中子誘發(fā)241Pu裂變緩發(fā)γ光子譜的計(jì)算

劉 玲, 趙曉雪,, 朱淑瑜, 舒能川, 陳永靜, 劉麗樂

(1. 沈陽師范大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 沈陽 110034;2. 中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 102413)

0 引 言

裂變緩發(fā)γ光子譜(beta-delayed fission gamma spectrum,BDFG),也稱為裂變緩發(fā)光子譜或緩發(fā)光子譜,是在裂變產(chǎn)物核β衰變過程中,由伴隨發(fā)射的γ光子組成[1],下文簡稱為光子譜。裂變緩發(fā)光子譜在核能、核裝置研究中具有重要意義,如用于反應(yīng)堆屏蔽計(jì)算、衰變熱計(jì)算、裂變實(shí)驗(yàn)?zāi)M、核查等[2],同時(shí)在生物研究中也有應(yīng)用[3]。

裂變緩發(fā)光子譜基于裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)[4]和衰變數(shù)據(jù)計(jì)算能得到。目前國際上只有美國的ENDF/B-VIII.1庫有自己評價(jià)的n+235U和239Pu裂變緩發(fā)光子譜數(shù)據(jù),其產(chǎn)生時(shí)間應(yīng)該在2004年左右,采用蒙卡模擬方法模擬產(chǎn)物核發(fā)射的γ得到[5]。因此目前國際上的緩發(fā)光子譜數(shù)據(jù)庫包含的裂變系統(tǒng)數(shù)量少,且比較存舊,同時(shí)國內(nèi)這方面還是空白。

241Pu是反應(yīng)堆鈾钚循環(huán)的一個環(huán)節(jié),是反應(yīng)堆燃燒的運(yùn)行的產(chǎn)物,可以從乏燃料中檢測到[6],半衰期為13.2年,衰變方式為β衰變[10]。乏燃料成中包含有钚的多種同位素,一般用放化分離結(jié)合質(zhì)譜法進(jìn)行測定[11],現(xiàn)在人們嘗試?yán)锰卣骶彴l(fā)γ射線,結(jié)合裂變產(chǎn)額來推算乏燃料的成份。

隨著先進(jìn)核能研究的發(fā)展,除了重要的235U和239Pu外,對241Pu等相關(guān)裂變核的裂變緩發(fā)中子譜也提出了需求。本工作的目的是發(fā)展新的計(jì)算方法,一方面對現(xiàn)有的裂變緩發(fā)光子譜進(jìn)行更新,另一方面計(jì)算更多裂變系統(tǒng)的緩發(fā)光子譜,補(bǔ)充中國評價(jià)核數(shù)據(jù)庫,填補(bǔ)國內(nèi)裂變緩發(fā)光子譜數(shù)據(jù)的空白,滿足國內(nèi)核能和核裝置研究的需求。

1 裂變緩發(fā)光子譜計(jì)算方法

裂變緩發(fā)光子譜定義為一次裂變、單位時(shí)間、單位能量間隔內(nèi)裂變產(chǎn)物核發(fā)射的γ光子數(shù)[1]:

(1)

根據(jù)式(1)定義,裂變緩發(fā)光子譜公式(2)進(jìn)行計(jì)算:

(2)

其中:i代表某個產(chǎn)物核;j代表產(chǎn)物核i的第j條γ射線;能量為Eγ;λi為產(chǎn)物核的衰變常數(shù);Ii,j(Eγ)為γ射線的強(qiáng)度。衰變常數(shù)和γ射線強(qiáng)度可以從美國核數(shù)據(jù)中心網(wǎng)站下載。ni(t)為產(chǎn)物核隨時(shí)間變化的原子數(shù)目,可以通過求解微分方程組得到

(3)

ni(0)=yi

(4)

其中式(3)右邊第1項(xiàng)表示衰變消失項(xiàng),第2項(xiàng)表示其他核衰變到該核的生成項(xiàng),式(4)表示初始值為獨(dú)立產(chǎn)額yi。該方程組可以通過數(shù)值求解的方法進(jìn)行求解,也可以通過拆鏈方法進(jìn)行解析求解,類似的計(jì)算程序有CINDER[12]和Origen[13]等。

