• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    鳳凰單樅茶不同香型的分類研究

    2020-04-07 17:50:50魏建華張林田李冠斯
    安徽農(nóng)業(yè)科學(xué) 2020年5期
    關(guān)鍵詞:高效液相色譜香型

    魏建華 張林田 李冠斯

    摘要 [目的]建立一種簡單實(shí)用的鳳凰單樅茶香型分類方法。[方法]應(yīng)用高效液相色譜方法研究香型不同的鳳凰單樅茶的指紋圖譜,采用相似度分析軟件進(jìn)行分析比較,獲得21個識別用共有特征峰;根據(jù)相對峰面積,采用判別分析法進(jìn)行分類研究,初步建立鳳凰單樅茶8種香型鑒定方法。[結(jié)果]能夠?qū)⑴c試驗(yàn)的52個樣品按照8個香型明顯分類,正確分類率為100%。其中鴨屎香和杏仁香區(qū)分明顯,證明可將鴨屎香獨(dú)立于杏仁香,單獨(dú)歸為一個香型。[結(jié)論]該研究驗(yàn)證了基于化學(xué)指紋圖譜的鳳凰單樅茶以不同香型分級判別研究是可行的。

    關(guān)鍵詞 鳳凰單樅茶;香型;高效液相色譜;色譜指紋圖譜;判別分析法

    中圖分類號 TS272 ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼 A ?文章編號 0517-6611(2020)05-0193-04

    doi:10.3969/j.issn.0517-6611.2020.05.055

    開放科學(xué)(資源服務(wù))標(biāo)識碼(OSID):

    Abstract [Objective]A simple and practical method was established to classify Fenghuang Dancong Tea with different aromatics.[Method]The chromatographic fingerprint of Fenghuang Dancong Oolong Tea was studied by high performance liquid chromatography(HPLC).The similarity analysis software was used to analyze and compare the fingerprints.The precision and repeatability of the method were good.Twentyone common characteristic peaks for identification were obtained. According to the relative peak area, the method of discrimination analysis was used to classify Fenghuang Dancong Tea by different aromatics, and an elevation identification method for Fenghuang Dancong Tea was preliminarily established.[Result]The results showed that fiftytwo samples were classified according to eight fragrance types, and the correct classification rate was 100%.The distinction between Yashixiang and Xingrenxiang was obvious, so the Yashixiang could be clsassified as a single aroma pattern.[Conclusion]This study verified that the Fenghuang Dancong Tea based on chemical fingerprints was practicable for differentiating the classification of different aroma types.

    Key words Fenghuang Dancong tea;Aromatics;High performance liquid chromatography;Chromatographic fingerprint;Method of discrimination analysis

    鳳凰單樅茶是與武夷巖茶、安溪觀音齊名的烏龍茶三大品系,具有特定的栽培技術(shù)和采集加工方法,已經(jīng)獲得了國家地理標(biāo)志產(chǎn)品保護(hù)以及注冊了國家地理標(biāo)志商標(biāo),保護(hù)范圍為潮州市所轄41個鎮(zhèn)中的30個,該山區(qū)海拔為300~1 500 m,茶的立地條件以及品種有很大差異,導(dǎo)致茶的品質(zhì)、香型多種多樣。鳳凰單樅茶是從鳳凰水仙品種中選育出來的優(yōu)異單株及其培育出來的品種、品系和株系,并采用獨(dú)特的加工工藝制作而成的具有類似多種天然花香和特殊韻味品質(zhì)的烏龍茶[1]。由于長期的小戶分散種植,品種命名依據(jù)不統(tǒng)一,使得新同名異物、同物異名,品種(系)的香型難以斷定,所以鳳凰單樅茶的香型分類與鑒定一直受到關(guān)注。傳統(tǒng)的以感官審評為主的香型鑒定存在一定的主觀性,缺乏客觀的科學(xué)依據(jù),分類結(jié)果時有爭議。香氣質(zhì)量是茶葉的核心競爭力之一,香氣品質(zhì)是影響鳳凰單樅茶風(fēng)味和價格的重要因素。因此亟需一種客觀、科學(xué)、有效的分類鑒定方法[2]。

    現(xiàn)有的對于鳳凰單樅茶香型研究主要集中于:①研究揮發(fā)性物質(zhì),了解茶的呈香原理,指導(dǎo)茶樹育種,選育培養(yǎng)優(yōu)質(zhì)的品種[3];②通過茶鮮葉所含的芳香物質(zhì)成分及其在加工過程中的變化分析,對茶葉芳香物質(zhì)的形成機(jī)理進(jìn)行研究,改進(jìn)加工方法[4];③為了通過配茶,提高低山茶、田地茶品質(zhì)而進(jìn)行的香型研究[5]。當(dāng)茶葉流轉(zhuǎn)到市場時,消費(fèi)者、市場監(jiān)管部門所面對的是已經(jīng)加工好了的成茶,特別是茶葉國際貿(mào)易中涉及到進(jìn)口商、出口商、海關(guān)以及第三方檢測機(jī)構(gòu)的品質(zhì)驗(yàn)證,需要一種簡單的鳳凰單樅茶的香型分類方法[6]。

