混合澄清槽澄清室內(nèi)流場特性測量

葉思施，唐巧，王運東

（1中國石化石油化工科學(xué)研究院，北京100083；2 清華大學(xué)化學(xué)工程系，化學(xué)工程聯(lián)合國家重點實驗室，北京100084）

引 言

稀土元素有元素周期表中鑭系15 種元素以及性質(zhì)相似的鈧和釔，共17種元素。稀土元素被稱為“維生素”，是重要的戰(zhàn)略資源。然而因其性質(zhì)相似，導(dǎo)致單一稀土元素分離困難[1]。稀土金屬的分離工藝涉及多種不同的技術(shù)，如分步結(jié)晶法、溶劑萃取法、離子交換法、萃取色層法、膜技術(shù)、微膠囊技術(shù)等[2-8]。溶劑萃取技術(shù)是當(dāng)前實現(xiàn)稀土元素間分離的重要和主要方法[1,9-10]，而混合澄清槽是該過程應(yīng)用最為廣泛的萃取設(shè)備，其具有操作適應(yīng)性強、級數(shù)增減容易、設(shè)備操作簡單等優(yōu)點。溶劑萃取中發(fā)生萃取反應(yīng)的兩相在混合槽中反應(yīng)完全后，必須經(jīng)過澄清分相才能實現(xiàn)連續(xù)的混合澄清過程?，F(xiàn)有工業(yè)生產(chǎn)過程中，澄清室存在分相效率低、試劑積液量大、占地面積大等不足，提高澄清室分相性能，減小澄清室體積可以大大改善工業(yè)生產(chǎn)成本投入[11]。

關(guān)于澄清室的實驗測量早在20 世紀(jì)初就得到了國內(nèi)外研究者的重視。而目前研究流場的測量方法主要有激光多普勒測速（LDV）[12]、攝像法[13-14]以及粒子圖像測速技術(shù)（PIV）[15]等。2011 年，Salem等[16]采 用 彩 色 速 度 測 量（colour velocity measurement）方法對斜板澄清室內(nèi)速度流場進行測量，同時還開展停留時間分布實驗，將實驗結(jié)果與計算流體力學(xué)所獲得數(shù)據(jù)進行對比，對澄清室澄清性能進行改善。2013 年，Mohanarangam 等[17]采用脈沖多普勒超聲波速度分析儀（ultrasonic velocity profiling,UVP）對溶劑萃取用澄清室開展流場測量，對兩種不同結(jié)構(gòu)澄清室進行比較，指出其實驗結(jié)果可為計算模擬提供數(shù)據(jù)支持。2014 年，Alonso 等[18]利用粒子圖像測速技術(shù)對城市污水澄清過程進行了實驗測量，得到了澄清室內(nèi)速度流場圖，為評價和設(shè)計澄清室提供了較佳方案。2016 年，Lane 等[19]同樣采用安置在澄清室內(nèi)的超聲波剖面儀測量獲得了澄清室內(nèi)不同剖面的油相體積分?jǐn)?shù)分布，為澄清室優(yōu)化設(shè)計提供了重要的設(shè)計依據(jù)。2017 年，徐培昇[20]基于全逆流混合澄清槽內(nèi)大流比的水力學(xué)實驗結(jié)果，研究了澄清室的相界面與結(jié)構(gòu)參數(shù)的關(guān)聯(lián)。

除了流場特性之外，也有研究者采用各種實驗方法獲得澄清室內(nèi)澄清性能的其他表征參數(shù)。2011 年，Sadeghi 等[21]通過自制特殊長管對澄清室內(nèi)進行局部采樣，獲得了澄清室內(nèi)局部油相體積分?jǐn)?shù)分布情況。Rajeswari 課題組[22]則在2012 年采用光學(xué)原理，利用分散相在連續(xù)相中分散時，經(jīng)光照可以產(chǎn)生散射，再通過捕捉散射光將其散射強度對應(yīng)轉(zhuǎn)化為電壓，可以從數(shù)值上觀察到混合分散時散射強烈以及分相后散射強度減弱的現(xiàn)象，繼而獲得體系分相時間，經(jīng)目測與實驗數(shù)據(jù)對比，誤差可控制在5%。張廷安課題組[23-24]更是創(chuàng)新性地采用紫外可見光分光光度法考察了不同操作條件以及不同設(shè)計下混合澄清槽內(nèi)水相夾帶量以衡量其澄清性能。黃焜課題組[25]于2017 年考察了水油相比對混合澄清槽的澄清室中分散帶厚度的影響，指出分相負荷重時，分散帶的厚度會變厚。

