核空氣凈化裝置Ⅱ型碘吸附器效率試驗(yàn)研究

郭俊材,徐 宇，杜國新，鄭 劍,趙宗方

(中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院一所，成都 610213)

前 言

核空氣凈化裝置碘吸附器作用是阻止放射性碘向外界環(huán)境釋放，為相關(guān)工作人員及設(shè)備提供一個(gè)安全的環(huán)境，核空氣凈化裝置的故障將直接影響工程試驗(yàn)堆及公眾的安全，堪稱阻止放射性物質(zhì)向周圍大氣中釋放的最后屏障[1-2]，因此對(duì)核空氣凈化裝置碘吸附器的功能性、完整性和安全性進(jìn)行驗(yàn)證是必不可少的。

碘吸附器為核空氣凈化系統(tǒng)中放射性碘吸附的核心部件，廣泛應(yīng)用于核設(shè)施、醫(yī)院和科研機(jī)構(gòu)等單位。核空氣凈化系統(tǒng)除碘凈化裝置需要進(jìn)行竣工驗(yàn)收試驗(yàn)和在役運(yùn)行監(jiān)督試驗(yàn)，以保證碘吸附器功能的完整性，避免對(duì)人員產(chǎn)生輻射危害、對(duì)環(huán)境污染造成污染[3～5]。

1 研究對(duì)象

除碘凈化裝置位于核空氣凈化系統(tǒng)中，將對(duì)應(yīng)區(qū)域空氣中的放射性氣溶膠和放射性碘吸附后進(jìn)行排放。按功能劃分，主要包括預(yù)過濾段、高效過濾段、電加熱段、碘吸附段和后置高效過濾段。裝置結(jié)構(gòu)主要包括除碘凈化裝置箱體、進(jìn)入式密封門、壓緊機(jī)構(gòu)、排架、吸附元件和底座等。裝置結(jié)構(gòu)簡圖如圖1所示。

本文主要對(duì)除碘凈化裝置碘吸附器吸附能力進(jìn)行試驗(yàn)，裝置吸附段箱體內(nèi)安裝的吸附單元為Ⅱ型碘吸附器，外形尺寸為807mm×655mm×197mm，其外形簡圖如圖2所示。Ⅱ型碘吸附器的設(shè)計(jì)風(fēng)量為3 400m3/h，凈化系數(shù)設(shè)計(jì)指標(biāo)為首次試驗(yàn)大于1 000，本文將通過試驗(yàn)判斷其是否滿足凈化系數(shù)設(shè)計(jì)指標(biāo)。

圖1 除碘凈化裝置結(jié)構(gòu)簡圖Fig.1 Structural sketch of iodine removal purification device

圖2 碘吸附器外形簡圖Fig.2 Outline of iodine adsorber

2 材料與方法

2.1 試驗(yàn)材料

本試驗(yàn)所用試劑為甲基碘氣體，甲基碘氣體通過(CH3)2SO4和Na131I離子交換反應(yīng)生成。

2.2 試驗(yàn)方法

我國碘吸附器效率試驗(yàn)采用的方法主要有氟利昂法、放射性甲基碘法和環(huán)己烷法。因放射性甲基碘不僅具有本身的物化性質(zhì)與其它有機(jī)碘化物相似，還是最不易被碘吸附器吸附的碘化物，而且對(duì)環(huán)境影響小的優(yōu)點(diǎn)，本文碘吸附器效率試驗(yàn)采用放射性甲基碘法[6]。

放射性甲基碘法借助于同位素交換法，在碘離子與碘代烷共存的條件下，碘離子與碘代烷之間會(huì)存在一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡的親核取代過程，其反應(yīng)如式(1)所示：

CH1273I(反應(yīng)液)+Na131I(源液)?CH3131I↑+Na127I

(1)

在溶液中，甲基碘和碘離子間存在碘同位素的交換，其結(jié)果是碘同位素的組分在二者之間重新分配。

試驗(yàn)時(shí)，放射性131I注入量由系統(tǒng)的額定風(fēng)量、凈化系數(shù)、采樣體積等確定，其公式如式(2)所示：

(2)

式中：Q—系統(tǒng)的額定風(fēng)量，R—γ譜儀的檢測限，本文取4R=10Bq，1 000—預(yù)期要達(dá)到的凈化系數(shù)，K—CH3131I的產(chǎn)率，q—采樣體積。

試驗(yàn)時(shí)，將甲基碘發(fā)生器產(chǎn)生的放射性甲基碘(CH1313I)從碘過濾器的上游注射孔注射到通風(fēng)管道中，經(jīng)過空氣與放射性甲基碘的充分混合后，經(jīng)過碘過濾器吸附，然后在碘過濾器上、下游分別取樣。取樣結(jié)束后，將上、下游取樣器上的濾紙、炭盒分別放入γ譜儀的鉛室中對(duì)其進(jìn)行測量，γ譜儀能分辨出能量為364KeV的131I。。本試驗(yàn)是對(duì)363～365KeV的計(jì)數(shù)進(jìn)行積分，最后算出碘吸附器的凈化系數(shù)，試驗(yàn)示意圖如圖3所示。

