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    不同使用類型紅壤中DEHP的降解研究

    2020-05-27 09:47:49王冠翁麗云張紅艷
    農(nóng)業(yè)與技術(shù) 2020年9期
    關(guān)鍵詞:紅壤塑化劑酯類

    王冠 翁麗云 張紅艷

    摘 要:鄰苯二甲酸酯類塑化劑是全球用量最大的塑化劑,同時也是常見的一類環(huán)境內(nèi)分泌干擾物,其對生態(tài)環(huán)境和人體健康的影響得到了廣泛的關(guān)注與研究。鄰苯二甲酸(2-乙基已基)酯(Di-(2-ethylhexyl) phthalate,DEHP)作為鄰苯二甲酸酯中用量最大的一種,在環(huán)境中被普遍檢出,其在環(huán)境中的降解過程受到了廣泛關(guān)注,但在不同使用類型紅壤中的降解情況還未見報道。本研究以DEHP為材料,研究其在不同使用類型紅壤中的降解情況,建立了土壤中DEHP的萃取方法及氣相色譜檢測方法;對不同使用類型紅壤進(jìn)行了理化特征分析,并人為添加DEHP至50mg/kg后分別在不同時間取樣,測定DEHP含量,從而評估不同使用類型紅壤對DEHP的降解能力。結(jié)果表明,林地與果園土壤中DEHP基本無降解,菜地與稻田土壤中DEHP存在緩慢降解,其中稻田土壤中50mg/kg的DEHP在30d內(nèi)的降解率最高為11.3%。本研究結(jié)果為研究鄰苯二甲酸酯類在紅壤中的降解及毒性評估提供了理論參考。

    關(guān)鍵詞:鄰苯二甲酸酯;鄰苯二甲酸(2-乙基已基)酯;紅壤;降解

    中圖分類號:S-3 ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A

    DOI:10.19754/j.nyyjs.20200515002

    鄰苯二甲酸酯(Phthalic acid esters, PAEs)是一類人工合成的化合物,通常作為塑化劑被廣泛用于塑料制品中,以提高相關(guān)產(chǎn)品的柔韌性與可塑性,如醫(yī)療產(chǎn)品、食品包裝、個人護(hù)理產(chǎn)品、塑料薄膜等[1]。鄰苯二甲酸酯作為目前全世界范圍內(nèi)使用量最大的塑化劑種類,占據(jù)了全世界約65%的塑化劑市場份額,而其中的鄰苯二甲酸(2-乙基已基)酯(Di(2-ethylhexyl) phthalate,DEHP)為全球用量最大的塑化劑,占據(jù)全球市場約37%的份額[2]。由于鄰苯二甲酸酯類塑化劑與塑料聚合物骨架間主要通過氫鍵與范德華力等作用力結(jié)合,而并非共價結(jié)合,導(dǎo)致鄰苯二甲酸酯類塑化劑在塑料產(chǎn)品使用、處理的過程中很容易釋放到環(huán)境中,這也使得鄰苯二甲酸酯類塑化劑成為廣泛存在于環(huán)境中的典型污染物之一[3]。因此,鄰苯二甲酸酯類塑化劑對環(huán)境及人體健康的影響受到了廣泛的關(guān)注,并得到了廣泛的研究。由于鄰苯二甲酸酯類化合物具有雌激素效應(yīng)和內(nèi)分泌干擾效應(yīng),其已被列為典型的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物,已有研究表明,鄰苯二甲酸酯類塑化劑可能導(dǎo)致肥胖、呼吸道疾病、孕婦流產(chǎn)等[4]。環(huán)境檢測表明,在不同地域的水體、土壤以及動植物體內(nèi)均有鄰苯二甲酸酯類塑化劑的檢出。因此,已有6種鄰苯二甲酸酯類塑化劑(包括鄰苯二甲酸二甲酯、鄰苯二甲酸二乙酯、鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二辛脂、鄰苯二甲酸丁芐酯和鄰苯二甲酸(2-乙基已基)酯)被美國環(huán)保署、歐洲以及中國環(huán)境監(jiān)測中心列為優(yōu)先控制的環(huán)境污染物[5]。

