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    稀土礦區(qū)低碳氨氮廢水短程硝化SBR過程研究

    2020-05-10 05:14:26劉佛財(cái)羅玲李丹鐘常明
    有色金屬科學(xué)與工程 2020年2期
    關(guān)鍵詞:稀土礦硝化氨氮

    劉佛財(cái) , 羅玲 , 李丹 , 鐘常明 ,2

    (1.江西理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西 贛州 341000;2.江西省礦冶環(huán)境污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西 贛州 341000)

    稀土素有“工業(yè)黃金”美譽(yù),在高新技術(shù)等新興領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用價(jià)值。中國(guó)的稀土資源位于世界前列,我國(guó)特有的南方離子型稀土礦儲(chǔ)量、產(chǎn)量均位于世界第一位[1],其大面積分布于我國(guó)江西、廣東等地。江西贛州被冠于“稀土王國(guó)”之稱,坐擁全國(guó)30%以上的離子型稀土資源。正因?yàn)殡x子型稀土礦在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用廣泛,加速了離子型稀土礦的開采,然而在稀土的開采過程中伴隨著嚴(yán)重的環(huán)境污染。目前原地浸礦依然用于離子型稀土的開采,浸礦過程中注入大量的硫酸銨,使得開采后的稀土礦區(qū)依然有大量的浸礦液殘留,殘留的浸礦液通過地表徑流、雨水沖刷和滲漏等作用污染礦區(qū)地表水體,因而產(chǎn)生了大量的低碳氨氮廢水,極大地影響了稀土礦區(qū)的生態(tài)環(huán)境。

    傳統(tǒng)生物脫氮技術(shù)指出,經(jīng)過微生物的硝化和反硝化作用氨氮才能被完全去除[2-5]。其中硝化作用進(jìn)行氨氧化和亞硝酸鹽的氧化;反硝化作用進(jìn)行硝酸鹽和亞硝酸鹽的還原[6-8]。短程硝化反硝化技術(shù)作為新型生物脫氮技術(shù),其特點(diǎn)在于通過控制反應(yīng)條件將硝化反應(yīng)控制在NO2--N大量累積的過程,緊接著反硝化細(xì)菌經(jīng)反硝化作用以NO2--N作為電子受體,將NO2--N還原為氮?dú)獾倪^程[9-12]。相較于傳統(tǒng)生物脫氮,其優(yōu)勢(shì)有:僅需傳統(tǒng)生物脫氮供氧量的75%,反硝化反應(yīng)所需的碳源(以甲醇計(jì))僅為傳統(tǒng)生物脫氮技術(shù)的60%;不需經(jīng)過亞硝酸鹽氧化為硝酸鹽的過程;在硝化反應(yīng)和反硝化反應(yīng)階段剩余污泥產(chǎn)量分別減少了33%~35%、55%[13-15];降低堿度投加量。因SBR工藝在處理低碳氮比廢水上的獨(dú)特優(yōu)勢(shì),已受到國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者青睞。

    短程硝化反硝化技術(shù)所具備的獨(dú)特優(yōu)勢(shì),促使學(xué)者們對(duì)其過程進(jìn)行研究,研究結(jié)果均表明短程硝化反硝化的難點(diǎn)在于難以保證NO2--N的大量積累,各種操作因素都會(huì)對(duì)NO2--N被進(jìn)一步氧化成NO3--N產(chǎn)生一定影響,因此想要將短程硝化反硝化技術(shù)成熟地應(yīng)用于廢水處理領(lǐng)域,研究將短程硝化反硝化過程穩(wěn)定在大量的NO2--N積累階段是重點(diǎn)[16-18]。參照近年來國(guó)內(nèi)外所做一些研究[19-25], T、DO、pH、FA、SRT 和有害物質(zhì)等是影響短程硝化的主要因素。本實(shí)驗(yàn)以稀土礦區(qū)低碳氨氮廢水為研究對(duì)象,探究曝氣量、碳氮比、曝氣時(shí)間對(duì)短程硝化系統(tǒng)的影響,優(yōu)化短程硝化過程的控制條件,對(duì)短程硝化過程的穩(wěn)定運(yùn)行具有參考指導(dǎo)意義。