澄清室內(nèi)的分相過程強化是工業(yè)應(yīng)用的最終目標(biāo)。通過外加場，如外加電場可以改善混合澄清槽的夾帶現(xiàn)象[26-27]，改造澄清室結(jié)果也是強化分相性能的主要方式之一[28-29]。Lewis 等[30-31]在工業(yè)混合澄清槽的澄清室的進料處安置帶有水平翼板的擋板，以期增大兩相聚集的有效面積進而改善分相性能。蘇立民等[32]基于實驗室與工業(yè)生產(chǎn)，研究了在澄清室內(nèi)加入助澄清擋板對澄清分相的影響，使用N235/CoNiCl4 等6 個萃取體系，對擋板的型式材料等進行了考察。付子忠[33]在鈾純化的半工業(yè)性實驗中，對混合澄清槽結(jié)構(gòu)進行了研制，通過澄清室中安裝輔助擋板組合（為可拆卸的折疊式傾斜擋板），將混合室與澄清室體積比改造為1∶2。

然而對于澄清室內(nèi)實驗測量方面的研究仍非常有限，故本文采用實驗室內(nèi)現(xiàn)有粒子圖像測速技術(shù)對澄清室內(nèi)速度流場進行了測量，比較了不同操作參數(shù)下，主要包括混合室攪拌轉(zhuǎn)速、油水兩相體積分?jǐn)?shù)以及不同擋板設(shè)計對澄清室內(nèi)流場結(jié)構(gòu)的影響。同時，采用電導(dǎo)率儀獲得澄清室水相出口處溶解性總固體濃度，表征油相夾帶情況，對不同設(shè)計的澄清室進行比較和優(yōu)化。

1 實驗材料和方法

1.1 實驗方法

本實驗中所研究對象為實驗室內(nèi)已有混合澄清槽，其結(jié)構(gòu)如圖1所示，材質(zhì)為有機玻璃。裝置整體總長為800 mm，其中混合槽為200 mm×200 mm的方形槽，總高為390 mm。兩個入口以及出口的內(nèi)徑均為16 mm，油水兩相均由蠕動泵泵入到混合室中進行混合，混合均勻后在澄清室中澄清分相，分別由油水兩相出口流出，該過程為循環(huán)流動過程。實驗中混合室采用攪拌槳為六葉閉式渦輪槳。

圖1 混合澄清槽的實驗結(jié)構(gòu)Fig.1 Experimental structure of mixer-settler

本實驗所采用的粒子圖像測速裝置購于德國Dantec 公司，型號為FlowMap 1500 型3D PIV 測速系統(tǒng)，激光器為氦氖激光發(fā)生器。示蹤劑粒子采用Fluoro-Max 顆粒，其密度為1.05 g/cm3，粒徑為31 μm，在水中有很好的流動性。同時，在本實驗中還采用與該設(shè)備配套的DynamicStudio v3.41 進行數(shù)據(jù)的采集、分析和處理。圖2 給出了本實驗中所使用的裝置實物圖，以及實驗中所采用的熒光示蹤劑粒子與濾光片，濾光片可以篩選光波，使得相機只能檢測到532 mm 波長，其測量原理如圖3 所示。圖1所示[21]為實驗過程中用到的混合澄清槽裝置，油相和水相分別通過蠕動泵進入混合室下方的兩個潛室，蠕動泵型號為ET600-2J，油水兩相通過一個直徑為35 mm 的孔進入混合室，經(jīng)過槳葉的充分?jǐn)嚢枇魅氤吻迨遥退畠上嘣诔吻迨抑蟹窒喑吻?，通過兩相出口流回儲罐，完成整個循環(huán)過程。

本文實驗過程如下：待混合澄清槽穩(wěn)定操作后，啟動粒子圖像測速儀，調(diào)整好激光器發(fā)射及相機拍攝位置，加入熒光示蹤粒子開始進行拍照測量。需要注意的是，在每次改變操作參數(shù)后，必須使得體系運行穩(wěn)定后方可進行測量。拍攝得到的圖片利用計算機軟件進行合并、去背景、消除明顯錯誤點等處理，便可得到該條件下的流場分布圖。采集圖像區(qū)域為X=80～480 mm。

本文還采用DDSJ-308A 電導(dǎo)率儀測量獲取澄清室水相出口處溶解性總固體含量，以表征油相夾帶情況。溶解性總固體(total dissolved solids,TDS)，指水中全部溶質(zhì)的總量，包括無機物與有機物兩者的含量。本實驗使用的水相為超純水，無機物的含量可忽略不計，故該值的大小可直接反映出口夾帶量的大小。通過對比不同結(jié)構(gòu)下的TDS 值，結(jié)合實驗測量流場圖，可以得到較優(yōu)的澄清槽結(jié)構(gòu)。

1.2 實驗試劑

本實驗的研究體系為去離子水-磺化煤油體系（物性參數(shù)列于表1）。在該體系中，水相為連續(xù)相，油相為分散相。在實際稀土富集實驗中，稀土濃度低，則所需要的萃取劑濃度也相對較低，此時體系物性與水-煤油體系物性相差不大[34]。本課題組[35]圍繞真實體系在澄清室內(nèi)的分相效果也開展了一部分模擬和實驗研究。