根據(jù)式(2)設(shè)計(jì)了裂變緩發(fā)光子譜計(jì)算程序fp.pl (fission photon),其主要功能是從式(3)、式(4)計(jì)算得到結(jié)果中讀入產(chǎn)物核隨時(shí)間的密度數(shù)據(jù),從gamma.dat讀入γ數(shù)據(jù),然后計(jì)算每一條γ射線的時(shí)間譜,疊加得到每間隔1 keV的時(shí)間譜。能量間隔0～1 keV的光子譜歸為1 keV,1～2 keV的光子譜歸為2 keV, 依次類推。其中裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)來自ENDF/B-VII.1,衰變數(shù)據(jù)來自NuDat(2017)[14]。

美國核數(shù)據(jù)中心的衰變數(shù)據(jù)給出了衰變γ劑量[14],定義為單位時(shí)間內(nèi)發(fā)出的γ能量,即

d(t,Eγ)=S(t,Eγ)*Eγ

(5)

以緩發(fā)光子譜為基礎(chǔ),對其時(shí)間積分,可以得到積分劑量(單位:keV-Bg-s):

(6)

裂變緩發(fā)光子譜計(jì)算的主要流程如圖1所示,首先計(jì)算產(chǎn)物核隨時(shí)間變化積存量ni(t),然后計(jì)算每一條γ的時(shí)間譜,然后對每一能量間隔的γ數(shù)據(jù)求和得到某一個能點(diǎn)的時(shí)間譜,對該能點(diǎn)的時(shí)間譜積分,積分結(jié)果作為歸一化常數(shù),對時(shí)間譜進(jìn)行歸一,得到歸一的時(shí)間譜。從能量1到約7 MeV的每一個能量間隔的歸一化常數(shù)、歸一化時(shí)間譜轉(zhuǎn)化ENDF/B-VI格式MT=460的MF=1和MF=12文檔,然后進(jìn)行庫格式和物理檢查,如果沒有問題,就可以入庫。

圖1 裂變緩發(fā)光子譜計(jì)算流程示意圖
Fig.1 Calculation flow of the beta-delayed fission gamma spectrum

如果已知裂變實(shí)驗(yàn)條件,包括樣品輻照時(shí)間tr、裂變率fr(tr)、冷卻時(shí)間tc、測量時(shí)間td,能量為Eγ的測量值與計(jì)算值的轉(zhuǎn)換因子f(Eγ),就可以對裂變緩發(fā)光子譜進(jìn)行積分,得到模擬的γ測量能譜:

(7)

這是裂變緩發(fā)光子譜的應(yīng)用。反過來,通過模擬γ測量能譜并與實(shí)際γ能譜進(jìn)行比較,可以用來驗(yàn)證計(jì)算的裂變緩發(fā)光子譜的可靠性。

為了驗(yàn)證程序FP.pl,計(jì)算n+235U的緩發(fā)光子譜,并與ENDF/B-II.1中的數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較。如圖2和圖3所示,能量為1 400, 1 413, 4 135, 4 365 keV的光子譜與ENDF/B-VII.1的數(shù)據(jù)符合得非常好,1 413 keV的差別小于1%,其他的差別也不超過5%。但有些能量不一致,如圖4所示,826, 831 keV光子譜分別在0～10 s和0～30 s階段,與ENDF/B-VII.1的數(shù)據(jù)相差較大,這是由于本工作中采用了新的核數(shù)據(jù)庫得到改進(jìn), 而ENDF/B-VII.1的光子譜數(shù)據(jù)計(jì)算于2004年左右,比較陳舊。

圖2 本工作計(jì)算的nth+235U裂變緩發(fā)光子譜Eg=1 400, 1 413 keV與ENDF/B-VII.1庫的比較Fig.2 Present BDFGs ofnth+235U atEg=1 400, 1 413 keV and comparisons, “B7” stands for ENDF/B-VII.1.