    茶葉指紋圖譜是指特定品種或特定產(chǎn)地的茶葉經(jīng)處理后,采用適當(dāng)分析手段,得到能表征其特征的色譜圖以及數(shù)據(jù)庫。如歐陽石光[7]利用 GC/GC-MS技術(shù)分析茶樣香氣,構(gòu)建了婺源綠茶和武夷巖茶的香氣指紋圖譜。但是茶葉香氣是揮發(fā)性或半揮發(fā)性成分,相對含量少,成分復(fù)雜,穩(wěn)定性差,提取過程中易受外界條件影響發(fā)生氧化、縮合、聚合、基團(tuán)轉(zhuǎn)移等復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)[8]。

    該研究嘗試直接對茶葉提取物進(jìn)行高效液相分析,避開不穩(wěn)定的揮發(fā)性香氣成分,關(guān)注能夠穩(wěn)定提取的香氣化學(xué)成分的整體性和模糊性,將試驗(yàn)分析與化學(xué)計(jì)量法兩者結(jié)合分析,建立一種基于高效液相指紋圖譜和判別分析法的鳳凰單樅茶不同香型的鑒定方法。

    1 材料與方法

    1.1 儀器與設(shè)備

    選用Agilent 1260型高效液相色譜儀(美國):DAD檢測器,四元梯度泵;Millipore Advantage A10超純水系統(tǒng)(美國);梅特勒-托利多AL204-IC電子分析天平(瑞士);CBL photoelectron TECHNOLOGY Model C9860A型超聲波清洗器。

    1.2 試劑

    液相用乙腈、甲酸為色譜純;液相用水為超純水;其余試劑均為分析純。

    沒食子酸(GA)的標(biāo)準(zhǔn)品(Dr.E)、表沒食子酸兒茶素(EGC)、沒食子兒茶素沒食子酸酯(GCG)的標(biāo)準(zhǔn)品(Chromadex)、兒茶素(C)、表兒茶素(EC)、表沒食子兒茶素沒食子酸酯(EGCG)、表兒茶素沒食子酸酯(ECG)、兒茶素沒食子酸酯(CG)的標(biāo)準(zhǔn)品,北京北納創(chuàng)聯(lián)生物技術(shù)研究院。

    1.3 試驗(yàn)材料

    該試驗(yàn)材料根據(jù)《鳳凰單從(樅)茶地理標(biāo)志產(chǎn)品保護(hù)管理辦法》規(guī)定的鳳凰單樅茶產(chǎn)地范圍,向當(dāng)?shù)夭柁r(nóng)直接購買的已知香型的鳳凰單樅茶樣品52個,屬于8種香型,分別是黃枝香4個、桂花香4個、玉蘭香3個、芝蘭香8個、蜜蘭香9個、杏仁香5個、鴨屎香14個、姜花香5個。

    1.4 供試品的制備

    稱取3.00 g(粉碎)干茶樣,用50%乙醇在室溫下浸提15 min,過濾并洗滌濾渣3次,合并濾液,冷卻后定容100 mL;0.22 μm濾膜過濾后備用。

    1.5 色譜條件

    色譜柱:Phenomenex Synergi MAX-RP C12 80A(250 mm×4.6 mm,4 μm);柱溫30 ℃;流動相:A相為1%甲酸,B相為乙腈,B相梯度從10%到30%;流速:1 mL/min;檢測時長60 min;檢測波長280 nm[9]。

    1.6 樣品測定

    吸取“1.4”所得供試品溶液,注入高效液相色譜儀中進(jìn)行高效液相色譜檢測,進(jìn)樣量為20 μL。按照“1.5”色譜條件分析測定,采集60 min色譜數(shù)據(jù)。

    1.7 數(shù)據(jù)分析軟件

    用“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.130723版本)評價色譜指紋圖譜相似度;使用SPSS 20.0進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 色譜指紋圖譜的建立

    對上述52個已知香型的鳳凰單樅的樣品均進(jìn)行高效液相色譜檢測,在獲取了每個樣品的高效液相色譜圖后,使用的色譜指紋圖譜相似度評價軟件再獲取每類的鳳凰單樅茶的指紋圖譜的共有特征峰。

    分別將屬于不同香型的茶樣品的高效液相色譜圖導(dǎo)入色譜指紋圖譜相似度評價軟件中進(jìn)行指紋圖譜相似度分析,每類茶相似度大于0.9,生成對照圖譜,使用數(shù)據(jù)匹配功能可以獲得每種香型所有測試樣品的共有峰;將8種不同香型的鳳凰單樅茶的對照圖譜使用相似度分析軟件進(jìn)行相似度分析,相似度大于0.9,通過匹配數(shù)據(jù)功能,獲得8種不同香型鳳凰單樅茶指紋圖譜所具有的共有峰;確定共有特征峰的數(shù)量及與共有特征峰對應(yīng)的保留時間。

