低鎳奧氏體不銹鋼定向凝固組織CAFE法模擬

秦 晨,李 釗,趙莉萍,姜亞君,陳利超,張慧敏,田志華

（1．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 材料與冶金學(xué)院，內(nèi)蒙古 包頭 014010；2．包鋼集團(tuán)有限公司 稀土鋼板材廠，內(nèi)蒙古 包頭 014010）

奧氏體不銹鋼憑借著高性能、可回收和低成本的優(yōu)勢在多領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。同時，在可持續(xù)性發(fā)展戰(zhàn)略的倡導(dǎo)下，奧氏體不銹鋼的使用量快速增長，并對其質(zhì)量提出了更高的要求[1-3]。

由于不銹鋼的組織結(jié)構(gòu)受凝固過程的控制，微觀組織又決定著不銹鋼的各項性能和產(chǎn)品質(zhì)量，所以對不銹鋼的凝固特性進(jìn)行研究就顯得格外重要，它將是提高不銹鋼品質(zhì)的重要途徑。定向凝固作為一種凝固控制手段，具有先進(jìn)性和有效性的優(yōu)點，在凝固理論研究以及實際生產(chǎn)中發(fā)揮了巨大的作用，為提高傳統(tǒng)材料性能和研制開發(fā)新材料等方面做出了重大的貢獻(xiàn)[4-6]。

CAFE（ cellular automata finite element method，CAFE）模型是基于晶體凝固模型，在CA方法中引入晶粒的晶體學(xué)取向和枝晶尖端生長動力學(xué)，并與有限元熱流計算方法相結(jié)合，形成的元胞自動機(jī)-有限元模型的微觀模擬方法。該方法可以模擬外層等軸晶與柱狀晶的競爭生長、柱狀晶區(qū)的形成、晶粒邊界的取向與熱梯度之間的關(guān)系、柱狀晶向等軸晶的轉(zhuǎn)變、在非等溫溫度場中的等軸晶粒的形狀等[7]。液態(tài)金屬冷卻法 LMC（liquid metal cooling，LMC）以傳導(dǎo)和對流的方式進(jìn)行傳熱，它的溫度梯度和冷卻速率遠(yuǎn)高于高速凝固法HRS（high rate solidification，HRS）。LMC法的溫度梯度基本不隨鑄型尺寸的增大而發(fā)生變化，與傳統(tǒng)的HRS工藝相比，獲得的凝固材料微觀偏析更少，顯微組織更均勻，具有更高的生產(chǎn)效率[8]。Miller等[9]研究了LMC工藝下單晶的凝固過程及其參數(shù)，最終認(rèn)為LMC工藝因其顯著細(xì)化樹枝晶的特點，可以更好地制備大尺寸單晶鑄件。

本工作采用三維數(shù)值模擬軟件ProCAST，外掛C語言編寫程序，分析了LMC法制備低鎳奧氏體不銹鋼定向凝固過程中的溫度場、固相分?jǐn)?shù)以及微觀組織，為低鎳奧氏體不銹鋼在實際冶煉過程中提供一定的參考依據(jù)。

1 模擬方法及原理

1.1 模型建立

圖 1（a）為電磁感應(yīng)定向生長爐，圖1（b）為設(shè)備示意圖，圖1（c）表示由加熱區(qū)、絕熱區(qū)和冷區(qū)（鎵銦錫合金液）三部分組成的模型。為了方便實現(xiàn)輻射換熱模式，將由三個部分組成的定向凝固爐體簡化為一個完整的封閉曲面。其中，低鎳奧氏體不銹鋼的名義成分見表1。

圖1 設(shè)備與模型示意圖 （a）電磁感應(yīng)定向生長爐；（b）設(shè)備示意圖；（c）模擬爐體有限元網(wǎng)格模型Fig. 1 Schematic diagram of equipment and model （a）electromagnetic induction furnaces for directional growth；（b）equipment diagram；（c）FEM mesh model of the simulated furnace chamber

表1 低鎳奧氏體不銹鋼的名義成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%）Table 1 Nominal composition of low nickel austenitic stainless steel used in this study（mass fraction/%）

