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    發(fā)酵食品中多種防腐劑檢測(cè)方法的建立

    2020-05-15 13:35:36蘇小東
    中國(guó)釀造 2020年4期
    關(guān)鍵詞:山梨酸苯甲酸防腐劑

    成 祝,劉 潔,冉 琴,鄧 星,羅 蓓,蘇小東

    (重慶科技學(xué)院 化學(xué)化工學(xué)院,重慶 401331)

    發(fā)酵食品是指人們利用有益微生物加工制造的一類食品,日常食用的發(fā)酵食品主要有谷物發(fā)酵制品、豆類發(fā)酵制品和乳類發(fā)酵制品,其富含氨基酸、多肽、蛋白質(zhì)、糖類等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),對(duì)人體健康有很大的益處[1]。發(fā)酵食品因存在多種細(xì)菌等,保質(zhì)期一般較短,為延長(zhǎng)食品的保質(zhì)期,往往會(huì)在加工過(guò)程中加入一些食品防腐劑。

    苯甲酸和山梨酸是最常用的食品防腐劑,但過(guò)多食用苯甲酸和山梨酸會(huì)影響人體對(duì)維生素和鈣的吸收,加重人體肝臟負(fù)擔(dān),并引起毒癥反應(yīng)或誘發(fā)癌癥[2-3]。因此國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[4]對(duì)苯甲酸、山梨酸的使用范圍與限量做了嚴(yán)格規(guī)定。

    新近研究發(fā)現(xiàn)苯乳酸(phenyllactic acid,PLA)[5]可以有效的防止食物腐敗變質(zhì),而且對(duì)多種食源性致病菌都有很強(qiáng)的抑菌作用[6],可作為一種廣譜的殺菌劑、天然新型防腐劑用于食品防腐保質(zhì)。同時(shí)有研究者[7]發(fā)現(xiàn),苯乳酸與防腐劑聯(lián)合作用,可以有效的減少食品中人工合成防腐劑的添加量,減少人工防腐劑對(duì)人體的危害。天然防腐劑苯乳酸復(fù)合其他人工合成防腐劑使用將成為食品防腐的發(fā)展趨勢(shì)。

    目前,苯甲酸和山梨酸的檢測(cè)方法主要包括氣相色譜法(gas chromatography,GC)[8-10]、毛細(xì)管電泳法(capillary electrophoresis,CE)[11]、高效液相色譜法(high-performance liquid chromatography,HPLC)[12-15]、液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(liquid chromatography-mass spectrometry,LC-MS)[16]、液相色譜-三重四極桿質(zhì)譜法(liquid chromatography-tandem mass spectrometry,LC-MS/MS)[17]、液相色譜-飛行時(shí)間質(zhì)譜法(liquid chromatography-time of flight-mass spectrometry,LCTOF/MS)[18-19]和表面增強(qiáng)拉曼光譜法(surface enhanced raman spectroscopy,SERS)[20]等。但同時(shí)檢測(cè)苯乳酸和其他食品防腐劑還未報(bào)道。本研究利用高效液相色譜法(HPLC),通過(guò)簡(jiǎn)單的樣品前處理建立了一種同時(shí)、簡(jiǎn)便、快速檢測(cè)發(fā)酵食品中苯乳酸、苯甲酸、山梨酸的高效液相色譜的分析方法,以期將該方法運(yùn)用于多種發(fā)酵食品檢測(cè),為苯乳酸與苯甲酸與山梨酸的復(fù)配提供技術(shù)手段。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    1~9號(hào)樣品:市售;醋酸銨(分析純)、山梨酸(純度99%):上海麥克林生化有限公司;苯甲酸(純度99%)、三氟乙酸(純度>99.5%):上海源葉生物有限公司;苯乳酸(純度98%):阿拉丁控股集團(tuán)有限公司;乙酸鋅(分析純)、亞鐵氰化鉀(分析純)、甲醇(色譜純):成都科隆有限公司;磷酸三鈉(分析純):川東化學(xué)集團(tuán)有限公司;磷酸二氫鈉(分析純):北京康普惠威科技有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    福立LC5090 高效液相色譜色譜儀:浙江福立分析儀器股份有限公司;ATY124分析天平:日本島津公司;T9紫外可見(jiàn)分光光度計(jì):北京普析通用儀器有限責(zé)任公司;SB-120D超聲清洗機(jī):寧波新芝生物科技股份有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 色譜分析條件

