基于DDPM模型的化學(xué)鏈燃燒中二元顆粒定向分離過程放大模擬

公宇桐， 王曉佳， 張 波

(東南大學(xué) 能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210096)

化學(xué)鏈燃燒是一種可以實(shí)現(xiàn)二氧化碳(CO2)內(nèi)分離的新型燃燒技術(shù)。該技術(shù)通過載氧體(Oxygen carrier，簡稱OC)提供晶格氧，以避免燃料與空氣直接接觸，從而實(shí)現(xiàn)低成本、高效捕集CO2[1-3]。當(dāng)前，對于氣體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的研究已經(jīng)比較成熟[4-6]，鑒于全球的能源分布狀況，開展對于固體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的研究具有重要前景[7-11]。利用煤作為化學(xué)鏈燃燒的方法被稱為“原位氣化化學(xué)鏈燃燒”[11-13]，其主要思路是使煤燃料先與水蒸氣和CO2等氣化劑發(fā)生氣化反應(yīng)，其后氣化產(chǎn)物再與載氧體接觸被氧化。然而，燃燒過程中煤的氣化反應(yīng)與載氧體還原反應(yīng)速率不匹配導(dǎo)致煤碳轉(zhuǎn)化率低的問題，嚴(yán)重限制了固體燃料化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的大型化發(fā)展[11,14-15]。目前，國際上所采用的解決措施主要分為兩種：(1)通過提高燃料反應(yīng)器中煤焦(Char)的氣化反應(yīng)速率(如提高壓力、溫度等)來提高碳轉(zhuǎn)化率[14,16]，但由于成本高、安全風(fēng)險(xiǎn)大等因素而具有很大的局限性；(2)在燃料反應(yīng)器出口設(shè)置炭顆粒分離器，利用未反應(yīng)煤焦顆粒較載氧體顆粒粒徑小、密度低的特點(diǎn)，將未反應(yīng)完的煤焦顆粒與載氧體顆粒分離，由此將煤焦顆粒送回燃料反應(yīng)器進(jìn)行二次反應(yīng)，從而大幅延長煤焦顆粒在反應(yīng)器中的停留時(shí)間[11,14]。相比于第一種思路，第二種思路被眾多學(xué)者認(rèn)為是更加可靠的方式[11,17-19]。

國內(nèi)外學(xué)者已陸續(xù)開展了對炭顆粒分離器的初步研究。瑞典查爾姆斯理工大學(xué)將炭顆粒分離器耦合至反應(yīng)器內(nèi)，發(fā)現(xiàn)內(nèi)嵌式布置影響氣-固流動[20]。清華大學(xué)提出了環(huán)形流化床結(jié)構(gòu)的炭顆粒分離器[17]，在冷態(tài)試驗(yàn)中體現(xiàn)了良好的定向分離特性。東南大學(xué)提出一種擋板式的炭顆粒分離器，其結(jié)構(gòu)簡單，對氣-固流動影響小，且分離效率可觀[18]。

隨著計(jì)算流體動力學(xué)(Computational fluid dynamics，簡稱CFD)的發(fā)展，其在化學(xué)鏈燃燒領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用。然而當(dāng)前對化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)的數(shù)值模擬研究中，絕大多數(shù)采用雙歐拉模型[19,21]，該模型將離散相與連續(xù)流體均當(dāng)作連續(xù)介質(zhì)處理，計(jì)算速度相對較快且能較準(zhǔn)確地得到流場的參數(shù)信息，但該模擬只能得到離散相的大致分布，難以得到離散相顆粒的實(shí)際軌跡。而對比雙歐拉模型，基于DDMP模型(Dense discrete phase model)的拉格朗日法有著精度高、能夠直觀捕捉顆粒分布與運(yùn)動軌跡的優(yōu)勢。

