光電離過程中Fe靶和V靶特征輻射的角相關(guān)研究*

柳鈺 徐忠鋒 王興 曾利霞 劉婷

1) (西安交通大學(xué)理學(xué)院, 西安 710049)

2) (咸陽師范學(xué)院與中國科學(xué)院近代物理研究所聯(lián)合共建離子束與光物理實驗室, 咸陽 712000)

在發(fā)射角120°—170°的范圍內(nèi), 應(yīng)用硅漂移探測器以10°為間隔對中心能量為13.1 keV的韌致輻射誘發(fā)Fe靶和V靶發(fā)射的典型K系X射線光譜進(jìn)行了測量.得到特征X射線Kα和Kβ的特征譜線, 考慮探測器對特征X射線的探測效率、靶對入射光子和出射光子吸收的校準(zhǔn)及大氣對特征X射線的吸收后, 結(jié)果顯示不同探測角度下Kβ與Kα的強(qiáng)度比為一常數(shù).將本次實驗探測角度為150°時的Kβ/Kα強(qiáng)度比值的實驗值、理論計算值和Ertu?ral的實驗結(jié)果進(jìn)行對比, 發(fā)現(xiàn)實驗結(jié)果與預(yù)期相符.對比不同探測角度下的強(qiáng)度比變化趨勢推斷特征X射線的角度依賴關(guān)系, 分析認(rèn)為Kα和Kβ在探測范圍內(nèi)是各向同性發(fā)射的.

1 引 言

近年來, 對特征X射線發(fā)射的研究主要集中在多電離效應(yīng)[1?3]和碰撞過程中產(chǎn)生的空穴態(tài)定向行為方面的研究[4,5].原子內(nèi)殼層電離參數(shù)不僅為地質(zhì)和化學(xué)等基礎(chǔ)領(lǐng)域提供原子數(shù)據(jù), 而且在粒子誘導(dǎo)X射線發(fā)射(PIXE)化學(xué)分析、X射線熒光(XRF)光譜技術(shù)、健康物理劑量計算以及原子和核過程等方面也都有廣泛應(yīng)用[6?11].

碰撞電離導(dǎo)致靶原子內(nèi)殼層產(chǎn)生空穴的退激過程對應(yīng)發(fā)射特征X射線或俄歇電子[12].光電離產(chǎn)生X射線強(qiáng)度比與電子、重離子、質(zhì)子轟擊和放射性衰變產(chǎn)生的X射線強(qiáng)度比有很大差異, 從K殼層(J = 1/2)產(chǎn)生的X射線在理論上被認(rèn)為是各向同性發(fā)射的[13,14], 有很多實驗在固定出射方向上對靶材產(chǎn)生特征K殼層X射線強(qiáng)度比進(jìn)行了研究, 然而卻沒有在不同出射方向上對靶材產(chǎn)生特征K殼層X射線強(qiáng)度比進(jìn)行實驗研究, 也就是說光電離導(dǎo)致固體靶產(chǎn)生K殼層X射線角分布的實驗研究還很缺乏[15].因此, 通過測量光電離過程中的典型X射線強(qiáng)度來研究特征X射線發(fā)射的角依賴關(guān)系變得越來越重要.

