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    多孔硅酸鎂的表征及其對(duì)糖汁中沒食子酸的吸附

    2020-05-21 11:48:08,*
    食品工業(yè)科技 2020年9期
    關(guān)鍵詞:糖汁硅酸等溫線

    ,*

    (1.廣西科技大學(xué)生物與化學(xué)工程學(xué)院/廣西糖資源綠色加工重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣西柳州 545006; 2.蔗糖產(chǎn)業(yè)省部共建協(xié)同創(chuàng)新中心,廣西南寧 530004)

    甘蔗糖汁(以下簡(jiǎn)稱糖汁)清凈是影響糖品質(zhì)的關(guān)鍵工藝,其主要任務(wù)是除去蔗汁中的非糖組分,降低蔗汁的黏度和色值,減少蔗糖轉(zhuǎn)化,為煮糖工序提供優(yōu)質(zhì)的原料糖漿[1]。甘蔗糖汁中的色素主要有脂溶性色素和水溶性色素兩類[2]。水溶性色素主要是各種酚類物質(zhì),如沒食子酸、綠原酸和阿魏酸等,它們通常在生產(chǎn)過程中易被空氣、多酚氧化酶氧化成醌類化合物,導(dǎo)致蔗汁顏色加深,在酸性條件下與鐵和氧氣會(huì)生成深色的鐵絡(luò)合物[3]。因此,蔗汁中酚類物質(zhì)除去率的高低,直接影響糖產(chǎn)品最后的質(zhì)量[4]。

    目前,對(duì)酚類物質(zhì)的吸收去除主要有濕式氧化、臭氧氧化和光催化氧化等方法,但上述方法缺陷明顯:成本高、操作流程復(fù)雜、二次污染及無法資源回收等[4-6]。吸附法因其具有設(shè)備簡(jiǎn)單、能耗低和效果好等特點(diǎn),受到廣泛關(guān)注[7]。常用的酚類吸附劑有介孔炭[8]、大孔樹脂[9]、蒙脫土[10]和殼聚糖[11]等。沒食子酸亦稱“五倍子酸”、“棓酸”,是甘蔗中含量較多的酚類物質(zhì)之一[12],研究沒食子酸的吸附性能可以了解對(duì)蔗汁和糖漿脫色影響因素,目前對(duì)蔗汁中沒食子酸的吸附研究?jī)H限于利用磷酸鈣[13]進(jìn)行吸附研究的報(bào)道。

    近年來,硅酸鹽系列材料因其豐富的孔道結(jié)構(gòu)與較大的比表面積受到了廣泛研究和關(guān)注,成為材料科學(xué)研究的前沿領(lǐng)域之一[14]。其中,多孔硅酸鎂因其晶體結(jié)構(gòu)開放,擁有大量的空穴和孔道,使其吸附性能良好[15-16],且化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)、成本低、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)[17]而得到廣泛應(yīng)用[18-20]。但是未見有將多孔硅酸鎂用于糖汁清凈的報(bào)道??煽刂苽涠嗫坠杷徭V并應(yīng)用于糖汁脫色,可以為豐富糖汁脫色方法和發(fā)展無硫低硫綠色制糖新工藝提供新的方法。而考察多孔硅酸鎂對(duì)糖汁中酚類物質(zhì)的吸附性能,可以為制備多孔硅酸鎂并用于糖汁脫色提供數(shù)據(jù)支持。本文采用水熱-模板法合成多孔硅酸鎂并將其作為吸附劑應(yīng)用于沒食子酸的吸附研究,為制糖工藝吸附脫色提供理論研究基礎(chǔ)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    沒食子酸 天津光復(fù)精細(xì)化工研究所;磷酸、鹽酸、磷酸二氫鈉、氫氧化鈉、六水合氯化鎂、氨水、氯化銨 西隴化工股份有限公司;乙腈 安徽時(shí)聯(lián)特種溶劑股份有限公司;硅膠球 青島海洋化工廠;超純水 實(shí)驗(yàn)室自制。

