有限溫量子自旋-玻色模型的動(dòng)力學(xué)研究

胡王軍，孫科偉

(杭州電子科技大學(xué)理學(xué)院，浙江 杭州 310018)

0 引 言

自旋-玻色模型(耗散二能級(jí)系統(tǒng))的研究在量子物理中有著悠久的歷史，是開放體系中最典型的模型，是對(duì)分子體系激發(fā)過(guò)程的高度概括，已發(fā)展出許多不同的相關(guān)模型，基于這些不同模型還發(fā)展出相應(yīng)的超快非線性光譜理論及實(shí)驗(yàn)技術(shù)，如飛秒受激拉曼光譜和二維電子振動(dòng)光譜可直接用于監(jiān)測(cè)原子核在基態(tài)或激發(fā)電子態(tài)的時(shí)間演化。因此，研究多體自旋-玻色系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)問題對(duì)充分理解非線性光譜信號(hào)有重要的作用。但是，精確描述量子耗散動(dòng)力學(xué)仍是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的問題，涵蓋了廣泛的領(lǐng)域，形成了獨(dú)特的自旋-玻色物理[1]。近年來(lái)，研究人員主要通過(guò)構(gòu)建2種不同的模型對(duì)耗散環(huán)境展開研究。一種是具有連續(xù)譜密度的諧振子系統(tǒng)，另一種是有限模式的諧振子系統(tǒng)[2]。處理量子耗散的主要方案之一是約化密度矩陣方法，約化密度矩陣是通過(guò)對(duì)整個(gè)系統(tǒng)的密度矩陣取其中一子系統(tǒng)的偏跡數(shù)得到的。二階時(shí)間非局域量子主方程方法[3]和路徑積分方法中準(zhǔn)絕熱傳播子路徑積分(Quasiadiabatic Propagator Path Integral, QUAPI)[4]都是基于約化密度矩陣的非馬爾可夫動(dòng)力學(xué)方法。這些方法雖然可以用來(lái)研究不同系統(tǒng)-熱庫(kù)耦合強(qiáng)度的情況，但是在較低溫度下對(duì)量子耗散動(dòng)力學(xué)的模擬變得非常困難。另一種方案是試探波函數(shù)方法，如多組態(tài)的含時(shí)哈特里方法(Multiconfigurational Time-Dependent Hartree，MCTDH)方法[2]、多層MCTDH方法[5]及Davydov-Ansatze方法[6]等，可以明確描述所有自由度波函數(shù)的含時(shí)演化，其運(yùn)動(dòng)方程由Dirac-Frenkel變分原理確定，能在非常低的溫度下獲得數(shù)值精確的量子動(dòng)力學(xué)，并且可以進(jìn)一步借助對(duì)熱庫(kù)初始條件的統(tǒng)計(jì)采樣來(lái)研究有限溫度效應(yīng)。作為一個(gè)僅考慮有限模式熱庫(kù)的量子開放系統(tǒng)，它形成了一個(gè)孤立的系統(tǒng)，且能量守恒。根據(jù)Poincaré遞推定理[6]，量子系統(tǒng)最終回到一個(gè)非常接近初始狀態(tài)的狀態(tài)。為了避免這種情況的發(fā)生，熱庫(kù)必須擴(kuò)展到包含無(wú)限多的聲子模。2012年，Wu N.等[7]采用變分理論研究了亞歐姆自旋-玻色模型的零溫動(dòng)力學(xué)性質(zhì)，采用熱庫(kù)的連續(xù)譜密度的離散化方案，利用試探波函數(shù)研究自旋-玻色模型的耗散動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程。這是一種簡(jiǎn)單但非常有效的方法，得到與量子蒙特卡羅模擬一致的結(jié)果。另一方面，2018年，M.Werther等[8]在研究量子Rabi模型問題時(shí)提出有限溫試探波函數(shù)的處理方法，該方法基于Davydov-Ansatze基本理論并與諧振子初始密度矩陣的正則統(tǒng)計(jì)采樣方案相結(jié)合，其結(jié)果與精確解非常吻合。在此基礎(chǔ)上，本文將量子Rabi模型(自旋-單模諧振子系統(tǒng))擴(kuò)展到具有連續(xù)譜密度的自旋-玻色模型，用試探波函數(shù)方法來(lái)研究自旋-玻色模型的非零溫動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。