    色譜柱:采用SapphiresilTM C18柱(5 μm,4.6 mm×250 mm);流動(dòng)相:0.020 mol/L乙酸銨(pH=6.4)-甲醇溶液(80∶20,V/V);流速:1.0 mL/min;進(jìn)樣量:20 μL;進(jìn)樣方式:滿環(huán)進(jìn)樣;色譜柱溫度:25 ℃,檢測(cè)器:紫外(ultraviolet,UV)檢測(cè)器。

    1.3.2 樣品前處理

    (1)含蛋白質(zhì)的樣品

    參照王淼等[21]的方法并做修改,準(zhǔn)確稱取2.5 g樣品于25 mL比色管中,分別加入0.25 mol/L亞鐵氰化鉀溶液和0.50 mol/L乙酸鋅溶液各1.0 mL,用10%甲醇-水定容,振蕩2.0 min,混勻,取10 mL溶液4 000×g離心5.0 min,取上層清液過(guò)0.22 μm聚醚砜濾膜,待上機(jī)。

    (2)其他樣品

    準(zhǔn)確稱取2.5 g樣品于25 mL比色管中,用10%甲醇-水定容至10 mL,渦旋振蕩2.0 min,混勻,取上層清液過(guò)0.22 μm聚醚砜濾膜,待上機(jī)。

    1.3.3 方法驗(yàn)證

    在確定的色譜條件下,以苯乳酸、苯甲酸、山梨酸的質(zhì)量濃度為橫軸(X),峰面積為縱軸(Y),配制質(zhì)量濃度2.00 mg/L、5.00 mg/L、10.00 mg/L、20.00 mg/L、30.00 mg/L、40.00 mg/L、50.00 mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液并繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,從而評(píng)估方法的線性度。將混合標(biāo)準(zhǔn)溶液不斷稀釋至信噪比S/N=3,以此進(jìn)樣濃度為檢出限(limit of detection,LOD),以10倍信噪比對(duì)應(yīng)的濃度為定量下限(LOQ)。以原生醋做加標(biāo)回收率實(shí)驗(yàn),通過(guò)計(jì)算回收率考察方法的準(zhǔn)確度,以回收率的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation,RSD)考察方法的精密度。在原生醋樣品中添加混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,加標(biāo)水平分別為5.00 mg/L、10.00 mg/L、20.00 mg/L,每個(gè)添加水平平行測(cè)定6 次,加標(biāo)回收率計(jì)算公式如下:

    式中:Csm表示加標(biāo)檢測(cè)值,mg/L;Cm表示樣品檢測(cè)值,mg/L;Cs表示加標(biāo)量,mg/L。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 色譜條件的選擇

    2.1.1 檢測(cè)波長(zhǎng)

    液相色譜配備紫外檢測(cè)器進(jìn)行分析測(cè)試時(shí),選擇分析物的最大吸收波長(zhǎng)作為檢測(cè)波長(zhǎng)是不必要的[22],但待分析物在檢測(cè)波長(zhǎng)下要求有較強(qiáng)的吸收。同時(shí)波長(zhǎng)選擇與流動(dòng)相有一定的關(guān)系,如含甲醇的流動(dòng)相不能在波長(zhǎng)低于210~220 nm檢測(cè),這取決于甲醇的濃度[22]。苯乳酸、苯甲酸、山梨酸的紫外吸收光譜圖見(jiàn)圖1。由圖1可知,3種待測(cè)物都有紫外吸收,且各組分的最大吸收波長(zhǎng)不同,但3種防腐劑在波長(zhǎng)220 nm處均有較強(qiáng)紫外吸收,為均衡3種防腐劑的檢測(cè)靈敏度,選擇220 nm作為檢測(cè)波長(zhǎng)。