    隨著塑料制品如地膜等在農(nóng)業(yè)中的大量使用,鄰苯二甲酸酯類塑化劑在農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)中也被普遍檢測到。李米等對廣州地區(qū)蔬菜種植土壤中鄰苯二甲酸酯含量進(jìn)行檢測分析,發(fā)現(xiàn)其中鄰苯二甲酸酯類總含量在9.7~58.9mg/kg,且其中豐度最高的為DEHP(8.0~57.4mg/kg)[6]。同時,土壤中的鄰苯二甲酸酯可通過植物吸收進(jìn)入食物鏈。Sun等發(fā)現(xiàn)生菜、草莓以及胡蘿卜可以從土壤中吸收鄰苯二甲酸二正丁酯和DEHP[7]。而目前對于鄰苯二甲酸酯類塑化劑在環(huán)境中的降解與轉(zhuǎn)化研究相對較少,對紅壤中鄰苯二甲酸酯類的降解與轉(zhuǎn)化研究則更少?;诖?,本研究以典型的鄰苯二甲酸酯類塑化劑DEHP為研究對象,采集不同使用類型的紅壤,人為添加DEHP并在不同時期檢測DEHP在土壤中的含量,以確定DEHP在不同使用類型紅壤中的降解情況。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    土壤采自廣東海洋大學(xué)周邊的林地、果園、菜地及稻田,土壤的理化指標(biāo)分析參考鮑士旦的《土壤農(nóng)化分析》完成[8]。DEHP購自國藥集團(tuán)化學(xué)試劑北京有限公司(分析純,純度99.2%),氣相色譜用高純氮氣(99.999%)購自湛江市瑞盟氣體有限公司。正己烷、甲醇及各種化學(xué)藥品均購自國藥集團(tuán)化學(xué)試劑北京有限公司(均為分析純)。

    1.2 儀器設(shè)備

    島津氣相色譜儀(GC-2010pro,SHIMADZU,Japan),旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(RE-2000B,上海亞榮),恒溫恒濕培養(yǎng)箱(BSC-250,上海博訊)。

    1.3 實驗方法

    1.3.1 DEHP檢測方法與標(biāo)準(zhǔn)曲線

    稱取DEHP標(biāo)準(zhǔn)品1g溶于40mL色譜純甲醇中,于容量瓶中定容至50mL,經(jīng)0.22μm孔徑濾膜過濾后得濃度為2×104mg/L的儲存液于4℃避光保存?zhèn)溆谩8鶕?jù)已有報道的DEHP氣相色譜檢測方法設(shè)定檢測方法為:使用WondaCap1色譜柱(GL Sciences Inc,Japan,2340.25mm×30m×0.25μm),檢測器為電子捕獲檢測器(Electron capture detector, ECD),進(jìn)樣量為2μL,進(jìn)樣室溫度為300℃,柱溫恒定為280℃,檢測器溫度為300℃,高純氮氣(99.999%)為載氣(2mL/min),通過軟件LabSolutions (Version 5.90,SHIMADZU,Japan)獲取并分析數(shù)據(jù)。

    采用外標(biāo)法建立DEHP濃度與檢測峰面積之間關(guān)系的標(biāo)準(zhǔn)曲線。準(zhǔn)確配置濃度為10mg/L、20mg/L、30mg/L、40mg/L和50mg/L的DEHP標(biāo)準(zhǔn)濃度樣品,每個濃度各3份,以上述方法對每個濃度樣品進(jìn)行檢測,從而建立標(biāo)準(zhǔn)濃度與峰面積之間的標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.3.2 土壤中DEHP萃取方法

    準(zhǔn)確稱取20g不同使用類型待試土壤,向土壤中添加DEHP儲備液至10mg/kg、30mg/kg和50mg/kg,并對樣品進(jìn)行充分混勻。向含DEHP的土壤樣品中加入20mL的正己烷,充分震蕩后對樣品進(jìn)行過濾,收集過濾液,并用40mL的正己烷對土壤樣品進(jìn)行直接淋洗過濾。將獲得的濾液合并后,進(jìn)行旋轉(zhuǎn)蒸發(fā),最終將獲得物質(zhì)以20mL色譜純甲醇進(jìn)行復(fù)溶并以0.22μm的濾膜過濾。最終獲得的濾液以上述氣相色譜法進(jìn)行檢測,并計算萃取率,確定不同使用類型紅壤中所有濃度下的萃取率均大于95.0%。

