三色圓偏振激光組合脈沖驅(qū)動氦原子產(chǎn)生橢圓偏振的阿秒脈沖

王志斌， 焦志宏， 周效信

(西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院, 蘭州 730070)

1 引 言

高次諧波(High-order Harmonic Generation, HHG)發(fā)射是強(qiáng)激光場與原子相互作用過程中發(fā)生的一個非線性現(xiàn)象，近年來, 人們對HHG的發(fā)射性質(zhì)已經(jīng)進(jìn)行了大量的研究[1-5]. HHG的發(fā)射過程能夠很好的用Corkum[6]提出的“三步模型”來解釋：首先，原子中的電子在激光的作用下發(fā)生隧穿電離，然后，隧穿后的電子在激光場作用下運(yùn)動，若激光場是線偏振極化的話，則當(dāng)激光場反向時，最后電子會被拉回母離子附近并復(fù)合，從而將電子從激光場中獲得的能量以高次諧波的形式放出，人們通常也將該模型稱為“重碰撞模型”. 如果將一定頻率范圍內(nèi)的高次諧波進(jìn)行疊加，就會得到阿秒脈沖鏈，這是目前獲得超短阿秒脈沖的重要手段[7]，但是，利用上述方法只能得到線偏振的超短脈沖，很難得到圓偏振或橢圓偏振的阿秒脈沖. 不過對于探測手性物質(zhì)內(nèi)部的電子動力學(xué)行為時則需要圓偏振或橢圓偏振的阿秒脈沖，若利用單色圓偏振(或橢圓偏振)的激光驅(qū)動原子則得不到圓偏振(或橢圓偏振)的阿秒脈沖，由重碰撞模型可以知道這時隧穿電離回不到母離子附近，因此不會發(fā)生復(fù)合(或復(fù)合幾率很小)，所以幾乎不發(fā)射高次諧波(或發(fā)射強(qiáng)度極低). 為了得到圓偏振(或橢圓偏振)的高次諧波，人們提出了利用反旋的雙色圓偏振激光組合脈沖驅(qū)動原子發(fā)射圓偏振(或橢圓偏振)的阿秒脈沖. 首先Fleishcer 等人從實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了這種脈沖的輸出[8]，接著，Milo?evic[9]和Jiménez-Galán 等人[10]從理論上研究了這種發(fā)射圓偏振(或橢圓偏振)阿秒脈沖的產(chǎn)生機(jī)理，從理論上的研究表明，當(dāng)原子初態(tài)為p態(tài)時，在反旋的雙圓場驅(qū)動下原子所發(fā)射HHG合成的阿秒脈沖比初態(tài)為s態(tài)的橢偏率大[9]，且驅(qū)動場為ω+3ω的反旋雙圓場比ω+2ω反旋雙圓場產(chǎn)生的阿秒脈沖橢偏率大[11]. 最近，Neufeld 等人[12]研究了頻率為ω,2ω,4ω的三色圓偏振激光脈沖與Ne原子相互作用發(fā)射高次諧波的光學(xué)手性問題，得到了很好的結(jié)果. 基于以上工作，本文中我們提出利用ω+3ω形成的反旋雙色圓極化激光脈沖，外加強(qiáng)度較弱、頻率為2ω的圓偏振激光形成的組合脈沖驅(qū)動He原子發(fā)射高次諧波，通過控制雙色場的強(qiáng)度比，并選擇合適的第三色激光的強(qiáng)度，能夠從初態(tài)為s態(tài)的氦原子發(fā)射的高次諧波合成橢偏率較大的阿秒脈沖鏈.

2 理論方法

在單電子近似和偶極近似下，原子在激光場中的含時薛定諤方程為(無特殊說明，均采用原子單位)

(1)

其中，V(r)為原子的庫侖勢，r·E(t)為電子在激光場中的勢能.

