摻釔BaF2閃爍探測器性能研究

王紅鋒 劉福雁 王英杰 陳俊鋒 況 鵬 張 鵬 于潤升 曹興忠李玉曉 王寶義

1（鄭州大學物理學院（微電子學院） 鄭州 450001）

2（中國科學院高能物理研究所 北京 100049）

3（中國科學院上海硅酸鹽研究所 上海 201899）

BaF2無機晶體具有發(fā)光時間快、光產(chǎn)額高等發(fā)光特性，常被用作γ射線探測的閃爍發(fā)光晶體材料［1］。而BaF2閃爍體耐γ射線輻照的優(yōu)點，是核輻射探測器選擇閃爍晶體的關鍵因素［2］。因此，基于BaF2閃爍體的探測器在定時測量、γ多重性測量和核能級壽命測量等γ射線探測實驗中得到了廣泛的應用［1-3］。γ射線在BaF2晶體內(nèi)的能量沉積產(chǎn)生兩種發(fā)光成分，分別為光衰減時間約0.6 ns、波長峰值210 nm的快成分和光衰減時間約620 ns、波長峰值為310 nm的慢成分，快慢成分強度比為1:5［4-6］。實驗時，通常采用BaF2晶體耦合光電倍增管作為探測器，利用BaF2閃爍體快慢成分的快-慢信號雙重符合測量技術，實現(xiàn)γ射線的有效探測和能量的精確甄別。如基于22Na放射源β+衰變實驗的正電子湮沒壽命譜測量，通過對1.28 MeⅤ伴隨γ射線和0.511 MeⅤ湮沒γ射線在BaF2閃爍體內(nèi)產(chǎn)生的快-慢光成分信號的符合測量，有效提高正電子湮沒壽命譜的峰谷比［7-8］。研究表明：BaF2晶體中的慢成分會導致探測器輸出“尾部”較長的信號，探測器中的快信號與“尾部”的慢信號會隨著γ射線強度的增加發(fā)生重疊現(xiàn)象，加重探測器的信號堆積，影響探測系統(tǒng)核電子學的信號處理能力，造成探測系統(tǒng)的死時間增加和時間分辨性能變差等問題［9］。因此，BaF2閃爍探測器通常用于低強度γ射線信號的探測，充分發(fā)揮高時間分辨和信噪比、低偶然符合效率等特點。

研究發(fā)現(xiàn)，BaF2晶體中摻雜的少量雜質元素可抑制BaF2閃爍體中慢信號成分的產(chǎn)生［10-13］。例如，在BaF2晶體中摻雜少量鑭（摻雜濃度≤1 wt%，質量百分數(shù)）可有效抑制慢發(fā)光成分，快慢成分抑制比隨摻鑭含量的增加而提高，當摻鑭濃度為1 wt%時，晶體的快慢成分抑制比約為純BaF2晶體的5.6倍［10-11］。此外，摻雜釔10 at%的BaF2粉末，快慢成分比增加了30倍［12］；在碳化硅中生長的摻雜釔（摻雜濃度為1 at%）的BaF2晶體，慢成分強度減少了85%，而快閃爍成分的強度不受影響［13］。

摻釔BaF2晶體的發(fā)光特性，使得探測器在探測高強度γ射線的實驗中保持高時間分辨和高信噪比、低偶然符合效率等性能優(yōu)點。本文針對基于摻釔BaF2閃爍晶體的γ射線探測器的探測性能進行測試分析，利用22Na放射源衰變的β+湮沒產(chǎn)生的0.511 MeⅤγ射線測量了探測器的陽極輸出信號、能量分辨和時間分辨性能，并與BaF2探測器的性能進行對比分析。

1 實驗方法

實驗選擇的摻釔BaF2晶體由中國科學院上海硅酸鹽研究所提供，晶體的幾何結構如圖1（a）所示，后端直徑為? 30 mm，前端直徑為? 20 mm，晶體厚度為20 mm。探測器采用的光電倍增管為Hamamatsu-R3377型，閃爍體晶體由雙層熒光反射聚四氟乙烯薄膜（Teflon）進行封裝。探測器快信號從光電倍增管陽極引腳引出，用于探測器時間分辨性能測量；探測器慢信號由光電倍增管的第六打拿極引出，用于探測器能量分辨性能的測量。探測器結構如圖1（b）所示。