為了研究K殼層電離參數(shù), 很多實驗利用高分辨率固體X射線探測器對其進(jìn)行了實驗研究,在這些實驗中, K殼層空穴分別由不同方式產(chǎn)生.Slivinsky和Ebert[16]使用能量小于150 keV的X光機(jī)產(chǎn)生的軔致輻射束來激發(fā)靶材, 測定了29 ≤Z ≤ 92 元素薄靶的 Kα/Kβ值.Ertugrul等[17]測量了以241Am同位素放射源作為激發(fā)源, 激發(fā)能為 59.5 keV 時, 對原子序數(shù) 2 2≤Z≤69 范圍內(nèi)元素薄靶的Kα/Kβ值.Richard 等[18]研究了6—10 MeV質(zhì)子和 15—19 MeV O4+離子激發(fā)薄的 Cu 靶產(chǎn)生的 Kα/Kβ值.Li和 Watson[19]使用 2.35—12.5 MeV/amu氘核, α粒子和碳離子作為激發(fā)源對原子序數(shù)在 19 ≤ Z ≤ 47范圍內(nèi)元素靶材的Kβ/Kα值進(jìn)行了測定.Salem 和 Wimmer[20]完成對原子序數(shù)在30 ≤ Z ≤ 40范圍內(nèi)元素的薄靶和厚靶分別使用120 keV電子轟擊時Kα1/Kα2躍遷概率的測量.Yal?in[21]和 Apaydin 等[22]分別測量了V, Mo等單質(zhì)靶材在光電離過程中K系特征X射線發(fā)射的強(qiáng)度比.Akkus等[23]研究了 Sc,V等靶材在三個不同方位角下由59.54 keV γ光子激發(fā)產(chǎn)生 Kβ/Kα值.Ertu?ral等[24]測量了 5.9,59.9和 123.6 keV 光子對原子序數(shù) 16 ≤ Z ≤92范圍內(nèi)元素靶材的Kβ/Kα值進(jìn)行了測定.同時,還有很多科學(xué)家在理論方面對元素的Kβ/Kα強(qiáng)度比 率 進(jìn) 行 研 究 , 比 如 Scofield[25,26], Manson 和Kennedy[27]基于相對論 Hartree-Fock 和 Hartree-Slater理論對Kβ/Kα強(qiáng)度比率的計算.

通過廣泛的文獻(xiàn)調(diào)研, 從我們得到的關(guān)于Kβ/Kα強(qiáng)度比率的實驗或理論數(shù)據(jù)中發(fā)現(xiàn)不同作者給出的結(jié)果是有差異的, 本實驗的目的是驗證中心能量為13.1 keV的韌致輻射垂直入射純的Fe,V靶產(chǎn)生特征K殼層X射線Kβ, Kα的角分布關(guān)系, 它可以提供有關(guān)內(nèi)殼層電子的原子參數(shù)和波函數(shù)的重要信息.

2 實驗裝置及測量方法

實驗裝置如圖1所示, Mini X射線管與靶平面保持垂直, 且射線管出口距靶平面距離為15 cm, 探測器與X射線管位于靶材的同側(cè), 且探測器出口距X射線管發(fā)射光子束與靶平面交點的距離為 15 cm, 靶的特征 X 射線 Kα, Kβ用 X 射線探測器在與靶平面法線夾角120°—170°的范圍內(nèi)以10°為間隔來進(jìn)行測量.Mini-X射線管內(nèi)置的靶材為 0.75 μm 厚的 Ag 靶, 設(shè)置管電壓為 30 keV,管電流為90 μA, 電子轟擊Ag靶會產(chǎn)生一個中心能量為13.1 keV的單峰韌致輻射譜, 在Mini-X射線管出口處加Φ2 mm的準(zhǔn)直及濾波片(材質(zhì)為鎢,厚度為 25 μm).在試驗中測量 X射線管發(fā)出0—30 keV韌致輻射轟擊金屬靶產(chǎn)生的特征X射線, 選用 Amptek 公司的 XR100-SDD(Super Drift Detctors)型號Si漂移探測器, 探測器的有效探測面積是 25 mm2, 探測器探測口安裝了 12.5 μm 的Be 窗, 其在 5.9 keV 峰處分辨率可達(dá) 125 eV.實驗測量中選擇道數(shù)為8192道、增益為100, 可探測能量范圍為 0.5—14.5 keV, 探測器對 Fe靶 Kα,Kβ的探測效率分別為 0.985和 0.9895, 對 V靶Kα, Kβ的探測效率分別為 0.9704 和 0.977.本工作中X射線強(qiáng)度比的誤差大約為14%, 包括統(tǒng)計誤差(3%), 探測器立體角誤差(6%), 背景誤差(6%),高斯擬合誤差(5%).

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1.Experimental setup.

3 實驗結(jié)果與討論

圖2給出了Mini X射線光管出射中心能量為13.1 keV韌致輻射垂直入射靶材, 探測角度為30°時Fe和V靶的特征X射線能譜圖, Fe的特征X 射線 Kα1(K1 L3)和 Kα2(K1 L2)的中心能量分別為 6.403和 6.39 keV, V的特征 X射線 Kα1(K1 L3)和 Kα2(K1 L2)的 中 心 能 量 分 別 為4.952 和 4.94 keV, 而探測器在 5.9 keV 峰處分辨率為 125 eV, 所以無法分辨 Fe的特征 X射線Kα1, Kα2(Kα1和 Kα2的能量差是 13 eV)與 V 的特征 X 射線 Kα1, Kα2(Kα1和 Kα2的能量差是 12 eV),我們統(tǒng)一記做Kα.對實驗結(jié)果進(jìn)行高斯擬合, 從圖2可以看出, 擬合曲線和特征峰形狀符合得非常好.