    2.2 數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化

    數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化的目的是避免了保留時間數(shù)據(jù)漂移和色譜檢測儀器造成的峰面積不一致問題,以便于使用多元分析法進(jìn)行分類。樣品指紋圖譜進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理,首先需要確定基峰,其次樣品指紋圖譜中共有特征峰的保留時間和峰面積與基峰的保留時間和峰面積的比值為相對保留時間和相對峰面積。

    2.2.1 確定基峰及指紋圖譜中相同色譜峰的認(rèn)定范圍。

    分析該研究收集的所有茶葉的高效液相色譜圖發(fā)現(xiàn),在保留時間為(17.20±0.25)min內(nèi)峰面積最大峰是整個指紋圖譜中峰面積最大或者次大峰;經(jīng)標(biāo)準(zhǔn)品檢測,該峰為表沒食子兒茶素沒食子酸酯EGCG的色譜峰。選擇該峰為基峰,進(jìn)行保留時間和峰面積的標(biāo)準(zhǔn)化。同樣的儀器和色譜條件下,不同次的檢測,其相對保留時間的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于2%。因此該研究設(shè)定對于不同茶樣品指紋圖譜中是否含有相同的峰的標(biāo)準(zhǔn)方法是:保留時間為(17.20±0.25)min內(nèi)峰面積最大峰,即表沒食子兒茶素沒食子酸酯EGCG的色譜峰,以該峰為基峰,計(jì)算相對保留時間,設(shè)定相對保留時間的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差范圍為2%,處于該設(shè)定范圍,認(rèn)為不同鳳凰單樅茶樣品的指紋圖譜與此峰的相對保留時間一致的,是相同的色譜峰。避免了保留時間數(shù)據(jù)漂移和色譜檢測儀器造成的峰不一致問題,提高鑒定模型的準(zhǔn)確性和實(shí)用性。

    2.2.2 保留時間和峰面積的標(biāo)準(zhǔn)化。

    將每類樣品指紋圖譜中共有特征峰的保留時間和峰面積進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理。

    分別計(jì)算每種鳳凰單樅茶的指紋圖譜中的共有特征峰保留時間與基峰保留時間的比值,作為相對保留時間;分別計(jì)算每個鳳凰單樅茶的指紋圖譜中的共有特征峰峰面積與基峰峰面積的比值,作為相對峰面積。

    2.3 篩選識別用共有特征峰

    從“2.1”中獲得的共有峰中,篩選共有特征峰,作為識別用共有特征峰。

    共有特征峰的相對保留時間和相對峰面積作為篩選參數(shù),相對保留時間一致的且穩(wěn)定出現(xiàn)的峰作為鳳凰單樅茶不同香型識別用共有特征峰。

    篩選步驟:①相對峰面積排序,去除與最大峰面積比小于0.01%的共有峰。

    ②相對保留時間。根據(jù)每類鳳凰單樅茶的共有特征峰的相對保留時間一一進(jìn)行匹配,設(shè)定相對保留時間的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差范圍為2%,各類鳳凰單樅茶的共有特征峰的相對保留時間,處于該設(shè)定范圍,認(rèn)為每類鳳凰單樅茶指紋圖譜與此峰的相對保留時間一致的,保留該峰,否則棄去。共獲得21個用于鳳凰單樅茶不同香型的共有特征峰(占總峰面積的 90%以上);將此21個峰對應(yīng)的相對保留時間進(jìn)行集中排序,以識別用共有特征峰作為列,每個樣品作為行,所述相對峰面積填入相應(yīng)的單元格。不同香型的鳳凰單樅茶的共有特征峰的相對保留時間如表1所示。

    2.4 判別分析

    上述數(shù)據(jù)集中包含8組52條單茶葉樣品數(shù)據(jù),用變量T作為樣品標(biāo)識。每條樣品數(shù)據(jù)都由21個變量信息(記為x1,x2,…,x11)構(gòu)成;并用分類變量P記錄類別,P值為1代表黃枝香,P值為2代表桂花香,P值為3代表玉蘭香,P值為4代表芝蘭香,P值為5代表蜜蘭香,P值為6代表杏仁香,P值為7代表鴨屎香,P值為8代表姜花香。使用SPSS 20.0軟件,將典則判別分析源文件輸入統(tǒng)計(jì)軟件中進(jìn)行典則判別分析,以P為分組變量,對數(shù)據(jù)集做判別分析。線性判別函數(shù)中選取了7個較大的特征值,累積方差達(dá)到100%,保留了變量的所有信息量,香型鑒定的典則判別特征值見表2。