    1 裝置與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

    試驗(yàn)裝置采用自制序批式活性污泥反應(yīng)器(SBR);裝置規(guī)格為 250 mm×200 mm×260 mm,液面至反應(yīng)器頂部為20 mm,每天定時(shí)更換進(jìn)出水8 L,通過反應(yīng)器兩側(cè)閥門進(jìn)行排水和排泥操作,同時(shí)具備取樣作用,空氣泵進(jìn)行曝氣,曝氣量由轉(zhuǎn)子流量計(jì)手動(dòng)調(diào)節(jié),反應(yīng)器內(nèi)置攪拌機(jī),起到缺氧攪拌作用的同時(shí)進(jìn)行泥水混合,恒溫電熱棒調(diào)節(jié)溫度。裝置如圖1所示。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 實(shí)驗(yàn)用水

    試驗(yàn)初期,自配稀土礦區(qū)低碳氨氮模擬廢水進(jìn)行污泥馴化,污泥馴化完成后,以實(shí)際廢水為研究對(duì)象,對(duì)不同操作條件下系統(tǒng)去除污染物的能力進(jìn)行考察。稀土礦區(qū)低碳氨氮模擬廢水由C6H12O6提供C源、KH2PO4提供P源、NH4Cl提供N源,同時(shí)添加Mn2+、Co2+、Mo7+、Na+、Zn2+等離子為微生物所需微量元素[26],試驗(yàn)過程中用NaHCO3調(diào)節(jié)廢水pH值至8左右。實(shí)際廢水水質(zhì)見表1,自配模擬廢水具體成分見表2,微量元素溶液組成見表3。

    表1 廢水水質(zhì)主要情況(pH為無量綱)Table 1 Main conditions of wastewater quality

    表2 模擬廢水組成Table 2 Table 1 Main conditions of wastewater quality

    表3 微量元素溶液組成Table 3 Conditions of trace element solution

    1.2.2 接種污泥馴化培養(yǎng)

    以贛州市白塔污水處理廠二沉池污泥為試驗(yàn)接種污泥,經(jīng)測(cè)定生物活性很好,并且具備良好的沉降性能。試驗(yàn)首先對(duì)所取活性污泥進(jìn)行馴化培養(yǎng),為期25天的全程硝化污泥培養(yǎng)作為污泥馴化過程第1步,隨后在此基礎(chǔ)上,通過將溫度設(shè)置為(28±1)℃、曝氣量為65 L/h,NaHCO3調(diào)節(jié)pH至8的條件下,經(jīng)69 d的馴化周期后,成功馴化出短程硝化反硝化污泥。

    1.2.3 分析方法

    NH4+-N:納氏試劑比色法;NO2--N:N-l-萘基乙二胺比色法;NO3--N:紫外分光光度法;COD:快速消解法;DO:Metller-Told D04100型在線DO監(jiān)控儀;pH采用starter3c型實(shí)驗(yàn)室pH計(jì)測(cè)定。

    微生物多樣性:采用高通量測(cè)序,DNA提取與純化:200 g污泥樣品離心15 min,從底部沉淀物中提取DNA。二輪PCR擴(kuò)增和純化操作,PCR所用引物為Misep測(cè)序平臺(tái)V3-V4通用引物 341F (CCTACGGGNGGCWGCAG) 和 805R(GACTACHVGGGTATCAATCC)引物,引物 16S的PCR擴(kuò)增條件為:95℃預(yù)變性30 s,95℃變性10 s,55℃退火20 s,72℃延伸20 s,最后完成45個(gè)循環(huán),將擴(kuò)增產(chǎn)物進(jìn)行電泳,數(shù)據(jù)軟件對(duì)熒光PCR數(shù)據(jù)結(jié)果進(jìn)行分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 微生物多樣性分析