實驗測得的X射線譜經(jīng)過高斯擬合和計算可得到相應(yīng)特征X射線發(fā)射強(qiáng)度.通過了解各支殼層X射線的相對強(qiáng)度可以了解原子物理學(xué)中的各種現(xiàn)象.本實驗中沒有觀察到Fe和V靶的K殼層X射線明顯的頻移, 說明在實驗范圍內(nèi)K殼層沒有發(fā)生多電離.特征峰Kα和Kβ的計數(shù)由2條X射線擬合曲線確定.實驗中X射線的強(qiáng)度比I(Ki)/I(Kj)可以由(1)式和(2)式確定.

圖2 150°探測角下 Fe 靶和 V 靶的能譜分布圖 (a) Fe靶; (b) V 靶Fig.2.Characteristic K X-ray spectrum of Fe and V induced by impact with bremsstrahlung with central energy of 13.1 keV and measured at the emission angle of 150°:(a) Target Fe; (b) target V.

其中 N(Kα)/N(Kβ)表示 Kα和 Kβ的計數(shù)比值, 也就是高斯擬合后對應(yīng)Kα和Kβ特征峰面積的比值;ε(Kα)/ε(Kβ)是探測器對不同特征 X射線探測效率的比值, ξ(Kα)/ξ(Kβ)是靶與探測器之間空氣對出射特征X射線吸收的校準(zhǔn)因子之比; λ(Kα)/λ(Kβ)是靶對入射光子和出射光子吸收的校準(zhǔn)因子之比, 由 (2)式計算得到.μinc是靶對入射光子的質(zhì)量吸收系數(shù), Fe和V靶對入射光子的質(zhì)量吸收系數(shù)分別為100.1和70.8; θ1是入射束與靶平面法向的夾角; μemt是靶對出射特征X射線的質(zhì)量吸收系數(shù), Fe靶對特征X射線Kα和Kβ的質(zhì)量吸收系數(shù)為73.2和54.87, V靶對特征X射線Kα和Kβ的質(zhì)量吸收系數(shù)為98.33和74.36; θ2是出射束與靶平面法向的夾角; t是靶的質(zhì)量厚度, 實驗選用靶材厚度均為1 cm, Fe和V靶的質(zhì)量厚度分別為7.845和6.11.本實驗中因為t的單位是g/cm2,所以μinc和μemt的單位為cm2/g.

從Kα和Kβ特征X射線的自吸收考慮, 隨探測角度的增大Kα的衰減效果要大于Kβ, Fe靶特征X射線 Kα和 Kβ的衰減幅度分別為29%和25%, V靶特征X射線Kα和Kβ的衰減幅度分別為 36% 和 33%, 所以 λ(Kβ)/λ(Kα)比值應(yīng)該隨著探測角度的增大而增大, 這一結(jié)論是基于對Fe,V靶在相同沖擊能量下由(2)式計算得出的.

Berezhko和 Kabachnik[28]在 1977年首先從理論上給出了電離原子退激過程中發(fā)射特征X射線的微分強(qiáng)度角分布公式:

其中, β = ακA20, P2(cosθ) = [3cos(2θ) + 1]/4,θ表示X射線出射方向與入射束方向的夾角;dΩ為探測器對靶中心位置所張開的立體角; dI代表在θ角出射方向上, dΩ立體角范圍內(nèi)所探測到的X射線強(qiáng)度; I0為整個立體角內(nèi)發(fā)射X射線的總強(qiáng)度; P2(cos θ)為二階勒讓德函數(shù); β 為特征X 射線的各向異性參數(shù), β = ακA20, 其中 α 是與空穴初態(tài)和終態(tài)總角動量相關(guān)的動力學(xué)因子, 由Berezhko和 Kabachnik[26]研究表明對于特征X射線Kα和Kβ的動力學(xué)因子α取值為0, 也就是說理論上認(rèn)為特征X射線Kα和Kβ應(yīng)該是各向同性發(fā)射的, κ是Coster-Kronig躍遷校正因子,A20是對應(yīng)支殼層的定向度.從(3)式可以看出各向異性參數(shù)可以由不同角度的特征X射線強(qiáng)度分布得到.