    從8組不同香型的鳳凰單樅茶樣品散點(diǎn)圖(圖1)可以看到,在以典則判別函數(shù)1為X軸、典則判別函數(shù)2為Y軸的坐標(biāo)圖中,8組不同香型的鳳凰單樅茶,其中第3類即鳳凰單樅玉蘭香樣品明顯聚集在坐標(biāo)圖的左側(cè)中部;第5類即鳳凰單樅蜜蘭香明顯聚集在坐標(biāo)圖的左側(cè)上部;第1類即鳳凰單樅黃枝香和第4類即鳳凰單樅芝蘭香明顯聚集在坐標(biāo)圖的右側(cè)下部,兩者質(zhì)心間有較大距離,有比較明顯的界線;第7類即鳳凰單樅鴨屎香、第2類即鳳凰單樅桂花香、第8類即鳳凰單樅姜花香、第6類即鳳凰單樅杏仁香樣品明顯聚集在坐標(biāo)圖的右側(cè)上和中部,四者質(zhì)心間距離較大,第7類即鳳凰單樅鴨屎香和第2類即鳳凰單樅桂花香之間有比較明顯的界線,第8類即鳳凰單樅姜花香和第6類即鳳凰單樅杏仁香之間也有比較明顯的界線,但第2類即鳳凰單樅桂花香和第8類即鳳凰單樅姜花香各有一個樣品重疊交叉,分類效果不很好。

    8組共52個樣品分類結(jié)果顯示,樣本中的第1類即鳳凰單樅黃枝香中有4個樣品,沒有誤判;第2類即鳳凰單樅桂花香中有4個樣品,沒有誤判;第3類即鳳凰單樅玉蘭香樣品有3個樣品,沒有誤判;第4類即鳳凰單樅芝蘭香有8個樣品,沒有誤判;第5類即鳳凰單樅蜜蘭香有9個樣品,沒有誤判;第6類即鳳凰單樅杏仁香有5個樣品,沒有誤判;第7類即鳳凰單樅鴨屎香有14個樣品,沒有誤判;第8類即鳳凰單樅姜花香有5個樣品,沒有誤判。對已知香型的鳳凰單樅茶樣本總的正確分類率為100%。

    茶葉提取物在給定試驗(yàn)條件下所得到的色譜指紋圖譜反映了該茶葉的化學(xué)組成及其含量分布狀況,嘗試?yán)闷涮卣鞣彖b別茶葉不同香型。根據(jù)相似度軟件進(jìn)行相似度分析,發(fā)現(xiàn)同一香型的鳳凰單樅茶指紋圖譜的相似度大于0.9,不同香型的鳳凰單樅茶的標(biāo)準(zhǔn)指紋圖譜進(jìn)行的相似度分析,相似度也都大于0.9,說明對于鳳凰單樅茶來說,所含有的化學(xué)成分相似,化學(xué)成分的含量也大致相似,無法通過相似度軟件直接區(qū)分不同香型的鳳凰單樅茶。但是香型是影響鳳凰單樅茶品質(zhì)的非常重要的因素。通過共有峰的識別,篩選出21個判別分析用共有特征峰,采用判別分析方法建立鳳凰單樅茶不同香型的鑒別模型。對不同香型的鳳凰單樅茶的分析結(jié)果表明,對于筆者所研究的黃枝香、桂花香、玉蘭香、芝蘭香、蜜蘭香、杏仁香、鴨屎香、姜花香,通過判別分析建立的鑒別模型鑒別準(zhǔn)確率為100%。

    3 小結(jié)與討論

    鴨屎香品種的鳳凰單樅茶香型一般認(rèn)為屬于杏仁香,該研究通過高效液相指紋圖譜結(jié)合模式識別技術(shù),得出的結(jié)論是鴨屎香可以和杏仁香的鳳凰單樅茶進(jìn)行有效區(qū)分,這與楊環(huán)等[10]的研究結(jié)論是一致的。驗(yàn)證了基于化學(xué)指紋圖譜的鳳凰單樅茶以不同香型分級判別研究是可行的。

    該研究利用指紋圖譜技術(shù)和化學(xué)計(jì)量法軟件對不同香型鳳凰單樅的茶葉進(jìn)行研究,獲得21個判別用共有特征峰,進(jìn)行判別分析,判別結(jié)果鑒別準(zhǔn)確率為100%,一定程度上反映了該鑒別方法的應(yīng)用前景,以改變?nèi)斯じ泄僭u審的方法,使茶葉審評客觀化、科學(xué)化和標(biāo)準(zhǔn)化。該研究雖然只針對鳳凰單樅茶進(jìn)行不同香型的分類與鑒定,但仍然可以作為鳳凰單樅茶其他品質(zhì)識別研究的參考。

    對鳳凰單樅茶品質(zhì)特點(diǎn)的分析應(yīng)從多方面入手,綜合從感觀審評、生化成分以及分子水平上來分析各單樅茶的差異,才能比較全面地分析各單樅的品質(zhì)差異,為其生產(chǎn)加工提供理論指導(dǎo)[10]。但是對于茶葉貿(mào)易各方的品質(zhì)控制而言,簡單經(jīng)濟(jì)的鑒定方法更有實(shí)用價值。該研究的特點(diǎn)是僅從高效液相色譜指紋圖譜方面對鳳凰單樅代表樣茶進(jìn)行了香型的比較分析,避免了香型化學(xué)成分的提取和分析需要的復(fù)雜過程,分類效果良好。

    參考文獻(xiàn)

    [1]晏嫦妤,趙超藝,羅軍武.鳳凰單叢代表樣茶感觀審評比較分析[J].廣東茶業(yè),2006(5):18-21.