筆者采用耦合DEM(Discrete element method)顆粒碰撞模型的DDPM模型，探究兆瓦級化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)中炭顆粒分離器內(nèi)載氧體/煤焦二元顆粒定向分離特性，并在此基礎(chǔ)上模擬熱態(tài)條件和下降管出口壓力對二元顆粒分離效果的影響，從深層次揭示炭顆粒分離器的定向分離機(jī)理，以期為未來大型化固體燃料化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)的設(shè)計(jì)運(yùn)行提供理論指導(dǎo)。

1 模型描述與模擬方式

1.1 模型描述

相比DPM模型(Discrete phase model)只能用于顆粒相占比不多的情況，DDPM模型基于拉格朗日法，其優(yōu)勢體現(xiàn)在可以模擬稠密顆粒相流動的過程(如流化床)。DDPM模型引入了計(jì)算粒子的概念，將大量的實(shí)際粒子?；捎?jì)算粒子而減少計(jì)算量。同時(shí)，相比于DPM模型，DDPM模型還考慮了顆粒的碰撞和空隙率。但是，DDPM模型采用的并非是軟球模型，因此還需耦合DEM來模擬真實(shí)的碰撞過程。

DEM一般采用軟球模型，并考慮“四向耦合”，包括粒子與流體、粒子與粒子和粒子與壁面間相互作用力。相比于DPM與DDPM模型，DEM模型把相似的粒子?；幚恚褂密浨蚰Ｐ涂紤]其各向耦合與受力而使得結(jié)果更為準(zhǔn)確。因此，DEM方法是一種十分有前景的方法，但由于其處理顆粒碰撞時(shí)還需要去搜尋周邊顆粒，計(jì)算量較大。使用DDPM模型并耦合DEM碰撞模型，能精確地計(jì)算顆粒的運(yùn)動行為，且能夠減少計(jì)算量。

1.2 求解方程

1.2.1 動量交換方程

由粒子通過幾何模型中每個控制體積時(shí)的動量變化，可以計(jì)算出從連續(xù)相到離散相的動量傳遞。動量變化計(jì)算見式(1)：

(1)

1.2.2 質(zhì)量交換方程

通過檢查粒子經(jīng)過幾何模型中每個控制體積時(shí)的質(zhì)量變化，可以計(jì)算從離散相到連續(xù)相的質(zhì)量傳遞。質(zhì)量變化計(jì)算式見式(2)：

(2)

1.2.3 粒子運(yùn)動方程

在DDPM模型與DEM模型中，采用作用在顆粒的各種力平衡(在拉格朗日參考系中的)來預(yù)測計(jì)算離散相(或液滴與氣泡)的運(yùn)動軌跡。使用牛頓第二定律，控制粒子運(yùn)動的常微分方程見式(3)：

(3)

(4)

1.3 模型與網(wǎng)格

圖1顯示了放大設(shè)計(jì)后的兆瓦級化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器中炭顆粒分離器的幾何圖形和網(wǎng)格。其由進(jìn)口管、顆粒分離器筒體、下體、2個出口管及炭顆粒分離器擋板組成。進(jìn)口管內(nèi)徑0.25 m，其管徑與兆瓦級反應(yīng)器所通入煤粉與載氧體流量相匹配，炭顆粒分離器筒體為高1 m、內(nèi)徑為0.75 m的圓柱體，下出口管直徑為0.3 m，側(cè)邊出口管直徑為0.15 m。定義outlet 1為下降管出口，在化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)中其下端將耦合空氣反應(yīng)器；定義outlet 2為炭顆粒分離器側(cè)面出口，其后將耦合高效旋風(fēng)分離器。

圖1 放大設(shè)計(jì)后兆瓦級炭顆粒分離器幾何圖形及網(wǎng)格Fig.1 Geometry and grid of MWth carbon particle separator after enlarged designOC—Oxygen carrier

利用耦合DEM顆粒碰撞模型的DDPM模型跟蹤離散相顆粒的流動行為，采用標(biāo)準(zhǔn)的k-ε湍流模型描述連續(xù)相，考慮離散相和連續(xù)相之間的雙向耦合，并于每100步連續(xù)相迭代后更新離散相。離散相與連續(xù)相均使用非穩(wěn)態(tài)計(jì)算，離散相時(shí)間步長設(shè)為0.001 s，迭代5步；連續(xù)相時(shí)間步長設(shè)為0.001 s，迭代50步，收斂準(zhǔn)則為1×10-4。