圖1 摻釔BaF2晶體幾何結構(a)和探測器結構(b)Fig.1 Structures of Y doped BaF2crystal(a)and detector(b)

圖2 為實驗測量探測器時間分辨率時采用的原理框圖。22Na放射源與兩片金屬鎳樣品組成“鎳-源-鎳”型“三明治”結構。探測器D1作為參考探測器，由未摻雜BaF2晶體、XP2020Q型光電倍增管及電路構成；探測器D2為實驗檢測探測器，由摻釔BaF2晶體、R3377型光電倍增管及電路構成。探測器D1和D2相對放置，與22Na放射源保持同軸。探測器陽極信號經(jīng)恒比定時甄別器（CFDD（Constant-Fraction Differential Discriminator），ORTEC 583B）進行能量甄別，并產(chǎn)生定時信號，D1探測器和D2探測器探測到γ射線的定時信號可通過調(diào)整CFDD的能窗閾值來篩選。D1探測器與D2探測器之間的定時信號時間差經(jīng)由時幅轉換器（TAC（Time-to-Amplitude Converter），ORTEC 566）計算后輸入多道分析器（MCA（Multichannel Analyzer），ORTEC 926），經(jīng)足夠的事例統(tǒng)計，獲取D2探測器與D1探測器都探測到0.511 MeⅤγ射線的符合時間分辨譜，擬合后可得到探測器之間的符合時間分辨率，可等效為被檢測探測器的時間分辨。更換被檢測探測器的晶體為同樣幾何結構的BaF2晶體，在相同實驗測量條件下，對比晶體為摻釔BaF2和BaF2時被檢測探測器的時間分辨率。實驗時，為了避免硅油耦合引入的測量差異性，被檢測探測器閃爍晶體與光電倍增管之間未添加硅油。

圖2 探測器時間分辨測量原理框圖Fig.2 Measurement principle of time resolution of the detector

2 結果與討論

2.1 摻釔BaF2閃爍探測器的陽極信號

為了研究BaF2晶體中摻雜釔對探測器陽極輸出信號的影響，實驗測量了摻釔BaF2探測器的陽極輸出信號。實驗時，采用活度為0.31 MBq的22Na放射源提供γ射線，由LECROY數(shù)字存儲示波器（DSO(Digital Storage Oscilloscope)WaveRunner 640Zi）對摻釔BaF2探測器的陽極輸出信號進行采集分析，在相同條件下對BaF2探測器的陽極輸出信號進行對比測量。探測器的陽極脈沖信號如圖3所示，兩種探測器陽極信號的快成分基本一致，但摻釔BaF2探測器的陽極信號慢成分明顯小于BaF2探測器。

表1為兩種探測器陽極輸出信號的脈沖幅值、脈沖上升/下降時間、脈沖寬度等主要參數(shù)的測量結果，其中誤差為示波器測量精度（表1中BaF2：Y為摻釔BaF2晶體）。實驗表明：摻釔BaF2和BaF2兩種晶體探測器陽極輸出信號的平均幅值、上升時間、下降時間和脈沖寬度沒有明顯差異。這些參數(shù)決定于BaF2晶體中的快發(fā)光成分，結果表明：兩種晶體中的快發(fā)光成分的強度一致。

閃爍體受激后，電子退激發(fā)光一般服從指數(shù)衰減規(guī)律。單位時間發(fā)出的光子數(shù)（決定輸出光脈沖的曲線形狀），即發(fā)光強度為：