    1.3.3 不同使用類型土壤中DEHP的降解

    以林地、果園、菜地和稻田土壤為材料,準(zhǔn)確稱取每種土壤20g后添加DEHP至50mg/L,充分混勻后于恒溫恒濕培養(yǎng)箱中培養(yǎng),溫度為30℃,相對濕度為60%。在培養(yǎng)的第1、3、5、10、20和30天分別取樣,進(jìn)行DEHP的萃取(萃取方法見1.3.2),并利用氣相色譜法測定土壤中DEHP的濃度。通過公式:降解率(%)=(樣品中起始DEHP濃度-樣品中t時刻DEHP濃度)×100/樣品中起始DEHP濃度,計算不同樣品在不同時期DEHP的降解率。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同使用類型紅壤的理化特征

    土壤來源及土壤特征如表1所示??梢钥闯?,由于紅壤自身特性,土壤pH值一般偏酸性,所采集的樣品pH值在5.5~6.1,總氮與總磷分別介于0.82~0.93g/kg和0.26~0.42g/kg。同時開展了土壤本底DEHP含量測定,結(jié)果顯示均未檢出DEHP,主要原因在于選擇采樣地點時,盡量選擇了無地膜或其它塑料制品使用記錄的地點,以確保本試驗主要用于研究未受塑料制品影響土壤對DEHP的轉(zhuǎn)化能力。

    2.2 氣相色譜法對DEHP的檢測及標(biāo)準(zhǔn)曲線

    基于建立的氣相色譜法檢測50mg/L的DEHP結(jié)果如圖1所示,其中DEHP在此方法中的保留時間為15.416min,峰面積為1315125。進(jìn)一步,基于不同濃度DEHP的檢測結(jié)果,建立了標(biāo)準(zhǔn)濃度與峰面積之間的標(biāo)準(zhǔn)曲線。標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖1所示,其相關(guān)系數(shù)R2為0.9951,濃度與峰面積的關(guān)系為y=26127x-27832(其中y為峰面積,x為濃度),以上結(jié)果表明所建立的標(biāo)準(zhǔn)曲線結(jié)果可靠,能很好地反應(yīng)濃度與峰面積間的關(guān)系。

    2.3 不同使用類型紅壤中DEHP的降解

    根據(jù)不同時間采樣、萃取、檢測后的結(jié)果,計算不同時期不同使用類型紅壤中DEHP的濃度,結(jié)果如圖2所示。可以看出,隨著時間的推移,林地與果園土壤中的DEHP濃度并未發(fā)生改變,一直維持在50mg/kg左右;而菜地與稻田土壤中的DEHP濃度則出現(xiàn)了下降趨勢,菜土壤中DEHP由50.9mg/kg降低至48.2mg/kg,稻田土壤中的DEHP由51.5mg/kg降低至45.7mg/kg,30d內(nèi)菜地與稻田土壤中DEHP的降解率分別為5.3%和11.3%。