1 模型哈密頓量

自旋-玻色模型是研究凝聚相系統(tǒng)中各種物理和化學(xué)現(xiàn)象的基本模型，是一個(gè)兩能級(jí)系統(tǒng)，其哈密頓量包括系統(tǒng)、熱庫(kù)(bath)及系統(tǒng)-熱庫(kù)之間的耦合作用，具體表示為：

(1)

在Wick定理[9]的基礎(chǔ)上，采用如下的譜函數(shù)：

(2)

式中，α為2個(gè)電子狀態(tài)之間的耦合常數(shù)，ωc為截止頻率。其中01分別對(duì)應(yīng)亞歐姆、歐姆和超歐姆的譜密度。

為了獲得參數(shù)運(yùn)動(dòng)方程的數(shù)值解，將連續(xù)譜密度離散化。對(duì)數(shù)離散化方法比其它離散化方法在低頻域采樣更多，在低溫度下能更好地刻畫低頻熱庫(kù)模。為此，本文參考在ML-MCTDH方法中采用的譜密度離散化的方法[6]。引入在[0,ωmax]上定義的頻率密度Ξ(ω)，其中ωmax為頻率的上界，并將連續(xù)的頻率離散化：

(3)

(4)

此時(shí)，

(5)

2 研究方法

在本文研究中，采用單個(gè)D1-Ansatze的實(shí)驗(yàn)狀態(tài)來(lái)研究自旋-玻色模型的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)，單個(gè)D1-Ansatze含時(shí)試探波函數(shù)表達(dá)式可以寫成：

(6)

標(biāo)準(zhǔn)化激發(fā)態(tài)

(7)

式中，A(t)和B(t)為幅函數(shù)參數(shù)，fl(t)和gl(t)為第l個(gè)聲子模的位移參數(shù)。

Dirac-Frenkel含時(shí)變分與試探波函數(shù)D1(t)相關(guān)的拉格朗日量為：

(8)

將試探波函數(shù)D1(t)代入拉格朗日量，得到自旋-玻色模型的拉格朗日量：

(9)

式中，

(10)

再由Dirac-Frenkel含時(shí)變分原理得出參數(shù)的運(yùn)動(dòng)方程：

(11)

(12)

(13)

(14)

(15)

式(12)到(15)是4個(gè)含隱式變量的常微分方程，分別用于推導(dǎo)4個(gè)時(shí)變參數(shù)。其中廣義拉蓋爾多項(xiàng)式表示為：

(16)

當(dāng)k=0時(shí)，廣義的拉蓋爾多項(xiàng)式退化為標(biāo)準(zhǔn)拉蓋爾多項(xiàng)式[8]。

由式(12)和式(13)可以推出：

(17)

|Α|2和|Β|2的和是守恒的，這是根據(jù)D1(t)中fl(t)和gl(t)的初始賦值得出的。因此，|Α|2+|Β|2可以進(jìn)行歸一化，

|Α|2+|Β|2=1

(18)

因此，在計(jì)算這4個(gè)微分方程時(shí)，可以使用龍格庫(kù)塔方法求解。對(duì)變量設(shè)置初始條件，初始條件可以設(shè)置為：Al(0)=1,Bl(0)=0,fl(0)=0,gl(0)=0。

3 動(dòng)力學(xué)結(jié)果與分析

量子動(dòng)力學(xué)模擬在原子和分子物理、量子光學(xué)、固態(tài)物理、化學(xué)物理和量子信息科學(xué)等領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用。由于實(shí)際系統(tǒng)一般不能完全與周圍環(huán)境隔離，要準(zhǔn)確描述量子系統(tǒng)的狀態(tài)，有必要考慮其環(huán)境的影響，這已被證明在其動(dòng)力學(xué)行為中起著至關(guān)重要的作用。在環(huán)境中，通常要考慮到溫度，尤其在生物和化學(xué)領(lǐng)域，對(duì)于動(dòng)力學(xué)的溫度討論一般在非常低的溫度下進(jìn)行的，而本文著重研究在較低溫度下的量子動(dòng)力學(xué)。