在本模擬中，選擇三維幾何體進(jìn)行計(jì)算。網(wǎng)格采用混合網(wǎng)格，在炭顆粒分離器筒體部分因其內(nèi)部有擋板而采用非結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，其他部分則采用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格進(jìn)行劃分。由于耦合DEM的DDPM模型需要更多的計(jì)算資源，且要求最小網(wǎng)格體積大于顆粒體積，因此在保證網(wǎng)格質(zhì)量的前提下使網(wǎng)格數(shù)量盡量少，最終將幾何體劃分成21530個單元。

1.4 計(jì)算工況

在處理壓力-速度耦合和校正時(shí)，選用相耦合SIMPLE(PC-SIMPLE)算法，為便于收斂，動量方程、體積分?jǐn)?shù)方程、湍動能方程與湍流耗散系數(shù)方程均使用一階迎風(fēng)方式。

在入口處選用速度入口作為氣相輸入的邊界條件，在入口處建立包裹面噴射OC粒子與Char粒子。由于采用拉格朗日法追蹤粒子，如果按照兆瓦級輸入功率確定Char與OC的流量，將導(dǎo)致追蹤粒子過多而計(jì)算量龐大，因此采用額定功率0.1倍的Char和與之相對應(yīng)的OC流量輸入至炭顆粒分離器。Char粒子的流量、表觀密度和平均粒徑分別為0.0038056 kg/s、1270 kg/m3和0.2 mm，而OC粒子的流量、表觀密度和平均粒徑分別為1.6 kg/s、3505 kg/m3和0.45 mm。氣相流速保持為OC顆粒終端速度的1.9倍。

初始工況選定在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下(溫度25 ℃，0.1 MPa)，給予outlet 1出口750 Pa的壓強(qiáng)模擬耦合空氣反應(yīng)器后產(chǎn)生的壓力。在此基礎(chǔ)上，模擬850 ℃和950 ℃的溫度變化，以及outlet 1出口壓強(qiáng)分別為0、250、500與1000 Pa時(shí)壓力變化對分離器效率的影響。

2 結(jié)果與討論

2.1 炭顆粒分離器內(nèi)流場流動特性

在計(jì)算時(shí)間t=4 s時(shí)，炭顆粒分離器內(nèi)流場基本達(dá)到相對穩(wěn)定的狀態(tài)，因而取t=5 s做流場流動特性分析。圖2～4顯示了OC與Char相的體積分?jǐn)?shù)和速度矢量圖、OC與Char的顆粒分布與軌跡圖和氣體相的流線圖。由圖2～4可以看出，氣體從進(jìn)口管射入后，攜帶OC與Char進(jìn)入炭顆粒分離器內(nèi)。由于OC的密度和流量較大，在重力的作用下OC在進(jìn)口管初段有輕微的堆積現(xiàn)象。氣體攜帶OC與Char顆粒因?yàn)閼T性撞擊擋板，失去了部分動能，OC由于重力作用而向下出口流動，而Char因?yàn)槊芏群土骄^小則跟隨氣體相運(yùn)動。由于outlet 1有 750 Pa 的壓強(qiáng)，而outlet 2出口與外部環(huán)境相通，壓強(qiáng)為大氣壓，因此氣體在壓降作用下更傾向于從outlet 2出口流出，從氣相的流線圖可以較為直觀地反映出來。Char在氣體相的攜帶下大部分從outlet 2出口流出，但是仍然有一部分從outlet 1出口流出。

圖2 OC相體積分?jǐn)?shù)與速度矢量圖Fig.2 Volume fraction and speed vector of OC phase(a) Volume fraction (φOC); (b) Speed vector

