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    黑枸杞花青素微膠囊優(yōu)化及理化特性分析

    2020-03-28 04:12:16陳程莉李豐泉刁倩常馨月董全
    食品與發(fā)酵工業(yè) 2020年5期
    關(guān)鍵詞:壁材活度微膠囊

    陳程莉,李豐泉,刁倩,常馨月,董全

    (西南大學(xué) 食品科學(xué)學(xué)院,重慶,400715)

    花青素是對(duì)人體健康有益的一種活性成分[1],具有抗氧化、抗輻射、抗炎、防衰老和降血脂等功效,在食品工業(yè)中有廣闊的應(yīng)用前景?;ㄇ嗨匾话銇?lái)源于顏色鮮艷的蔬菜或水果。一些漿果類(lèi)植物也是花青素的良好來(lái)源,特別是黑枸杞,被稱(chēng)為花青素之王[2]。由于花青素的穩(wěn)定性較差,導(dǎo)致在食品中的應(yīng)用具有一定的局限性。花青素的穩(wěn)定性受多種環(huán)境因素影響,如pH、光照、溫度、氧和酶活性[3]。如何提高花青素在加工和貯藏過(guò)程中的穩(wěn)定性,成為其在食品工業(yè)中應(yīng)用的一項(xiàng)挑戰(zhàn)。

    目前提高花青素穩(wěn)定性的方法有包封法、乳化法和冷凍干燥法。包封法是提高花青素穩(wěn)定性的先進(jìn)技術(shù),其中最常用的封裝技術(shù)是微膠囊化。微膠囊化是提高生物活性物質(zhì)的利用度和穩(wěn)定性、控制活性物質(zhì)釋放的有效途徑[4]。微膠囊化的主要目的是保護(hù)核心材料不受環(huán)境影響,從而提高產(chǎn)品的貨架期,促進(jìn)核心材料的可控釋放。微膠囊化技術(shù)有多種類(lèi)型,如振動(dòng)噴嘴、離心擠出、噴霧干燥和共結(jié)晶[5]等。噴霧干燥由于具有連續(xù)性好、成本低、時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn),是目前最常用的微膠囊制備技術(shù)[6]。

    噴霧干燥制備微膠囊的關(guān)鍵是壁材的選擇,常用的壁材有明膠、麥芽糊精、阿拉伯樹(shù)膠和淀粉[7]等。明膠是一種具有良好兼容性、易溶于水和易成膜等優(yōu)點(diǎn)的水解蛋白。將淀粉作為微膠囊壁材具有價(jià)格低廉、來(lái)源廣泛、可食用等優(yōu)點(diǎn)。然而天然淀粉不溶于冷水,遇水加熱后形成高黏度的糊狀結(jié)構(gòu),會(huì)降低噴霧干燥效率,增加表面裂紋。限制了其在噴霧干燥法制備微膠囊中的應(yīng)用。這些限制可以通過(guò)天然淀粉的改性來(lái)克服,但是將改性淀粉作為包封各種生物活性物質(zhì)的壁材[8]的研究較少。復(fù)合壁材比單一壁材更能保護(hù)生物活性物質(zhì),提高其穩(wěn)定性。通過(guò)實(shí)驗(yàn)室前期的壁材篩選,本研究以黑枸杞花青素為原料,采用改性淀粉和明膠作為復(fù)合壁材,經(jīng)噴霧干燥法制備黑枸杞花青素微膠囊,同時(shí)以包埋率、DPPH清除活性、花青素含量和水分活度為評(píng)價(jià)指標(biāo)對(duì)微膠囊噴霧干燥工藝進(jìn)行了優(yōu)化和驗(yàn)證,并對(duì)微膠囊化粉末的紅外光譜、X射線衍射、熱性能和形貌進(jìn)行了研究分析。旨在通過(guò)微膠囊技術(shù)改善花青素穩(wěn)定性,為花青素在食品工業(yè)中的應(yīng)用提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和理論參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    黑枸杞花青素,青海秦仁堂商貿(mào)有限公司;糯米淀粉,重慶沁心食品有限公司;明膠,成都科龍化工試劑廠;DPPH,上海伊卡生物技術(shù)有限公司;鹽酸、無(wú)水乙醇、正丁醇、NaHCO3、冰乙酸、甲醇、KCl、醋酸鈉,均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    GP-P2000 噴霧干燥儀,上海顧信生物科技有限公司;X′Pert3 Powder X射線衍射,荷蘭帕納特公司;Phenom Pro 掃描電鏡,Phenom World 公司;721G 紫外分光光度計(jì),上海儀電分析儀器有限公司;Spectrun100 傅里葉紅外光譜儀、DSC4000差示掃描量熱儀,美國(guó)PerkinElmer公司。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 微膠囊的制備