    [2]馬瑞君,梅洪娟,莊東紅,等.不同品種(系)鳳凰單叢茶DNA指紋圖譜的構(gòu)建[J].茶葉科學(xué),2014,34(5):515-524.

    [3]周春娟,莊東紅,郭守軍,等.不同品種(系)鳳凰單叢成品茶的香型分類與鑒定[J].茶葉科學(xué),2014,34(6):609-616.

    [4]張鳳霞,陳忠正,李斌.廣東鳳凰單樅烏龍茶揮發(fā)性組分分析[C]//中國科學(xué)技術(shù)協(xié)會學(xué)會,福建省人民政府.經(jīng)濟(jì)發(fā)展方式轉(zhuǎn)變與自主創(chuàng)新——第十二屆中國科學(xué)技術(shù)協(xié)會年會(第二卷).北京:中國科學(xué)技術(shù)協(xié)會學(xué)會學(xué)術(shù)部,2010:1056-1060.

    [5]嚴(yán)贊開,李躍林,莊東紅,等.鳳凰單樅香氣成分的分析[J].食品研究與開發(fā),2015,36(10):78-81.

    [6]范杰文,羅一帆,凌彩金.茶葉指紋圖譜研究進(jìn)展[J].廣東農(nóng)業(yè)科學(xué),2013,40(14):228-231.

    [7]歐陽石光.茶葉香氣指紋圖譜及特征識別的初步研究[D].泰安:山東農(nóng)業(yè)大學(xué),2011.

    [8]代風(fēng)玲,孫彬妹,謝沛娟,等.鳳凰單樅茶香氣研究進(jìn)展[J].中國茶葉,2018,40(2):19-22.

    [9]賀巍.基于化學(xué)指紋圖譜的茶葉產(chǎn)地、原料品種判別分析和生化成分預(yù)測[D].南京:南京農(nóng)業(yè)大學(xué),2011.

    [10]楊環(huán),周春娟,石恩宇.基于科學(xué)實(shí)驗(yàn)與感官審評的鴨屎香鳳凰單叢香型品質(zhì)鑒定[J].韓山師范學(xué)院學(xué)報,2018,39(3):42-46,66.

