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    復(fù)合表面活性劑分離大直徑高純半導(dǎo)體碳納米管

    2020-04-27 05:22:22王富天鄧建華魏小均劉華平
    關(guān)鍵詞:碳管金屬性碳納米管

    索 寧,王富天,鄧建華,魏小均,劉華平

    (1.天津師范大學(xué) 物理與材料科學(xué)學(xué)院,天津 300387;2.中國科學(xué)院 物理研究所,北京100190)

    單壁碳納米管(SWCNTs)由于其獨特的結(jié)構(gòu)以及優(yōu)異的物理、化學(xué)性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于電子、光電子和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域.目前,大規(guī)模的高性能、大面積、高集成度器件的制備對所需碳納米管材料的導(dǎo)電屬性、管徑和手性均要求較高.作為一種有著巨大潛力的新型一維材料,單壁碳納米管(SWCNTs)具有獨特的螺旋結(jié)構(gòu)和SP2 雜化的電子結(jié)構(gòu),結(jié)構(gòu)更為單一,且缺陷更少.SWCNTs 的SP2 結(jié)構(gòu)上的高度離域π 電子使其具備極高的載流子遷移率, 可以作為薄膜晶體管(TFT)的溝道材料,用于制備高速、低功耗的電子和光電子器件[1].

    目前,生長碳納米管的方法只能得到金屬性和半導(dǎo)體性碳納米管的混合物[2],因此需要對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行分離.碳納米管分離的主要方法有聚合物選擇性分離法[3-6]、兩相法[7-8]、超速密度梯度離心法[9]和凝膠色譜法等.在這些方法中, 凝膠色譜法利用包裹在不同結(jié)構(gòu)碳管表面的活性劑分子的密度差異調(diào)控與凝膠的作用力差異, 從而分離出不同結(jié)構(gòu)碳納米管.該方法具有簡單、快速和低成本等特點,適合半導(dǎo)體碳納米管的產(chǎn)業(yè)化分離.本課題組前期工作通過過載技術(shù)、pH、溫度、乙醇和鹽等方法對凝膠與碳納米管間的作用力進(jìn)行調(diào)控,實現(xiàn)了小直徑(<1.1 nm)碳管的金屬性/半導(dǎo)體性碳納米管、單一手性碳納米管甚至單一手性鏡像體的分離[10-16].研究表明,大直徑(>1.2 nm)半導(dǎo)體SWCNTs 的直徑與能帶呈反比, 且在超聲過程中引入的缺陷少,具有更好的載流子傳輸效率,因此大直徑半導(dǎo)體SWCNTs 更適合電子器件的制備,所得電子器件能夠表現(xiàn)出更高的載流子遷移率和電導(dǎo)率,而且半導(dǎo)體碳管的純度越高,器件的性能越好.同時,在制備器件的過程中,還需要提高分離出來的半導(dǎo)體性碳納米管的純度[17-18].前期研究工作中,課題組基于NaOH輔助凝膠色譜法, 利用NaOH 調(diào)控十二烷基硫酸鈉(SDS)分散所得大直徑碳納米管與凝膠間的選擇性吸附作用, 實現(xiàn)了金屬性/半導(dǎo)體性碳納米管的分離,甚至半導(dǎo)體碳納米管直徑的分離[19].然而該方法分離所得半導(dǎo)體碳納米管純度仍然不高,為此需要發(fā)展新的分子調(diào)控技術(shù)提高大直徑半導(dǎo)體碳納米管的分離純度和效率.

    因此,本研究利用復(fù)合表面活性劑調(diào)控大直徑碳納米管與凝膠媒介間的相互作用,擴(kuò)大金屬性和半導(dǎo)體性碳納米管與凝膠間的作用力差異,提高大直徑半導(dǎo)體碳納米管的分離效率,以期實現(xiàn)高純度大直徑半導(dǎo)體性單壁碳納米管(s-SWCNTs)的分離制備.該工作利用具有更高分散能力的膽酸鈉(SC)表面活性劑分散碳納米管, 通過SC 和SDS 復(fù)合表面活性劑增強半導(dǎo)體性碳納米管與凝膠媒介間的作用,實現(xiàn)半導(dǎo)體碳納米管在凝膠媒介中的高效選擇性吸附,提高半導(dǎo)體碳納米管分離制備的純度和效率.此外, 為表征碳納米管的純度,進(jìn)一步利用分離所得半導(dǎo)體碳納米管制備薄膜場效應(yīng)晶體管,以檢驗碳納米管的純度是否滿足器件的要求.

