春節(jié)期間寶雞市區(qū)大氣顆粒物粒徑分布特征

周變紅， 曹 夏， 張容端， 劉雅雯， 王 錦

（1.寶雞文理學院地理與環(huán)境學院陜西省災害監(jiān)測與機理模擬重點實驗室，陜西寶雞 721013 2.中國科學院地球環(huán)境研究所氣溶膠化學與物理重點實驗室，西安 710061）

近些年來霧霾頻繁發(fā)生，短時空氣質量惡化已經(jīng)引起人們的廣泛關注［1-2］，以顆粒物為首要污染物的大氣復合污染對人們的生產(chǎn)、生活以及身體健康造成嚴重的影響［3-4］. 中國大多數(shù)城市，如北京［5］、廣州［6］、上海［7］等地區(qū)在過去10年均經(jīng)歷了霾增多事件，主要表現(xiàn)是顆粒物數(shù)濃度、PM2.5質量濃度增加，空氣能見度降低. 國內外對于顆粒物數(shù)濃度均有研究，國外從20世紀90年代就開始了煙花爆竹燃放期間大氣顆粒物粒徑分布及其質量濃度的觀測研究，并在此方面取得了許多研究結果［8-9］. Thakur B等［10］和Moreno T等［11］對印度Deepawali（萬燈節(jié)）期間和西班牙瓦倫西亞Las Fallas期間煙花和篝火污染時的氣溶膠進行收集，發(fā)現(xiàn)污染物濃度在煙花爆竹燃放時段高出其他時間段數(shù)倍，表明煙花對空氣污染水平的貢獻巨大；同時國外利用自動分級采樣系統(tǒng)［12］和掃描電遷移率粒徑度譜儀（SMPS）等［13］儀器對大氣顆粒物的粒徑分布進行觀測，并分析其變化特征以及顆粒物與氣象因子間的聯(lián)系. 國內對大氣顆粒物數(shù)濃度、顆粒物分布及其與氣象因子關系的研究主要集中在長江三角洲［14-16］、京津冀［17］以及珠江三角洲［18-19］等經(jīng)濟發(fā)達地區(qū). 沈麗娟等［14］利用嘉興市2015年春節(jié)期間的監(jiān)測數(shù)據(jù)，研究煙花爆竹燃放對不同功能區(qū)和不同大氣污染物的影響；吳丹等［15］、卞慧湘等［16］、孟凡勝等［17］和韓冰雪等［18］分別利用APS、WPS、Grimm180和SMPS等儀器對氣溶膠數(shù)濃度進行觀測及譜分布特征研究，為認識氣溶膠污染特征提供了依據(jù). 還有研究利用PM2.5來反演氣溶膠數(shù)濃度譜，如珠三角地區(qū)［19］. 2015年12月4日—2016年1月8日在西安交通大學曲江校區(qū)對顆粒物進行觀測，研究發(fā)現(xiàn)陰霾日顆粒物數(shù)濃度比正常日有所增加，但其晝夜變化沒有正常日明顯［20］；Meng等［21］通過對沈陽2006年12月1日—2008年11月30日顆粒物數(shù)濃度分析，發(fā)現(xiàn)直徑小于0.5 μm的顆?？赡苁窃斐煽諝馕廴竞筒焕】涤绊懙闹饕?，且不利健康的影響可能隨著顆粒物粒徑的減小而增加. 李瑞芃等［22］研究不同天氣條件下青島春季大氣顆粒物數(shù)濃度譜的分布，發(fā)現(xiàn)沙塵天氣對粗顆粒物的影響較大.

寶雞市大氣污染的研究主要集中在水溶性無機離子的粒徑分布［23］和黑碳氣溶膠（Black carbon BC）質量濃度的研究［24］. 本研究通過對寶雞市區(qū)顆粒物及同期氣象因子的觀測，分析了春節(jié)期間大氣顆粒物質量濃度、數(shù)濃度的變化情況及其與同期氣象因子的相關性，以期為寶雞市區(qū)防污治霾提供科學支撐.