    猜你喜歡
    高效液相色譜香型
    本期卷首
    中國白酒香型概念的提出及演化發(fā)展
    高效液相色譜法測定異菌脲原藥的含量
    丁草胺原油高效液相色譜法的研究
    高效液相色譜—串聯(lián)質(zhì)譜法測定檳榔中9種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留
    高效液相色譜—二極管陣列檢測器法測定膠囊殼中20種禁用工業(yè)染料
    高效液相色譜技術(shù)在石油化工中的應(yīng)用分析
    高效液相色譜概述及其在藥品檢驗(yàn)中的應(yīng)用
    從標(biāo)準(zhǔn)簡單分析白酒香型的發(fā)展
    中國釀造(2015年5期)2015-04-24 11:33:16
    廣東鳳凰單叢三種香型烏龍茶的理化與香氣特性
    国产亚洲精品久久久com| 男女国产视频网站| 人妻夜夜爽99麻豆av| 全区人妻精品视频| 女人久久www免费人成看片| 免费大片黄手机在线观看| 免费av不卡在线播放| 亚洲成人av在线免费| .国产精品久久| 欧美三级亚洲精品| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| av在线老鸭窝| 91成人精品电影| 观看免费一级毛片| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 一级毛片 在线播放| 国产精品人妻久久久影院| 一本色道久久久久久精品综合| 啦啦啦在线观看免费高清www| 日韩大片免费观看网站| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 久久久久久伊人网av| 色吧在线观看| 色吧在线观看| 国产精品人妻久久久影院| 国产成人精品婷婷| 一级毛片电影观看| 国产视频首页在线观看| 日韩成人av中文字幕在线观看| 观看美女的网站| 观看美女的网站| 久久6这里有精品| 成人无遮挡网站| 亚洲精品日本国产第一区| 在现免费观看毛片| 51国产日韩欧美| 香蕉精品网在线| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 日本91视频免费播放| 99久久精品一区二区三区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 女性生殖器流出的白浆| 欧美日韩综合久久久久久| 交换朋友夫妻互换小说| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 成人午夜精彩视频在线观看| 国产在线男女| 蜜桃在线观看..| 女人久久www免费人成看片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 天天操日日干夜夜撸| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 久久99一区二区三区| 国产精品国产三级专区第一集| 日韩伦理黄色片| 中国三级夫妇交换| 国产精品欧美亚洲77777| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久国内精品自在自线图片| 热99国产精品久久久久久7| 在线免费观看不下载黄p国产| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 日本欧美视频一区| 蜜桃在线观看..| 成人免费观看视频高清| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 91久久精品电影网| 免费高清在线观看视频在线观看| av福利片在线| 爱豆传媒免费全集在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 街头女战士在线观看网站| 欧美xxⅹ黑人| 在线观看av片永久免费下载| 欧美日韩精品成人综合77777| 一级毛片 在线播放| 男女边吃奶边做爰视频| 日本av手机在线免费观看| 人妻人人澡人人爽人人| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 丰满饥渴人妻一区二区三| 九九爱精品视频在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久久久国产网址| 免费观看av网站的网址| 一级,二级,三级黄色视频| 婷婷色综合大香蕉| 日本vs欧美在线观看视频 | 如何舔出高潮| av在线app专区| 成年女人在线观看亚洲视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 欧美最新免费一区二区三区| 交换朋友夫妻互换小说| 深夜a级毛片| 一级毛片 在线播放| 91久久精品国产一区二区三区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 老司机影院成人| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 久久这里有精品视频免费| 伊人久久精品亚洲午夜| 免费观看在线日韩| 国产黄频视频在线观看| 精品一区二区免费观看| 欧美性感艳星| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 亚洲精品第二区| 免费黄网站久久成人精品| 久久婷婷青草| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 青青草视频在线视频观看| 亚洲av免费高清在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 久久久国产欧美日韩av| kizo精华| 欧美日韩综合久久久久久| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 久久久久久久久大av| 国产高清国产精品国产三级| 嫩草影院入口| a级毛色黄片| 成人综合一区亚洲| 十八禁网站网址无遮挡 | 亚洲国产最新在线播放| 秋霞在线观看毛片| 九九爱精品视频在线观看| 两个人免费观看高清视频 | 搡老乐熟女国产| 美女内射精品一级片tv| 午夜激情福利司机影院| 精品亚洲成a人片在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久久国产精品麻豆| 交换朋友夫妻互换小说| 国产精品无大码| 亚洲精品乱久久久久久| 9色porny在线观看| 一本大道久久a久久精品| 特大巨黑吊av在线直播| 国产av一区二区精品久久| 久久久久久久久久人人人人人人| 久久久午夜欧美精品| 精品久久久久久电影网| 欧美少妇被猛烈插入视频| 在线观看免费高清a一片| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产在线一区二区三区精| 亚洲性久久影院| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 人人妻人人澡人人看| 青春草亚洲视频在线观看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲精品成人av观看孕妇| 午夜精品国产一区二区电影| 免费人成在线观看视频色| 三级经典国产精品| 男人舔奶头视频| 97超视频在线观看视频| 久久久久久久精品精品| 少妇 在线观看| 又爽又黄a免费视频| 国产毛片在线视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 26uuu在线亚洲综合色| 视频中文字幕在线观看| 女性被躁到高潮视频| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲国产精品999| 国产成人精品久久久久久| 最黄视频免费看| 国国产精品蜜臀av免费| 精品国产国语对白av| 91精品国产九色| 青春草视频在线免费观看| av福利片在线观看| 国产一区二区三区av在线| 国产成人精品久久久久久| 亚洲人成网站在线观看播放| 黑丝袜美女国产一区| 少妇人妻一区二区三区视频| 夫妻午夜视频| 亚洲精品国产av成人精品| 晚上一个人看的免费电影| 免费人成在线观看视频色| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 日韩中字成人| 成人漫画全彩无遮挡| 精品久久久精品久久久| 丝袜在线中文字幕| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 我的老师免费观看完整版| 亚洲国产精品专区欧美| 久久久久久久精品精品| 麻豆成人午夜福利视频| av在线app专区| 国产精品.