    馴化完成時(shí)的污泥樣品送至上海生工生物工程股份有限公司進(jìn)行高通量測(cè)序分析,其中全程硝化污泥樣品對(duì)應(yīng)編號(hào)R0,短程硝化污泥樣品編號(hào)對(duì)應(yīng)R1,根據(jù)單樣本的多樣性分析結(jié)果用于評(píng)價(jià)菌群豐度以及多樣性,具體情況見表4。

    表4 樣品的生物多樣性Table 4 Microbial diversity of different samples

    通過OUT數(shù)值分析,一定程度上可以反映系統(tǒng)中微生物菌群的豐富度,OUT數(shù)與ACE指數(shù)和Chao指數(shù)密切相關(guān),通常來說ACE指數(shù)和Chao指數(shù)越大,表明其物種豐富度越高。此外,Shannon指數(shù)和Simpson指數(shù)也是評(píng)價(jià)微生物多樣性的指標(biāo)之一,Shannon指數(shù)與微生物多樣性呈現(xiàn)正相關(guān)的關(guān)系;Simpson指數(shù)則相反,其數(shù)值越大說明微生物多樣性越低,但其與優(yōu)勢(shì)菌種數(shù)量呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系。

    通過表4數(shù)據(jù)可以看出,R0和R1覆蓋度均高達(dá)99%,可以認(rèn)為此次測(cè)序結(jié)果能夠較為全面地描述SBR系統(tǒng)中的微生物群落結(jié)構(gòu),具備真實(shí)性。其中短程硝化污泥樣品(R1)中的ACE指數(shù)和Chao指數(shù)相比于全程硝化污泥樣品(R0)略有降低,而Simpson指數(shù)則有所提高,說明由全程硝化污泥馴化培養(yǎng)轉(zhuǎn)為短程硝化污泥馴化培養(yǎng)過程中,某些微生物無法適應(yīng)該環(huán)境,逐漸被淘汰,導(dǎo)致微生物多樣性降低。

    通過在 “門”和“屬”水平上對(duì)系統(tǒng)中微生物菌種相對(duì)豐度進(jìn)行分析,以期更直觀地反映不同馴化期間SBR處理稀土礦區(qū)低碳氨氮廢水微生物群落結(jié)構(gòu)變化情況,分析結(jié)果如圖2、圖3所示。結(jié)果表明,在兩個(gè)不同馴化階段,變形菌門(Proteobacteria)、擬桿菌門(Bacteroidetes)、綠彎菌門(Chloroflexi)、放線菌門(Actinobacteria)、厚壁菌門(Firmicutes)和酸桿菌門(Acidobacteria)等共同構(gòu)成了SBR短程硝化系統(tǒng)中微生物群落結(jié)構(gòu)組成,其中變形菌門相對(duì)豐度達(dá)到了20.4%~42%,擬桿菌門相對(duì)豐度達(dá)到了4%~34.5%,逐漸成為優(yōu)勢(shì)菌門。

    此外,短程硝化污泥樣品(R1)中被檢測(cè)出浮霉菌門(Planctomycete)相對(duì)豐度為0.9%,在全球氮循環(huán)過程中,浮霉菌門具有一定的促進(jìn)作用,趙志瑞等[27]研究認(rèn)為,通過浮霉菌門的相對(duì)豐度可以預(yù)判系統(tǒng)中DO值和NH4+-N濃度,當(dāng)兩者濃度處于較低水平時(shí),該環(huán)境適宜浮霉菌門生長(zhǎng)繁殖。通過設(shè)定溫度為(28±1)℃、曝氣量為65 L/h、pH值為8的操作條件,成功馴化出短程硝化污泥,同時(shí)該條件下為浮霉菌門提供了良好的生存環(huán)境。硝化螺旋菌門(Nitrospirae)相對(duì)豐度為1.8%,在有關(guān)硝化螺旋菌門的研究中發(fā)現(xiàn)[28-29],歸屬于該門的硝化螺菌屬(Nitrospira)在污水處理中起著重要作用,是一類硝酸菌(NOB),具有很強(qiáng)的硝化能力,能夠?qū)喯跛猁}氧化為硝酸鹽。檢測(cè)結(jié)果顯示,全程硝化污泥樣品中NOB相對(duì)豐度為4.5%,經(jīng)過短程硝化污泥馴化過程,短程硝化污泥樣品中NOB相對(duì)豐度僅為0.5%,說明通過設(shè)置溫度為(28±1)℃、曝氣量為65 L/h、pH為8的操作條件下,NOB無法適應(yīng)該環(huán)境,在競(jìng)爭(zhēng)中逐步被淘汰。