圖3 本工作計(jì)算的nth+235U裂變緩發(fā)光子譜Eg=4 135, 4 365 keV與ENDF/B-VII.1庫的比較Fig.3 Present BDFGs ofnth+235U fission atEg=4 135, 4 365 keV and comparisons

用式(5)進(jìn)行裂變實(shí)驗(yàn)的模擬,結(jié)果如圖5所示,圖中每一條線或點(diǎn)代表一條γ射線的實(shí)驗(yàn)測量到的計(jì)數(shù)?？梢钥闯龃蟛糠帜M計(jì)數(shù)與測量結(jié)果符合較好。但是也有不一致情況,如實(shí)驗(yàn)測量的“138Cs”(1 009.8 keV)γ計(jì)數(shù),是因?yàn)閷?shí)驗(yàn)測量時(shí),不能分辨138Cs(1 009.8 keV)和142La(1 010 keV), 二者疊加在一起,因此計(jì)數(shù)比模擬的高,而計(jì)算的模擬譜分屬于1 009和1 010 keV的2條γ射線。該實(shí)驗(yàn)在中國核數(shù)據(jù)中心進(jìn)行[15],圖5是冷卻30 min,測量10 min得到γ能譜。

圖4 本工作計(jì)算的nth+235U裂變緩發(fā)光子譜Eg=826, 831 keV與ENDF/B-VII.1庫的比較Fig.4 Present BDFGs ofnth+235U fission atEg=826, 831 keV and comparisons

圖5 模擬γ計(jì)數(shù)與測量值數(shù)據(jù)的比較Fig.5 Simulated gamma counts compared with the measured data

通過上述比較,對計(jì)算程序正確性進(jìn)行了驗(yàn)證。

2 n+241Pu裂變緩發(fā)光子譜的計(jì)算

圖6 nf+241Pu裂變緩發(fā)光子譜,劑量積分大于11 keV-bq-s的16條γ時(shí)間譜, 總積分劑量為1 670 keV-bq-s.Fig.6 BDFGs ofnf+241Pu fission with integrated dose>11 keV-bq-s and the total is 1 670 keV-bq-s

本工作對熱能點(diǎn)和裂變譜光子誘發(fā)的241Pu裂變緩發(fā)光子譜進(jìn)行了計(jì)算,并根據(jù)式(5)和式(6)計(jì)算了γ輻射劑量。2個裂變系統(tǒng)總的積分劑量非常接近,分別為1 667和1 670 keV-bq-s.圖6給出了積分劑量大于11 keV-bq-s的前16條光子譜,即398, 470, 536, 547, 603, 810, 1 103, 1 223, 1 314, 1 428, 1 633, 1 751, 2 240, 2 790, 3 288 keV光子譜。根據(jù)這些數(shù)據(jù),可以重點(diǎn)關(guān)注評價(jià)相關(guān)的產(chǎn)額數(shù)據(jù)、衰變數(shù)據(jù),以提高光子譜的精度。

其中能量為1 428 keV的緩發(fā)光子譜由9條γ射線組成,如圖7所示,最大貢獻(xiàn)者為裂變產(chǎn)物核94Sr, 圖例標(biāo)識ID為“940380”。ID為A*1 000+Z*10+Isomer, 其中A,Z,Isomer分別為產(chǎn)物核的質(zhì)量、電荷和同核異能態(tài)。

圖7 nf+241Pu裂變,能量為1 428 keV的緩發(fā)光子譜的組成Fig.7 The composition of BDFG at 1 428 keV ofnf+241Pu fission

圖8 nf+241Pu裂變,緩發(fā)光子劑量隨時(shí)間的變化關(guān)系Fig.8 Time dependency of the gamma dose ofnf+241Pu fission

3 裂變緩發(fā)光子譜建庫

根據(jù)計(jì)算得到裂變緩發(fā)光子譜,建立了ENDF/B-VI格式n+241Pu的裂變緩發(fā)光子譜數(shù)據(jù)庫。如表1所示,右側(cè)MFMT=1 451是數(shù)據(jù)庫通用信息描述,MFMT=1 460文檔為歸一化的光子時(shí)間譜,MFMT=12 460文檔為規(guī)一化系數(shù)。該數(shù)據(jù)庫包括入射為熱能中子和裂變譜中子,γ能量從1 keV到6 951 keV。

