徐夢(mèng)辰,張利鈞,鄭 囡,郝 曼,張建國(guó)
(濟(jì)南市環(huán)境研究院,濟(jì)南 250100)
環(huán)境空氣質(zhì)量作為城市環(huán)境質(zhì)量的重要組成部分,直接影響著人類健康與生態(tài)安全,是當(dāng)前生態(tài)文明建設(shè)與可持續(xù)發(fā)展的基礎(chǔ)保障。近年來,中國(guó)工業(yè)化、城鎮(zhèn)化進(jìn)入中后期階段,以機(jī)動(dòng)車數(shù)量劇增為特點(diǎn)的現(xiàn)代交通運(yùn)輸迅速發(fā)展,加之煤炭、石油等化石燃料消耗與日俱增,導(dǎo)致城市空氣質(zhì)量下降、大氣污染嚴(yán)重。當(dāng)前,二氧化硫(SO2)、顆粒物(PM10)等傳統(tǒng)污染問題尚未根本解決,以細(xì)顆粒物(PM2.5)和臭氧(O3)為代表的二次污染又變得日益顯著,中國(guó)城市空氣污染特征正在向復(fù)合型污染轉(zhuǎn)變[1-2]。
面對(duì)這一新問題、新形式,原空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(1996年版)已無法滿足擔(dān)心當(dāng)下環(huán)境管理需求,大氣環(huán)境形勢(shì)的變化和現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)的局限性呼吁著新標(biāo)準(zhǔn)的頒布。2012年,《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)(以下簡(jiǎn)稱“新標(biāo)準(zhǔn)”)以及《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 633—2012)(以下簡(jiǎn)稱“新評(píng)價(jià)體系”)正式出臺(tái)。新標(biāo)準(zhǔn)收緊了二氧化氮(NO2)、PM10等污染物濃度限值,將O3、PM2.5等污染物納入監(jiān)測(cè)項(xiàng)目,并提高了數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)要求;而新評(píng)價(jià)體系則用空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)取代空氣污染指數(shù)(API),同時(shí)增加空氣質(zhì)量信息的發(fā)布頻次[3]。
濟(jì)南市地處魯中山地與魯北平原的過渡帶、黃河中下游地區(qū),承載著山東省會(huì)城市群生態(tài)安全格局構(gòu)建、區(qū)域大氣聯(lián)防聯(lián)控等重要生態(tài)功能。近年來,空氣污染問題已經(jīng)成為制約全市發(fā)展的重要因素。濟(jì)南市作為“2+26”城市之一,率先于2013年正式實(shí)行新標(biāo)準(zhǔn)及評(píng)價(jià)體系。前人針對(duì)濟(jì)南市及周邊區(qū)域的大氣環(huán)境已做了大量研究。例如,張曉凱等[4]確定了濟(jì)南市春季大氣中PM2.5和PM10的粒徑范圍為0~1.0 μm和1.0~2.5 μm,并解析了污染來源為土壤塵、風(fēng)砂塵及燃燒飛灰等;邱粲等[5]分析了2001—2010年濟(jì)南市空氣質(zhì)量(API)與氣象條件的關(guān)系,結(jié)果表明PM10為全市主要污染物,空氣質(zhì)量(API)與氣象要素的月相關(guān)系系數(shù)較高;杜改芳等[6]研究了2006—2010年濟(jì)南市SO2、NO2及PM10污染的時(shí)刻特征,結(jié)果表明冬季污染嚴(yán)重、全市污染嚴(yán)重區(qū)域集中在東北部地區(qū);李玄等[7]分析了2013年濟(jì)南市空氣污染狀況并提出了相應(yīng)控制對(duì)策,結(jié)果表明PM10污染嚴(yán)重區(qū)域?yàn)槲鞑亢臀鞅辈康貐^(qū),SO2、NO2污染嚴(yán)重區(qū)為中心城區(qū);Donkelaar等[8]運(yùn)用衛(wèi)星影像數(shù)據(jù)解譯了2001—2006年全球PM2.5污染狀況,結(jié)果表明山東半島屬全球污染嚴(yán)重區(qū)域;Zhang等[9]研究發(fā)現(xiàn),自2000年起華東地區(qū)能見度較20世紀(jì)60年代降低了7~15 km。由此可見,當(dāng)前關(guān)于濟(jì)南市及其周邊空氣環(huán)境質(zhì)量的研究主要集中在PM2.5、PM10、API以及與氣象因素相關(guān)關(guān)系上,鮮見有關(guān)6項(xiàng)污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3)變化規(guī)律分析的綜合報(bào)道。