    圖1 苯乳酸、苯甲酸及山梨酸的紫外吸收光譜圖Fig.1 Ultraviolet absorption spectrum of phenyllactate,benzoic acid and sorbic acid

    2.1.2 流動(dòng)相

    實(shí)驗(yàn)考察了甲醇-混合磷酸鹽(0.010 mol/L NaH2PO4+0.010 mol/L Na2HPO4,pH=6.8)(5∶95,V/V)、甲醇-三氟乙酸(trifluoroacetic acid,TFA)(0.020 mol/L TFA,pH=2.1,氨水調(diào)節(jié)pH為6.1)(5∶95,V/V)、甲醇-乙酸銨(0.020 mol/L,pH=6.4)(5∶95,V/V)等流動(dòng)相對(duì)分離效果的影響。當(dāng)使用第1種流動(dòng)相時(shí),苯乳酸未出峰;使用第2種流動(dòng)相時(shí),苯甲酸未出峰。前兩種流動(dòng)相未實(shí)現(xiàn)苯乳酸、苯甲酸、山梨酸的同時(shí)檢測(cè)。當(dāng)使用甲醇-乙酸銨(20∶80,V/V)為流動(dòng)相時(shí),檢測(cè)靈敏度高,分離度均>1.5,峰形尖銳。因此,選擇流動(dòng)相為甲醇-0.020 mol/L乙酸銨(20∶80,V/V)。

    2.1.3 色譜分離條件

    采用C18色譜柱分離,通過(guò)單因素法對(duì)各種色譜條件進(jìn)行了優(yōu)化。甲醇比例增加,會(huì)使流動(dòng)相的極性減小,并能增加溶質(zhì)分子與溶劑分子之間相互作用的強(qiáng)度[22]。改變流動(dòng)相中甲醇和乙酸銨溶液的比例,發(fā)現(xiàn)隨著甲醇比例增加,3種待測(cè)物的保留時(shí)間變短;在1.0~1.2 mL/min范圍內(nèi)改變流速,22~40 ℃內(nèi)改變柱溫,0.010~0.050 mol/L范圍內(nèi)改變乙酸銨溶液的濃度,4.0~7.0范圍內(nèi)改變乙酸銨溶液的pH值進(jìn)行條件優(yōu)化。結(jié)果表明,當(dāng)乙酸銨流動(dòng)相pH值為6.4,濃度為0.020 mol/L,柱溫為25 ℃,流速為1.0 mL/min,檢測(cè)靈敏度高,3種待測(cè)物分離度>1.5,峰形較好,在12 min內(nèi)可實(shí)現(xiàn)色譜的分離檢測(cè),高效液相色譜圖見(jiàn)圖2。

    圖2 苯乳酸、苯甲酸及山梨酸混標(biāo)的高效液相色譜Fig.2 HPLC chromatography of mixed standards of phenyllactate,benzoic acid and sorbic acid

    2.2 濾膜的選擇

    實(shí)驗(yàn)考察了水系濾膜與有機(jī)系濾膜對(duì)苯乳酸、苯甲酸和山梨酸的影響。以10.00 mg/L的混合標(biāo)樣作為待過(guò)濾液,分別用0.22 μm聚醚砜濾膜、0.22 μm尼龍濾膜過(guò)濾后上機(jī)檢測(cè),檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)圖3。由圖3可知,尼龍濾膜的回收率在105.00%~110.00%,而聚醚砜濾膜的回收率在100.00%~105.00%,準(zhǔn)確度更高。因此,選擇0.22 μm聚醚砜濾膜進(jìn)行樣品過(guò)濾。