1 材料與研究方法

1.1 觀測地點與時間

采樣點設立在寶雞市寶雞文理學院新校區(qū)，距地面約20 m，采樣點周圍無明顯工業(yè)源. 該觀測點北面為渭河，南面為商業(yè)街，西面為住宅區(qū)，視野開闊. 于2018年2月13日—3月4日進行觀測，其中2月15日—2月17日和3月2日—3月3日為煙花爆竹集中燃放時間，其余時間段為非煙花爆竹燃放期間.

1.2 采樣儀器及數(shù)據(jù)質控

觀測儀器為德國Grimm 公司生產(chǎn)的Grimm 180 顆粒物觀測儀. 該儀器采用符合美國環(huán)境保護署（US EPA）標準的TSP 切割頭，采樣頻率5 min一次，采樣流速1.2 L/min. 該儀器基于激光散射原理，可獲得31個粒徑通道大氣顆粒物的數(shù)濃度，儀器按照文獻［25］標準進行日常檢查和定期維護. 根據(jù)所觀測的數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，粒徑在10 μm以上的顆粒物數(shù)濃度極低，故文中研究僅對10 μm 以下的顆粒物數(shù)濃度進行統(tǒng)計，并參照姚青等［26］的方法，將其數(shù)濃度分為0.25～1 μm、1～2.5 μm 和2.5～10 μm 3 段，分別用PN0.25～1（亞微米粒子）、PN1～2.5（細粒子）和PN2.5～10（粗粒子）表示不同粒徑的數(shù)濃度（個/L），不同粒徑的顆粒物質量濃度（μg/m3）用PM10、PM2.5和PM1表示.

測量數(shù)據(jù)首先剔除儀器更換濾膜和停電時標記為壞點的值，計算小時均值和日均值時保證數(shù)據(jù)有效率大于75%，同期的風向、風速、降水量、氣溫、相對濕度等常規(guī)氣象資料采用就近自動氣象站數(shù)據(jù)，并嚴格控制質量.

2 結果與討論

2.1 顆粒物質量濃度和數(shù)濃度日變化特征

圖1為煙花爆竹燃放和非煙花爆竹燃放期間顆粒物質量濃度和數(shù)濃度的日內變化曲線. 由圖1可以看出，煙花爆竹燃放和非煙花爆竹燃放期間，顆粒物質量濃度（PM10、PM2.5和PM1）和數(shù)濃度（PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10）均呈現(xiàn)出“雙峰雙谷”趨勢. 10時顆粒物質量濃度和數(shù)濃度出現(xiàn)第一個峰值，主要是由于上班高峰期機動車尾氣的排放，大氣層穩(wěn)定，垂直方向湍流輸送比較弱；午后太陽輻射逐漸增強，地面增溫較快，混合層高度升高，環(huán)境容量較大，垂直擴散條件較好，利于污染物的擴散和輸送，15時達到最低值；20時達到第二個峰值，主要是由于下班高峰期車流量增多，烹飪活動開始；之后由于人為活動逐漸變少，顆粒物質量濃度和數(shù)濃度逐漸降低，5時出現(xiàn)另一個谷值. 煙花爆竹燃放期間，PM10、PM2.5和PM1的質量濃度分別比非煙花爆竹燃放期間高2倍、2.2倍和2.4倍左右；煙花爆竹燃放期間PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5-10分別比非煙花爆竹燃放期間高2.4倍、1.5倍和1.6倍，說明煙花爆竹的燃放對顆粒物質量濃度和數(shù)濃度均有影響，且對PN0.25～1和PM1影響較大.

圖1 煙花爆竹和非煙花爆竹燃放期間顆粒物質量濃度和數(shù)濃度的日內變化曲線圖Fig.1 Intraday variation curves of mass concentration and number concentration of particulate matter during the periods with or without fireworks and firecrackers

2.2 顆粒物質量濃度、數(shù)濃度及氣象因子逐日變化

圖2為觀測期間相對濕度、能見度、氣溫和降水量的逐日分布圖. 觀測期間相對濕度的平均值51%±20%；平均氣溫-2.1 ℃；降水總量117 mm，共發(fā)生3次有效降水且均為中雨以上（≥10 mm），分別是2月19日（46 mm），2月20 日（17 mm）和3月4日（54 mm）；能見度為（11.1±5.0）km，最低能見度發(fā)生在2 月16 日（2.2 km）8 時，根據(jù)文獻［27］統(tǒng)計，共有8 d為灰霾日，分別為2月13日—17日、27日、3月2日、3日和2月24日為沙塵天氣且3月2日為元宵節(jié).