    “屬”水平分析結(jié)果表明,全程硝化污泥中norank_p_Saccharibacteria和分支桿菌(Mycobacterium)是優(yōu)勢(shì)菌種,經(jīng)過短程硝化馴化后,微生物群落結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,亞硝化單胞菌屬(Nitrosomonas)相對(duì)豐度由0.05%增加至11.5%,亞硝化單胞菌屬和亞硝化螺旋菌屬是一類AOB細(xì)菌,具有很強(qiáng)的氨氧化能力,然而在短程硝化污泥樣品中并未檢測(cè)出亞硝化螺旋菌屬存在,表明亞硝化單胞菌屬逐漸成為AOB優(yōu)勢(shì)菌種,而亞硝化螺旋菌屬遭到淘汰,這與污水處理中AOB以亞硝化單胞菌屬?gòu)V泛存在的結(jié)論相吻合[30],從對(duì)全程硝化污泥和短程硝化污泥樣品進(jìn)行高通量測(cè)序結(jié)果表明,經(jīng)過馴化培養(yǎng),成功實(shí)現(xiàn)了系統(tǒng)中AOB的大量富集。

    2.2 系統(tǒng)短程硝化性能

    在成功馴化培養(yǎng)出短程硝化污泥后,用實(shí)際廢水進(jìn)一步啟動(dòng)短程硝化實(shí)驗(yàn),由圖4可以看出,實(shí)際廢水并未對(duì)系統(tǒng)造成沖擊影響,在系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行至第5天后,系統(tǒng)對(duì)NH4+-N具有良好的去除能力,去除率始終維持在90%以上,亞硝酸鹽積累率在95%左右,與此同時(shí)出水NH4+-N濃度穩(wěn)定維持在2.07~4.01 mg/L,此時(shí)系統(tǒng)具有良好的短程硝化能力。

    2.3 曝氣量對(duì)短程硝化過程的影響

    曝氣量與溶解氧濃度存在一定關(guān)系,通過改變曝氣量,進(jìn)而改變?nèi)芙庋鯘舛?。試?yàn)通過設(shè)置不同曝氣量條件,以氮濃度變化趨勢(shì)反映短程硝化進(jìn)程在此過程中的變化情況。在維持其他條件不變的情況下,于一個(gè)反應(yīng)器內(nèi)分別進(jìn)行曝氣量為90 L/h和120 L/h的單因素條件實(shí)驗(yàn),試驗(yàn)分別運(yùn)行了15 d,運(yùn)行工況如下:進(jìn)水15 min→好氧曝氣300 min以內(nèi)→靜置沉淀1 h→排水15 min→周期循環(huán)。

    圖5 所列數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn),在曝氣量為90 L/h條件下,系統(tǒng)運(yùn)行至第7天時(shí),此時(shí)可認(rèn)為系統(tǒng)已處于穩(wěn)定運(yùn)行狀態(tài),對(duì)該運(yùn)行狀態(tài)下的系統(tǒng)短程硝化性能進(jìn)行考察,結(jié)果表明210 min為轉(zhuǎn)折點(diǎn),反應(yīng)至210 min的過程中系統(tǒng)內(nèi)NO2--N濃度持續(xù)上升,此后NO2--N濃度開始下降,取而代之的是NO3--N濃度開始升高;實(shí)驗(yàn)進(jìn)行到第8天時(shí),考察曝氣量為120 L/h時(shí)系統(tǒng)短程硝化進(jìn)程,轉(zhuǎn)折點(diǎn)較90 L/h時(shí)提前出現(xiàn),在180 min時(shí)NO2--N濃度達(dá)到最大值。并且可以發(fā)現(xiàn)兩種不同曝氣量運(yùn)行期間,曝氣量更大時(shí),NO2--N濃度增長(zhǎng)速率更快,由此可以得出短程硝化進(jìn)程的加快可以通過在一定范圍內(nèi)提高曝氣量來實(shí)現(xiàn)。180 min后NO2--N濃度和NO3--N濃度呈現(xiàn)與90 L/h曝氣量時(shí)相同變化趨勢(shì)。