強(qiáng)場近似認(rèn)為[13]，激光場將基態(tài)電子直接激發(fā)到連續(xù)態(tài)，忽略中間所有的束縛態(tài)，因此，體系的波函數(shù)可以寫為

(2)

其中，a(t)為基態(tài)|0〉的振幅，b(v,t)為連續(xù)態(tài)|v〉的振幅. 為了計(jì)算含時誘導(dǎo)偶極矩，我們需要計(jì)算r(t)=〈Ψ(r,t)|r|Ψ(r,t)〉，忽略連續(xù)態(tài)-連續(xù)態(tài)項(xiàng)及基態(tài)-基態(tài)項(xiàng)對總偶極矩的貢獻(xiàn)，并將基態(tài)-連續(xù)態(tài)躍遷偶極矩陣元表示為d(v)=〈v|r|0〉，我們可以得到偶極矩的表達(dá)式為

E(t)·d[p-A(t′)]exp[-iS(p,t,t′)]+c.c.

(3)

(4)

由此可見，強(qiáng)場近似認(rèn)為電子在演化過程中的運(yùn)動是經(jīng)典的，僅受到激光場的作用. 在偶極矩的表達(dá)式中，既有對動量的積分又有對時間的積分，對動量的積分可以用鞍點(diǎn)法近似處理，最后可以得到含時偶極矩的最終表達(dá)形式為

A(t)]a*(t)×exp[-iS(ps,t,τ)]·

E(t-τ)·d[ps(t,τ)-A(t-τ)]a(t-τ)+c.c.

(5)

3 數(shù)值結(jié)果

考慮利用三色圓偏振激光組合脈沖驅(qū)動初態(tài)處在基態(tài)的氦原子(1s態(tài)，下同)，選擇基頻場的波長為800 nm，相應(yīng)的圓頻率為ω=2πc/λ，三色圓偏振的激光脈沖組合場可表示為：

Ex(t)=f(t)[E1cos(ωt)+E2cos(2ωt)+E3cos(3ωt)]

Ey(t)=f(t)[E1sin(ωt)+E2sin(2ωt)-E3sin(3ωt)]

(6)

首先，我們計(jì)算了雙色圓偏振激光場和三色圓偏振激光組合脈沖驅(qū)動的下He原子發(fā)射的高次諧波以及合成的阿秒脈沖. 在計(jì)算中，保持ω和3ω脈沖的總強(qiáng)度不變，即Itotal=I1+I3=2.0×1014W/cm2，并使ω和3ω激光脈沖的強(qiáng)度比為I1/I3=1/1；使2ω脈沖的電場振幅分別為E2=0和E2=0.005 a.u.

圖1 (a)、(b) 分別給出了由兩色和三色圓偏振激光組合脈沖的電場分量. (c)、(d)給出了兩種情況下He原子發(fā)射的高次諧波譜，其中圖(b)中E2ω=0.005 a.u.. 由圖 (a)、(b)可以看出，當(dāng)E2取值較小時，兩色和三色激光組合場的電場分量并沒有很大變化，但是從(c)、(d)兩圖可以看出，兩者產(chǎn)生的高次諧波譜卻有很大的不同，由ω和3ω組成的雙圓場驅(qū)動He原子時，發(fā)射諧波的階數(shù)為4N±1(N=0, 1, 2 … …)，而偶數(shù)階諧波卻沒有發(fā)射. 當(dāng)2ω激光脈沖加入時，出現(xiàn)了偶數(shù)階的諧波，雖然強(qiáng)度較4N±1階的小，但是如果對諧波進(jìn)行疊加的話，就會影響阿秒脈沖的偏振狀態(tài). 對兩色和三色激光驅(qū)動下氦原子發(fā)射的HHG在一定范圍內(nèi)進(jìn)行疊加，得到相應(yīng)的阿秒脈沖的極化狀態(tài)，圖2給出了在一個光周期內(nèi)雙圓場和三圓場驅(qū)動下疊加范圍在17～21和21～25階高次諧波合成的阿秒脈沖鏈，其中圖2(a)、(c)為雙圓場驅(qū)動得到的阿秒脈沖鏈；圖2(b)、(d)為三圓場驅(qū)動的結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)雙圓場和三圓場驅(qū)動驅(qū)動He原子產(chǎn)生阿秒脈沖鏈的橢偏率并沒有太大差別.