    Nano405型掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope,SEM) 日本日立有限公司;X射線衍射儀(X-ray diffraction,XRD) 德國(guó)布魯克AXS有限公司;PerkinEler型傅里葉變換紅外光譜儀 蘇州眾艾有限公司;AR124CN型分析天平 奧豪斯儀器(上海)有限公司;高效液相色譜儀 美國(guó)Agilent公司;WAJ-2S型阿貝折射儀 上海平軒科學(xué)儀器有限公司;PHS-3C型pH計(jì) 上海霄盛儀器制造有限公司;ASAP2020型孔徑及比表面積分析儀 德國(guó)Micromeritics公司;101-1H型高溫干燥箱 上??坪銓?shí)業(yè)發(fā)展有限公司;KH-50 mL型消解罐 西安常儀儀器設(shè)備有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 多孔硅酸鎂的制備 多孔硅酸鎂的制備參照文獻(xiàn)[21]工藝,并對(duì)工藝參數(shù)進(jìn)行了相應(yīng)的改進(jìn):先將質(zhì)量為4.8000 g的SiO2置于100 mL的燒杯中,并向燒杯中加入超純水60.0 mL,超聲,混合均勻。用分析天平準(zhǔn)確稱量12.1980 g的MgCl2·6H2O并加入預(yù)先準(zhǔn)備的200 mL燒杯中,再加入溶有5.0000 g NH4Cl的60.0 mL去離子水,攪拌至完全溶解,在攪拌情況下,用移液管加入氨水3.0 mL。將上述兩種溶液在攪拌條件下快速混合均勻,移入消解罐內(nèi)杯中,組裝好消解罐。將裝有混合溶液的消解罐置于烘箱(溫度為190 ℃)進(jìn)行水熱反應(yīng),時(shí)間為720 min。反應(yīng)結(jié)束后,經(jīng)布氏漏斗過濾,產(chǎn)品用去離子水洗滌多次,用硝酸銀檢驗(yàn)濾液,至無白色沉淀生成為止,離心分離。將產(chǎn)物于烘箱中,在80 ℃下烘干得到多孔硅酸鎂。

    1.2.2 多孔硅酸鎂的表征

    1.2.2.1 多孔硅酸鎂的形貌分析 采用掃描電子顯微鏡(SEM)分析多孔硅酸鎂的形貌,將制備的多孔硅酸鎂樣品撒在樣品臺(tái)上的雙面膠上,用洗耳球吹拂,使多孔硅酸鎂均勻地粘在雙面膠上,測(cè)試電壓為5 kV。

    1.2.2.2采用X射線衍射(XRD)分析其晶體結(jié)構(gòu) 取適量研磨后的多孔硅酸鎂粉末,壓片,置于樣品托盤上檢測(cè);范圍為10~70 °,速率為0.1 °/s,管電壓40 kV,電流40 mA。

    1.2.2.3 采用紅外光譜分析多孔硅酸鎂的分子構(gòu)成 測(cè)試范圍450~4000 cm-1、分辨率4 cm-1,樣品與表征溴化鉀1∶100混合均勻壓片。

    1.2.2.4 采用孔徑及比表面積分析儀檢測(cè)多孔硅酸鎂的比表面積和孔徑分布 以N2為吸附介質(zhì),在溫度77 K及相對(duì)壓力(P/P0)10-6~1的范圍內(nèi)進(jìn)行N2吸附測(cè)定。測(cè)定前,樣品需在90 ℃下脫氣6 h。比表面積采用B.E.T方法根據(jù)N2吸附等溫線計(jì)算,孔徑分布根據(jù)BJH和HK方法進(jìn)行計(jì)算。