本文基于Dirac-Frenkel含時(shí)變分并將正則系綜的統(tǒng)計(jì)采樣方法的結(jié)果與QUAPI方法的結(jié)果進(jìn)行了比較，以驗(yàn)證本文方法在求解多體玻色子-電子系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)中的有效性。使用波耳茲曼統(tǒng)計(jì)平均的方法將量子Rabi模型(自旋-單模諧振子系統(tǒng))擴(kuò)展到具有連續(xù)譜密度的自旋-玻色模型中。表達(dá)式為：

(19)

圖1 歐姆環(huán)境下，D1-Ansatze與QUAP方法的Pz(t)演化曲線

D1-Ansatze方法和QUAPI方法在歐姆環(huán)境中系統(tǒng)的布居數(shù)Pz(t)(Population)隨時(shí)間演化的動(dòng)力學(xué)行為如圖1所示，其中Nb=100，α=0.05，Δ=-0.012 4 eV，T=14.3 K。通過(guò)圖1可以看到：D1-Ansatze方法與數(shù)值精確的QUAPI方法結(jié)果符合得較好，其動(dòng)力學(xué)曲線趨勢(shì)一致，從而驗(yàn)證了D1-Ansatze方法的有效性及正確性。

圖2 歐姆環(huán)境下(s=1)，不同耦合值α之間2種方法對(duì)比的Pz(t)的演化曲線

布居數(shù)Pz(t)隨系統(tǒng)與環(huán)境之間不同耦合強(qiáng)度的動(dòng)力學(xué)關(guān)系如圖2所示，其中Nb=100，Δ=-0.012 4 eV，T=14.3 K。通過(guò)圖2可以看出：當(dāng)耦合系數(shù)α增大時(shí)(至中等耦合強(qiáng)度)，2種方法的動(dòng)力學(xué)差異趨勢(shì)并未明顯增大，表明D1-Ansatze方法也可以適用于較強(qiáng)系統(tǒng)環(huán)境耦合的情況；在中等耦合強(qiáng)度時(shí)，由于系統(tǒng)的退位相也相應(yīng)變強(qiáng)，布居數(shù)的振蕩行為被逐漸抑制。

圖3 歐姆(亞歐姆)環(huán)境下，2種方法的Pz(t)的演化曲線

不同環(huán)境下(譜密度指數(shù)s不同)，系統(tǒng)的相干動(dòng)力學(xué)性質(zhì)如圖3所示，其中Nb=100，Δ=-0.012 4 eV，α=0.05，T=14.3 K。通過(guò)圖3可以看出：隨著s增大，2種方法得到的布居數(shù)Pz(t)振幅隨之增大，表明亞歐姆環(huán)境(s<1)，不利于系統(tǒng)的相干動(dòng)力學(xué)演化。值得一提的是，在不同環(huán)境下，2種方法的結(jié)果仍然比較吻合。

歐姆環(huán)境下，不同電子耦合常數(shù)Δ的變化如圖4所示，其中Nb=100，α=0.05，T=14.3 K。隨著Δ的增加，系統(tǒng)的振蕩周期明顯減小，意味著振幅到達(dá)極值點(diǎn)的時(shí)間逐漸縮短。值得注意的是，在單模的拉比(Rabi)模型中D1-Ansatze方法在Δ較大時(shí)會(huì)產(chǎn)生較大誤差。因此，在自旋-玻色模型中也同樣會(huì)有這樣的結(jié)果。

4 結(jié)束語(yǔ)

圖4 歐姆環(huán)境下(s=1),不同電子耦合常數(shù)Δ之間的Pz(t)的演化曲線

本文采用Davydov-Ansatze試探波函數(shù)的方法，研究有限溫量子自旋-玻色模型的動(dòng)力學(xué)問題，分析不同參數(shù)下的動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程，并與準(zhǔn)絕熱傳播路徑積分(QUAPI)方法的結(jié)果進(jìn)行比較，兩者吻合較好。本文只研究低溫下系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)演化，Davydov-Ansatze方法還可以利用GPU并行計(jì)算的方法研究溫度相對(duì)高的系統(tǒng)。此外，還可以利用多重D1-Ansatze試探波函數(shù)的疊加方法顯著提高系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)精度，得到吻合度更好的動(dòng)力學(xué)結(jié)果。