尤其是“新標(biāo)準(zhǔn)”實(shí)施后,2013年至今濟(jì)南市空氣質(zhì)量變化及污染特征分析暫為空白。此外,由于空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)調(diào)整,監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)口徑發(fā)生變化,導(dǎo)致濟(jì)南市2013年前后空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)可比性較差。因此,有必要系統(tǒng)分析自2013年濟(jì)南市執(zhí)行新標(biāo)準(zhǔn)后的空氣質(zhì)量變化趨勢(shì),識(shí)別大氣污染特征、闡明各污染物間的關(guān)系,為改善濟(jì)南市城市空氣質(zhì)量、為地方環(huán)保及綜合決策提供科學(xué)依據(jù)。
本文數(shù)據(jù)來源自國(guó)家生態(tài)環(huán)境部數(shù)據(jù)中心網(wǎng)站、濟(jì)南市生態(tài)環(huán)境局環(huán)境質(zhì)量月報(bào)以及濟(jì)南市環(huán)境自動(dòng)監(jiān)測(cè)監(jiān)控系統(tǒng)分析平臺(tái)。主要污染物濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)基于濟(jì)南市20個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn),包括國(guó)控點(diǎn)9個(gè),省控點(diǎn)8個(gè),市控點(diǎn)3個(gè)。20個(gè)點(diǎn)位均位于人口密集的中央?yún)^(qū)域、覆蓋全市市區(qū),監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)可以代表濟(jì)南市市區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量狀況。
1.2.1 綜合污染指數(shù)與污染負(fù)荷
采用大氣綜合污染指數(shù)對(duì)濟(jì)南市大氣環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行評(píng)價(jià),通過污染分擔(dān)率描述各項(xiàng)污染物對(duì)空氣質(zhì)量的影響程度,計(jì)算公式如下[10]:
(1)
Pi=Ci/Co
(2)
Ki=Pi/P
(3)
式中:P為綜合污染指數(shù);Pi為第i種污染物的污染分指數(shù);Ci為第i種污染物實(shí)測(cè)濃度;Co為第i種污染物的濃度標(biāo)準(zhǔn);n為評(píng)價(jià)因子個(gè)數(shù);Ki為污染負(fù)荷。
1.2.2 Damel趨勢(shì)檢驗(yàn)法
Damel趨勢(shì)檢驗(yàn)法采用Spearman秩相關(guān)系數(shù)計(jì)算[11],具體公式如下:
(4)
di=Xi-Yi
(5)
式中:di為變量Xi與Yi的差值;Xi為周期i到周期N按濃度值由小到大的排列序號(hào);Yi為按時(shí)間序列排列的序號(hào);N為周期次數(shù);Rs為秩相關(guān)系數(shù)。
把秩相關(guān)系數(shù)Rs的絕對(duì)值與Spearman秩相關(guān)系數(shù)統(tǒng)計(jì)表內(nèi)的Wp進(jìn)行對(duì)比。若Rs>0表示上升或加重趨勢(shì),若Rs<0表示下降或改善趨勢(shì),當(dāng)Rs>Wp則表明變化趨勢(shì)有顯著意義;當(dāng)Rs≤Wp,說明變化趨勢(shì)無顯著意義,表明在監(jiān)測(cè)期內(nèi)變化幅度小,較為穩(wěn)定。
2016—2018年濟(jì)南市環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)變化情況如圖1所示,近3年監(jiān)測(cè)天數(shù)共計(jì)1 096 d,有效監(jiān)測(cè)天數(shù)1 091 d,空氣質(zhì)量等級(jí)為優(yōu)和良的天數(shù)合計(jì)536 d,空氣質(zhì)量良好率為49.13%,近3年共出現(xiàn)污染日555 d,占全年有效監(jiān)測(cè)天數(shù)的50.87%。其中,空氣質(zhì)量等級(jí)優(yōu)的天數(shù)為21 d,占比1.92%;空氣質(zhì)量等級(jí)良的天數(shù)為515 d,占比47.20%;輕度污染376 d,占比34.46%;中度污染112 d,占比11.18%;重度污染48 d,占比4.40%;嚴(yán)重污染9 d,占比0.82%。從近3年空氣質(zhì)量變化趨勢(shì)來看,濟(jì)南市空氣質(zhì)量正迅速改善,2016年后全市輕度污染及無污染天數(shù)不斷增加,占2017—2018年總天數(shù)的84%以上。