在碰撞電離過程中, 磁亞態(tài)的集居數(shù)目有可能偏離統(tǒng)計分布, 在這種情況下, 能級是定向的, 因此兩個具有相同磁量子數(shù)(只有正負(fù)號差別)的原子亞能級將會出現(xiàn)相同數(shù)目的集居.這里假設(shè)在碰撞過程中電子和靶原子都沒有被極化, 則電子態(tài)在Z軸兩側(cè)是對稱的.碰撞參數(shù)、散射角限制了各向異性參數(shù)A20的數(shù)值.原子內(nèi)殼層空穴態(tài)的定向行為就可以由A20這個參數(shù)來表示, 而A20則決定于各磁亞態(tài)μn中的集居截面[29].

從K殼層(J = 1/2)產(chǎn)生的X射線認(rèn)為是各向同性發(fā)射的[13,14], 經(jīng)過(2)式的計算, Fe和V靶的K殼層特征X射線強(qiáng)度比Kβ/Kα與探測角 θ 角的依賴關(guān)系完整結(jié)果如圖3所示, 在不確定度范圍內(nèi), Kα和 Kβ特征 X射線在探測角 120°—170°范圍內(nèi)時為一常數(shù), 也就是說特征X射線Kα和Kβ在探測角范圍內(nèi)是各向同性分布的.

圖3 探測角為 120°—170°時, Fe 靶和 V 靶特征 X 射線強(qiáng)度比Kβ/Kα的角分布關(guān)系Fig.3.Angular distribution of characteristic X-ray intensity ratios of Kβ/Kα at detection angles of 120°–170° for Fe and V.

將本實驗值與理論計算值和Ertu?ral等[24]實驗結(jié)果進(jìn)行對比, 結(jié)果如圖4所示, 可以看出, 本實驗探測角度為150°時, 采用中心能量為13.1 keV韌致輻射激發(fā)Fe, V靶的Kβ與Kα特征X射線發(fā)射強(qiáng)度比Kβ/Kα在實驗誤差范圍內(nèi)與基于相對論Hartree-Fock和 Hartree-Slater理論預(yù)測值[25?27]和文獻(xiàn)中Ertu?ral等[24]以59.5 keV光子作為激發(fā)源的實驗結(jié)果基本符合, 在 Ertu?ral等[24]的實驗中, 激發(fā)源發(fā)出光束方向與靶面法線方向夾角為45°, 探測器探測方向為垂直于靶面方向, 這說明在光電離過程中K系X射線發(fā)射的強(qiáng)度比幾乎不隨入射光子能量的改變而改變, 并且與入射光束與靶面法線方向夾角大小無關(guān), 如果被探測靶材特征X射線Kβ與Kα為各向異性發(fā)射, 則根據(jù)(3)式中 P2(cosθ) = (3cos2θ + 1)/4, 二階勒讓德多項式P2(cosθ)隨θ角的變化而單調(diào)變化, 無論各向異性參數(shù) β 取值為正或負(fù), dI/dΩ 在 θ等于 90°—180°區(qū)間內(nèi)都是單調(diào)取值的, 則不同元素在實驗探測角度為150°時的實驗值應(yīng)該與理論值[25?27], 或探測角為 180°的 Ertu?ral等[24]的實驗值相比應(yīng)同時增大或減小, 而本實驗中實驗結(jié)果與理論結(jié)果和他人實驗結(jié)果相比, 對于V靶和Fe靶, 實驗結(jié)果均高于文獻(xiàn)[25,26]的理論結(jié)果, 對于V靶, 本實驗值低于文獻(xiàn)[27]的理論結(jié)果和文獻(xiàn)[24]的實驗結(jié)果, 對于Fe靶, 本實驗值高于文獻(xiàn)[24]的實驗結(jié)果, 與文獻(xiàn)[27]的理論結(jié)果基本相符, 也就是說本實驗值與理論值[25?27]、Ertu?ral等[24]的實驗值相比沒有同時高于或低于的結(jié)果, 所以實驗中探測到的Kβ與Kα特征X射線均為各向同性發(fā)射.