鑒于方便模擬計算和減少計算時間，需要以二維面網(wǎng)格的形式對爐體封閉曲面進(jìn)行劃分，對鑄件、型殼及拉桿組成的實體模型進(jìn)行體網(wǎng)格劃分[10]。由于爐體與鑄件之間沒有接觸，故低熔點合金液面以上的部分與爐體之間以熱輻射的方式進(jìn)行換熱，低熔點合金液面以下的部分與爐體之間以熱對流的方式進(jìn)行換熱。型殼向下的抽拉過程是通過爐壁網(wǎng)格豎直向上的運(yùn)動來實現(xiàn)的。本工作的計算考慮了反射、吸收和透射效應(yīng)，并引入了輻射角系數(shù)ε，同時每抽拉 0.5 mm，3 s更新一次角系數(shù)，以便獲得更加精確的輻射換熱模型。

圖2 模擬計算網(wǎng)格劃分示意圖 （a）尺寸 ?6.8 mm ×70 mm的定向凝固鑄件；（b）純度為99.99%的Al2O3剛玉管；（c）鑄件下方不銹鋼材質(zhì)的拉桿Fig. 2 Schematic diagram of the castings （a）Directional solidified casting with size ?6.8 mm × 70 mm；（b）Al2O3 corundum tube with a purity of 99.99%；（c）Stainless steel rod under the casting

1.2 數(shù)學(xué)物理模型

采用與實驗相同的工藝參數(shù)，利用ProCAST軟件仿真模擬LMC定向凝固過程，其控制方程如下：

（1）液相動量守恒方程：

（2）固相動量守恒方程：

式中：m為物質(zhì)質(zhì)量，kg；k=fsd2/6為擴(kuò)散長度，m；H=2/d2界面面積濃度，m–1；d2是二次枝晶臂間距，m；sl固液界面；D為擴(kuò)散系數(shù)，m2/s。

（3）液相密度方程：

（4）晶粒密度的變化用 dn/d（ΔT）來表征，dn/d（ΔT）是一個連續(xù)非離散分布函數(shù)。dn在過冷度ΔT增加時會引起晶粒密度的增加，dn/d（ΔT）是式（5）的高斯分布確定的。

式中：ΔTmax代表平均形核過冷度，K；ΔT0代表形核過冷度標(biāo)準(zhǔn)方差，K；nmax代表正態(tài)分布從0到∞積分得到的最大形核密度，m–3。

模擬計算溫度場耦合CAFE模塊進(jìn)行溫度場數(shù)值模擬，預(yù)測低鎳奧氏體不銹鋼顯微組織演變情況以及得出不同抽拉速率對晶粒缺陷、晶粒尺寸和一次枝晶臂的影響，并將模擬結(jié)果與定向凝固實驗結(jié)果進(jìn)行對比分析。

1.3 模擬參數(shù)的選取

以耐火氧化鋁作為型殼材料，不銹鋼用于拉桿，它們的熱物性參數(shù)在ProCAST數(shù)據(jù)庫中已經(jīng)給出。設(shè)定型殼與拉桿的界面換熱系數(shù)為常數(shù)20 W/（m2?K）[11]。型殼與鑄件的界面換熱系數(shù)如表2所示，鑄件與拉桿的界面換熱系數(shù)設(shè)為1000 W/（m2?K）[12]。在抽拉過程中，設(shè)定型殼在浸入低溫液態(tài)金屬之前，與爐體的熱輻射率為0.8[13]，與虛擬的液態(tài)金屬的對流換熱系數(shù)為0；浸入液態(tài)金屬后，設(shè)定型殼與液態(tài)金屬的對流換熱系數(shù)h為5000 W/（m2?K）[14-15]，熱輻射率為 0。鎵銦錫合金液的溫度設(shè)為常溫25 ℃。爐內(nèi)壁各部分的溫度和輻射率如圖1（c）所示。鑄件和型殼的初始溫度均設(shè)為1600 ℃。合金液澆入型殼后，靜置2 min，然后以一定速率將型殼向下抽拉至液態(tài)金屬中[16]。

表2 型殼與鑄件的界面換熱系數(shù)[10-11]Table 2 Heat transfer coefficients between interior mold surface and the casting[10-11]