式中：nph光子數(shù)；τ0為閃爍體衰減時間。對有快慢兩種發(fā)光成分的BaF2無機晶體，光子打在光陰極上產(chǎn)生的光電子經(jīng)過光電倍增管倍增后在陽極輸出回路上產(chǎn)生電流脈沖為I（t）=If（t）+Is（t），其中：If（t）和Is（t）分別為快慢發(fā)光成分產(chǎn)生的電流脈沖，光電倍增管的陽極輸出脈沖波形U（t）=Uf（t）+Us（t），是電流脈沖I（t）在光電倍增管的RC輸出回路上形成的，Uf（t）和Us（t）分別為快慢發(fā)光成分產(chǎn)生的電壓脈沖。由于摻釔BaF2晶體和BaF2晶體的快成分一致，陽極信號快成分輸出脈沖波形Uf（t）一樣，故這里只討論慢成分輸出波形。對于陽極信號慢成分電流脈沖波形Is（t），可以解出電壓脈沖波形［14］：

式中：RC為輸出回路時間常數(shù)；Qs為慢成分在陽極產(chǎn)生的電荷數(shù)；τs為慢成分輸出脈沖衰減時間常數(shù)。對于陽極輸出信號，其電路的特點是RC遠小于τs，則式（2）可簡化為：

又BaF2晶體慢成分強度值S與慢成分在陽極產(chǎn)生的電荷數(shù)Qs成正比：Qs=kS，k＞ 0，k為比例系數(shù)，式（3）可表示為：

當輸出脈沖幅度為U時，慢成分信號脈沖寬度t和慢成分強度S的關系如圖4所示。從圖4可見，BaF2晶體中慢成分強度越小，慢成分輸出脈沖波形寬度t也越小。這說明：由于摻釔BaF2晶體中慢成分的減少，摻釔BaF2探測器的陽極信號寬度小于BaF2探測器的陽極信號寬度。因此，在高計數(shù)率射線探測情況下，摻釔BaF2探測器的使用可以有效減少信號堆積程度。

圖4 慢成分輸出脈沖波形寬度t隨強度S的變化Fig.4 Ⅴariation of output pulse waveform width t and the intensity S of slow component

2.2 摻釔BaF2閃爍探測器能量分辨性能

探測器的能量分辨率（η）是反映探測器探測性能的關鍵參數(shù)之一，可通過能譜峰位處全能峰的半高寬計算得到。如下：

式中：ΔE為全能峰的半高全寬（Full Width Half Maximum，F(xiàn)WHM）；E為峰位能量，計算摻釔BaF2探測器探測0.511 MeⅤγ射線光電峰的半高全寬與光電峰峰位（Peak）的比值得到能量分辨率。通過測量22Na放射源釋放的β+湮沒產(chǎn)生的γ射線（0.511 MeⅤ）能譜實現(xiàn)閃爍探測器能量分辨率的測定，探測器慢信號經(jīng)過前置放大器和主放大器放大成形后由多道進行收集，兩種探測器測量的γ射線（0.511 MeⅤ）能譜如圖5所示。結果表明：摻釔BaF2探測器測得能譜中0.511 MeⅤγ光電峰的峰位向左偏移，結合圖3所示，由于摻釔BaF2晶體中慢成分較少，導致晶體光產(chǎn)額較低，而探測器輸出信號幅度與晶體光產(chǎn)額成正比，因此摻釔BaF2探測器的輸出信號幅度較小。

圖5 兩種探測器的能譜測量結果Fig.5 Measurement results of energy spectrum of two detectors

依據(jù)圖5測得的γ射線（0.511 MeⅤ）能譜，分別計算了兩種探測器的能量分辨率。表2為計算得到的能量分辨率、γ射線（0.511 MeⅤ）光電峰半高寬和探測死時間，計算中能譜道寬通過測量22Na源釋放β+湮沒產(chǎn)生的0.511 MeⅤγ射線和137Cs源釋放的0.662 MeⅤγ射線能譜標定，其中探測死時間是能譜測量時Ortec-Maestro軟件顯示的死時間數(shù)據(jù)。結果表明：摻釔BaF2探測器和BaF2探測器對0.511 MeⅤγ射線的能量分辨率分別為38.29%和19.14%；摻釔BaF2探測器系統(tǒng)的死時間顯著降低。結合圖3所示，由于摻釔BaF2晶體中的慢成分強度遠低于BaF2晶體中的慢成分，因此摻釔BaF2晶體的總光產(chǎn)額明顯降低。從式（5）可知，探測器的能量分辨率與閃爍體的總光產(chǎn)額成反比，從而導致?lián)结怋aF2探測器的能量分辨變差。但是，摻釔BaF2晶體中慢成分的減少可減緩能譜測量過程中的信號堆積現(xiàn)象。