    1.3.1.1 改性淀粉的制備

    根據(jù)DAS等[9]方法,對(duì)天然糯米淀粉進(jìn)行改性。稱(chēng)取25 g糯米淀粉加入100 mL 正丁醇中,加入1 mL HCl(質(zhì)量分?jǐn)?shù)36%),在磁力攪拌器中于30 ℃條件下攪拌2 h。加入14 mL 1 mol/L NaHCO3終止反應(yīng),冰浴冷卻15 min。5 000 r/min離心5 min,用體積分?jǐn)?shù)50%乙醇洗滌沉淀4次,可脫除游離的正丁醇及NaCl,45 ℃干燥備用。

    1.3.1.2 微膠囊的制備及工藝優(yōu)化

    以改性淀粉和明膠為壁材,黑枸杞花青素為芯材,對(duì)花青素提取物進(jìn)行微膠囊化。在水中制備不同質(zhì)量濃度(40~80 g/L)的壁材[m(改性淀粉)∶m(明膠)=2∶1]分散體,加入黑枸杞花青素[m(芯材)∶m(壁材)=1∶20],采用噴霧干燥機(jī)對(duì)花青素提取物進(jìn)行包封。噴霧干燥時(shí),入口空氣溫度為140~180 ℃,進(jìn)樣泵速為6%~14%。對(duì)微膠囊的制備工藝進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化試驗(yàn)的因素水平如表1所示。

    表1 因素水平編碼表

    1.3.2 包埋率測(cè)定

    采用MAHDAVI等[7]描述的方法測(cè)定微膠囊的包埋率,計(jì)算如公式(1):

    (1)

    式中:TAC,總花青素含量,mg/L;SAC,表面花色苷含量,mg/L。

    總花色苷(TAC)提取:1 mL蒸餾水加到100 mg樣品研碎,加入10 mL乙醇提取5 min。20 ℃,5 000 r/min離心3 min,上清液用0.45 μm濾膜過(guò)濾測(cè)花色苷。

    表面花色苷(SAC)提?。悍Q(chēng)取100 mg樣品,加入10 mL乙醇漩渦10 s。20 ℃,5 000 r/min離心3 min,上清液用0.45 μm濾膜過(guò)濾測(cè)花色苷。

    1.3.3 DPPH清除活性

    稱(chēng)取30 mg微膠囊溶解于3 mLV(乙醇)∶V(乙酸)∶V(水)=50∶8∶42溶液中,混合物用0.45 μm的濾膜過(guò)濾,取上清液并用甲醇稀釋?zhuān)?00 μL濾液加入3.8 mL DPPH的甲醇溶液(6×10-5mol/L),30 ℃保溫避光靜置40 min,在517 nm下測(cè)定吸光度。并做空白試驗(yàn)。根據(jù)公式(2)計(jì)算DPPH清除率[10]。

    (2)

    式中:A0,空白吸光度;As,樣品吸光度。

    1.3.4 花青素含量測(cè)定

    花青素含量用差示法進(jìn)行測(cè)量,用KCl和CH3COONa分別配制成pH1.0和pH4.5的緩沖溶液,將待測(cè)液用乙醇定容至10 mL,緩沖液稀釋10倍,分別于520 nm和700 nm下測(cè)吸光度?;ㄉ蘸康挠?jì)算見(jiàn)公式(3):

    花青素含量/(mg·L-1)=

    (3)