使用ProCAST軟件，分析得到低鎳奧氏體不銹鋼的各種熱物性參數(shù)，其熱導(dǎo)率、密度以及熱焓隨溫度的變化如圖3所示。計算得出低鎳奧氏體不銹鋼的液固相線溫度分別是1448 ℃和1228 ℃。

圖3 奧氏體不銹鋼熱物性參數(shù) （a）熱導(dǎo)率曲線圖；（b）密度曲線圖；（c）熱焓曲線圖Fig. 3 Thermal parameters of austenitic stainless steel （ a）heart conductivity curve； （b）density curve；（ c）enthalpy curve

2 模擬結(jié)果及討論

2.1 溫度場的模擬

對有限元軟件ProCAST進(jìn)行二次開發(fā)，采用C++外掛程序編譯了帶有液態(tài)金屬冷卻邊界條件的ProCAST，分別對LMC液態(tài)冷卻法不同拉速工藝進(jìn)行溫度場和糊狀區(qū)的模擬計算。

圖4為不同拉速下隔熱板到達(dá)相同高度時溫度場計算結(jié)果，隨著抽拉速率的加快，等溫線變得越來越密集，且隨著拉速在15~200 μm/s范圍內(nèi)增大，等溫線富集區(qū)逐漸下移到隔熱板下方。一方面，LMC技術(shù)較HRS具有加快部分已凝固金屬冷卻速率的優(yōu)勢，可以獲得較為穩(wěn)定的軸向溫度梯度，其溫度場波動僅為HRS的1/4~1/2[8，17]，因此，采用LMC技術(shù)將會更好的保證枝晶生長的穩(wěn)定性；另一方面，拉伸速率的提高可以獲得更加密集的溫度場，也就是可以提高不同部位的凝固速率。故拉速為200 μm/s的LMC技術(shù)在細(xì)化晶粒和均勻組織方面更具有優(yōu)勢，鑄件采取該工藝進(jìn)行凝固過程，也會促進(jìn)獲得高質(zhì)量的定向結(jié)晶低鎳奧氏體不銹鋼。

圖5為相同隔熱板位置處，糊狀區(qū)的形狀和位置。拉速在15~200 μm/s之間逐漸增加，冷卻能力逐漸小于拉速，糊狀區(qū)相對于絕熱擋板的位置逐漸下移；且隨著拉速的提高，糊狀區(qū)變窄。糊狀區(qū)的寬度變窄，對凝固組織的穩(wěn)態(tài)生長是非常有利的，凝固過程越接近逐層凝固，最后得到的鑄件組織性能越好；相反，如果糊狀區(qū)的寬度變寬，凝固過程則越接近體積凝固，將會導(dǎo)致獲得的鑄件存在的缺陷會不斷增加。因此，在此實驗基礎(chǔ)下可以得到的結(jié)果為：當(dāng)抽拉速率不大于200 μm/s時，糊狀區(qū)隨著拉速的增大而變窄，此時得到的凝固組織將會更均勻、更細(xì)小，獲得的鑄件性能也會優(yōu)良。

圖4 不同拉速下的溫度場計算結(jié)果 （a）對應(yīng)溫度；（b）15 μm/s；（c）30 μm/s；（d）90 μm/s；（e）150 μm/s；（f）200 μm/sFig. 4 Results of temperature field calculation under different pulling speeds （a）corresponding temperature；（b）15 μm/s；（c）30 μm/s；（d）90 μm/s；（e）150 μm/s；（f）200 μm/s

圖5 相 同 隔 熱 板 、 不 同 工 藝 下 糊 狀 區(qū) 位 置 及 形 態(tài)（a）對應(yīng)固相分?jǐn)?shù)；（b）15 μm/s；（c）30 μm/s；（d）90 μm/s；（e）150 μm/s；（f）200 μm/sFig. 5 Same insulation board， location and shape of mushy area under different processes （ a） corresponding fraction solid； （ b） 15 μm/s； （ c） 30 μm/s；（d）90 μm/s；（e）150 μm/s；（f）200 μm/s

