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    鋰鹽–锍鎳試金–等離子質(zhì)譜法測(cè)定黑色頁巖中鉑族元素

    2020-06-03 06:26:30程志炎李鼎寇勇強(qiáng)權(quán)斌高航
    化學(xué)分析計(jì)量 2020年3期
    關(guān)鍵詞:硝酸鉀硼酸配料

    程志炎,李鼎,寇勇強(qiáng),權(quán)斌,高航

    (西安西北有色地質(zhì)研究院有限公司,西安 710043)

    鉑族元素(PGEs)熔點(diǎn)高,強(qiáng)度大,耐腐蝕、抗氧化能力強(qiáng),具有良好的化學(xué)催化性,因其具有特殊的物理、化學(xué)性質(zhì),在現(xiàn)代工業(yè)、環(huán)境凈化、新能源和生物醫(yī)療中起到關(guān)鍵作用,是重要的戰(zhàn)略物資[1–3]。锍鎳試金–電感耦合等離子體質(zhì)譜法由于能富集所有的PGEs,具有樣品代表性強(qiáng)、檢出限低、靈敏度高等優(yōu)點(diǎn)被國內(nèi)外實(shí)驗(yàn)室廣泛認(rèn)可,應(yīng)用于各類地質(zhì)樣品中PGEs 的分析檢測(cè)[4–8]。黑色頁巖[9–10]是鉑族元素的重要容礦巖石,由于黑色頁巖中含有大量有機(jī)碳、硫化物等還原性物質(zhì)以及鐵、鎳、鉬、碲等金屬,按照常規(guī)硫鎳試金配料無法形成較好的锍扣,锍扣經(jīng)鹽酸溶解時(shí)有大量黑色絮狀沉淀產(chǎn)生,這不僅使得PEGs 測(cè)定值偏低,甚至無法進(jìn)行后續(xù)實(shí)驗(yàn)。常用的簡(jiǎn)單辦法是減少樣品稱樣量,但是PEGs 具有豐度低,分布不均勻且有塊金效應(yīng),減少樣品稱樣量,檢測(cè)結(jié)果不具備代表性,難以準(zhǔn)確測(cè)定。

    筆者在前人利用硝酸鉀氧化多余的硫化物、有機(jī)碳等還原性物質(zhì)的基礎(chǔ)上,改進(jìn)锍鎳試金的配方,用四硼酸鋰替代硼砂,形成光滑、有光澤的锍扣,熔渣脆而均勻[11],同時(shí)減少鹽酸溶解锍扣形成的絮狀沉淀,在此基礎(chǔ)上建立了锍鎳試金–等離子質(zhì)譜法測(cè)定黑色頁巖中鉑族元素的分析方法,該方法具有良好的準(zhǔn)確度和精密度,有利于黑色頁巖中鉑族元素的快速、準(zhǔn)確檢測(cè)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP–MS)儀:Agilent 7700 Series 型,美國安捷倫科技有限公司;

    鉑族元素(Pt,Pd,Rh,Ir,Ru)標(biāo)準(zhǔn)溶液:編號(hào) 為GNM–M 10151–2013,質(zhì) 量 濃 度 均 為100 μg/mL,25%鹽酸介質(zhì),國家有色金屬及電子材料分析測(cè)試中心;

    高溫爐:硅碳棒式,最高加熱溫度1 400℃,洛陽市西格瑪儀器制造有限公司;

    分析天平:SA124S–CW 型,感量0.01 mg,德國賽多利斯科學(xué)儀器有限公司;

    碳酸鈉、二氧化硅:工業(yè)純,粉狀;

    氯化亞錫:分析純,天津市登峰化學(xué)試劑廠;

    碲酸鈉:分析純,北京化工廠;

    淀粉、四硼酸鋰、氟化鋰、碳酸鋰、偏硼酸鋰、羥基鎳:分析純;

    鹽酸:ρ=1.18 g/mL,優(yōu)級(jí)純;

    黑色頁巖樣品:編號(hào)為HSYY–G1,HSYY–H2,河南省巖石礦物測(cè)試中心;

    氯化亞錫溶液:稱取95 g 氯化亞錫于500 mL燒杯中,加入125 mL 鹽酸,攪拌溶解,用去離子水定容至500 mL 容量瓶中,搖勻;

    碲共沉淀劑:稱取0.25 g 碲酸鈉于500 mL 燒杯中,加入125 mL 鹽酸,攪拌溶解,用去離子水定容至500 mL 容量瓶中,搖勻。

    1.2 儀器工作條件

    等離子源入射功率:1.3 kW;霧化器流量:1.1 L/min;冷卻氣:氬氣,流量為14 L/min;輔助氣:氬氣,流量為1.5 L/min;跳峰掃描;3 點(diǎn)/質(zhì)量;取樣錐和采樣錐孔徑分別為1.0,0.7 mm;蠕動(dòng)泵轉(zhuǎn)速:24 r/min;掃描次數(shù):50 次;測(cè)量時(shí)間:60 s;分析模式:定量。