    1.2.3 色譜條件 色譜柱規(guī)格為AgilentTC-C18(2)(4.6 mm×250 mm,5 μm);流動(dòng)相選用乙腈和磷酸二氫鈉溶液(pH=2.60),體積比為15∶85;流動(dòng)相流速為1 mL·min-1;在280 nm下檢測(cè);溫度為30 ℃;進(jìn)樣量為20 μL[13]。

    1.2.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制 準(zhǔn)確稱取0.1250 g沒食子酸,加入到裝有100 mL超純水的燒杯中磁力攪拌至完全溶解,轉(zhuǎn)移至規(guī)格為250 mL的容量瓶中定容,得到濃度500 mg·L-1的沒食子酸儲(chǔ)備液。從儲(chǔ)備液中,用移液槍分別精密吸取20、50、100、150、200、500 μL儲(chǔ)備液于規(guī)格為5 mL量瓶中,再依次用移液槍加入980、950、900、850、800、500 μL超純水,搖勻,得到濃度分別為10、25、50、75、100、250 mg·L-1的沒食子酸標(biāo)準(zhǔn)液。分別吸取上述系列溶液各用0.22 μm的濾膜過濾后,在1.2.3色譜條件下進(jìn)行HPLC分析。

    1.2.5 動(dòng)力學(xué)吸附實(shí)驗(yàn)及模型 稱量0.2000 g多孔硅酸鎂,加入一系列200 mL的燒杯中,向燒杯中加入100 mL預(yù)先配制好的濃度為25 mg·L-1的沒食子酸溶液,攪拌均勻,調(diào)節(jié)溶液pH為7.00。在水浴溫度為30 ℃下,磁力攪拌轉(zhuǎn)速為60 r·min-1,攪拌時(shí)長(zhǎng)分別為5、10、15、30、45、60、80、100、150、200 min。反應(yīng)結(jié)束后,將溶液用孔徑為0.22 μm的膜過濾,超聲5 min后,用進(jìn)樣針精密吸取20 μL溶液進(jìn)樣,在1.2.3的色譜條件下進(jìn)行HPLC分析,計(jì)算吸附量。對(duì)50、75 mg·L-1的沒食子酸原溶液重復(fù)上述實(shí)驗(yàn)步驟。

    采用粒內(nèi)擴(kuò)散模型(式2)[22]與準(zhǔn)一級(jí)(式3)、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)吸附模型(式4)[23]進(jìn)行擬合。

    qt=kpt0.5

    式(2)

    式(2)中,kp代表顆粒內(nèi)擴(kuò)散速率常數(shù)(mg/(g·min0.5)),qt為t時(shí)多孔硅酸鎂的吸附量(g-1)以qt對(duì)t0.5作關(guān)系曲線,直線部分的斜率為顆粒內(nèi)擴(kuò)散速率常數(shù)kp。

    ln(qe-qt)=·lnqe-k1t

    式(3)

    式(4)

    式(3)、(4)中,qt為t時(shí)刻多孔硅酸鎂的吸附量(g-1);qe為多孔硅酸鎂的平衡吸附量(g-1);k1為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的速率常數(shù),k2為準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的速率常數(shù)。

    1.2.6 等溫吸附實(shí)驗(yàn)及模型 稱取0.2000 g多孔硅酸鎂置于一系列200 mL的燒杯中,向燒杯中加入100 mL配制好的不同濃度(25、50、75、100、150、200、250 mg·L-1)沒食子酸原溶液,攪拌均勻,調(diào)節(jié)pH至7.00。在水浴溫度為30 ℃、磁力攪拌轉(zhuǎn)速為60 r·min-1下,恒溫?cái)嚢?0 min。反應(yīng)終止,溶液用孔徑為0.22 μm的膜過濾、恒溫超聲5 min后,用進(jìn)樣針精密吸取20 μL溶液進(jìn)樣,在1.2.3的色譜條件下進(jìn)行HPLC分析,計(jì)算吸附量。