圖2 粒子圖像測速裝置實物圖Fig.2 Real picture of particle image velocimetry

圖3 粒子圖像測速技術(shù)原理Fig.3 Schematic diagram of particle image velocity

表1 20℃下去離子水與磺化煤油的物性Table 1 Properties of deionized water and sulfonated kerosene

2 實驗結(jié)果與討論

本文考察了不同攪拌槳轉(zhuǎn)速、澄清室內(nèi)擋板結(jié)構(gòu)以及入口油相體積分?jǐn)?shù)對澄清槽內(nèi)流場的影響。每兩組條件下的測量間隔為30 min，盡量保證測量結(jié)果之間不受干擾。

2.1 無擋板結(jié)構(gòu)澄清室內(nèi)流場測量

在重點探索擋板對澄清室內(nèi)流場結(jié)構(gòu)的影響之前，本文首先對無擋板結(jié)構(gòu)澄清室內(nèi)流場進行了PIV測量。

2.1.1 混合室攪拌轉(zhuǎn)速對澄清室內(nèi)流場結(jié)構(gòu)的影響 固定水相流量為6 L/min，對澄清室進行單相測量，對不同槳葉轉(zhuǎn)速下的流場進行分析。由圖4 可以發(fā)現(xiàn)，澄清室內(nèi)流動為典型的徑向流動，在靠近底端水相出口處速度矢量變大，而且在較高速度時碰撞底端壁面產(chǎn)生返流。不同轉(zhuǎn)速代表不同能耗輸入，當(dāng)槳葉速度增加，澄清室內(nèi)湍動增加，速度流場明顯變得密集。

2.1.2 油水兩相體積比對澄清室內(nèi)流場結(jié)構(gòu)的影響 增加油相，考察入口處不同油相體積分?jǐn)?shù)對兩相流場的影響，見圖5。固定槳葉轉(zhuǎn)速為100 r/min，可以發(fā)現(xiàn)隨著油相體積增加，澄清室內(nèi)湍動增加，這主要是因為油水兩相作用變頻繁。同時，隨著油相體積增加，澄清室內(nèi)旋渦流動愈加明顯，這與油水兩相物性差異有關(guān)。

而且增加油相后，主體循環(huán)流動與單相形成的旋渦方向相反，這是因為油水兩相的密度差使得油相在經(jīng)過穩(wěn)流板之后有一個向上運動的趨勢，進而改變了水相在碰撞底端壁面后的流動返流方向。

2.2 擋板對澄清室內(nèi)流場結(jié)構(gòu)的影響

改進澄清槽內(nèi)部結(jié)構(gòu)是在澄清槽內(nèi)提高澄清速率的有效方法，而在澄清室內(nèi)裝設(shè)柵板或擋板是采用較為廣泛的改進方式。于是，本文結(jié)合實驗室內(nèi)設(shè)備結(jié)構(gòu)，設(shè)計了兩種擋板，并考察了擋板數(shù)量以及擋板安置位置對流場結(jié)構(gòu)的影響。圖6所示為兩種擋板的結(jié)構(gòu)，擋板的參數(shù)如表2 所示。擋板長槽位置固定，分別處于Xa=165 mm，Xb=265 mm和Xc=365 mm 面上。下文將以B 代替擋板縮寫，兩種擋板分別以1和2來表示，若無擋板則表示為0。

圖4 不同攪拌轉(zhuǎn)速下澄清室內(nèi)速度流場Fig.4 Velocity vector in settler for different rotating speeds

故不同擋板組合的澄清室設(shè)計可縮略表示為Babc,a,b,c=(0,1,2),代表依次按照Xa、Xb、Xc三個位置所裝設(shè)的擋板類型。

圖5 不同油相體積分?jǐn)?shù)下澄清室內(nèi)速度流場Fig.5 Velocity vector in settler for different organic volume fraction

圖6 澄清室內(nèi)擋板設(shè)計及安置位置Fig.6 Baffle design in settler

2.2.1 入口油相體積分?jǐn)?shù)對具擋板澄清室流場的影響 固定混合室內(nèi)攪拌轉(zhuǎn)速為100 r/min，在僅安置一塊V形擋板情形下，改變油相體積分?jǐn)?shù)，考察油相對具擋板澄清室內(nèi)流場的影響。由圖7 可以發(fā)現(xiàn)，具一塊V 形擋板澄清室內(nèi)單相流場呈現(xiàn)三個主要的循環(huán)流動，分別為靠近入口處下部、擋板處以及主體流動處。當(dāng)增加油相，水相在油相主體中夾帶趨于嚴(yán)重，同時靠近入口下部處渦流增加。而且在小范圍內(nèi)隨著油相體積增加，其對速度矢量大小影響不大。然而當(dāng)油相體積過高時，容易導(dǎo)致體系發(fā)生乳化現(xiàn)象，采用粒子圖像測速技術(shù)無法獲得設(shè)備內(nèi)流場情況，此時需要借助于其他方法，如計算流體力學(xué)方法等，來進行預(yù)測和分析。