久久久| 街头女战士在线观看网站| 欧美另类一区| 曰老女人黄片| 成人美女网站在线观看视频| 黄色日韩在线| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 久久久国产一区二区| 亚洲四区av| 国产91av在线免费观看| 99re6热这里在线精品视频| 久久久久久久久久久久大奶| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 卡戴珊不雅视频在线播放| 男人狂女人下面高潮的视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲av欧美aⅴ国产| 十分钟在线观看高清视频www | 成年av动漫网址| 尾随美女入室| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 色吧在线观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产精品久久久久久av不卡| 美女内射精品一级片tv| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久久精品免费免费高清| 国产av一区二区精品久久| 国产男女超爽视频在线观看| 成人免费观看视频高清| 亚洲精品亚洲一区二区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 久久6这里有精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲丝袜综合中文字幕| 边亲边吃奶的免费视频| 日韩中文字幕视频在线看片| 精品久久久精品久久久| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 久久免费观看电影| 黑人高潮一二区| 精品久久久精品久久久| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 欧美人与善性xxx| 日韩av在线免费看完整版不卡| 我的女老师完整版在线观看| 美女内射精品一级片tv| 老熟女久久久| av天堂中文字幕网| 少妇被粗大猛烈的视频| 国精品久久久久久国模美| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产精品不卡视频一区二区| 欧美日韩在线观看h| 日韩av免费高清视频| 国产亚洲精品久久久com| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 少妇高潮的动态图| 久久精品国产自在天天线| 亚洲国产精品一区三区| 一级黄片播放器| 青春草视频在线免费观看| 久久女婷五月综合色啪小说| 最新中文字幕久久久久| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 青春草国产在线视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲av中文av极速乱| 国产高清国产精品国产三级| 国产乱来视频区| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲av国产av综合av卡| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 熟女av电影| 在线观看免费日韩欧美大片 | 国产成人免费无遮挡视频| 十八禁高潮呻吟视频 | 啦啦啦视频在线资源免费观看| 欧美成人精品欧美一级黄| 精品酒店卫生间| 欧美bdsm另类| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 免费黄频网站在线观看国产| 边亲边吃奶的免费视频| 黑人猛操日本美女一级片| 在线免费观看不下载黄p国产| 亚洲国产精品999| 一区二区av电影网| 亚洲va在线va天堂va国产| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 色94色欧美一区二区| 久久久久久久久大av| 在线 av 中文字幕| 午夜视频国产福利| 欧美日韩视频精品一区| av国产久精品久网站免费入址| 又爽又黄a免费视频| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲av福利一区| 免费黄色在线免费观看| 免费看不卡的av| 久久99蜜桃精品久久| 国产免费视频播放在线视频| 又爽又黄a免费视频| 日本vs欧美在线观看视频 | 欧美高清成人免费视频www| 22中文网久久字幕| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 午夜福利视频精品| 乱人伦中国视频| 大话2 男鬼变身卡| 一级毛片电影观看| 久久99热6这里只有精品| 不卡视频在线观看欧美| 草草在线视频免费看| 高清欧美精品videossex| 两个人免费观看高清视频 | 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产一区二区三区综合在线观看 | a级片在线免费高清观看视频| 日日啪夜夜撸| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产精品蜜桃在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆| 夫妻午夜视频| 美女视频免费永久观看网站| 三级经典国产精品| 高清av免费在线| 国产视频内射| av福利片在线观看| 欧美精品国产亚洲| 一级黄片播放器| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲av男天堂| 赤兔流量卡办理| h视频一区二区三区| 免费高清在线观看视频在线观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 久久精品国产亚洲av天美| 制服丝袜香蕉在线| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 色网站视频免费| 夫妻午夜视频| 如何舔出高潮| 人体艺术视频欧美日本| 精品久久国产蜜桃| 啦啦啦啦在线视频资源| 欧美日韩综合久久久久久| 男女边吃奶边做爰视频| 国产深夜福利视频在线观看| 大话2 男鬼变身卡| 国产综合精华液| 国产乱人偷精品视频| 在线看a的网站| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 国产成人a∨麻豆精品| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲美女黄色视频免费看| 在线观看免费高清a一片| 日韩一区二区视频免费看| 五月伊人婷婷丁香| 高清欧美精品videossex| 国产又色又爽无遮挡免| 久久久久久久久大av| 熟女人妻精品中文字幕| 中文资源天堂在线| 亚洲怡红院男人天堂| 丝袜脚勾引网站| 国产欧美亚洲国产| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 中文字幕免费在线视频6| 国产免费一级a男人的天堂| 久久99热这里只频精品6学生| av在线老鸭窝| 久久久亚洲精品成人影院| 久久97久久精品| 夜夜爽夜夜爽视频| 一区在线观看完整版| 高清欧美精品videossex| 人人妻人人看人人澡| 最新中文字幕久久久久| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 伦理电影大哥的女人| 国产亚洲欧美精品永久| 晚上一个人看的免费电影| 永久网站在线| 国产精品女同一区二区软件| 99久久人妻综合| 亚洲一区二区三区欧美精品| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 久久6这里有精品| 免费少妇av软件| av免费观看日本| 女性被躁到高潮视频| 国产成人freesex在线| 亚州av有码| 乱系列少妇在线播放| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产精品三级大全| 久久久久久人妻| 两个人的视频大全免费| 久久99热这里只频精品6学生| 欧美一级a爱片免费观看看| 深夜a级毛片| av不卡在线播放| 亚洲国产日韩一区二区| 午夜激情久久久久久久| 极品教师在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 美女福利国产在线| 亚洲丝袜综合中文字幕| 美女主播在线视频| 久久久久精品性色| 国产精品.