    Langmuir吸附等溫線[24]是一種理想型的吸附模型,其假設(shè)固體表面是均勻的,并且是單分子層吸附,被吸附的分子之間沒有相互作用,整個(gè)吸附過程是一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡的吸附過程。Freundlich吸附等溫線[25]是一個(gè)經(jīng)驗(yàn)方程,其假設(shè)吸附劑的表面是不均勻的,是多分子層吸附,吸附熱隨著吸附程度的增加而下降較快[26]。采用Langmuir等溫吸附方程和Freundlich等溫吸附方程擬合多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附過程。

    Langmuir等溫吸附方程為:

    式(5)

    Freundlich等溫吸附方程為:

    lnqe=lnk+nlnCe

    式(6)

    式(5)、(6)中,Ce均是在吸附平衡時(shí),溶液中色素濃度;qe均為吸附劑的平衡吸附量(g-1);qm為飽和吸附量(g-1),(5)中k為常數(shù);(6)中k和n為吸附特征常數(shù)。

    1.2.7 吸附量的計(jì)算 吸附量計(jì)算公式[27]為:

    式(1)

    式(1)中,qt為吸附量(mg·g-1);V為加入反應(yīng)體系中沒食子酸溶液體積(L);C0為沒食子酸溶液吸附前的濃度(mg·L-1);C為沒食子酸溶液被多孔硅酸鎂吸附后的濃度,沒食子酸溶液的濃度(mg·L-1);m為加入的硅酸鎂的質(zhì)量(g)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 多孔硅酸鎂表征

    2.1.1 多孔硅酸鎂的掃描電鏡分析(SEM) 圖1為制備的多孔硅酸鎂的掃描電鏡圖。由圖1可知,多孔硅酸鎂整體呈球形結(jié)構(gòu)(直徑為2 μm),表面有豐富的孔道結(jié)構(gòu),表面由不規(guī)則片狀堆積而成,呈不規(guī)則形貌,表明它們是逐漸腐蝕的。該球形多孔硅酸鎂成型的原因是:在高溫堿性溶液中,氫氧根離子能夠破壞二氧化硅鏈,生成硅酸鹽離子基團(tuán),反應(yīng)體系中,游離在鎂離子與從二氧化硅硅模板中釋放出來的硅酸鹽離子反應(yīng),形成硅酸鎂原位附在模板上。隨著反應(yīng)進(jìn)行,模板中的硅以硅酸鹽離子的形式逐步從硅膠球中釋放出來,與鎂離子生成硅酸鎂堆積于模板上,最后形成擁有良好孔道結(jié)構(gòu)的微米級(jí)硅酸鎂球[28]。

    圖1 多孔硅酸鎂的SEM圖(20000×和50000×)Fig.1 SEM image of porous magnesium silicate(20000× and 50000×)

    2.1.2 多孔硅酸鎂的X射線衍射分析(XRD) 圖2為制備的多孔硅酸鎂的XRD衍射圖。由圖可知,樣品在2θ=20 °、34 °、60 °處出現(xiàn)了典型的硅酸鎂衍射峰,與文獻(xiàn)[29]所提供的結(jié)果一致。樣品檢測(cè)結(jié)果經(jīng)匹配,化學(xué)物相為硅酸鎂晶體(JCPDS no.03-0174),結(jié)構(gòu)與滑石相一致[30],且沒有檢測(cè)到雜質(zhì)的衍射峰。結(jié)合掃描電鏡圖,可知制備得到了多孔硅酸鎂。