圖1 濟(jì)南市2016—2018年環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)變化
由表1可知,近3年濟(jì)南市出現(xiàn)的1 070 d大氣污染日中,有365 d以PM10為首要污染物,占總污染天數(shù)的34.11%;有248 d以O(shè)3為首要污染物,占比32.52%;有296 d以PM2.5為首要污染物,占比27.66%;有39 d以NO2為首要污染物,占比3.64%;以PM10和PM2.5為共同首要污染物天數(shù)為13 d,占比1.21%;以NO2和PM10為共同首要污染物天數(shù)為7 d,占比0.65%;以PM10和O3為共同首要污染物天數(shù)為2 d,占比0.19%。由此可見,顆粒物污染與PM2.5、O3帶來的二次污染已成為影響濟(jì)南市空氣環(huán)境質(zhì)量的主要問題。
選取近3年中空氣污染較為明顯的2016年作為典型年份進(jìn)行分析,將2016年全年(1月1日—12月31日)每日24 h各主要污染物濃度值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,得出每1 h的年均濃度值,如圖2所示。全市主要污染物小時(shí)變化上來看,PM10與PM2.5均呈“雙峰雙谷”型的變化趨勢(shì),8:00—9:00與21:00—22:00分別達(dá)到污染峰值,5:00—6:00與15:00—16:00分別達(dá)到最低值,PM10較PM2.5的表現(xiàn)趨勢(shì)更為明顯。SO2濃度在10:00達(dá)到最高,表現(xiàn)出先增后減的“單峰”變化趨勢(shì)。NO2濃度于13:00—14:00 和20:00—21:00分別達(dá)到最低值和最高值,表現(xiàn)出先減后增的“單峰單谷”變化趨勢(shì)。O3濃度于14:00—15:00到達(dá)峰值,呈“單峰”變化趨勢(shì)。一氧化碳(CO)濃度在8:00—9:00與21:00—22:00達(dá)到峰值,于2:00—3:00與14:00—16:00達(dá)到最低值,呈“雙峰雙谷”的變化規(guī)律。
2016年濟(jì)南市各類大氣主要污染在不同月份中超標(biāo)天數(shù)的比例如圖3所示。其中,PM10、PM2.5每月均有超標(biāo)現(xiàn)象,在春、秋、冬三季尤為頻繁,1、3、4、12月超標(biāo)率均在50%以上,12月份超標(biāo)率最高,分別為64.52%和77.42%;夏季超標(biāo)現(xiàn)象較少,8月超標(biāo)率最低,分別為9.68%和6.54%。SO2全年未出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象。NO2在夏季和秋季10月未超標(biāo),其余月份均出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象,其中1、9月超標(biāo)率較高,分別為16.13%和10%,其他月份均在10%以下。CO僅1、12月出現(xiàn)超標(biāo),O3僅5月出現(xiàn)超標(biāo),且超標(biāo)率均在4%以下。
表1 2016年首要污染物出現(xiàn)天數(shù)
圖2 主要空氣污染物小時(shí)變化趨勢(shì)
根據(jù)氣象學(xué)方法將全年分為春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)和冬(12月—次年1月)四季進(jìn)行分析。如圖4所示,PM10季節(jié)變化基本遵循“冬季>春季>秋季>夏季”的變化規(guī)律,這主要由于冬季PM10受燃煤取暖影響顯著,而夏季受風(fēng)沙天氣影響顯著。PM2.5和SO2季節(jié)變化規(guī)律一致,冬季最高,秋季和春季次之,夏季最低。NO2和CO均遵循“冬季>秋季>春季>夏季”的規(guī)律。O3呈現(xiàn)“夏季>春季>秋季>冬季”的變化規(guī)律,這是由于O3的生成條件限制,夏季氣溫高、光照強(qiáng),利于光化學(xué)反應(yīng)生成O3。
圖5反映了濟(jì)南市2013—2018年空氣主要污染物年際變化,如圖5所示,PM10、PM2.5、SO2與NO2年均濃度自2013年起持續(xù)降低;O3自2013—2014年迅速上升,之后逐年緩慢增加,近年來相對(duì)穩(wěn)定在180~200 μg/m3濃度水平上;CO則呈現(xiàn)出“先增-后減-逐步平穩(wěn)”的變化趨勢(shì),近3年基本穩(wěn)定在1.7~2.1 mg/m3濃度水平上??傮w來看,CO、O3濃度值在震蕩變化后均保持在相對(duì)穩(wěn)定的區(qū)間范圍,而PM10、PM2.5、SO2與NO2濃度則呈現(xiàn)逐年降低的態(tài)勢(shì),表明新標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施后濟(jì)南市空氣污染得到了有效控制,大氣環(huán)境質(zhì)量正逐步改善。