    式中:MW,分子量,449.2 g/mol;DF,稀釋倍數(shù);ε,消光系數(shù),26 900 L/(mol·cm);L,比色皿距離,1 cm。

    1.3.5 水分活度

    用水分活度計(jì)測(cè)量水分活度。測(cè)定條件:溫度為20 ℃,時(shí)間為10 min。

    1.3.6 黑枸杞花青素微膠囊理化性質(zhì)分析

    1.3.6.1 紅外分析

    分別稱(chēng)取2 mg黑枸杞花青素、改性淀粉、明膠、花青素微膠囊,加入100 mg溴化鉀(105 ℃烘干)研磨壓片,使用傅里葉紅外光譜儀進(jìn)行掃描并進(jìn)行紅外光譜分析。掃描范圍4 000~400 cm-1,光譜分辨率1 cm-1,掃描次數(shù)32次。

    1.3.6.2 X射線衍射

    將2 g左右改性淀粉、明膠、微膠囊進(jìn)行壓片,用X射線衍射儀進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析。掃描條件:掃描范圍5~50°(2θ),掃描速率2 °/min。

    1.3.6.3 微膠囊形貌

    在樣品架上貼一層導(dǎo)電膠帶,將微膠囊均勻平鋪在導(dǎo)電膠帶上,噴灑一層薄金后用掃描電鏡觀察微膠囊的微觀形貌。測(cè)量條件:電壓15 KV,放大倍數(shù)10 000倍。

    1.3.6.4 DSC測(cè)定

    在鋁坩堝中分別稱(chēng)取2~5 g左右改性淀粉、明膠、微膠囊,壓片后用差示掃描量熱儀進(jìn)行測(cè)定。測(cè)定條件:測(cè)定范圍30~250 ℃,升溫速率為10 ℃/min。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    2.1.1 二次回歸模型及方差分析

    采用響應(yīng)面Box-Behnken Design對(duì)微膠囊進(jìn)行優(yōu)化,黑枸杞花青素微膠囊的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果見(jiàn)表2。

    續(xù)表2

    從表3可以看出包埋率、DPPH清除活性、花青素含量、水分活度的二次回歸模型顯著(0.001 2, 0.000 6, <0.000 1, 0.008 2),失擬項(xiàng)不顯著(0.104 7, 0.472 0, 0.943 0, 0.987 1),R2分別為0.945 5、0.956 6、0.978 8、0.902 3。證明二次回歸方程可以較好的擬合壁材濃度、溫度、進(jìn)樣泵速與微膠囊包埋率、花青素含量、DPPH清除活性、水分活度之間的關(guān)系。所以這4個(gè)二次回歸模型可以用來(lái)預(yù)測(cè)花青素微膠囊的包埋率、花青素含量、DPPH清除活性和水分活度。

    表3 擬合二次多項(xiàng)式模型的方差分析

    注:*表示差異顯著(0.01

    2.1.2 各因子間交互作用對(duì)響應(yīng)值的影響

    圖1-a,圖1-b描述了黑枸杞花青素微膠囊化過(guò)程中的制備參數(shù)與包埋率之間的關(guān)系。隨著進(jìn)氣溫度的升高,包埋率先升高后下降。噴霧干燥過(guò)程中,隨著入口空氣溫度的升高,霧滴的干燥速度加快,快速形成外殼,包裹花青素并防止花青素浸出和滲透到液滴中。而隨著溫度持續(xù)升高,高溫致使外殼爆裂,包裹住的花青素重新裸露在空氣中,包埋率降低。隨著壁材濃度的增加,花青素有更大的機(jī)會(huì)被壁材包裹,但過(guò)高的壁材濃度反而會(huì)降低微膠囊的包埋率。芯材的保留率在很大程度上取決于初始溶液的黏度。隨著固體濃度的增加,黏度也隨著增加,最終導(dǎo)致顆粒開(kāi)裂,增加花青素從核向壁的擴(kuò)散。