    圖2 多孔硅酸鎂的X射線衍射圖Fig.2 XRD patterns of porous magnesium silicate

    2.1.3 多孔硅酸鎂紅外光譜分析(FTIR) 由圖3為制備的多孔硅酸鎂的紅外光譜圖,由圖可知多孔硅酸鎂樣品在3435、1635、1027、795、665、475 cm-1附近具有特征吸收峰。在3435 cm-1處出現(xiàn)一個(gè)較寬的吸收峰,其對(duì)應(yīng)于硅酸鎂樣品表面吸附水的羥基振動(dòng);1635 cm-1的吸收峰對(duì)應(yīng)于氫鍵束縛的水分子伸縮振動(dòng);1100 cm-1c處對(duì)應(yīng)于Si-O-Si的伸縮振動(dòng)[30];在1027 cm-1附近出現(xiàn)的峰對(duì)應(yīng)Si-O-Si之外生成的新鍵:Si-O-Mg鍵,表示硅酸鹽的生成;795 cm-1的弱吸收峰為Si-O-Si的彎曲振動(dòng);665 cm-1弱吸收峰對(duì)應(yīng)著Si-O-Mg的伸縮振動(dòng),在475 cm-1處出現(xiàn)的強(qiáng)吸收峰與Mg-O、Si-O的彎曲振動(dòng)鍵彎曲振動(dòng)有關(guān)[16]。這些峰的出現(xiàn),進(jìn)一步證明樣品為硅酸鎂。

    圖3 多孔硅酸鎂的紅外光譜圖Fig.3 FTIR spectra of porous magnesium silicate

    2.1.4 吸附脫附等溫線及孔徑分布分析 從圖4中多孔硅酸鎂樣品的氮?dú)馕矫摳降葴鼐€圖可以看出,樣品的吸附、脫附曲線均沒有重合,且具有明顯的滯后環(huán)。依據(jù)國(guó)際理論與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(IUPAC)對(duì)等溫線的分類[31],樣品的吸附脫附等溫線為Ⅳ型,表明多孔硅酸鎂具有介孔結(jié)構(gòu)。從圖4中由孔徑分布圖可以看出,多孔硅酸鎂孔徑主要集中在5和22 nm左右,較為集中。

    圖4 氮?dú)馕?adsorption,ADS)-脫附(desorption,DES)等溫線及孔徑分布圖Fig.4 N2 adsorption and desorption isothermsand the pore size distribution curve

    采用孔徑及比表面積分析儀測(cè)量多孔硅酸鎂的比表面積、平均孔徑、總孔容見表1,依據(jù)國(guó)際理論與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(IUPAC)對(duì)等溫線的分類方法,樣品的吸附脫附等溫線為Ⅳ型,表明球形多孔硅酸鎂具有介孔結(jié)構(gòu)。由孔徑分布圖可以看出,孔徑主要集中在5和22 nm左右,較為集中??芍嗫坠杷徭V屬于介孔材料。

    表1 多孔硅酸鎂樣品的比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析表Table 1 Surface area and aperturestructure of porous magnesium silicate

    2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    以沒食子酸溶液的HPLC色譜峰的峰高值為縱坐標(biāo),沒食子酸質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。進(jìn)行線性擬合,得y=39.596x+98.916(y為色譜峰峰高,x為沒食子酸質(zhì)量濃度)相關(guān)系數(shù)R2=0.9997,表明沒食子酸質(zhì)量濃度與色譜峰峰高在10~250 mg·L-1內(nèi)呈良好線性關(guān)系。線性擬合結(jié)果見圖5。

    圖5 沒食子酸溶液的標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.5 Standard curve of gallic acid solution