圖4 Kβ/Kα 的實驗值、Ertu?ral[24]的實驗結(jié)果和理論計算值[25–27]對比圖Fig.4.Comparison of X-ray intensity ratios Kβ/Kα in the present work, literature experimental results from Ertu?rul[24] and theoretical values[25–27].

應(yīng)用多組態(tài)Dirac-Fock方法和密度矩陣?yán)碚摽芍猍14], 輻射場與電子相互作用的多極項將對光電子角分布產(chǎn)生一定影響, 光電子角分布的偶極和非偶極參數(shù)都會對各子殼層光電子角分布產(chǎn)生影響, 如果只考慮偶極項對光電子角分布的影響則2s殼層光電子角分布為各向同性發(fā)射; 由于s殼層的電子云呈球?qū)ΨQ性分布, 所以非偶極項對2s殼層光電子角分布的影響非常小.基于上述理論分析, Kβ與Kα特征X射線均為各向同性發(fā)射, 這與本實驗結(jié)論完全一致.

此外, 研究K殼層的定向性行為, 還可以從K殼層的空穴態(tài)產(chǎn)生過程來分析.由于K殼層不包括支殼層, 所以碰撞電離過程不包括CK躍遷,在光子碰撞過程中K殼層的空穴由直接電離產(chǎn)生,用(4)式和(5)式表示K殼層特征X射線產(chǎn)生截面

其中σK為K殼層電子的電離截面, ωK為K殼層的熒光產(chǎn)額, 表示輻射X射線的幾率, 式中 FKα和FKβ是 Kα和 KβX射 線 的 分 支 比 , 表 示 為FKα=IKα/(IKα+IKβ), 且 F Kβ=1?FKα, 因此可以看出, 在單電離的情況下, K殼層X射線的產(chǎn)生截面比值 σKα/σKβ是與K殼層光電離截面無關(guān)的,也就是說與入射光子能量無關(guān).當(dāng)熒光產(chǎn)額一定時, X射線的產(chǎn)生截面實際反應(yīng)的是內(nèi)殼層的電離截面.本實驗表明, 考慮靶的自吸收效應(yīng)后, 在測量不確定度范圍內(nèi), 一定入射能量下Kβ/Kα強(qiáng)度比值是不隨探測角度的變化而變化的, 該不變性可以定性解釋為考慮到Kα和KβX射線光子都是通過直接電離過程從靶材的同一點產(chǎn)生的, 而間接過程(熒光)在碰撞過程中是可以忽略的[30].因此, 觀察到的Kβ/Kα比值隨出射角的變化為一常數(shù).

同時從實驗結(jié)果觀察到, 高原子序數(shù)元素的強(qiáng)度比Kβ/Kα的比值更高, 這是因為隨原子序數(shù)的增加原子外殼層擁有更多的電子, KβX射線的產(chǎn)生截面隨著原子序數(shù)的增加而增加.因此, 較大原子序數(shù)元素的特征X射線Kβ與Kα的強(qiáng)度比也比較小的原子序數(shù)元素大.

4 結(jié) 論

本文測量了中心能量為13.1 keV韌致輻射激發(fā)厚 Fe (z = 26)和 V (z = 22)靶材產(chǎn)生的特征X射線Kα和Kβ譜線, 并計算了Kβ/Kα特征X射線強(qiáng)度比的角分布關(guān)系.實驗結(jié)果顯示在探測角θ范圍內(nèi)Fe和V靶特征X射線Kα和Kβ呈各向同性發(fā)射, 在實驗誤差范圍之內(nèi), 實驗數(shù)據(jù)沒有發(fā)現(xiàn)任何各向異性發(fā)射趨勢.這一實驗結(jié)果與理論分析完全一致.此外, 通過探測角度為150°時靶材特征X射線強(qiáng)度比Kβ/Kα的本次實驗數(shù)值與理論值[25?27]、Ertu?ral等[24]的實驗數(shù)值比較, 說明入射光子能量的變化對特征X射線比值的結(jié)果在該入射能量范圍內(nèi)無影響, 且改變?nèi)肷涔馐较虿挥绊慘β/Kα特征X射線強(qiáng)度比.實驗結(jié)果還表明,靶材Fe的Kβ/Kα特征X射線強(qiáng)度比值比靶材V的Kβ/Kα特征X射線強(qiáng)度比值大8%, 說明較大原子序數(shù)元素的特征X射線Kβ與Kα的強(qiáng)度比也比較小的原子序數(shù)元素大.