    圖3 不同濾膜對(duì)回收率的影響Fig.3 Effect of different membranes on recovery

    2.3 方法的線性范圍、檢出限及定量限

    由表1可知,在優(yōu)化條件下,苯甲酸線性范圍為0.010~50.00 mg/L,苯乳酸為0.075~50.00 mg/L,山梨酸為0.050~50.00 mg/L,且相關(guān)系數(shù)R2均≥0.998,檢出限在0.010~0.050 mg/L,定量限在0.025~0.25 mg/L,表明該方法提供具有寬線性范圍的靈敏檢測(cè)。

    表1 三種防腐劑分析的線性范圍、相關(guān)系數(shù)、回歸方程、檢出限及定量限Table 1 Linear range,correlation coefficient,regression equation,detection limit and quantitation limit of three kinds of preservatives

    2.4 樣品加標(biāo)回收率試驗(yàn)

    為了驗(yàn)證方法的準(zhǔn)確性,本研究選取7號(hào)樣品(某原生醋)作為加標(biāo)回收試驗(yàn)。分別向樣品中加入5.00 mg/L、10.00 mg/L、20.00 mg/L不同質(zhì)量濃度的苯乳酸、苯甲酸、山梨酸的混合標(biāo)樣,混勻,經(jīng)過(guò)樣品前處理后測(cè)定其回收率。每個(gè)添加水平平行測(cè)定6次,其結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 加標(biāo)回收率試驗(yàn)結(jié)果Table 2 Results of adding standard recovery tests

    由表2可知,該方法的回收率為96.93%~118.42%,精密度實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為0.93%~6.21%,說(shuō)明方法的準(zhǔn)確度和精密度較高,此方法的精密度和準(zhǔn)確度符合實(shí)際樣品的檢測(cè)要求。

    2.5 樣品中防腐劑的檢測(cè)

    應(yīng)用所建立的方法對(duì)市售的幾種樣品進(jìn)行檢測(cè),檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表3。該檢測(cè)結(jié)果對(duì)比GB7718—94《食品標(biāo)簽通用標(biāo)準(zhǔn)》[23],樣品(1~3,7~8號(hào))存在檢出與樣品標(biāo)簽不符的情況,但對(duì)比國(guó)標(biāo)GB 2760—2014《食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)》[4],樣品中苯甲酸與山梨酸檢出值均未超過(guò)添加限(1.00 g/kg)。其中1~3號(hào)樣品有包裝袋上未標(biāo)注的苯甲酸檢出,7~8號(hào)樣品有包裝袋上未標(biāo)注的苯甲酸、山梨酸檢出。

    表3 發(fā)酵食品樣品中三種防腐劑檢測(cè)結(jié)果Table 3 Determination results of three kinds of preservatives in fermented food samples

    由表3可知,發(fā)酵食品樣品里都含有不同程度的防腐劑,一般都含有天然的防腐劑——苯乳酸。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,某些食品在發(fā)酵過(guò)程中會(huì)自身產(chǎn)生苯甲酸(內(nèi)源性苯甲酸),故不能確定檢出的苯甲酸是否為外源性苯甲酸,但山梨酸應(yīng)屬于人為添加。

    3 結(jié)論

    本實(shí)驗(yàn)建立了HPLC快速檢測(cè)食品中苯乳酸、苯甲酸、山梨酸,以分析標(biāo)準(zhǔn)品與樣品的保留時(shí)間對(duì)應(yīng)定性。在優(yōu)化的色譜條件下,3種防腐劑在12 min之內(nèi)完成分離檢測(cè),檢出限在0.010~0.050 mg/L之間,定量限在0.025~0.25 mg/L,回收率為96.93%~118.42%,精密度實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.39%~6.21%。該方法檢測(cè)速度快、所需設(shè)備簡(jiǎn)單、無(wú)需復(fù)雜的樣品前處理。

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