    綜上所述,曝氣量是SBR短程硝化過程穩(wěn)定實(shí)現(xiàn)的重要影響因素,為此通過固定其他因素不變,在90、120 L/h曝氣量條件下系統(tǒng)各運(yùn)行7天,深入研究曝氣量在其中所產(chǎn)生的影響。由圖6實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,90 L/h曝氣量條件下,系統(tǒng)內(nèi)NO2--N積累率隨運(yùn)行時(shí)間增加呈現(xiàn)緩慢上升趨勢(shì),并且始終維持在較高水平,硝化類型為短程硝化;實(shí)驗(yàn)至第8天將曝氣量調(diào)至120 L/h,第8天至第11天系統(tǒng)內(nèi)NO2--N積累率呈現(xiàn)緩慢下降趨勢(shì);系統(tǒng)運(yùn)行至第14天,NO2--N積累率降至82%,說明過高的曝氣量會(huì)破壞短程硝化系統(tǒng)的穩(wěn)定性,系統(tǒng)內(nèi)硝化類型發(fā)生轉(zhuǎn)變。因此,想要獲得穩(wěn)定的短程硝化過程,曝氣量的嚴(yán)格控制是重要舉措之一。

    2.4 C/N對(duì)短程硝化的影響

    試驗(yàn)考察了在不同 C/N(濃度比,C/N=5、5.6、7.4)條件下,系統(tǒng)短程硝化過程變化情況,在此基礎(chǔ)上考察了短程硝化進(jìn)程在持續(xù)的高C/N的環(huán)境下的變化情況,具體運(yùn)行工況見表5。

    表5 不同C/N系統(tǒng)運(yùn)行工況Table 5 System operating conditions under different C/N

    圖7所示數(shù)據(jù)顯示,3種不同C/N條件下,系統(tǒng)內(nèi)NO2--N積累率均呈現(xiàn)出相同變化趨勢(shì)。運(yùn)行條件為 C/N=3.5、C/N=5.6 和 C/N=7.4 時(shí), 三者對(duì)應(yīng)的NO2--N積累率最高值分別為97.37%、98.07%和當(dāng)98.15%,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,NO2--N積累率達(dá)到最高值后均開始下降,相比于其他兩種C/N條件,當(dāng)C/N=7.4時(shí),最先出現(xiàn)NO2--N積累率的下降過程。分析反應(yīng)后期NO2--N積累率降低的原因可能是:一是由于反應(yīng)器存在曝氣盲區(qū),存在一定空間的缺氧區(qū)域,缺氧環(huán)境下有利于反硝化進(jìn)行,導(dǎo)致NO2--N濃度下降;二是由于持續(xù)的曝氣使部分NO2--N被氧化成NO3--N,但總體而言系統(tǒng)仍處于較低DO環(huán)境下,在此環(huán)境下NO2--N被氧化成 NO3--N的量非常有限,因此仍能獲得NO2--N的大量積累。至反應(yīng)結(jié)束時(shí),3種C/N下系統(tǒng)NO2--N積累率仍維持在較高水平,分析認(rèn)為C/N不是影響NO2--N積累的影響因素。由圖8可知,繼續(xù)讓系統(tǒng)在高C/N(C/N=7.4)環(huán)境下運(yùn)行15 d,NO2--N積累率隨時(shí)間而下降。分析其原因是可能由于反應(yīng)初期,底物充足,加快了異養(yǎng)菌降解氨氮過程,同時(shí)在曝氣時(shí)間不變情況下導(dǎo)致DO值過高,NOB受到抑制,NO2--N積累率出現(xiàn)下降。