圖3 放射性甲基碘法試驗(yàn)示意圖Fig.3 The schematic diagram of radiomethyl iodine method test

碘吸附器對(duì)放射性甲基碘的凈化系數(shù)，即碘吸附器上游的放射性總活度與下游放射性總活度的比值，凈化系數(shù)E如式(3)所示[6]。

(3)

式中：A0—上游濾膜放射性活度，A1—上游一級(jí)炭盒放射性活度，A2—上游二級(jí)炭盒放射性活度，a0—下游濾膜放射性活度，a1—下游一級(jí)炭盒放射性活度，a2—下游二級(jí)炭盒放射性活度。

3 結(jié)果與討論

3.1 試驗(yàn)條件準(zhǔn)備

(1)碘吸附器吸附介質(zhì)在相對(duì)濕度小于40%的，碘吸附器吸附效率更高且穩(wěn)定，當(dāng)相對(duì)濕度大于40%時(shí)，隨著相對(duì)濕度的升高，碘吸附器吸附效率下降，特別是大于60%時(shí)，吸附效率顯著下降[7]。因此本次試驗(yàn)測量氣流相對(duì)濕度≯40%，濕度超過限制則啟動(dòng)電加熱器降低濕度直至滿足要求。

(2)為保證試驗(yàn)前活性炭的性能穩(wěn)定，再注入甲基碘前，啟動(dòng)被試系統(tǒng)，在正常運(yùn)行條件下運(yùn)行16h，測量系統(tǒng)風(fēng)量應(yīng)保持在額定值±10%偏差范圍內(nèi)。

(3)碘吸附器阻力應(yīng)不大于設(shè)計(jì)值。

(4)壓縮空氣相對(duì)濕度不大于15%。

(5)壓縮空氣壓力>0.5MPa。

3.2 現(xiàn)場試驗(yàn)

目視檢查受試系統(tǒng)有無明顯缺陷，發(fā)現(xiàn)缺陷及時(shí)糾正；注入開始前，檢查通風(fēng)系統(tǒng)是否處于試驗(yàn)狀態(tài)，以防止試驗(yàn)過程中出現(xiàn)危險(xiǎn)或排出氣流中的放射性超過允許排放值。

打開負(fù)壓箱抽真空裝置，將硫酸二甲酯注入到裝有Na131I溶液的小瓶內(nèi)，調(diào)節(jié)啟動(dòng)甲基碘氣體發(fā)生和注入的閥門開始注入，現(xiàn)場注入如圖4所示。放射性131I注入量由公式(2)確定。

圖4 硫酸二甲酯注入Fig.4 Dimethyl sulfate injection

由于(CH3)2SO4和Na131I生成甲基碘氣體的反應(yīng)為離子交換反應(yīng)，反應(yīng)速度快，30 min甲基碘就完成發(fā)生[8]。為保證甲基碘氣體采樣更充分，本次試驗(yàn)上游取樣時(shí)間為50min，下游取樣時(shí)間為1h，現(xiàn)場注入如圖5所示。

圖5 甲基碘采樣Fig.5 Methyl iodine sampling

碘取樣器包括一級(jí)高效濾膜和兩級(jí)活性炭盒，借助γ譜儀對(duì)完成取樣的上、下游活性炭采樣盒、濾膜進(jìn)行分析，測量131I放射性活度，測量結(jié)果如圖6所示。通過由上、下游采集到的131I總放射性活度計(jì)算確定碘吸附器的凈化系數(shù)，凈化系數(shù)由公式(3)計(jì)算。

圖6 測量譜圖Fig.6 Measurement spectrum

3.3 結(jié)果分析

本次碘吸附器效率試驗(yàn)設(shè)計(jì)指標(biāo)為E≥1 000[9]?？紤]到工作人員居留性、大氣環(huán)境影響等問題，除碘凈化裝置采用雙層碘吸附器過濾，8個(gè)試驗(yàn)系統(tǒng)凈化系數(shù)E均大于10 000，因此試驗(yàn)結(jié)果E遠(yuǎn)高于設(shè)計(jì)指標(biāo)，達(dá)到試驗(yàn)?zāi)康摹?/p>

4 結(jié) 論

通過對(duì)Ⅱ型碘吸附器效率試驗(yàn)，證明核空氣凈化系統(tǒng)Ⅱ型碘吸附器凈化系數(shù)滿足設(shè)計(jì)要求，放射性甲基碘法可對(duì)核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器進(jìn)行高效檢驗(yàn)。試驗(yàn)研究結(jié)果對(duì)類似核空氣凈化系統(tǒng)Ⅱ型碘吸附器效率試驗(yàn)具有一定的借鑒意義。