觀測期間PM10質量濃度平均值為（139.3±95.0）μg/m3，PM2.5質量濃度平均值為（88.8±61.4）μg/m3，PM1質量濃度平均值為（73.9±59.8）μg/m3；PM2.5/PM10比值為0.54±0.29，說明觀測期間細粒子為主要污染物. 觀測期間大氣中顆粒物數(shù)濃度為115～1 831 209 個/L，平均為271 673 個/L.不同顆粒物中，粒徑為0.25～1 μm 顆粒物數(shù)濃度最高，平均為812 032 個/L；1～2.5 μm次之，平均為2375個/L；2.5～10 μm最低，平均為614個/L. 顆粒物數(shù)濃度隨粒徑增大，呈現(xiàn)遞減的趨勢，即PN0.25～1＞PN1～2.5＞PN2.5～10. 由圖3可看出，顆粒物質量濃度和數(shù)濃度的變化趨勢基本一致. 2月13日—17日（霾日）顆粒物質量濃度和數(shù)濃度均較其他天氣數(shù)值高，2月15日（除夕）和16日（春節(jié)）顆粒物質量濃度和數(shù)濃度增多主要與煙花爆竹的燃放有關；2月24日（沙塵日）PM10的質量濃度升高，PM2.5和PM1的質量濃度降低，顆粒物數(shù)濃度也呈現(xiàn)出相似的規(guī)律，即PN0.25～1減少，PN2.5～10增多；3月2日（元宵節(jié)）顆粒物質量濃度和數(shù)濃度較前一天上升，主要是與煙花爆竹的燃放有關.

圖2 相對濕度、能見度、氣溫和降水量的逐日分布圖Fig.2 Daily distribution of relative humidity，visibility，temperature and precipitation

圖3 顆粒物質量濃度和數(shù)濃度逐日變化曲線圖Fig.3 Daily variation curve of mass concentration and number concentration of particulate matter

2.3 春節(jié)期間顆粒物數(shù)濃度變化曲線

從觀測時間中選取了2月13日0時—2月21日23時進行分析，觀測期間小時顆粒物數(shù)濃度隨時間的變化如圖4所示. 15日（除夕）18時—20時顆粒物數(shù)濃度逐漸增多，這是因為該時間段是烹飪的高峰期，同時居民也開始燃放鞭炮；16日（春節(jié)）0時—2時顆粒物數(shù)濃度逐漸增加，16日6時—9時和16日18時—23時這兩個時間段顆粒物數(shù)逐漸增多，17日也出現(xiàn)同樣的變化趨勢，這是由于這兩個時間段是燃放煙花的高峰期.由觀測數(shù)據(jù)可知，春節(jié)期間煙花爆竹燃放期段PN0.25～1的顆粒物數(shù)濃度比非春節(jié)期間增加2.5倍左右，這與青島春節(jié)期間煙花爆竹燃放對粒徑＜1.0 μm的細顆粒的貢獻顯著結果接近［28］. 同樣，上海和北京等地也有類似結果［29］，煙花爆竹燃放時段PN1～2.5比非春節(jié)期間高1.3倍左右，PN2.5～10比非春節(jié)期間約高1.2倍. 2月18日—21日顆粒物數(shù)濃度較2月15日—17日相比大幅度下降，原因是2月18日開始，煙花爆竹的燃放逐漸減少.

圖4 春節(jié)期間顆粒物數(shù)濃度的逐時變化曲線分布圖Fig.4 Time-dependent curve distribution of particle concentration during the Spring Festival

2.4 顆粒物數(shù)濃度與氣象因子分析

表1為寶雞市區(qū)春節(jié)期間PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10與氣象因子（相對濕度和風速）日變化進行Pearson相關性分析（SPSS14.0）的結果. PN0.25～1和PN1～2.5的日變化與相對濕度（RH）日變化呈顯著正相關，相關系數(shù)分別為0.629和0.568，PN2.5～10與相對濕度（RH）無明顯相關性. 表明相對濕度與細顆粒物間的相關性較強，主要是由于濕度均小于70%，且顆粒物具有吸濕性. 另外，大氣中霧滴增加，使得細顆粒物加速增大沉降，故使得顆粒物濃度（PN0.25～1）上升最明顯，這與楊志文［30］、郎鳳玲［31］等研究結果一致；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10均與風速呈顯著負相關，相關系數(shù)分別為-0.714、-0.783 和-0.571，風速對細顆粒物影響更為顯著.