    1.3 樣品處理

    稱取10.00 g 樣品于250 mL 廣口試劑瓶中,按試金配方分別加入試金配料,充分搖勻后轉(zhuǎn)入試金坩堝中,用一定量的覆蓋劑將廣口試劑瓶清洗后,覆蓋樣品之上。放入已升溫至1 100℃的馬弗爐中熔融60 min,將熔融體倒入鐵模中,冷卻后取出锍鎳扣。用碎扣裝置粉碎,轉(zhuǎn)入500 mL 燒杯中,加入100 mL 鹽酸,置于95℃的電熱板上加熱至溶液無氣泡產(chǎn)生,加入1 mL 碲共沉淀劑,1.5 mL 氯化亞錫溶液,在電爐板上于70℃保溫30 min 并放置數(shù)小時(shí)使碲沉淀,用0.45 μm 濾膜負(fù)壓抽濾,用鹽酸和水反復(fù)沖洗沉淀,將沉淀和濾膜轉(zhuǎn)入聚四氟乙烯封閉溶樣器中,加入2.5 mL 王水,置于烘箱中以100℃加熱120 min。冷卻后移入25 mL 玻璃試管中,用水稀釋至標(biāo)線,搖勻,引入Cs 內(nèi)標(biāo)校正元素[12],上機(jī)檢測(cè)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 锍鎳試金配方中鋰鹽的選擇

    锍鎳試金成功與否主要取決于锍扣的大小、光滑程度、成型情況,由于黑色頁巖中碳硫高,實(shí)驗(yàn)選擇硝酸鉀作為氧化劑[13]。前人對(duì)硝酸鉀用量已經(jīng)做了大量實(shí)驗(yàn),選擇硝酸鉀用量為6 g,面粉為1.0 g,升華硫?yàn)?.0 g,二氧化硅為6.5 g,碳酸鈉為16 g,羥基鎳為2 g,在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)鹽酸溶解锍扣時(shí)產(chǎn)生大量沉淀。考察硼砂、四硼酸鋰、氟化鋰、偏硼酸鋰、碳酸鋰對(duì)鹽酸溶扣產(chǎn)生沉淀的影響。稱取實(shí)驗(yàn)樣品(HSYY–G1)10 g,進(jìn)行試金配方選擇試驗(yàn),每種配料平行測(cè)定3 次,得出不同鋰鹽配料方法下锍扣質(zhì)量和鹽酸溶扣產(chǎn)生的沉淀質(zhì)量,試驗(yàn)結(jié)果見表1。

    表1 锍扣和鹽酸溶扣產(chǎn)生沉淀的試驗(yàn)結(jié)果 g

    由表1 可知,锍扣的質(zhì)量與加入硝酸鉀、羥基鎳、硫的質(zhì)量有關(guān),锍鎳扣控制在3 g 左右,既能完全捕集樣品中貴金屬,又盡可能降低試劑空白。使用硼砂為助融劑時(shí),锍扣在鹽酸中存在黑色絮狀沉淀,有0.6 g 之多,影響后續(xù)過濾溶解,使用氟化鋰、偏硼酸鋰和碳酸鋰與硼砂結(jié)合的配料方式,锍扣在鹽酸中仍然產(chǎn)生沉淀,但是沉淀量明顯下降,推測(cè)鹽酸溶扣產(chǎn)生沉淀為二硫化鎳[14],二硫化鎳不溶于鹽酸。四硼酸鋰為助融劑時(shí),鹽酸溶扣產(chǎn)生沉淀很少,將沉淀和濾膜轉(zhuǎn)入聚四氟乙烯封閉溶樣器中,加入王水溶解,得到澄清無色溶液。通過對(duì)比,可以看出配料中加入四硼酸鋰時(shí),鹽酸溶扣產(chǎn)生沉淀少,效果最好。