圖3 Char相體積分?jǐn)?shù)與速度矢量圖Fig.3 Volume fraction and velocity vector of Char phase(a) Volume fraction (φChar); (b) Speed vector

2.2 炭顆粒分離器選擇分離機(jī)理

由于OC密度與粒徑較大，所以在流動過程中，相比于氣相對它的曳力，其自身重力起著主導(dǎo)作用。在OC顆粒撞擊擋板失去大部分動能后，其在重力的作用下幾乎全部從outlet 1出口流出。而Char顆粒密度和粒徑均相對較小，相比于重力，氣相對其的曳力起著主導(dǎo)作用。因此氣體在outlet 1壓力的作用下，轉(zhuǎn)向outlet 2流動，同時(shí)攜帶的大部分Char顆粒也從outlet 2流出，然而仍然有一部分Char顆粒從outlet 1出口流出。推測原因有：(1)一些Char顆粒因?yàn)榕鲎驳仍?，脫離了氣體曳力較大的區(qū)域范圍(由圖4(a)氣體相的流線圖也可以看出，在靠近outlet 1出口處有很少氣體通過)，而在重力的作用下從outlet 1出口流出；(2)OC通量遠(yuǎn)大于Char，因此OC在流向outlet 1出口時(shí)，必然會裹挾一部分Char顆粒向outlet 1出口流動，而導(dǎo)致沒有被選擇分離。這與文獻(xiàn)[19]的20 kWth化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器歐拉法全場模擬中得出的結(jié)論一致。

圖4 氣相流線圖、顆粒分布與軌跡圖Fig.4 Gas phase streamline diagram, particle distribution and trajectory diagram(a) Gas phase streamline; (b) Particle distribution; (c) Particle trajectory

此外，在對炭顆粒分離器放大設(shè)計(jì)后，炭顆粒分離器的定向選擇分離效果比文獻(xiàn)[18]有所提高。這可能是由于分離器體積增大后，對于OC顆粒來說，有更多的時(shí)間與空間被重力作用主導(dǎo)。在未放大的炭顆粒分離器中，少部分的OC顆粒會跟隨氣體從outlet 2出口流出[18]，但是放大設(shè)計(jì)后，從outlet 2流出的OC顆粒為0。而對于Char顆粒，由于氣體曳力主導(dǎo)的時(shí)間延長，讓更多可能被OC裹挾向下流動的顆粒改為跟隨氣體流動?？傊款w粒分離器放大設(shè)計(jì)后，因?yàn)闅怏w曳力和重力在更多的時(shí)間和空間內(nèi)對Char與OC顆粒起主導(dǎo)作用，因此選擇分離特性更明顯。

為了更直觀地研究炭顆粒分離器的定向選擇分離效果，采用定量的方法，分別定義OC與Char的定向分離效率為fOC與fChar，計(jì)算公式見式(5)和(6)。

(5)

(6)

式中：fOC為outlet 1中OC的流出量占2個出口總OC流出量的百分比；fChar為outlet 2中Char的流出量占2個出口總Char流出量的百分比；QOC,outlet 1、QOC、QChar,outlet 2與QChar分別為outlet 1出口OC的流量、2個出口OC的總流量、outlet 2出口Char的流量與2個出口Char的總流量，kg/s。

取計(jì)算時(shí)間為4～5 s時(shí)各個出口的OC與Char的流量數(shù)據(jù)，每隔0.01 s采集1次，可以計(jì)算得到OC與Char顆粒定向分離的效率fOC為100%，fChar約為77%。這表明放大后的炭顆粒分離器有較好的選擇分離特性，且存在較大提升空間。