寶雞市風速風向玫瑰圖如圖5所示. 2018年2 月13 日—3 月4 日期間，主導風向是東南東風，風速較大. 風速為3.5～4.0 m/s的風向為東風、東南東風、東南風、和西北西風，風速為4.5～5.0 m/s的風向為東南東風，風速為4.0～4.5 m/s的風向為東南風、東南東風和西北西風. 偏東風會將東部的污染物傳輸?shù)綄氹u，且寶雞市西面、北面和南面地勢高，偏東風出現(xiàn)時，容易造成污染物累積.

表1 顆粒物數(shù)濃度和氣象因子日變化相關性分析Tab.1 Correlation analysis of intra-day variation of particle concentration and meteorological factors

圖5 風速風向玫瑰圖Fig.5 Wind speed rose diagram

2.5 春節(jié)期間后向軌跡分析

為能夠清晰地看出春節(jié)期間寶雞市區(qū)氣團的運動軌跡，采用HYSPLIT模型對該區(qū)域2月14日—2月15日的氣團后向軌跡進行分析（圖6）. 分析表明，寶雞市區(qū)2月14日—2月15日污染發(fā)生時氣團主要來自于本地源的影響，在100 m高空氣團來源于秦嶺地區(qū)，氣團基本在低空或近地面運動，500 m及1000 m高空氣團2月14日基本表現(xiàn)為低空或近地面運動，2月15日0時—14時邊界層高度較高且移動速度較快，說明春節(jié)期間寶雞市區(qū)污染物主要是由于本地源的影響.

圖6 寶雞市2月16日0時36 h后向氣團軌跡Fig.6 36 h backward trajectory of air particles arriving in Baoji at 00：00 February 16

3 結論

1）春節(jié)期間寶雞市區(qū)顆粒物質量濃度和數(shù)濃度的日變化趨勢基本相似，呈“雙峰雙谷”型，峰值分別出現(xiàn)在10時和20時，谷值出現(xiàn)在5時和15時. 煙花爆竹燃放期間PM10、PM2.5和PM1質量濃度比非春節(jié)期間高，分別高出2、2.2和2.4倍左右；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10比非春節(jié)期間分別高出2.4、1.5和1.6倍左右.

2）春節(jié)期間寶雞市區(qū)PM10、PM2.5和PM1的平均質量濃度分別為（139.3±95.0）μg/m3、（88.8±61.4）μg/m3和（73.9±59.8）μg/m3，PM2.5/PM10為0.54±0.29，表明寶雞市區(qū)春節(jié)前后污染物以細顆粒為主. 春節(jié)期間大氣顆粒物數(shù)濃度為115～1 831 209個/L，平均為271 673 個/L，粒徑為0.25～1 μm、1～2.5 μm和2.5～10 μm的顆粒物數(shù)濃度平均值分別為812 032、2375個/L和614個/L，顆粒物數(shù)濃度隨粒徑增大，呈現(xiàn)遞減的變化趨勢. 春節(jié)煙花爆竹燃放期間PN0.25～1的顆粒物數(shù)濃度比非春節(jié)期間增加2.5 倍左右；PN1～2.5比非春節(jié)期間增加1.3 倍；PN2.5～10比非春節(jié)期間增加1.2倍.

3）PN0.25～1和PN1～2.5與RH 的日變化存在顯著正相關，其相關系數(shù)是0.629 和0.568，RH 小于70%時，其與細顆粒物相關性較強；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10均與風速均呈顯著負相關，相關系數(shù)分別為-0.714、-0.783和-0.571；觀測期間寶雞市區(qū)的主導風向為東南東風，風速最高達到4.5～5.0 m/s，說明其受東郊區(qū)煙花爆竹燃放的影響較大.

4）氣團運動軌跡表明，春節(jié)期間寶雞市區(qū)大氣污染主要是受本地源的影響.