2.2 微觀組織模擬

固液界面前沿液相中的溫度梯度GL和固液界面向前推移速率（也就是凝固速率）V是定向凝固過程中兩個重要的控制參數(shù)，凝固組織的穩(wěn)定性主要取決于GL和V。GL/V是控制晶體長大和組織形貌的重要判據(jù)[18]。圖6為相應(yīng)工藝條件下凝固組織模擬結(jié)果，定向凝固鑄件微觀組織分為未熔化區(qū)域、過渡區(qū)域、穩(wěn)態(tài)區(qū)域和淬火區(qū)域四個部分，圖6中顯示：拉速在15~200 μm/s之間變化時，隨著生長速率的增加，鑄件過渡區(qū)域的長度逐漸地減小。根據(jù)凝固理論，在定向凝固過程中，成分過冷會由于過渡區(qū)的溶質(zhì)含量逐漸增加而在固-液界面前沿形成，然后促進(jìn)第二相的形核。由鑄件的含量可知，Ni和Cr有著不一樣的溶質(zhì)分配系數(shù)，因此界面前端成分過冷區(qū)Ni和Cr的相對含量會不斷改變，隨之也會使鐵素體和奧氏體的形核能力發(fā)生變化，所以，鑄件的凝固模式會隨著拉速的加快而改變[3]。

圖6 不 同 抽 拉 速 率 下 的 凝 固 組 織 （ a） 15μm/s；（ b） 30 μm/s； （ c） 90 μm/s； （ d） 150 μm/s；（e）200 μm/sFig. 6 Solidification structure at different pumping rates（a）15μm/s；（b）30 μm/s；（c）90 μm/s；（d）150 μm/s；（e）200 μm/s

15 μm/s拉速下，冷卻能力大于抽拉速度，糊狀區(qū)位于隔熱板上方，淬火區(qū)比例??；隨著拉速增大到200 μm/s，冷卻能力小于抽拉速度，糊狀區(qū)位于隔熱板下方，軸向溫度梯度增大，淬火區(qū)比例變大，同時過渡區(qū)比例逐漸減小。另外，由圖6可見，隨著抽拉速率的提高，穩(wěn)態(tài)區(qū)的晶粒個數(shù)增多，組織更加細(xì)小。隨著拉速的增加，固液界面向前推移的速率增大，在溫度場一定的情況下液態(tài)金屬凝固時的冷卻速率也相應(yīng)地加快，所以穩(wěn)態(tài)區(qū)得到的枝狀晶組織尺寸會越來越小。

圖7為各工藝下模擬鑄件相同位置35 mm處< 001 > 取向極圖。從（a）~（e）所示的極圖中可以發(fā)現(xiàn)，隨著拉速的增大，極圖中分布的晶粒數(shù)越來越密集。另外，模擬得出鑄件底部凝固組織的晶粒取向是雜亂排列、無方向性的。結(jié)合圖6與圖7可以看出，隨著拉速的增大，固液界面向前推移速率V增加，溫度梯度GL不變，GL/V逐漸降低，成分過冷逐漸增加，獲得軸向溫度梯度增大，這有利于二次枝晶的橫向生長和三次枝晶的分枝形成，橫向切面處的晶粒數(shù)量逐漸增大。從極圖中可以發(fā)現(xiàn)，晶粒的顏色不是單一的，而且它們的分布也是隨機(jī)的。由于極圖中不同顏色的晶粒代表著不同的位向結(jié)構(gòu)，故而鑄件底部的凝固組織有著雜亂無序且無方向性的晶粒取向。