    1 實驗

    1.1 碳納米管溶液的分散

    將6 mg 電弧放電法制備所得的碳納米管(Diameter 1.2~1.7 nm,Pure SWCNTs,AP23-146,NanoIntegris)加入20 mL 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%的SC 溶液中,水浴超聲30 min 后用超聲破碎儀(Sonifire 450D,Branson)對碳納米管進(jìn)行超聲破碎2 h,功率為30 W/cm2.超聲過程中將裝有碳納米管的容器放置于低溫(15 ℃)水浴槽中,防止超聲過程中溫度急劇上升破壞碳納米管結(jié)構(gòu).隨后將分散好的碳管溶液通過超速離心(離心力210 000 g,Hitachi CS150FNX)去除未分散的碳納米管束以及催化劑顆粒等, 取總體積的80%上清液作為SWCNTs 分離的母液.

    1.2 半導(dǎo)體碳納米管分離

    將 40 mL 葡聚糖凝膠(Sephacryl S-200 HR,GE Healthcare)裝入50 mL 的醫(yī)用注射器中,作為碳管分離時所用的凝膠柱.將分散好的碳納米管溶液中的表面活性劑調(diào)為質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%的SC+質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.6%的SDS 的復(fù)合表面活性劑,隨后將準(zhǔn)備好的碳納米管分散液載入凝膠柱中.為了更好地調(diào)控碳納米管與凝膠間的選擇性吸附作用,載入碳納米管溶液前,利用復(fù)合表面活性劑對凝膠柱進(jìn)行平衡沖洗.由于凝膠間弱的吸附作用,金屬性單壁碳納米管(m-SWCNTs)直接通過凝膠柱被收集, 而半導(dǎo)體性單壁碳納米管(s-SWCNTs)吸附在凝膠柱中,隨后利用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%的SC 水溶液洗脫半導(dǎo)體性碳納米管并收集.整個分離過程利用水浴槽將溫度控制在28 ℃.

    1.3 分析測試和純度表征

    碳納米管結(jié)構(gòu)分布利用光吸收譜和拉曼光譜進(jìn)行表征.碳納米管的光吸收譜采用紫外-可見-近紅外光譜分光光譜儀(UV-3600,Shimadzu)進(jìn)行測量,測量范圍為200~1 400 nm.拉曼光譜利用激光共聚焦拉曼光譜儀(LabRAM HR800,HORIBA Jobin Yvon Inc)進(jìn)行測量, 激發(fā)激光波長為633 nm, 波數(shù)測量范圍為100~2 000 cm-1.碳納米管薄膜的形貌利用原子力顯微鏡(AFM,Bruker MultiMode-8)進(jìn)行表征.碳納米管薄膜晶體管電學(xué)性能利用半導(dǎo)體分析測試儀(Keithley 4200-SCS)進(jìn)行測量.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 s-SWCNTs的吸收光譜表征

    圖1 為原始未分離碳納米管以及單一表面活性劑和復(fù)合表面活性劑分離所得半導(dǎo)體性碳管的光吸收譜.光吸收譜中, 可以對比分離前后以及不同分離條件下分離制備所得半導(dǎo)體碳納米管的純度.

    圖1 原始碳管、SDS 分離的s-SWCNTs 和SDS+SC 復(fù)合表面活性劑分離的s-SWCNTs 的吸收光譜Fig.1 Optical absorption spectra of pristine SWCNTs,s-SWCNTs separated by single surfactant SDS and composite surfactant SDS+SC