圖1 兩色和三色圓偏振組合場驅(qū)動He原子發(fā)射的高次諧波Fig. 1 HHG spectra of He atom driven by bi-circular and tri-circular laser fields

圖 2 選擇不同頻率范圍的高次諧波合成阿秒脈沖鏈的電場分量Fig. 2 The electric-field vectors of a group of harmonics during one cycle of driving field

圖3 不同強(qiáng)度比時三色圓偏振組合場驅(qū)動He原子的高次諧波以及阿秒脈沖電場分量Fig. 3 High-order harmonics and APTs of He atom driven by tri-circular laser field in different intensity ratios

圖4 強(qiáng)度比為I1/I3=7/3時，不同2ω脈沖強(qiáng)度下的高次諧波合成的阿秒脈沖電場分量 (a)E2=0.0075 a.u. (b)E2=0.01 a.u. (c)E2=0.015 a.u. (d)E2=0.02 a.u.Fig. 4 The electric field vectors of a groups of harmonics in intensity ratioI1/I3=7/3 (a)E2=0.0075 a.u. (b)E2=0.01 a.u. (c)E2=0.015 a.u. (d)E2=0.02 a.u.

為了得到具有更大橢偏率的橢圓偏振阿秒脈沖，下面我們分別研究通過改變?nèi)龍A場中ω和3ω激光脈沖的強(qiáng)度比I1/I3以及第三色激光脈沖的強(qiáng)度變化對阿秒脈沖橢偏率的影響. 首先我們?nèi)ˇ睾?ω激光脈沖強(qiáng)度比I1/I3的值為7/3,6/4,4/6,3/7，并保持2ω激光脈沖的振幅E2ω=0.005 a.u.不變，圖3給出氦原子發(fā)射的高次諧波譜以及選取21～25階諧波合成的阿秒脈沖鏈. 從圖3可以看出，當(dāng)改變ω和3ω脈沖的強(qiáng)度比之后，合成的阿秒脈沖鏈的橢偏率較強(qiáng)度比為1/1時要大(見圖2)，這時的橢偏率ε≈0.47. 橢圓偏振阿秒脈沖可以看作是不同振幅的左旋圓偏振和右旋圓偏振HHG的疊加，而橢圓脈沖的橢偏率則取決于左右旋HHG的強(qiáng)度差[9, 15]. 我們發(fā)現(xiàn)，21, 22, 25階諧波的偏振方向與ω脈沖的偏振方向相同，而23, 24階諧波的偏振方向與3ω脈沖偏振方向相同，因此在合成阿秒脈沖鏈時不同偏振方向的諧波數(shù)量有差別. 從圖3(a)可以看出，在強(qiáng)度比為7/3,6/4,3/7時，21, 22, 25階諧波的強(qiáng)度較23, 24階諧波的強(qiáng)度大；在強(qiáng)度比為4/6時，23, 24階諧波的強(qiáng)度與21, 22, 25階諧波的強(qiáng)度相差不大. 因此，在強(qiáng)度比為4/6時選擇21～25階諧波合成的阿秒脈沖鏈的橢偏率較小，而在強(qiáng)度比為7/3時橢偏率較大 .

