线观看| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产精品爽爽va在线观看网站| 久久久久精品国产欧美久久久| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产精品一区www在线观看 | 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 在线a可以看的网站| 偷拍熟女少妇极品色| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 日韩中字成人| 麻豆av噜噜一区二区三区| 亚洲国产高清在线一区二区三| 嫩草影院新地址| 可以在线观看毛片的网站| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久久久性生活片| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲欧美日韩高清专用| 免费无遮挡裸体视频| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲av成人精品一区久久| 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产成人av教育| 国产精品亚洲一级av第二区| 性插视频无遮挡在线免费观看| 91在线观看av| 欧美性猛交黑人性爽| 国产在线精品亚洲第一网站| 色综合亚洲欧美另类图片| 成人二区视频| 亚洲美女黄片视频| 免费在线观看成人毛片| 又粗又爽又猛毛片免费看| 午夜老司机福利剧场| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| a级毛片免费高清观看在线播放| 最近最新中文字幕大全电影3| 欧美日韩精品成人综合77777| 99热6这里只有精品| 国产午夜福利久久久久久| 毛片一级片免费看久久久久 | 亚州av有码| 乱系列少妇在线播放| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产精品一区二区性色av| 哪里可以看免费的av片| 日韩 亚洲 欧美在线| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 69人妻影院| 十八禁国产超污无遮挡网站| 又粗又爽又猛毛片免费看| 一夜夜www| 国产成人av教育| 免费一级毛片在线播放高清视频| 在线免费观看不下载黄p国产 | 黄片wwwwww| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 99riav亚洲国产免费| 欧美最黄视频在线播放免费| 97碰自拍视频| 欧美在线一区亚洲| 窝窝影院91人妻| 国产一区二区在线观看日韩| 99久久精品国产国产毛片| av在线亚洲专区| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产视频内射| 在线观看免费视频日本深夜| 国产高清视频在线观看网站| 亚洲四区av| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 亚洲七黄色美女视频| 十八禁国产超污无遮挡网站| 日韩欧美 国产精品| 国产精品精品国产色婷婷| 校园春色视频在线观看| 国产一区二区三区视频了| 露出奶头的视频| 欧美极品一区二区三区四区| 全区人妻精品视频| 久久精品综合一区二区三区| 如何舔出高潮| 身体一侧抽搐| 日韩欧美免费精品| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产av在哪里看| 最后的刺客免费高清国语| 国产探花在线观看一区二区| 在线观看av片永久免费下载| 制服丝袜大香蕉在线| 成年女人毛片免费观看观看9| 身体一侧抽搐| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产精品永久免费网站| 国产午夜福利久久久久久| 精品久久国产蜜桃| 欧美中文日本在线观看视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 精品久久久久久久久av| 在线看三级毛片| 熟女电影av网| 舔av片在线| 国产在视频线在精品| 波多野结衣高清无吗| videossex国产| 真人做人爱边吃奶动态| 日本 av在线| 国产真实乱freesex| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久精品国产清高在天天线| 免费在线观看成人毛片| 女同久久另类99精品国产91| 淫秽高清视频在线观看| 99热这里只有精品一区| 男人舔奶头视频| 一区二区三区免费毛片| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 久久久成人免费电影| 在线看三级毛片| 日韩欧美国产一区二区入口| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 在线观看66精品国产| 黄色视频,在线免费观看| 成人亚洲精品av一区二区| 一进一出抽搐gif免费好疼| 亚洲精品粉嫩美女一区| 免费看av在线观看网站| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 在线播放无遮挡| 日韩一本色道免费dvd| 国产成年人精品一区二区| 久久久色成人| 成年免费大片在线观看| 天天一区二区日本电影三级| 婷婷六月久久综合丁香| 性插视频无遮挡在线免费观看| av在线老鸭窝| 国产高清不卡午夜福利| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲精华国产精华精| 精品久久久久久成人av| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美在线一区亚洲| 国产大屁股一区二区在线视频| 成人特级黄色片久久久久久久| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲va在线va天堂va国产| 久久久久久久亚洲中文字幕| 又紧又爽又黄一区二区| 国产伦精品一区二区三区视频9| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲第一电影网av| 国产老妇女一区| 欧美精品国产亚洲| 国产真实乱freesex| 麻豆一二三区av精品| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 校园春色视频在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 麻豆成人午夜福利视频| 在线播放无遮挡| 国产高清视频在线观看网站| 久久久久性生活片| 成人国产一区最新在线观看| 成年人黄色毛片网站| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜视频国产福利| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国内精品美女久久久久久| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲性久久影院| 国产男人的电影天堂91| 老女人水多毛片| 国产主播在线观看一区二区| 无人区码免费观看不卡| 