    2.2 锍鎳試金配方中四硼酸鋰用量的選擇

    選擇實(shí)驗(yàn)樣品HSYY–G1 為10 g,試金配方:硝酸鉀為6 g、面粉為1.0 g、升華硫?yàn)?.0 g、二氧化硅為6.5 g、碳酸鈉為16 g、羥基鎳為2.0 g,分別加入10~30 g 四硼酸鋰,锍扣和鹽酸溶扣產(chǎn)生沉淀的試驗(yàn)結(jié)果見表2。由表2 可知,隨著四硼酸鋰加入量不斷增加,锍扣變得光滑、有光澤,熔渣脆而均勻,易與扣分離,同時(shí)锍扣的鹽酸不溶物最少。綜合考慮,實(shí)驗(yàn)配料選用碳酸鈉16 g、四硼酸鋰23 g、面粉1.0 g、二氧化硅6.5 g,硫1.0 g、硝酸鉀6 g、羥基鎳2.0 g。

    表2 不同四硼酸鋰加入量锍扣和鹽酸溶扣產(chǎn)生沉淀的試驗(yàn)結(jié)果

    2.3 锍扣粉碎粒度的選擇

    采用粉碎機(jī)粗碎,再用瑪瑙碾缽磨樣,過篩,至锍扣全部通過樣品篩。在95℃的電熱板上溶解,至溶液變清且不再冒泡為止,選擇實(shí)驗(yàn)樣品(HSYY–1)為10 g,試金配方:碳酸鈉16 g、四硼酸鋰23 g、面粉1.0 g、二氧化硅6.5 g,硫1.0 g、硝酸鉀6 g、羥基鎳2.0 g進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果見表3。由表3可知,當(dāng)磨樣的粒度在80 μm(180 目)時(shí),溶解用時(shí)最短,但是考慮到粒度在106 μm(150 目)與80 μm 溶解時(shí)間相近,且碎扣粒度越細(xì),可能造成的PGEs 損失越大,故選擇碎扣粒度為106 μm。

    表3 锍扣粉碎不同粒度下鹽酸溶解時(shí)間的試驗(yàn)結(jié)果

    2.4 線性方程、線性范圍與檢出限

    在ICP–MS 最佳條件下對(duì)PGEs 標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測(cè)定,以各元素質(zhì)量濃度x 橫坐標(biāo),元素強(qiáng)度響應(yīng)y為縱坐標(biāo)建立線性回歸方程。對(duì)锍鎳試金ICP–MS法測(cè)定黑色頁巖中鉑族元素全流程空白進(jìn)行10 次獨(dú)立分析,方法檢出限為空白結(jié)果3 倍標(biāo)準(zhǔn)偏差與空白值之和。線性方程、線性相關(guān)系數(shù)、線性范圍及檢出限見表4。由表4 可知,各元素的線性相關(guān)系數(shù)均大于0.999,Pt,Pd,Rh,Ir,Ru 的檢出限分別為0.30,0.36,0.032,0.028,0.041 ng/g。

    表4 線性方程、線性相關(guān)系數(shù)、線性范圍及檢出限

    2.5 精密度與準(zhǔn)確度試驗(yàn)

    按實(shí)驗(yàn)配料選用碳酸鈉16 g、四硼酸鋰23 g、面粉1.0 g、二氧化硅6.5 g,硫1.0 g、硝酸鉀6 g、羥基鎳2.0 g、樣品10.00 g,按實(shí)驗(yàn)方法對(duì)黑色頁巖樣品(HSYY–G1、HSYY–H2)進(jìn)行10 次獨(dú)立分析,以考察方法的準(zhǔn)確度和精密度,結(jié)果見表5。由表5得知,測(cè)試結(jié)果與參考值基本一致,說明本方法能夠滿足黑色頁巖樣品中鉑、鈀、銠、銥和釕的測(cè)定要求。

    表5 方法測(cè)試結(jié)果

    續(xù)表5

    2.6 比對(duì)試驗(yàn)

    分別采用本方法和國家標(biāo)準(zhǔn)分析方法GB/T 17418.6–2010[15]測(cè)定(HSYY–G1)樣品,每個(gè)樣品平行測(cè)定5 次,結(jié)果見表6。由表6 可知,該方法與國家標(biāo)準(zhǔn)分析方法測(cè)定結(jié)果一致性良好,滿足地質(zhì)礦產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室測(cè)試質(zhì)量管理規(guī)范(DZ/T 0130–2006)的要求。

    表6 不同分析方法對(duì)比試驗(yàn)結(jié)果

    3 結(jié)語

    對(duì)常規(guī)配料進(jìn)行調(diào)整,配料中加入四硼酸鋰,克服了锍鎳試金過程中鹽酸溶解锍扣存在大量黑色絮狀沉淀的弊端,從而建立了锍鎳試金–等離子質(zhì)譜法測(cè)定黑色頁巖中鉑族元素方法。該方法精密度和準(zhǔn)確性良好,與國家標(biāo)準(zhǔn)方法測(cè)定結(jié)果吻合,且節(jié)省時(shí)間、節(jié)約成本,具有推廣意義。

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