    3 討論

    現(xiàn)代農(nóng)業(yè)生產(chǎn)方式快速革新與發(fā)展,很大程度上促進(jìn)了農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)量與質(zhì)量的提高,但同時也帶來了許多新的問題,如農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全與農(nóng)業(yè)生態(tài)環(huán)境污染[9]。其中常見的農(nóng)業(yè)環(huán)境污染問題包括農(nóng)藥殘留、土壤重金屬污染、農(nóng)業(yè)塑料污染等,這些環(huán)境污染對生態(tài)環(huán)境與人體健康都具有潛在的負(fù)面效應(yīng)[10]。隨著塑料制品在農(nóng)業(yè)中的大量使用,塑料及其所包含的附屬成分,如阻燃劑、塑化劑、色素等,也大量進(jìn)入農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)中。鄰苯二甲酸酯類塑化劑作為使用最廣泛的塑化劑,在農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)中被普遍檢出,尤以其中的DEHP和鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)為主。關(guān)于DEHP和DBP的毒性及生物降解已得到了廣泛而深入的研究,而對于兩者在環(huán)境中的轉(zhuǎn)化過程的研究相對較少[11]。全國范圍內(nèi)農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)中鄰苯二甲酸酯普遍檢出,其中廣州地區(qū)檢出PAEs最高總濃度為58.9mg/kg,其中以DEHP含量最高,達(dá)到57.4mg/kg[6]。因此,本研究選擇了50mg/kg作為目標(biāo)濃度,研究DEHP在土壤中的降解情況。同時,需要注意的是,目前大量研究集中于已使用過塑料薄膜或已檢測到鄰苯二甲酸酯類土壤對鄰苯二甲酸酯的降解能力,即目標(biāo)土壤中含已受過環(huán)境馴化的微生物,這些土壤通常表現(xiàn)出對DEHP較高的降解能力。如,Song等報道了采自山東省壽光市農(nóng)田的土壤(有超過10a的PVC塑料薄膜使用)6d內(nèi)對DEHP的降解率在80%以上[12]。然而,對于未受塑料或塑化劑污染/馴化的土壤對鄰苯二甲酸酯類塑化劑降解的報道相對較少。因此,本研究以未受塑料或塑化劑污染/馴化的紅壤作為研究材料,研究未經(jīng)馴化土壤對DEHP的降解能力。由結(jié)果可以看出,未經(jīng)馴化的土壤對DEHP基本無降解,人為活動(耕作/種植)影響的土壤(主要指菜地和稻田土壤)對DEHP降解緩慢,30d的降解率最高可達(dá)11.3%。希望本研究的結(jié)果能為鄰苯二甲酸酯類塑化劑的環(huán)境毒性評估與環(huán)境轉(zhuǎn)化研究提供理論參考。

    參考文獻(xiàn)

    [1] Hahladakis JN, Velis CA, Weber R, Iacovidou E, Purnell P. An overview of chemical additives present in plastics: migration, release, fate and environmental impact during their use, disposal and recycling[J].Journal of Hazardous Materials, 2018(344): 179-199.

    [2] Lei R, Zhong L, Hongming L, Hanqiao H. Bacteria-mediated phthalic acid esters degradation and related molecular mechanisms[J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2018(102):1085-1096.

    [3] Sayyad G, Price GW, Sharifi M, Khosravi K. Fate and transport modeling of phthalate esters from biosolid amended soil under corn cultivation[J]. Journal of Hazardous Materials, 2017(323):264-273.

    [4] Mu D, Gao F, Fan Z, Shen H, Peng H, Hu J. Levels of phthalate metabolites in urine of pregnant women and risk of clinical pregnancy loss[J]. Environmental Science & Technology, 2015(49):10651-10657.

    [5] Xu X, Li H, Gu J. Biodegradation of an endocrine-disrupting chemical di-n-butyl phthalate ester by Pseudomonas fluorescens B-1[J]. International Biodeterioration & Biodegradation, 2005 (55):9-15.

    [6]李米,蔡全英,曾巧云,呂輝雄. 綠色食品和有機食品蔬菜基地土壤和蔬菜中鄰苯二甲酸酯的分布特征[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2010, 38(19):10189 -10191.

    [7] Sun J, Wu, X, Gan, J. Uptake and metabolism of phthalate esters by edible plants[J].Environmental Science & Technology, 2015(14): 8471-8478.

    [8]鮑士旦.土壤農(nóng)化分析[M].北京:中國農(nóng)業(yè)出版社,2000:1.

    [9] Fenner K, Canonica S, Wackett LP, Elsner M. Evaluating pesticide degradation in the environment: blind spots and emerging opportunities[J]. Science, 2013(341): 752-758.

    [10] Singh BK. Organophosphorus-degrading bacteria: ecology and industrial applications[J]. Nature Reviews Microbiology,2009(7): 156-164.

    [11] Wright RJ, Bosch R, Gibson MI, Christie-Oleza JA. Plasticizer degradation by marine bacterial isolates: a proteogenomic and metabolomic characterization[J]. Environmental Science & Technology, 2020(54): 2244-2256.

    [12] Song Y, Xu M, Li X, Bian Y, Wang F, Yang X, Gu C, Jiang X. Long-term plastic greenhouse cultivation changes soil microbial community structures: a case study[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2018(66): 8941-8948.

    (責(zé)任編輯 常陽陽)

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