表2 0.511 MeV γ能量分辨率計算結果和兩種探測系統(tǒng)的死時間Table 2 Calculation results of 0.511 MeV γ energy resolution and dead time of two detection systems

通常情況下，閃爍體探測器的輸出信號幅度與入射γ光子在閃爍體中產(chǎn)生的總熒光光子數(shù)成正比。根據(jù)圖5所示γ射線能譜中0.511 MeⅤ光電峰的相對位置，可得到摻釔BaF2的光產(chǎn)額和慢成分比例。表3給出了計算得到的兩種晶體的光產(chǎn)額和快慢成分比值，計算時假設兩種晶體的快成分光產(chǎn)額相同。結果表明：摻釔BaF2晶體中的慢成分約為BaF2晶體的23%，總光產(chǎn)額約為BaF2晶體的36.1%。

表3 摻釔BaF2晶體光產(chǎn)額與快慢成分比值Table 3 The light yield of Y doped BaF2crystal and the ratio of the fast component to the slow component

2.3 摻釔BaF2閃爍探測器時間分辨性能

為了研究γ射線強度對探測器時間分辨性能的影響，分別采用活度為0.21 MBq、0.31 MBq和0.44 MBq的22Na放射源，利用圖2的實驗原理對摻釔BaF2探測器的時間分辨率進行測量，時間分辨率用測得符合時間譜的半高寬表示，兩種探測器探測不同強度γ射線的時間分辨率見表4。結果表明：在探測低強度γ射線時，兩種探測器的時間分辨率沒有差別；探測器的時間分辨率隨著γ射線強度的增加逐漸變大，但摻釔BaF2探測器的時間分辨率要優(yōu)于BaF2探測器。由于探測器陽極輸出脈沖在前一個信號脈沖尾部區(qū)域出現(xiàn)的概率隨著γ射線強度增加而增大，導致信號堆積程度加劇，使定時信號的質量變差，從而導致探測器時間分辨性能變差［9］；而摻釔BaF2晶體中慢成分較少，探測器產(chǎn)生的陽極信號寬度較窄，發(fā)生信號堆積的概率減小，因此探測高強度γ射線的時間分辨能力優(yōu)于BaF2探測器。

表4 γ射線強度對探測器時間分辨的影響Table 4 Effect of γ-ray intensity on time resolution of detector

圖6為γ射線強度為0.79 MBq時兩種探測器對0.511 MeⅤ雙γ射線的符合時間分辨譜。結果表明：摻釔BaF2探測器符合時間分辨譜的半高寬小于BaF2探測器，說明γ射線強度為0.79 MBq時摻釔BaF2探測器的時間分辨優(yōu)于BaF2探測器。

圖6 兩種探測器的符合時間譜歸一化Fig.6 Normalization of coincidence time resolution spectra of two detectors

3 結語

利用22Na放射源釋放的β+湮沒產(chǎn)生的0.511 MeⅤγ射線測量了摻釔BaF2（摻雜1 at%）閃爍探測器的陽極輸出信號、能量分辨和時間分辨性能，計算了摻釔BaF2晶體的快慢成分強度比值。實驗結果表明，摻釔BaF2探測器陽極輸出脈沖快成分信號幅值與BaF2探測器保持一致，而慢成分信號幅值明顯較小，摻釔BaF2晶體的快慢成分比約為1:1.1；摻釔BaF2探測器能量分辨率差于BaF2探測器；在高計數(shù)率γ射線測量時，摻釔BaF2探測器可有效減少信號堆積，提升譜儀系統(tǒng)的時間分辨能力。