    對于直徑1.2~1.8 nm 的大直徑碳納米管的光吸收譜, 波長為600~800 nm 的吸收峰來源于金屬性碳納米管第 1 子能帶的光學(xué)躍遷(M11),850~1 200 nm 的吸收峰為半導(dǎo)體性碳納米管第2 子能帶的電子光學(xué)躍遷(S22),350~600 nm 的吸收峰來源于半導(dǎo)體性碳納米管第3 子能帶的電子光學(xué)躍遷(S33).因此,利用碳納米管的光吸收譜能夠通過金屬性和半導(dǎo)體性碳納米管的光吸收強度評估計算半導(dǎo)體碳納米管的純度, 即可以用s-SWCNTs 第2 子能帶吸收峰和金屬碳納米管m-SWCNTs 第1 子能帶吸收峰的強度比值進(jìn)行估算,比值越高,s-SWCNTs 的純度越高[20].即對吸收譜S22區(qū)最強吸收峰進(jìn)行歸一化處理,并與M11區(qū)峰谷進(jìn)行比較,峰谷越深,s-SWCNTs 純度越高.由圖1 可以看出,利用傳統(tǒng)的單一表面活性劑SDS 分離所得半導(dǎo)體碳納米管的光吸收譜中仍然可以看到2 個很明顯的金屬峰,說明吸附在凝膠柱上的碳納米管中仍然存在不少金屬性碳納米管, 且在單一表面活性劑SDS條件下,吸附的碳納米管量較低,需要加入NaOH 增強碳納米管的吸附量[19].但由圖1 還可以看出,利用復(fù)合表面活性劑SDS+SC 分離所得半導(dǎo)體碳納米管的吸收光譜中,M11區(qū)域的金屬峰明顯變?nèi)?,已?jīng)看不到明顯的金屬性碳納米管的吸收峰,說明通過復(fù)合表面活性劑的調(diào)控,分離制備的半導(dǎo)體碳納米管的純度明顯提高.這些結(jié)果表明, 在復(fù)合表面活性劑體系下,SC+SDS復(fù)合表面活性劑分子對m-SWCNTs 和s-SWCNTs 的選擇性包覆明顯,擴(kuò)大了金屬性和半導(dǎo)體性碳納米管與凝膠間的作用力差異.金屬性碳納米管與表面活性劑分子的作用力更強,包裹的密度更大,使得金屬性碳納米管與凝膠的作用力減弱, 無法滯留在凝膠中,而由于SC+SDS 復(fù)合表面活性劑在半導(dǎo)體性碳納米管表面的競爭性包覆可能降低了表明活性劑的密度,反而增強了與凝膠之間的作用力,因此更多的半導(dǎo)體碳納米管吸附在凝膠柱中.此外,SC 比SDS 具有更強的分散能力,在超聲過程中更多的管束狀碳納米管得到了充分分散,避免了金屬性碳納米管以管束的形式與半導(dǎo)體碳納米管一起吸附在凝膠柱中,從而有利于提高半導(dǎo)體碳納米管的純度.總之, 復(fù)合表面活性劑分離所得s-SWCNTs 純度高于單一表面活性劑分離所得s-SWCNTs 純度,且產(chǎn)率更高.

    2.2 s-SWCNTs的Raman光譜表征

    共振拉曼光譜是另一種表征碳納米管結(jié)構(gòu)的光譜表征工具[21].通過碳納米管晶格原子的呼吸振動模式(RBM)(100~400 cm-1)可以探測金屬性和半導(dǎo)體性碳納米管的成分分布.同時, 從碳納米管晶格原子的切向振動模式也能判斷碳納米管的電子結(jié)構(gòu)特征,如具有 Briet-Wigner-Fano(BWF)特征的 G-band 是金屬性碳納米管的特征峰,因此通過拉曼光譜可以進(jìn)一步對分離制備的半導(dǎo)體碳納米管的結(jié)構(gòu)分布進(jìn)行表征.為了探測分離制備的半導(dǎo)體碳納米管中的金屬性碳納米管,本研究利用與金屬性碳納米管共振的633 nm的激光對分離前后碳納米管的拉曼光譜進(jìn)行表征,結(jié)果如圖2 所示.

    圖2 原始碳管和分離制備的半導(dǎo)體碳納米管的拉曼光譜Fig.2 Raman spectra of pristine and separated s-SWCNTs

    由圖2 可以看出,未分離的碳納米管具有較強的呼吸振動拉曼(RBM)峰,對應(yīng)于金屬性碳納米管,同時碳納米管晶格的切向振動拉曼譜也顯示出較強的Briet-Wigner-Fano(BWF)金屬特征峰,表明未分離的碳納米管中具有較高的金屬性碳納米管濃度.而分離制備的半導(dǎo)體碳納米管的拉曼光譜中,對應(yīng)于金屬性碳納米管的RBM 峰和BWF 特征峰的強度均明顯降低,特別是對應(yīng)于金屬性碳納米管的RBM 峰幾乎看不見,這進(jìn)一步證明了復(fù)合表面活性劑能夠分離出純度較高的半導(dǎo)體碳管.