    圖1-c,圖1-e描述了溫度、壁材濃度的變化對(duì)花青素含量、DPPH清除率的影響。由于黑枸杞花青素是熱敏性物質(zhì),所以當(dāng)出口溫度增加時(shí)花青素含量下降,DPPH清除率降低。壁材濃度的增加會(huì)導(dǎo)致溶液黏度的增加,限制了內(nèi)部的流動(dòng)和循環(huán),致使花青素含量和DPPH清除率均增加。但當(dāng)壁材濃度較高時(shí),由于顆粒的開(kāi)裂,部分花青素從核心轉(zhuǎn)移到表面,造成花青素降解,并致使花青素含量和DPPH清除率均降低。而圖1-d,圖1-f中,隨著進(jìn)樣速度增加,花青素在高溫下會(huì)經(jīng)歷更短的時(shí)間,更大程度地避免了花青素的降解,所以花青素含量和DPPH都有所升高。而當(dāng)進(jìn)樣泵速的過(guò)度加快,霧化后的霧滴增多,水分無(wú)法快速蒸發(fā),不能很好的形成微膠囊,降低了微膠囊中花青素的保留率和DPPH的清除活性。

    圖1 壁材濃度、溫度、進(jìn)樣泵速對(duì)花青素微膠囊的影響

    圖1-g,圖1-h描述了黑枸杞花青素微膠囊制備工藝參數(shù)的變化對(duì)水分活度的影響。在高進(jìn)口溫度條件下,微膠囊化過(guò)程中的空氣溫度也隨之增加,干燥加快,水分活度降低。溶液中固形物含量越多,總水分越少,顆粒的水分活度越低。進(jìn)樣泵速提高,霧化后的霧滴增多,并且顆粒在干燥室內(nèi)的停留時(shí)間縮短,從而提高了微膠囊顆粒的水分活度。

    2.1.3 優(yōu)化與驗(yàn)證

    本次實(shí)驗(yàn)的目的是找出微膠囊化噴霧干燥的最優(yōu)參數(shù),得到包埋率高、花青素含量高、DPPH清除活性高和低水分活度的微膠囊粉末。從而在優(yōu)化過(guò)程中設(shè)定目標(biāo),達(dá)到最大包埋率、最大花青素含量、最高DPPH清除活性和最小的水分活度。根據(jù)優(yōu)化分析后,最優(yōu)工藝條件為:壁材濃度61.4 g/L、溫度157.03 ℃、進(jìn)樣泵速6.10%,優(yōu)化預(yù)測(cè)值為包埋率93.4%、DPPH清除率45.45%、花青素含量62.87 mg/L、水分活度0.49。Desirability值為0.824,接近1,證明有很好的可行性??紤]到實(shí)際操作的可行性,將最優(yōu)工藝修正為:壁材濃度60 g/L、溫度157 ℃、進(jìn)樣泵速6%。對(duì)修正參數(shù)進(jìn)行3次重復(fù)測(cè)定,得到包埋率93.4%、DPPH清除率45.41%、花青素含量63.04、水分活度0.49,與預(yù)測(cè)值接近。

    2.2 微膠囊紅外光譜分析

    黑枸杞花青素、改性淀粉、明膠和微膠囊的紅外光譜如圖2所示。

    圖2 花青素微膠囊紅外光譜

    2.3 微膠囊X射線衍射分析

    圖3是花青素微膠囊、改性淀粉、明膠的X射線衍射圖。由改性淀粉的X射線衍射圖可知,在15°附近觀察到1個(gè)強(qiáng)衍射峰,這表明淀粉具有一定的結(jié)晶度,在17°和18°處存在1個(gè)雙峰,23°有1個(gè)衍射峰,這些都是典型的淀粉衍射峰[14]。明膠的X射線衍射圖可知,在8°和21°分別有1個(gè)衍射峰,這是明膠的典型衍射峰[15]。通過(guò)微膠囊的X射線衍射圖可知,微囊化后淀粉峰和明膠峰都有一定程度的減弱或消失。因?yàn)楹饔?,微膠囊化粉末結(jié)晶度下降并表現(xiàn)出無(wú)定型性質(zhì)。在20°觀察到一個(gè)尖峰,這可能是由于形成了具有無(wú)定形結(jié)構(gòu)的生物聚合物[16]。這個(gè)峰可能是花青素中的某些生物活性物質(zhì)與直鏈淀粉或明膠形成的化合物[17-18]。除此之外,這個(gè)峰也有可能是噴霧干燥過(guò)程對(duì)花青素微膠囊的影響所致。