    2.3 動(dòng)力學(xué)模型擬合結(jié)果

    由圖6可知,多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附量隨時(shí)間遞增而增加,在80 min時(shí)達(dá)到吸附平衡,此后時(shí)間再增加,吸附量保持不變,說明多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸三種實(shí)驗(yàn)濃度的溶液已經(jīng)到達(dá)吸附平衡。按照吸附模型1.2.5,對(duì)多孔硅酸鎂吸附?jīng)]食子酸的吸附動(dòng)力學(xué)曲線進(jìn)行擬合,如圖7所示沒食子酸初始濃度為25、50、75 mg·L-1時(shí),通過多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附動(dòng)力學(xué)研究,其粒內(nèi)擴(kuò)散模型的相關(guān)系數(shù)R2分別為0.9583、0.9656和0.9475;如圖8所示沒食子酸初始濃度為25、50、75 mg·L-1時(shí),準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)的相關(guān)系數(shù)R2分別為0.8759、0.8327和0.8829;如圖9所示沒食子酸初始濃度為25、50、75 mg·L-1時(shí),準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)的相關(guān)系數(shù)R2分別為0.9965、0.9941和0.9941。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型擬合的相關(guān)系數(shù)R2值更接近1,表明準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)吸附模型可以更好的描述多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附過程。

    圖6 多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附動(dòng)力學(xué)曲線Fig.6 Adsorption kinetic curves ofgallic acid on porous magnesium silicate

    圖7 多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸動(dòng)力學(xué)吸附的粒內(nèi)擴(kuò)散模型擬合結(jié)果Fig.7 Intraparticle diffusion equation ofgallic acid on porous magnesium silicate

    圖8 多孔硅酸鎂吸附?jīng)]食子酸的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果Fig.8 Pseudo-first-order reactionequation of gallic acid onporous magnesium silicate

    圖9 多孔硅酸鎂吸附?jīng)]食子酸的準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果Fig.9 Pseudo-second-order reactionequation of gallic acid onporous magnesium silicate

    如表2所示,沒食子酸初始濃度為25、50、75 mg·L-1時(shí)的吸附速率常數(shù)分別為0.0436、0.0221和0.0184 g/(mg·min),采用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合方程計(jì)算得出,理論平衡吸附量分別為:2.600、3.958、5.274 mg·L-1,與實(shí)驗(yàn)值2.491、3.735、5.013 mg·L-1較為相似。

    表2 多孔硅酸鎂吸附?jīng)]食子酸的動(dòng)力學(xué)模型擬合參數(shù)Table 2 Adsorption kinetics constant of gallic acid on porous magnesium silicate

    2.3.4 等溫吸附擬合結(jié)果 采用吸附模型1.2.6,對(duì)多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸吸附過程進(jìn)行擬合,結(jié)果見圖10和表3。如圖10(a)所示,使用Langmuir等溫吸附模型線性擬合得到的相關(guān)系數(shù)R2為0.9681,如圖10(b)所示,使用Freundlich等溫吸附模型線性擬合得到的相關(guān)系數(shù)R2為0.9926,Freundlich等溫吸附方程更適用于描述多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附過程。

    表3 多孔硅酸鎂吸附?jīng)]食子酸的等溫?cái)M合結(jié)果Table 3 Isothermal parameters for adsorption of gallic acid on porous magnesium silicate

    圖10 等溫線性擬合結(jié)果Fig.10 Linear fit of isotherm equation注:a:Langmuir等溫吸附方程;b:Freundlich等溫方程。

    3 結(jié)論

    本論文結(jié)合水熱合成法和模板法,制備了多孔硅酸鎂。利用 SEM、XRD、FTIR、BET 等對(duì)多孔硅酸鎂材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,由表征可知得到了孔隙豐富的微米級(jí)球形多孔硅酸鎂材料。進(jìn)而考察了多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附性能。通過吸附動(dòng)力學(xué)研究,沒食子酸初始濃度為25、50、75 mg·L-1時(shí),準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)的相關(guān)系數(shù)R2分別為0.9965、0.9941和0.9941,動(dòng)力學(xué)吸附過程都符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。通過等溫吸附擬合研究,多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸吸附過程進(jìn)行擬合,多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附過程符合Freundlich等溫吸附方程,吸附模型線性擬合得到的相關(guān)系數(shù)R2為0.9926。結(jié)果表明,多孔硅酸鎂對(duì)沒食子酸的吸附性能良好,且綠色環(huán)保,在低硫無硫制糖工業(yè)中具有一定的應(yīng)用前景。

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