    2.5 固定曝氣時(shí)間對(duì)短程硝化的影響

    文獻(xiàn)[31]表明,短程硝化過程可以通過人為的實(shí)時(shí)控制實(shí)現(xiàn),本節(jié)考察了固定曝氣時(shí)長(zhǎng)對(duì)短程硝化過程的影響,通過時(shí)間繼電器固定控制曝氣時(shí)長(zhǎng),結(jié)合前文,為保證硝化反應(yīng)進(jìn)行完全,將曝氣時(shí)長(zhǎng)設(shè)置為330 min,其余操作條件不變,系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行8 d,結(jié)果如圖9。

    根據(jù)圖9可以看出,NO2--N濃度變化呈現(xiàn)下降趨勢(shì),NO3--N濃度變化則相反,并且前4天NO2--N濃度下降趨勢(shì)和NO3--N濃度上升趨勢(shì)并不明顯,第5天后NO2--N濃度加速下降,NO3--N濃度大幅升高。直至第8天時(shí)NO2--N積累率僅為48.89%,表明此時(shí)系統(tǒng)短程硝化性能受到抑制。依照此趨勢(shì)可以預(yù)見,系統(tǒng)持續(xù)在330 min的曝氣時(shí)長(zhǎng)條件下運(yùn)行,短程硝化過程將被全程硝化所取代。分析認(rèn)為,反應(yīng)初期在溶解氧充足的條件下,系統(tǒng)中存在小部分NOB充分利用多余的DO,該環(huán)境適于NOB的生長(zhǎng),NO2--N作為短程硝化反應(yīng)的產(chǎn)物,在NOB的作用下逐漸向NO3--N轉(zhuǎn)化。通過實(shí)時(shí)控制曝氣時(shí)長(zhǎng)來保證短程硝化過程穩(wěn)定運(yùn)行,在此過程中不僅能獲得NO2--N的大量積累,成本的節(jié)約也是經(jīng)濟(jì)效益的體現(xiàn)。

    3 結(jié) 論

    1)在用模擬廢水對(duì)活性污泥進(jìn)行馴化培養(yǎng)后,以實(shí)際稀土礦區(qū)低碳氨氮廢水為研究對(duì)象,考察了系統(tǒng)短程硝化反硝化性能,結(jié)果表明:實(shí)際廢水未對(duì)系統(tǒng)造成沖擊影響,NH4+-N去除率仍可達(dá)90%以上,亞硝酸鹽積累率在95%左右,出水NH4+-N濃度穩(wěn)定維持在2.07~4.01 mg/L。

    2)短時(shí)間內(nèi)系統(tǒng)短程硝化過程的穩(wěn)定性不受曝氣量提高的影響。90 L/h的曝氣量條件下,系統(tǒng)在仍具有較好的短程硝化性能;曝氣量提高至120 L/h,NO2--N的積累率降至82%左右,全程硝化逐漸取代短程硝化,硝化類型發(fā)生轉(zhuǎn)化。

    3)當(dāng)C/N在3.5~7.4時(shí),系統(tǒng)內(nèi)NO2--N積累率仍處于較高水平,提高C/N在短時(shí)間內(nèi)不會(huì)對(duì)短程硝化過程產(chǎn)生明顯影響。但長(zhǎng)時(shí)間的高C/N環(huán)境會(huì)使系統(tǒng)內(nèi)NO2--N積累率降低,一定程度上破壞了短程硝化穩(wěn)定性和污泥性能。短程硝化反硝化過程在低C/N環(huán)境下更加穩(wěn)定。

    4)曝氣時(shí)長(zhǎng)會(huì)影響短程硝化過程,系統(tǒng)中多余的DO被NOB利用,NOB生長(zhǎng)迅速,短程硝化逐漸被全程硝化取代。通過實(shí)時(shí)控制曝氣時(shí)長(zhǎng)有助于短程硝化過程的穩(wěn)定,在一定程度上也能達(dá)到節(jié)約成本的目的。

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