2.3 溫度對炭顆粒分離效率的影響

保持2個出口壓力不變而改變炭顆粒分離器內(nèi)部溫度，考察溫度對炭顆粒分離效率的影響，結(jié)果見圖5。由于溫度變化導(dǎo)致顆粒的流化速度與終端速度發(fā)生改變，因而保持相同倍數(shù)的終端速度以控制變量。由圖5可以看出，當(dāng)氣體相與顆粒相溫度升高時(shí)，fChar明顯升高，而fOC有很輕微的下降。這是因?yàn)楫?dāng)溫度升高時(shí)，盡管氣體相密度下降，但是因?yàn)闅怏w黏度增大，使得顆粒相受到的曳力增大而被攜帶從outlet 2出口流出。由此可以看出，在氣體相密度與黏度的影響中，氣體相黏度對其曳力影響更大。而對比溫度為850 ℃和950 ℃時(shí)，定向分離效率相差不大，是因?yàn)?個溫度下氣體黏度相差不多。此外還可以看出，在氣體黏度增大后，開始有很少量的OC顆粒被氣體攜帶從outlet 2出口流出，導(dǎo)致fOC稍有下降，但這對反應(yīng)器整體影響甚微。

圖5 溫度對炭顆粒分離器效率的影響Fig.5 The effect of temperatures on the efficiency of carbon particle separatorReaction conditions: poutlet 1=750 Pa; poutlet 2=0 Pa

2.4 下出口壓力改變對炭顆粒分離效率的影響

圖6為下出口壓力變化對炭顆粒分離器效率的影響。由圖6可以看到，當(dāng)outlet 1出口壓力改變而其他條件保持不變，隨著其壓力升高，fOC沒有變化，而fChar則顯著增大。這是因?yàn)楫?dāng)outlet 1出口壓力增大時(shí)，促使氣體相從outlet 2出口流出，而Char顆粒氣體跟隨性能好，所以隨著outlet 1壓力增大，更多Char顆粒被氣體攜帶從outlet 2出口流出。而對于OC顆粒，氣體增加的曳力顯然不足以改變重力對其的主導(dǎo)而仍從outlet 1流出。然而盡管增大下降管出口壓力使得Char顆粒的選擇分離效率升高，但這意味著空氣反應(yīng)器中更多空氣可竄氣到炭顆粒分離器中，造成CO2被稀釋而致使其捕集效率下降。同時(shí)，outlet 1出口壓力過高還使得OC顆粒循環(huán)停滯，甚至破壞循環(huán)。因此，應(yīng)當(dāng)根據(jù)實(shí)際情況變化控制該出口壓力。

圖6 下出口壓力變化對炭顆粒分離器效率的影響Fig.6 The effect of pressure changes of the downcomer on the efficiency of the inertial separatorReaction conditions: T=25 ℃; poutlet 2=0 Pa

3 結(jié) 論

(1)在采用耦合DEM顆粒碰撞模型的DDPM模型探究兆瓦級化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)中炭顆粒分離器內(nèi)載氧體/煤焦二元顆粒定向分離特性時(shí)發(fā)現(xiàn)，由于炭顆粒分離器內(nèi)部空間增大，使得載氧體顆粒與煤焦顆粒被選擇分離的時(shí)間與空間均有所增加，因此放大設(shè)計(jì)后的炭顆粒分離器具有更好的選擇分離效果。

(2)在模擬熱態(tài)條件對二元顆粒分離效果的影響時(shí)，發(fā)現(xiàn)載氧體顆粒分離效率有輕微的下降，而煤焦顆粒分離效率則有明顯提升。這是因?yàn)樵跓釕B(tài)條件下，氣體黏度增加，對顆粒的曳力增大，因此溫度升高后，氣體攜帶著更多的煤焦顆粒與微量的載氧體顆粒從側(cè)面出口流出。

(3)在模擬下降管處耦合空氣反應(yīng)器所產(chǎn)生的壓力對二元顆粒分離效果的影響中發(fā)現(xiàn)，如果下降管出口壓力增大，氣體更偏向于從側(cè)面出口流出，并且因?yàn)閴毫Λ@得更大的速度，從而攜帶更多煤焦顆粒從側(cè)面出口流出，使其分離效率提高。但更大下降管壓力可能會造成竄氣甚至破壞循環(huán)，因此應(yīng)根據(jù)實(shí)際情況控制調(diào)整。