MF=14是角度分布,假設(shè)它是各向同性的,這個文件在庫中省略。更多詳細(xì)信息見ENDF-6手冊[1]。

表1 n+241Pu裂變緩發(fā)γ光子譜數(shù)據(jù)庫(摘選)Table 1 Selected beta-delayed fission gamma spectrum data library ofn+241Pu fission in ENDF-6 format

續(xù)表1

D1D2D3D4D5D6MATMFMT序列號6.951000+60.000000+0101229443146022249443146030.000000+03.795920-11.000000+02.357630-12.000000+01.461750-19443146043.000000+09.062850-24.000000+05.618980-25.000000+03.483790-29443146056.000000+02.159960-27.000000+01.339180-28.000000+08.302910-39443146069.000000+05.147830-31.000000+13.191660-31.100000+11.978830-39443146071.200000+11.226880-31.300000+17.606700-41.400000+14.716170-49443146081.500000+12.924040-41.600000+11.812900-41.700000+11.124010-49443146091.800000+16.968860-51.900000+14.320710-52.000000+12.678840-594431460102.100000+11.660890-594431460116.795000+60.000000+020120944314601220494431460130.000000+03.796080-11.000000+02.357740-12.000000+01.461810-194431460143.000000+09.063260-24.000000+05.619240-25.000000+03.483920-294431460156.000000+02.160050-27.000000+01.339230-28.000000+08.303260-394431460169.000000+05.148040-31.000000+13.191800-31.100000+11.978920-394431460171.200000+11.226940-31.300000+17.607020-41.400000+14.716370-494431460181.500000+12.924160-41.600000+11.812990-41.700000+11.124050-494431460191.800000+16.969170-51.900000+14.320910-59443146020?1.250000+21.979590-31.300000+21.782230-31.350000+21.604560-44431460999991.400000+21.444590-31.450000+21.300570-394431460999990.000000+00.000000+0000094431 0999990.000000+00.000000+0000094430 009.424100+42.389780+2103664094431246010.000000+00.000000+0001494431246024294431246031.000000-52.397760+01.000000+52.397760+01.000000+52.412340+094431246047.000000+62.412340+094431246056.951000+60.000000+0021494431246064294431246071.000000-56.062220-81.000000+56.062220-81.000000+56.190070-894431246087.000000+66.190070-89443124609?1.000000+30.000000+002149443124601465842944312460146591.000000-53.55360-101.000000+53.55360-101.000000+58.04172-10944312460146607.000000+68.04172-10944312460146610.000000+00.000000+00000944312 0999990.000000+00.000000+0000094430 000.000000+00.000000+0000000 000.000000+00.000000+00000-10 00

4 總 結(jié)

本文利用燃耗計(jì)算程序計(jì)算裂變產(chǎn)物的積存量、然后對產(chǎn)物核發(fā)出的緩發(fā)γ進(jìn)行求和的方法,計(jì)算獲得n+241Pu裂變緩發(fā)光子譜。文中圖示給出了積分劑量前16條光子譜。重要的概念性的數(shù)據(jù)有:裂變譜中子誘發(fā)241Pu一次裂變產(chǎn)生1 660～1 670 keV-bq-s的積分劑量,或者相當(dāng)于發(fā)射一條相應(yīng)平均能量為γ射線。裂變后初始的劑量為約135 keV-bq, 100 s、1 000 s之后的劑量分別約為初始時(shí)刻的3%和0.3%。這些數(shù)據(jù)對于核能和和核裝置研究具有參考應(yīng)用價(jià)值。

影響裂變緩發(fā)光子譜計(jì)算可靠性的來源是相應(yīng)的基礎(chǔ)核數(shù)據(jù)庫,主要包括產(chǎn)額數(shù)據(jù)、衰變數(shù)據(jù)(衰變常數(shù)、γ數(shù)據(jù))。隨著這些數(shù)據(jù)的更新,需要對此裂變緩發(fā)光子譜也進(jìn)行不斷地更新。