    2.3 半導(dǎo)體碳納米管電學(xué)性能表征

    高純度半導(dǎo)體碳納米管的分離制備為碳納米管薄膜器件的制備提供了材料保障,本研究對分離制備的半導(dǎo)體碳納米管在薄膜場效應(yīng)晶體管(TFTs)中應(yīng)用的可能性進(jìn)行驗證[22-23].

    圖3 為TFTs 器件的結(jié)構(gòu)示意圖,其中薄膜晶體管構(gòu)建在SiO2/Si 基底上,溝道長為16 μm,寬度為20 μm,N 型摻雜的Si 作為晶體管的背柵, 源漏電極Ti/Pd(0.5/40 nm)通過熱蒸發(fā)沉積.電極制備前,利用沉浸法將碳納米管沉積在SiO2襯底上,其形貌如圖4 所示.由圖4 可以看出,碳納米管均勻地沉積在襯底上,線密度高達(dá) 30 根/μm.

    圖3 TFTs 器件的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Schematic illustration of TFTs

    圖4 s-SWCNTs 薄膜的AFM 形貌圖Fig.4 AFM image of s-SWCNTs film

    圖5 為單一表面活性劑SDS 分離的純度低的s-SWCNTs 制備所得4 個碳納米管薄膜晶體管的轉(zhuǎn)移特征曲線,這些器件分離制備和測試的條件相同,為同一批樣品.當(dāng)分離制備的半導(dǎo)體碳納米管的純度較低時, 過多的金屬性碳納米管可能連接器件的源漏電極,導(dǎo)致TFT 的短路,關(guān)態(tài)電流提高,開關(guān)比降低.由圖5 結(jié)果可以看出,當(dāng)源漏電壓為-1 V 時,單種表面活性劑SDS 分離的碳管制備所得半導(dǎo)體碳納米管TFT器件的開關(guān)比低于10,說明金屬碳管含量較高,半導(dǎo)體碳管純度低.

    圖5 SDS 分離的碳管制備所得TFTs 器件的轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.5 Transfer curves of TFTs devices fabricated from SDS-separated s-SWCNTs

    圖6 為SDS+SC 復(fù)合表面活性劑分離的純度高的碳管制備所得6 個碳納米管薄膜晶體管的轉(zhuǎn)移特征曲線,該6 個器件為同一批樣品,分離制備測試的條件均相同.由圖6 可以看出,TFTs 器件開關(guān)比均在104以上,關(guān)態(tài)電流低至10~14 nm,表現(xiàn)出良好的關(guān)斷特性,說明s-SWCNTs 純度高.晶體管的轉(zhuǎn)移特征曲線進(jìn)一步證明了本研究方法分離的半導(dǎo)體碳納米管具有較高的半導(dǎo)體純度,適合構(gòu)建高性能的碳納米管薄膜器件.

    圖6 SDS+SC 復(fù)合表面活性劑分離的碳管制備所得TFTs器件的轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.6 Transfer curves of TFTs devices fabricated from compound surfactant SDS+SC separated s-SWCNTs

    3 結(jié)論

    本研究利用復(fù)合表面活性劑調(diào)控大直徑碳納米管與凝膠之間的相互作用,增強了金屬性和半導(dǎo)體性碳納米管在凝膠中的選擇性吸附作用,從而提高了分離的半導(dǎo)體碳納米管的純度和效率.研究表明:

    (1)單一表面活性劑SDS 分離碳管時,需要對凝膠進(jìn)行純化,s-SWCNTs 才能吸附在凝膠上,而且分離的s-SWCNTs 純度低,制備所得TFTs 器件開關(guān)比低于10.

    (2)復(fù)合表面活性劑中SC 和SDS 對半導(dǎo)體碳納米管競爭性地包裹, 增強了s-SWCNTs 與凝膠之間的作用力, 吸附的s-SWCNTs 量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于單一表面活性劑SDS 分離的量,而且不需要純化,減少碳管的損失,提高了產(chǎn)量.

    (3)復(fù)合表面活性劑分離的s-SWCNTs 制備所得薄膜的AFM 圖可以看出該方法分離出來的碳管密且細(xì).

    (4)復(fù)合表面活性劑分離的s-SWCNTs 制備所得TFTs 器件開關(guān)比在104以上,說明該純度適合用于高性能碳納米管器件的制備,進(jìn)一步表明了該方法能夠分離出高純度的s-SWCNTs.這些研究成果也為規(guī)?;苽涮技{米管薄膜器件及集成電路提供了材料保障.

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