久久久| √禁漫天堂资源中文www| 国产在线一区二区三区精| 亚洲一区二区三区欧美精品| 久久午夜福利片| 国产成人freesex在线| 多毛熟女@视频| 精品亚洲成a人片在线观看| 欧美日韩视频精品一区| 精品一区二区三区视频在线| 精品酒店卫生间| 国产亚洲最大av| 欧美一级a爱片免费观看看| 人人妻人人澡人人看| 少妇 在线观看| 亚洲成人av在线免费| 人人澡人人妻人| 国产色婷婷99| 日本wwww免费看| 久久99热6这里只有精品| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产高清有码在线观看视频| 午夜免费观看性视频| 七月丁香在线播放| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲一区二区三区欧美精品| 美女cb高潮喷水在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 国产精品久久久久久久久免| 成人免费观看视频高清| 丰满迷人的少妇在线观看| 秋霞伦理黄片| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 成年人午夜在线观看视频| 黑丝袜美女国产一区| av国产精品久久久久影院| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲国产精品999| 有码 亚洲区| 黄色欧美视频在线观看| 日本wwww免费看| 一级av片app| 男人舔奶头视频| 热99国产精品久久久久久7| 女性生殖器流出的白浆| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 少妇人妻 视频| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 五月天丁香电影| 欧美日韩综合久久久久久| 一区二区三区四区激情视频| 午夜福利,免费看| 欧美另类一区| 日韩视频在线欧美| av免费在线看不卡| 九九爱精品视频在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看| 97精品久久久久久久久久精品| 国产成人精品久久久久久| 亚洲国产最新在线播放| 岛国毛片在线播放| 综合色丁香网| 亚洲无线观看免费| 欧美国产精品一级二级三级 | 亚洲国产精品专区欧美| 纯流量卡能插随身wifi吗| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产美女午夜福利| 永久网站在线| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美区成人在线视频| 亚洲色图综合在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 乱系列少妇在线播放| 我的老师免费观看完整版| 高清欧美精品videossex| 最近中文字幕2019免费版| 大片免费播放器 马上看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| av国产精品久久久久影院| 亚洲性久久影院| 黑人高潮一二区| 另类精品久久| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 97在线视频观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产成人一区二区在线| 深夜a级毛片| 一区二区三区四区激情视频| 中文字幕制服av| 成年人免费黄色播放视频 | 国产女主播在线喷水免费视频网站| 在线观看美女被高潮喷水网站| 午夜免费男女啪啪视频观看| 97在线视频观看| 久久久精品免费免费高清| 久久久国产一区二区| 成人综合一区亚洲| 午夜激情久久久久久久| 精品一区二区三卡| 大片电影免费在线观看免费| 国产色婷婷99| 一边亲一边摸免费视频| 一级爰片在线观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| av黄色大香蕉| 色吧在线观看| 国产在线一区二区三区精| 亚洲美女视频黄频| 久久久久久人妻| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 熟妇人妻不卡中文字幕| 精品一区二区免费观看| 99久久人妻综合| 桃花免费在线播放| 老熟女久久久| 亚洲av成人精品一二三区| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 26uuu在线亚洲综合色| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 日韩中字成人| 香蕉精品网在线| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲怡红院男人天堂| 新久久久久国产一级毛片| 色吧在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲av福利一区| 男人添女人高潮全过程视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 人人妻人人看人人澡| 久久久久人妻精品一区果冻| 久久久欧美国产精品| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久久精品免费免费高清| 国产亚洲最大av| 欧美人与善性xxx| 国产av国产精品国产| 女性生殖器流出的白浆| videossex国产| 九九在线视频观看精品| 高清欧美精品videossex| 在线看a的网站| 丝袜脚勾引网站| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 99热6这里只有精品| 日本av免费视频播放| 特大巨黑吊av在线直播| av播播在线观看一区| 欧美丝袜亚洲另类| 久久国产乱子免费精品| 特大巨黑吊av在线直播| 精品一区二区免费观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| xxx大片免费视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲无线观看免费| 亚洲,一卡二卡三卡| 国产黄片美女视频| 99久久精品国产国产毛片| 美女大奶头黄色视频| 国产精品一二三区在线看| 精华霜和精华液先用哪个| 内地一区二区视频在线| 久久久久久伊人网av| 一级爰片在线观看| 一级a做视频免费观看| 蜜桃在线观看..| 久久99热这里只频精品6学生| 国产男女超爽视频在线观看| 国内精品宾馆在线| 男女边摸边吃奶| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲美女视频黄频| 国产日韩欧美在线精品| 欧美国产精品一级二级三级 | 亚洲精品国产成人久久av| a级片在线免费高清观看视频| 高清不卡的av网站| 全区人妻精品视频| 人妻少妇偷人精品九色| 国产精品偷伦视频观看了| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 日韩三级伦理在线观看| 精品视频人人做人人爽| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 伦理电影大哥的女人| 免费观看的影片在线观看| 午夜日本视频在线|