2.2.2 擋板數(shù)量及位置對澄清室內(nèi)流場結(jié)構(gòu)的影響 固定體積分?jǐn)?shù)為0.025，混合室中槳葉轉(zhuǎn)速為100 r/min，圖8 給出了四種擋板設(shè)計的水相速度矢量圖，由圖可發(fā)現(xiàn)，對于水和煤油的體系而言，第一塊擋板放置的位置對澄清室內(nèi)流場結(jié)構(gòu)有較大的影響，在第一塊擋板油相處均形成了較為明顯的循環(huán)流動。而且擋板后方水相速度明顯降低，且B102的效果與B100的效果相當(dāng)，即在同一軸向上安置多塊擋板時，與距離較遠時其對主體流動影響較小。然而安置擋板都導(dǎo)致水相向油相主體內(nèi)運動，造成油相湍動嚴(yán)重。

為了能夠更加直觀地評價澄清性能，本研究還對澄清室水相出口處進行了TDS 測量。觀察各種擋板設(shè)計以及不同油相體積分?jǐn)?shù)下，澄清室水相出口油相夾帶率（圖9），油相體積分?jǐn)?shù)在0.025～0.075范圍內(nèi)波動時，其對澄清室出口的夾帶影響不大，影響夾帶結(jié)果的主要為澄清室結(jié)構(gòu)。比較不同擋板設(shè)計下的夾帶數(shù)據(jù)，可以看出增加擋板設(shè)計可以明顯改善夾帶情況，可將夾帶直接減少超1/2。B122雖然擋板數(shù)量最多，但其水相出口夾帶的油相濃度與僅設(shè)置一塊Ⅴ形擋板的情況相近（約為3.2 mg/L），這很有可能是因為流體不經(jīng)過兩塊矩形擋板，直接在擋板下方流向出口。由圖9也可以看出，就TDS 數(shù)據(jù)而言，B120 與B102 的擋板設(shè)計相較另兩種設(shè)計夾帶油相低0.5～1 mg/L。比較B120 和B102，兩者效果十分相近，B120略佳，在后期新型澄清室設(shè)計上可以再進行考察。

圖7 不同油相體積分?jǐn)?shù)下具擋板澄清室速度流場Fig.7 Velocity vector diagrams in settler with baffle for different organic volume fraction

3 結(jié) 論

圖8 不同擋板設(shè)計下澄清室內(nèi)速度流場Fig.8 Velocity vector diagrams in settler with different baffle designs

本文主要采用粒子圖像測速技術(shù)對混合澄清槽澄清室內(nèi)流場特性進行了測量，比較了混合室攪拌轉(zhuǎn)速、油水兩相體積分?jǐn)?shù)以及不同擋板設(shè)計對澄清室流場結(jié)構(gòu)的影響。

在未增加擋板之前進行PIV 測量可知，澄清室內(nèi)流動較為規(guī)律，呈現(xiàn)徑向流動，主體存有明顯循環(huán)流動，且其流動方向在增加油相后會發(fā)生改變，然而小范圍內(nèi)改變油相體積分?jǐn)?shù)對流動結(jié)構(gòu)影響不大。

圖9 不同設(shè)計下澄清室水相出口處油相夾帶Fig.9 Organic entrainment in aqueous outlet of settler with different baffle designs

在澄清室內(nèi)增設(shè)Ⅴ形擋板和矩形擋板后，擋板后方速度明顯降低，有利于分相，然而擋板設(shè)計會加強澄清室內(nèi)湍動，又不利于分相。同時，在具同樣數(shù)量擋板時，擋板安置位置過遠對流場影響較?。欢仓幂^多塊擋板時，擋板間距過小會使得流體流動形成短路，不利于分相。為了能夠更直觀評價分相效果，本文還借助電導(dǎo)率儀獲得澄清室水相出口處油相夾帶情況，驗證了擋板數(shù)量與位置對流動的影響。

粒子圖像測速技術(shù)局限于實驗條件，高攪拌轉(zhuǎn)速與高油相體積分?jǐn)?shù)均會出現(xiàn)乳化現(xiàn)象影響測量，此時需要借助于其他方法對設(shè)備內(nèi)流場進行更佳的預(yù)測與分析。計算流體力學(xué)被廣泛運用于工業(yè)設(shè)備理論計算，本課題組也將會采用CFD 方法在澄清室內(nèi)流動特性上開展更為深入的研究。