圖8為15~200 μm/s拉速下，模擬鑄件相同位置35 mm處一次枝晶軸向取向偏差，這里的取向偏差表示 < 001 > 晶向與試樣軸向的偏離角。隨著拉速的提高，鑄件邊緣側(cè)向散熱小于中心散熱，造成一次枝晶軸向偏差度由27.66°減小為25.964°，與< 001 > 晶向偏離角較大的晶粒逐漸被淘汰，有利于獲得取向良好的 < 001 > 定向凝固組織，使低鎳奧氏體不銹鋼鑄件具有優(yōu)良的性能。有研究表明[10，19]，鑄件在進(jìn)行定向凝固時，一次枝晶臂間距是自組織選擇過程，在固定的凝固參數(shù)作用下，柱狀晶一次枝晶臂間距有一個穩(wěn)態(tài)區(qū)。相鄰枝晶臂之間因其溶質(zhì)分配系數(shù)不同而存在強(qiáng)烈的溶質(zhì)交互作用，生長時會出現(xiàn)競爭現(xiàn)象，通過淹沒機(jī)制來調(diào)整枝晶臂間距至穩(wěn)態(tài)區(qū)間。拉速的提高會促進(jìn)晶粒生長機(jī)制擇優(yōu)取向的趨勢，使鑄件的一次枝晶軸向偏差越來越小。

圖7 不同工藝下 < 001 > 取向極圖 （a）15 μm/s；（b）30 μm/s；（c）90 μm/s；（d）150 μm/s；（e）200 μm/sFig. 7 < 001 > orientation pole figure under different processes （a）15 μm/s；（b）30 μm/s；（c）90 μm/s；（d）150 μm/s；（e）200 μm/s

圖8 不同工藝下一次枝晶軸向取向偏差圖 （a）15 μm/s；（b）30 μm/s；（c）90 μm/s；（d）150 μm/s；（e）200 μm/sFig. 8 Primary dendritic axial orientation deviation diagram under different processes （a）15 μm/s；（b）30 μm/s；（c）90 μm/s；（d）150 μm/s；（e）200 μm/s

2.3 模擬結(jié)果的實驗驗證

圖9 為200 μm/s拉速下鑄件晶粒組織模擬結(jié)果與實驗結(jié)果對比，其中（1）、（2）、（3）和（4）分別為淬火區(qū)、穩(wěn)態(tài)區(qū)、過渡區(qū)和未熔化區(qū)。定向凝固過程中，在初始階段要經(jīng)歷一個非穩(wěn)態(tài)的凝固過程，組織在未熔化區(qū)為細(xì)小的等軸晶粒。隨著凝固過程的推移，在未融化區(qū)基礎(chǔ)上的晶粒逐漸形核長大，開始向柱狀晶區(qū)過渡。隨著抽拉的進(jìn)行，具有擇優(yōu)取向的晶粒穩(wěn)定生長，同時開始生成一次枝晶、二次枝晶和三次枝晶，繼而進(jìn)入穩(wěn)態(tài)區(qū)。與過渡區(qū)相比，穩(wěn)態(tài)區(qū)中心區(qū)域的晶粒數(shù)量多，晶粒度小，晶粒尺寸逐漸細(xì)化。進(jìn)入穩(wěn)態(tài)生長后，約抽拉至35 mm左右時淬入冷卻介質(zhì)中。對比可見模擬與實驗結(jié)果吻合較好。

圖9 晶粒組織的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果 （a）淬火區(qū)；（b）穩(wěn)態(tài)區(qū)；（c）過渡區(qū)Fig. 9 Simulation results and test results of grain structure（a）quenching zone；（b）steady zone；（c）unsteady zone

3 結(jié)論

（1）通過外掛C語言程序，二次開發(fā)ProCAST&CAFE軟件，實現(xiàn)了定向凝固過程中的復(fù)合動態(tài)變換邊界條件，完成未熔化區(qū)與淬火區(qū)的數(shù)值模擬。

（2）LMC液態(tài)合金冷卻法定向凝固過程中，當(dāng)抽拉速率從 15 μm/s增加到 200 μm/s時，等溫線、溫度梯度和糊狀區(qū)的變化趨勢分別為變密、增大和變窄。這些變化對組織的均勻性和細(xì)化有著促進(jìn)作用；同時，對鑄件的組織缺陷具有抑制效果。

（3）低鎳奧氏體不銹鋼在 15~200 μm/s拉速下，隨著拉速的提高，鑄件邊緣側(cè)向散熱逐漸小于中心縱向散熱，造成一次枝晶軸向偏差度由27.66 °減小為25.964 °，與軸向偏差較大的晶粒逐漸被淘汰，從而使鑄件獲得取向良好的 < 001 > 定向凝固組織。