    圖3 X-射線衍射

    2.4 微膠囊形貌分析

    對(duì)最佳噴霧干燥條件下得到的微膠囊化粉體進(jìn)行了表面形貌觀察,如圖4所示。花青素是親水性著色劑,特別適合與果膠、樹(shù)膠等水基凝膠制劑和麥芽糊精、淀粉等作為極性固體基質(zhì)的包覆材料相結(jié)合[7]。噴霧干燥后形成的花青素微膠囊為紫紅色粉末(圖4-a)?;ㄇ嗨匚⒛z囊中未見(jiàn)顆粒聚集,呈現(xiàn)較多的圓球形微膠囊,表面均未發(fā)現(xiàn)裂紋或孔洞(圖4-b)。KANAKDANDE等[19]建議微膠囊化粉末應(yīng)呈微球形,壁面裂紋和孔洞最小,而黑枸杞花青素微膠囊與其建議的一致。粒徑大約在2~20 μm左右。褶皺的壁是由噴霧干燥極具失水造成的,而較大顆粒的圓球形可能是多個(gè)改性淀粉顆粒共同被明膠包覆,形成了一層保護(hù)膜,對(duì)黑枸杞花青素起到了雙層保護(hù),更增加了花青素的穩(wěn)定性。

    a-微膠囊粉末;b-掃描電鏡

    2.5 DSC分析

    通過(guò)差示掃描量熱法研究壁材和花青素微膠囊的熱特性,并利用軟件Trios對(duì)DSC曲線進(jìn)行分析比較。由圖5可知,黑枸杞花青素、改性淀粉、明膠和微膠囊熱熔解的起始溫度分別為67.26、88.71、94.51和98.71 ℃?;ㄇ嗨匚⒛z囊化能夠明顯地改善天然花青素?zé)崛劢獾钠鹗紲囟?,提高花青素的熱穩(wěn)定性。這是由于淀粉-酚類(lèi)化合物-蛋白形成長(zhǎng)鏈復(fù)合體,需要更高的溫度才能打破,也可能是由于改性后的支鏈淀粉雙螺旋比未水解支鏈淀粉分子長(zhǎng)很多,雙螺旋結(jié)構(gòu)長(zhǎng)度增加,穩(wěn)定性也會(huì)隨之增強(qiáng)。改性淀粉、明膠的吸熱峰在133.40 ℃和123.88 ℃,花青素微膠囊在133.52 ℃處出現(xiàn)吸熱峰。由于花青素微膠囊的熱熔解溫度較高,在食品工業(yè)中能夠穩(wěn)定存在,在常規(guī)的食品加工過(guò)程中不易受熱而分解[20]。

    圖5 花青素微膠囊DSC分析

    熱焓在一定程度上可以反映樣品的穩(wěn)定性。未包埋的花青素與微膠囊的熱焓分別為183.16 J/g和274.03 J/g,微膠囊化后的熱焓值顯著提高,這說(shuō)明其發(fā)生相變所需的熱量變高,即黑枸杞花青素微膠囊的熱穩(wěn)定性較好。

    3 結(jié)論

    為獲得最大包埋率、最大花青素含量、最高DPPH清除活性和最小水分活度的黑枸杞花青素微膠囊。最優(yōu)工藝條件為:壁材濃度60 g/L、溫度157 ℃、進(jìn)樣泵速6%。在此條件下的微膠囊包埋率為93.4%、DPPH清除率為45.41%、花青素含量為63.04 mg/L、水分活度為0.49?;ㄇ嗨匚⒛z囊紅外圖譜中花青素吸收峰強(qiáng)度有所減弱,表明花青素進(jìn)入了微膠囊內(nèi)腔,證明包埋成功。微囊化后,微膠囊的X射線圖譜并不是改性淀粉和明膠的簡(jiǎn)單相加,而是出現(xiàn)了新的衍射峰,形成了淀粉-花青素-蛋白的聚合體。微膠囊的形貌為圓球狀,表面無(wú)孔洞和裂紋。熱溶解的起始溫度和峰值溫度均有所增加,其熱穩(wěn)定性有所提高。

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