其次，當(dāng)ω和3ω脈沖的強(qiáng)度比固定時，改變第二色激光脈沖的強(qiáng)度對阿秒脈沖鏈的橢偏率的影響. 當(dāng)ω和3ω脈沖的強(qiáng)度比I1/I3分別為7/3,6/4,4/6,3/7，逐漸增強(qiáng)2ω脈沖的振幅，我們計(jì)算了由高次諧波合成的阿秒脈沖鏈，得到的結(jié)果是當(dāng)強(qiáng)度比為7/3時阿秒脈沖的橢偏率最大，因此在圖4中僅給出了該強(qiáng)度比下E2取不同數(shù)值時選取17～22階諧波疊加得到的阿秒脈沖鏈的結(jié)果. 從圖4可以看出，當(dāng)2ω脈沖的振幅從0.0075 a.u. 逐漸增大時，得到的阿秒脈沖鏈的橢偏率會逐漸變??； 進(jìn)一步的計(jì)算表明當(dāng)2ω脈沖的強(qiáng)度增大到與3ω脈沖的強(qiáng)度相當(dāng)時，已經(jīng)不能合成具有明顯形狀的橢圓偏振阿秒脈沖鏈. 因此，對于三色圓偏振激光脈沖驅(qū)動初態(tài)處在s態(tài)的氦原子，當(dāng)ω和3ω的激光強(qiáng)度比取I1/I3=7/3, 2ω的激光振幅E2=0.0075 a.u.時，能夠得到橢偏率較大的阿秒脈沖鏈，其橢偏率約為ε=0.75. 這一結(jié)果說明，對于文獻(xiàn)[9]給出的只有p態(tài)能夠得到較大橢偏率的阿秒脈沖是一個很大的改進(jìn).

為了解釋第三色2ω激光的加入改變了阿秒脈沖的偏振率的原因，主要是在兩色圓偏振激光驅(qū)動下，相鄰兩階的諧波偏振的旋轉(zhuǎn)方向相反，只有當(dāng)它們的強(qiáng)度相差較大時，才能夠得到橢偏率較大的阿秒脈沖，然而，對于兩色情況下，原子處于s態(tài)時，相鄰的兩階諧波的強(qiáng)度往往相差的都比較小[10]，因此合成的阿秒脈沖的橢偏率就小，當(dāng)?shù)谌珗A偏激光的加入，會在兩階諧波中間出現(xiàn)偶次諧波，我們的計(jì)算表明偶次諧波的偏振方向往往與前面一階諧波的偏振方向相同，在疊加與兩色場相同階次的高次諧波時，這時使得低一階諧波旋轉(zhuǎn)方向相同部分的強(qiáng)度增加，從而使得左、右旋的諧波強(qiáng)度差別變大，因此，在疊加過程中，能夠獲得橢偏率較大的阿秒脈沖鏈.

4 結(jié) 論

本文通過強(qiáng)場近似方法研究了處于s態(tài)的He原子在頻率為ω,2ω,3ω的三色圓偏振激光組合場驅(qū)動下發(fā)射高次諧波及其合成阿秒脈沖鏈橢偏率的特點(diǎn). 對于在頻率為ω,3ω雙圓場驅(qū)動下，He原子僅發(fā)射4N±1階諧波，偶數(shù)階的諧波是禁戒的，且相鄰階的諧波強(qiáng)度差別不大，對一定范圍的諧波疊加能夠得到具有一定橢偏率的阿秒脈沖；當(dāng)?shù)谌?ω激光脈沖與雙色圓偏振場聯(lián)合驅(qū)動時，除4N±1階諧波繼續(xù)發(fā)射外，出現(xiàn)了偶數(shù)次的諧波，偶數(shù)階的諧波強(qiáng)度會隨ω,3ω的強(qiáng)度比變化而變化，還會隨第三色激光脈沖的強(qiáng)度變化，通過選擇適當(dāng)?shù)膹?qiáng)度比和第二色激光的強(qiáng)度，使得左、右旋的高次諧波的平衡被打破，導(dǎo)致相應(yīng)的強(qiáng)度差變大，從而能夠得到橢偏率較大的阿秒脈沖鏈，對于氦原子的情況，我們的研究表明當(dāng)兩色激光強(qiáng)度比為I1/I3=7/3，頻率為2ω的激光脈沖電場振幅為E2=0.0075 a.u.時，對于初態(tài)是s態(tài)的氦原子能夠得到橢偏率約為0.75的橢圓偏振阿秒脈沖鏈，為實(shí)驗(yàn)上能從初態(tài)為s態(tài)的原子得到橢偏率較大的阿秒脈沖鏈提供了一種途徑.