圖3 2016年主要空氣污染物各月超標(biāo)率
圖4 主要空氣污染物季節(jié)變化趨勢(shì)
圖5 主要空氣污染物年際變化趨勢(shì)
新評(píng)價(jià)體系采用空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量進(jìn)行評(píng)價(jià),但在確定AQI時(shí)只根據(jù)當(dāng)日首要污染物指標(biāo)計(jì)算,無法體現(xiàn)其他污染物具有情況,例如NO2極少成為每日首要污染物,但也對(duì)濟(jì)南市空氣環(huán)境造成一定影響。因此,有必要運(yùn)用各類污染物污染指數(shù)及負(fù)荷系數(shù)(分擔(dān)率)對(duì)全市空氣污染情況進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)。
如表2所示,濟(jì)南市2013—2018年大氣環(huán)境質(zhì)量以2018年最好,2013年空氣質(zhì)量最差,全市綜合污染系數(shù)逐年減少,這表征了濟(jì)南市空氣污染正逐漸減弱。近6年來,PM10與PM2.5一直是濟(jì)南市大氣污染的主導(dǎo)因素,兩者污染負(fù)荷加和保持在50%~60%;SO2在2013—2014年超標(biāo),之后逐年達(dá)標(biāo),對(duì)大氣污染貢獻(xiàn)逐漸降低;NO2則一直維持在超標(biāo)水平,污染負(fù)荷保持在20%以下;CO近年來均未出現(xiàn)年均值超標(biāo)現(xiàn)象;O3日益成為影響全市空氣質(zhì)量的重要因素,研究時(shí)段內(nèi)O3污染程度逐年上升,已成為繼PM10與PM2.5之后,濟(jì)南市的又一項(xiàng)空氣污染影響因素。
表2 濟(jì)南市大氣主要污染物污染指數(shù)與負(fù)荷
為精確表達(dá)新標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施后濟(jì)南市環(huán)境空氣質(zhì)量變化趨勢(shì)特征,利用Spearman秩相關(guān)系數(shù)分析了2013—2018年濟(jì)南市各項(xiàng)污染物污染年度變化規(guī)律。如表3所示,PM10、PM2.5、SO2的Rs為負(fù)且置信水平大于99%,表明近6 a濟(jì)南市顆粒物、細(xì)顆粒物及二氧化硫污染呈顯著性下降趨勢(shì),其中SO2自2014年后逐年達(dá)標(biāo),其Rs最低,下降趨勢(shì)也最為明顯。NO2的Rs雖然為負(fù),但其置信水平小于95%,呈不顯著下降趨勢(shì);究其原因,新標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施后,濟(jì)南市NO2年均濃度一直處于超標(biāo)狀態(tài),雖然近年來NO2超標(biāo)倍數(shù)逐漸減小,但下降趨勢(shì)過緩,下降幅度不具備統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。CO的Rs值為正,但置信水平小于95%,呈不顯著上升趨勢(shì),這是由于CO逐年達(dá)標(biāo),其改善空間較小,故變化幅度較弱。O3的Rs為正,置信水平大于95%,是全市主要污染物中唯一呈顯著上升趨勢(shì)的污染指標(biāo),說明近年來濟(jì)南市O3污染已變得日益嚴(yán)重。綜上所述,新標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施后,濟(jì)南市空氣環(huán)境質(zhì)量正逐步改善,但O3污染問題變得日益突出。
表3 Spearman秩相關(guān)系數(shù)分析結(jié)果
前文中關(guān)于月、季污染變化分析表明,濟(jì)南市冬季污染最為嚴(yán)重,尤其體現(xiàn)在1月與12月,其次為春季、秋季,夏季空氣污染較弱。究其原因,冬季是北方地區(qū)采暖季,濟(jì)南市作為山東省會(huì)城市,其人口數(shù)量龐大、基礎(chǔ)設(shè)施發(fā)達(dá),冬季電力、熱力設(shè)施高負(fù)荷運(yùn)行,大量使用煤炭等化石燃料,導(dǎo)致大氣污染物排放劇增。同時(shí),濟(jì)南市呈淺碟形地貌,污染物擴(kuò)散條件先天不足,而冬季平均風(fēng)速小,近地面易形成逆溫層[12],更加劇了污染物累積,故而冬季大氣污染嚴(yán)重。春季氣溫回升迅速、氣候干燥,加之受冬季污染影響,沙塵、揚(yáng)塵以及煤煙塵等污染物滯留于近地面[13],造成春季污染較為嚴(yán)重。而夏季作為全年空氣質(zhì)量最好的季節(jié),主要是由于夏季濟(jì)南市進(jìn)入汛期,雨水增多,氣溫高、濕度大,不僅利于顆粒物沉降,更有效降低了逆溫層形成,為夏季空氣質(zhì)量改善提供了有利氣象條件。