老司机深夜福利视频在线观看| 有码 亚洲区| 又爽又黄a免费视频| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美色视频一区免费| 欧美日韩综合久久久久久 | 少妇的逼好多水| 日韩欧美国产在线观看| 美女免费视频网站| 国产中年淑女户外野战色| 日本黄大片高清| 中国美女看黄片| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 简卡轻食公司| 一区二区三区激情视频| 中亚洲国语对白在线视频| av在线亚洲专区| 中亚洲国语对白在线视频| 乱人视频在线观看| 亚洲第一电影网av| 婷婷精品国产亚洲av在线| 亚洲国产色片| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 性欧美人与动物交配| 精品人妻1区二区| 久久九九热精品免费| 日本成人三级电影网站| 久久久久久久精品吃奶| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 久久精品综合一区二区三区| 天堂影院成人在线观看| 美女免费视频网站| 欧美中文日本在线观看视频| 大型黄色视频在线免费观看| 午夜福利视频1000在线观看| 婷婷亚洲欧美| 日日干狠狠操夜夜爽| 麻豆一二三区av精品| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 美女高潮的动态| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产主播在线观看一区二区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 亚洲在线自拍视频| 免费av毛片视频| 欧美高清性xxxxhd video| 波多野结衣高清无吗| 亚洲欧美激情综合另类| 国产三级在线视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 日本免费一区二区三区高清不卡| 三级毛片av免费| 两个人的视频大全免费| 高清毛片免费观看视频网站| 日韩精品中文字幕看吧| 岛国在线免费视频观看| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 久久久成人免费电影| 亚洲av电影不卡..在线观看| 午夜影院日韩av| 精品无人区乱码1区二区| 免费在线观看影片大全网站| a在线观看视频网站| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久精品综合一区二区三区| 天堂影院成人在线观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久精品国产自在天天线| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 91在线观看av| 国产一区二区在线av高清观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产 一区精品| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国内精品美女久久久久久| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 九色成人免费人妻av| 国产大屁股一区二区在线视频| 日韩中字成人| 国产69精品久久久久777片| 中文字幕av成人在线电影| 日本欧美国产在线视频| 小说图片视频综合网站| 亚洲av熟女| 搡老熟女国产l中国老女人| 免费大片18禁| 国产亚洲精品av在线| 久久精品影院6| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品久久久久久精品电影| 免费黄网站久久成人精品| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产精品久久久久久久久免| 日韩中字成人| 欧美中文日本在线观看视频| 无遮挡黄片免费观看| 欧美中文日本在线观看视频| 久久精品国产自在天天线| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲性夜色夜夜综合| 日本成人三级电影网站| 在线免费观看不下载黄p国产 | 99久久成人亚洲精品观看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国语自产精品视频在线第100页| 精品一区二区三区视频在线| 美女免费视频网站| 国产探花在线观看一区二区| 日本a在线网址| 我的老师免费观看完整版| 91精品国产九色| 欧美精品国产亚洲| 国产毛片a区久久久久| 好男人在线观看高清免费视频| 搡老岳熟女国产| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 18禁在线播放成人免费| 免费观看在线日韩| 中出人妻视频一区二区| 九色成人免费人妻av| 99久久九九国产精品国产免费| 可以在线观看的亚洲视频| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 伊人久久精品亚洲午夜| 欧美色视频一区免费| eeuss影院久久| 日韩一区二区视频免费看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 男人舔奶头视频| 国产在视频线在精品| 偷拍熟女少妇极品色| 国产极品精品免费视频能看的| 又爽又黄无遮挡网站| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 久9热在线精品视频| 一a级毛片在线观看| 看片在线看免费视频| 亚洲五月天丁香| 男人舔奶头视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 身体一侧抽搐| 国产精品久久电影中文字幕| 综合色av麻豆| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产精品伦人一区二区| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲自偷自拍三级| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 简卡轻食公司| 丰满的人妻完整版| 欧美激情国产日韩精品一区| 午夜精品久久久久久毛片777| 成人国产麻豆网| 亚洲午夜理论影院| 男人的好看免费观看在线视频| 搡老岳熟女国产| 天堂av国产一区二区熟女人妻| videossex国产| 国产一区二区三区av在线 | 久久久久精品国产欧美久久久| 一级毛片久久久久久久久女| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 在线播放国产精品三级| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲一区二区三区色噜噜| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 91av网一区二区| 国产色爽女视频免费观看| 露出奶头的视频| 网址你懂的国产日韩在线| 麻豆国产av国片精品| 免费看a级黄色片| 亚洲第一电影网av| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 特级一级黄色大片|