由表4可知,PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO間均為正相關(guān)關(guān)系,O3與其他污染物間均為負(fù)相關(guān)關(guān)系,各類污染物間相關(guān)性大多達(dá)到極顯著水平(P<0.01)。PM10與PM2.5相關(guān)系數(shù)最高(0.928),這是由于PM2.5是PM10的組成部分,二者具有同源性;此外,相關(guān)研究表明[14-15],二者在一定條件下可以相互轉(zhuǎn)換,因此相關(guān)性最強(qiáng)。PM2.5與SO2、NO2為極顯著強(qiáng)相關(guān)關(guān)系(0.898、0.857,相關(guān)系數(shù)大于0.8),這是由于SO2與NO2經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)形成的硝酸銨與硫酸銨等二次污染物是PM2.5的重要組成部分,故而其具有較強(qiáng)相關(guān)性。CO與PM2.5的相關(guān)性強(qiáng)于CO與其他污染物,或因尾氣排放是CO和PM2.5的共同來源,由于二者具有較強(qiáng)同源性所致。O3與PM2.5相關(guān)系數(shù)為-0.511,但不具備顯著性,二者間相關(guān)關(guān)系暫不明朗,已有研究表明[16-17]:由于氣象因素、太陽輻射及溫濕度等多方面因素造成O3與PM2.5之間的關(guān)系較為復(fù)雜。O3與NO2、CO表現(xiàn)為極顯著負(fù)相關(guān),究其原因,城市中的O3主要是通過NOx、CO、VOCs等在合適氣象條件下反應(yīng)生成的:晝間NOx與CO在太陽輻射與高溫下反應(yīng)轉(zhuǎn)換,為O3產(chǎn)生提供了有利條件;而夜間失去太陽輻射與溫度下降導(dǎo)致部分O3分解,為NOx與CO的產(chǎn)生與積累創(chuàng)造條件。
表4 主要污染物濃度相關(guān)性矩陣
注:*表示在置信度(雙側(cè))為0.01時(shí),相關(guān)性為極顯著。
基于新空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施后濟(jì)南市各時(shí)段大氣環(huán)境質(zhì)量及污染物變化趨勢(shì)分析,并結(jié)合趨勢(shì)檢驗(yàn)、污染指數(shù)、污染貢獻(xiàn)、相關(guān)分析等數(shù)理統(tǒng)計(jì)研究,得出如下結(jié)論。
(1)自2013年濟(jì)南市實(shí)行新空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)后,全市主要污染物PM10、PM2.5濃度下降趨勢(shì)明顯,SO2濃度自2014年后逐年達(dá)標(biāo),CO濃度保持穩(wěn)定達(dá)標(biāo),尤其是近3年間,全市無污染天數(shù)占50%左右,中度污染及以上低于17%,這充分說明濟(jì)南市環(huán)境空氣質(zhì)量正日益改善,大氣污染現(xiàn)象正不斷減少。
(2)從月、季變化分析來看,濟(jì)南市冬季大氣污染最為嚴(yán)重,尤其集中在12—1月。同時(shí),受到冬季污染影響,加之市區(qū)呈淺碟形地貌不利大氣擴(kuò)散的先天條件,導(dǎo)致春季大氣污染較為明顯。但夏秋兩季全市空氣環(huán)境質(zhì)量較好。
(3)近年來,PM10、PM2.5、NO2等3項(xiàng)主要污染物雖得到有效控制,但仍處于超標(biāo)水平,其中PM10與PM2.5超標(biāo)0.5倍以上,NO2超標(biāo)0.15倍左右。尤其是,O3污染愈加嚴(yán)重,其污染分擔(dān)率已升高至20.42%(2018年),成為當(dāng)前全市大氣污染的主要因素之一??傮w來看,濟(jì)南市大氣環(huán)境污染特征表現(xiàn)為以PM10、PM2.5和O3污染為代表的復(fù)合型大氣污染。
(4)從相關(guān)性來看,正相關(guān)性最強(qiáng)的為PM10與PM2.5,這是由于二者的同源性以及可以相互轉(zhuǎn)化所致;其次PM2.5與SO2、NO2正相關(guān)性較強(qiáng),這是由于SO2、NO2在光化學(xué)反應(yīng)下的產(chǎn)生物質(zhì)是PM2.5的重要組成部分。此外,O3與NO2、CO表現(xiàn)為較強(qiáng)的顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,這是由于通過NO2轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的NOx與大氣中的CO在高溫輻射下影響著O3的生成與分解。